徐銀波，王君賢，劉招君，孟慶濤，宋 宇，張家強(qiáng)，李 鋒

(1.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局油氣資源調(diào)查中心，北京 100083； 2.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局非常規(guī)油氣地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083；3.吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，長(zhǎng)春 130061； 4.吉林省油頁(yè)巖及共生能源礦產(chǎn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)春 130061；5.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)資源學(xué)院，武漢 430074)

0 引言

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展對(duì)能源的需求不斷攀升，對(duì)油頁(yè)巖等非常規(guī)油氣資源的勘探力度逐年加大，特別是針對(duì)與煤炭共伴生的油頁(yè)巖資源，在協(xié)同開(kāi)采時(shí)往往具有較高的經(jīng)濟(jì)效益。煤與油頁(yè)巖共伴生組合在我國(guó)盆地中分布廣泛，如依蘭盆地、撫順盆地、樺甸盆地、梅河盆地、黃縣盆地等[1-3]，盆地中油頁(yè)巖與煤炭共生發(fā)育，二者共生關(guān)系為漸變接觸或互層沉積，且與煤互層的油頁(yè)巖往往具有較高的品質(zhì)。以往對(duì)盆地中油頁(yè)巖與煤炭的研究多集中在二者共生組合方式及層序地層格架特征[1,4-5]，對(duì)兩者沉積環(huán)境不同而導(dǎo)致的含油率、工業(yè)品質(zhì)等差異尚無(wú)系統(tǒng)研究。本文以發(fā)育典型油頁(yè)巖與煤共生組合的黑龍江老黑山盆地下白堊統(tǒng)為例，研究不同沉積環(huán)境下油頁(yè)巖和煤含油率、工業(yè)品質(zhì)特征差異，為煤與油頁(yè)巖共生資源的協(xié)同開(kāi)發(fā)利用提供理論依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

1.1 構(gòu)造特征

老黑山盆地位于黑龍江省東寧縣境內(nèi)，盆地西起西崴子-老黑山鎮(zhèn)，東至暖泉河林場(chǎng)-白刀子山，南起三尖砬子林場(chǎng)，北至水曲柳溝。盆地為北西-南東向展布，呈近似三角形，北西-南東長(zhǎng)約34km，南西-北東寬約31km，面積約為400km2。大地構(gòu)造位置位于敦化-密山斷裂以南，佳伊-牡丹江斷裂以東的興凱地塊之上，為中生代坳陷型聚煤和油頁(yè)巖盆地[6]。盆地形態(tài)和構(gòu)造樣式受北西向的煤窯山-九佛溝斷裂和北北東向的六道崴子-十八盤山斷裂控制(圖1)。

圖1 老黑山盆地地質(zhì)概況圖(據(jù)參考文獻(xiàn)[4])Figure 1 Geological sketch map of Laoheishan Basin(after reference [4])

1.2 地層特征

老黑山盆地地層可劃分為基底和沉積蓋層兩套巖系。老黑山盆地基底包括二疊系下柯島組(P1x)、上柯島組(P1s)、亮子川組(P1l)、三疊系南村組(T3n)、羅圈站組(T3l)和松鼠山組(T3s)。上覆蓋層與基底為不整合接觸，分別是：白堊系穆棱組(K1m)、東山組(K1ds)，古近系船底山組(βN2ch)，及第四系 (圖1)。

研究區(qū)穆棱組(K1ml)發(fā)育煤和油頁(yè)巖共生組合，寧油頁(yè)1井揭露厚度為337.81 m，與上覆東山組為平行不整合接觸，展布于老黑山鎮(zhèn)-黑瞎子溝一線，出露面積約67km2。穆棱組可進(jìn)一步劃分為下部礫巖段和上部含煤段，其中下部礫巖段主要為灰白色礫巖、含礫砂巖、粗砂巖、煤線及泥巖；上部含煤段主要為灰色、灰白色砂巖、粉砂巖、粉砂質(zhì)泥巖、煤和油頁(yè)巖，局部見(jiàn)礫巖。

2 老黑山盆地白堊系沉積—層序特征

2.1 主要沉積相發(fā)育特征

前人已對(duì)老黑山盆地穆棱組沉積特征進(jìn)行過(guò)研究[7-8]，本次沉積相分析在參考前人研究成果的基礎(chǔ)之上，結(jié)合本區(qū)巖心及露頭資料，認(rèn)為研究區(qū)穆棱組主要存在三種沉積相(圖2)：

①?zèng)_積扇相。主要分布在穆棱組底部，主體巖性為雜色復(fù)成分礫巖夾少量細(xì)砂巖，礫石磨圓和分選較差，呈棱角狀和此棱角狀，礫石成分主要為源于盆地周緣基底的花崗巖、安山巖、流紋巖及凝灰?guī)r等中酸性火成巖。發(fā)育塊狀層理和槽狀交錯(cuò)層理。

②扇三角洲相。為研究區(qū)穆棱組主要發(fā)育沉積相，可劃分三角洲平原、三角洲前緣和前三角洲亞相，前三角洲亞相與湖泊相不易區(qū)分，并入湖泊相中討論。根據(jù)寧油頁(yè)1井巖心觀察與測(cè)井曲線分析，將三角洲平原亞相進(jìn)一步劃分為水上分流河道，水上分流河道間及河道間沼澤微相。水上分流河道巖石主要由灰白色含礫中粗砂巖及細(xì)砂巖組成，水上分流河道間微相主要由灰綠色、灰-灰白色粉砂巖和粉砂質(zhì)泥巖組成，含少量細(xì)砂巖。河道間沼澤微相為灰色粉砂巖、薄層細(xì)砂巖并夾薄煤層。

③湖泊相。主要分布在穆棱組上部含煤段，分布較廣，巖性主要由灰白色中細(xì)砂巖和粉砂巖組成，發(fā)育波狀層理、脈狀層理和交錯(cuò)層理等。在湖沼亞相中主要發(fā)育煤、碳質(zhì)泥巖和少量油頁(yè)巖。含煤段湖泊沉積從整體上看，未見(jiàn)大段暗色泥巖和油頁(yè)巖，發(fā)育湖泊相沉積以淺湖亞相為主，油頁(yè)巖發(fā)育在淺湖環(huán)境，煤發(fā)育在沼澤環(huán)境中，二者互層沉積。

2.2 老黑山層序地層特征

穆棱組可劃分為1個(gè)二級(jí)層序和4個(gè)三級(jí)層序[7-8]，其中二級(jí)層序底界面為上三疊統(tǒng)羅圈站組，頂界面為古近系船底山組，頂?shù)捉缑婢鶠椴徽厦?，穆棱組內(nèi)三級(jí)層序的界面為整合接觸(圖2)，由下至上各三級(jí)層序特征如下：

① 層序I發(fā)育于穆棱組礫巖段及含煤段下部，為盆地的初始沉降階段，該時(shí)期低水位體系(LST)域直接沉積在盆地基底之上，盆地邊緣發(fā)育以礫巖、含礫砂巖和粉砂巖為主的沖積扇扇根沉積，向盆地內(nèi)逐漸過(guò)渡為沖積扇扇中沉積；水進(jìn)體系域(TST)時(shí)期，盆地邊緣發(fā)育以含礫砂巖、中粗砂巖及粉砂巖為主的扇三角洲平原，向盆地內(nèi)部過(guò)渡為扇三角洲前緣沉積，隨著持續(xù)水進(jìn)，盆地濱淺湖范圍擴(kuò)大，至高水位體系域(HST)，盆地濱淺湖沉積范圍達(dá)到最大，并有薄煤層和油頁(yè)巖層出現(xiàn)。水退體系域(RST)湖盆萎縮，扇三角洲范圍增大。

② 層序II階段盆地發(fā)育扇三角洲—濱淺湖沉積，該時(shí)期層序發(fā)育特點(diǎn)與層序I相似，二者都未發(fā)育厚層煤和油頁(yè)巖沉積。

③層序III發(fā)育在含煤段中上部，層序內(nèi)TST和HST多發(fā)育淺湖及湖沼沉積，沉積多層煤和油頁(yè)巖，是穆棱組煤和油頁(yè)巖主要發(fā)育時(shí)期。根據(jù)老黑山盆地中部寧油頁(yè)1井鉆井揭露，穆棱組上部含煤段共發(fā)育8層油頁(yè)巖，厚度介于0.11～1.01 m，單層厚度較薄，累計(jì)厚度達(dá)2.2 m，發(fā)育12層煤，厚度介于0.02～1.17m，累計(jì)厚度達(dá)5.4 m，其中發(fā)育三層可采煤層。共四層油頁(yè)巖與煤層直接接觸，二者互為頂?shù)装?，或油?yè)巖為煤層夾層(圖2)。

圖2 老黑山盆地寧油頁(yè)1井沉積—層序綜合柱狀圖Figure 2 Laoheishan Basin oil shale well Ning No.1comprehensive sedimentation-sequence column

④層序Ⅳ發(fā)育在含煤段上部，頂界面為穆棱組與東山組的不整合面，盆地邊緣受剝蝕作用僅發(fā)育LST和TST兩個(gè)體系域，盆中四個(gè)體系域發(fā)育較完整，該時(shí)期由于物源區(qū)擴(kuò)大和碎屑物的大量供給導(dǎo)致老黑山盆地在層序?qū)有颌魰r(shí)期進(jìn)入快速萎縮階段，湖盆面積縮小，總體上地層厚度呈現(xiàn)出由中心向邊緣逐漸減薄的趨勢(shì)。

據(jù)此老黑山盆地穆棱組煤和油頁(yè)巖沉積主要發(fā)育在含煤段中上部的層序Ⅲ時(shí)期，并以TST和HST為煤和油頁(yè)巖的主要發(fā)育時(shí)期。

3 煤與油頁(yè)巖品質(zhì)特征

3.1 油頁(yè)巖與煤劃分標(biāo)準(zhǔn)

煤炭資源作為生產(chǎn)和生活中重要燃料和原料，其分類方法趨于完善。根據(jù)煤成因進(jìn)行分類可分為腐植煤、腐泥腐植煤、腐植腐泥煤和腐泥煤四種類型。與煤炭相比，油頁(yè)巖大規(guī)模開(kāi)發(fā)利用較晚，其分類尚無(wú)國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)。劉招君等(2009)在前人研究基礎(chǔ)上，提出“油頁(yè)巖(又稱油母頁(yè)巖)是一種高灰分的固體可燃有機(jī)沉積巖，低溫干餾可獲得油頁(yè)巖油，含油率大于3.5%，有機(jī)質(zhì)含量較高，主要為腐泥型和混合型，發(fā)熱量一般不小于4.18MJ/kg，主要為腐泥型和混合型”，同時(shí)根據(jù)含油率將我國(guó)油頁(yè)巖劃分為低(3.5%～5%)、中(5%～10%)、高(>10%)三個(gè)品級(jí)，并以灰分含量>40%作為區(qū)分煤和油頁(yè)巖的界限[9]。根據(jù)沉積環(huán)境的不同，將我國(guó)陸相油頁(yè)巖劃分為深湖腐泥型油頁(yè)巖、半深湖腐殖腐泥型油頁(yè)巖和湖沼腐泥腐殖型油頁(yè)巖3種成因類型[10]。本文將以上述分類指標(biāo)為標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)研究區(qū)發(fā)育煤和油頁(yè)巖的工業(yè)品質(zhì)特征進(jìn)行探討。

3.2 取樣與實(shí)驗(yàn)方法

本次根據(jù)全取心井寧油頁(yè)-1井揭露的8層油頁(yè)巖與12層煤，對(duì)其中油頁(yè)巖層和煤層樣品取樣，對(duì)較厚層取1 m混樣，其余為點(diǎn)樣，取樣深度為穆棱組上含煤段170～350 m，對(duì)采集油頁(yè)巖樣品和大部分煤層樣品進(jìn)行含油率、總有機(jī)碳(TOC)、發(fā)熱量和工業(yè)分析(水分、灰分、揮發(fā)分)等測(cè)試。樣品的前期處理和含油率、總有機(jī)碳、發(fā)熱量和工業(yè)分析等測(cè)試均在“吉林省油頁(yè)巖與共生能源礦產(chǎn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室”完成，測(cè)試分析結(jié)果見(jiàn)表1和表2。

其中煤和油頁(yè)巖樣品含油率測(cè)試采用低溫干餾法(SH/T0508-92)。有機(jī)碳(TOC)和全硫(TS)含量通過(guò)Leco CS-230儀器測(cè)試完成，測(cè)試方法依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(GB/T19145-2003，GB/T214-1996)，發(fā)熱量測(cè)試使用 SDC5015 量熱儀，測(cè)試方法依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 213-2008)。工業(yè)分析測(cè)試主要使用 XL--2000 馬弗爐和 101A--2E電熱鼓風(fēng)干燥箱，測(cè)試方法依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(GB /T212 -2008)。

3.3 品質(zhì)特征

(1)碳硫含量。碳硫分析表明，老黑山盆地穆棱組油頁(yè)巖的有機(jī)碳含量(TOC)16.05～59.30wt.%，平均為28.81wt.%，而煤的TOC 42.05～58.35wt.%，平均為48.79 wt.%，明顯高于油頁(yè)巖。穆棱組油頁(yè)巖的全硫含量(S)0.08～0.28 wt.%，平均含量為0.18 wt.%，煤的全硫含量0.18～1.49 wt.%，平均含量為0.46 wt.%，高于油頁(yè)巖。

表1 老黑山盆地油頁(yè)巖層工業(yè)品質(zhì)測(cè)試結(jié)果

表2 老黑山盆地煤層工業(yè)品質(zhì)測(cè)試結(jié)果

(2)含油率。含油率是油頁(yè)巖工業(yè)分類的首要指標(biāo)，根據(jù)含油率由低至高可將油頁(yè)巖分為低(3.5%～5%)、中(5%～10%)、高(>10%)三個(gè)品級(jí)。對(duì)于煤炭而言，隨著煤化程度升高，煤的焦油產(chǎn)率呈降低的趨勢(shì)[11]，但對(duì)不同煤種低溫干餾得到的焦油產(chǎn)率并沒(méi)有相應(yīng)的工業(yè)分類，而以往對(duì)生油煤的劃分，僅是將煤作為烴源巖討論[12]。根據(jù)寧油頁(yè)-1井油頁(yè)巖和煤樣品測(cè)試結(jié)果，研究區(qū)油頁(yè)巖含油率為3.55%～12.30%，平均為6.23%，其中中等品質(zhì)油頁(yè)巖所占比例為50.0%，其次為低品質(zhì)油頁(yè)巖所占比例為37.5%，表明老黑山地區(qū)油頁(yè)巖以中低品質(zhì)為主。研究區(qū)煤含油率為8.15%～13.52%，平均為10.29%，與油頁(yè)巖相比，煤具有較高的含油率。

(3)灰分。灰分是區(qū)分煤與油頁(yè)巖的關(guān)鍵指標(biāo)，并以40%為界，高于此界限為油頁(yè)巖，低于該界限則為煤。同時(shí)灰分也是評(píng)定油頁(yè)巖品質(zhì)的重要參數(shù)，一般灰分含量越低，煤/油頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)含量越高，品質(zhì)越好，灰分含量與含油率往往呈負(fù)相關(guān)關(guān)系。據(jù)測(cè)試結(jié)果，老黑山地區(qū)油頁(yè)巖灰分含量為49.74%～73.37%，平均為61.32%。煤灰分含量較低，為21.02%～39.98%，平均為31.08%。研究區(qū)煤和油頁(yè)巖灰分與含油率線性關(guān)系良好，呈負(fù)相關(guān)(圖3a)。

(4)揮發(fā)分。揮發(fā)分表示煤或油頁(yè)巖燃燒過(guò)程中揮發(fā)和損失氣體的總和，一般與有機(jī)質(zhì)含量成正比。據(jù)測(cè)試結(jié)果，研究區(qū)油頁(yè)巖揮發(fā)分含量為19.49%～40.90%，平均為26.51%，煤的揮發(fā)分含量為34.75%～52.04%，平均為42.49%。本區(qū)煤和油頁(yè)巖的揮發(fā)分與含油率呈良好的線性正相關(guān)關(guān)系(圖3b)。

(5)發(fā)熱量。發(fā)熱量作為評(píng)判可燃有機(jī)礦產(chǎn)是否具有作為工業(yè)燃料價(jià)值的重要評(píng)價(jià)參數(shù)，該參數(shù)越大，其工業(yè)燃料價(jià)值越高。區(qū)內(nèi)油頁(yè)巖發(fā)熱量為6.00～25.70MJ/kg，平均為11.51MJ/kg。煤發(fā)熱量為17.15～24.06MJ/kg，平均為20.33 MJ/kg，明顯高于油頁(yè)巖發(fā)熱量。

3.4 煤與油頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)類型

有機(jī)質(zhì)類型主要與有機(jī)質(zhì)母質(zhì)類型和組合有關(guān)，據(jù)此可以對(duì)有機(jī)質(zhì)來(lái)源和沉積環(huán)境進(jìn)行判斷[13]。本次通過(guò)巖石熱解參數(shù)Tmax-IH和TOC-S2交會(huì)圖解對(duì)有機(jī)質(zhì)類型進(jìn)行研究[14-15]。通過(guò)對(duì)圖3老黑山盆地穆棱組上部含煤段煤和油頁(yè)巖樣品有機(jī)質(zhì)類型判別圖對(duì)比發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)油頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)類型主要為Ⅱ1型，跟據(jù)我國(guó)陸相油頁(yè)巖成因分類，穆棱組上部含煤段油頁(yè)巖為湖沼腐泥腐殖型油頁(yè)巖。而煤的有機(jī)質(zhì)類型為Ⅱ1型和Ⅱ2型，成因分類為腐泥腐植煤和腐植腐泥煤。穆棱組上含煤段油頁(yè)巖與煤有機(jī)質(zhì)類型相似，以II型為主，表明二者具有相似的有機(jī)質(zhì)來(lái)源，其來(lái)源主要為陸源高等植物和水生生物的混合來(lái)源，但油頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)偏向Ⅱ1型，表明油頁(yè)巖中含有相對(duì)較多的水生生物來(lái)源(圖4)。

a.含油率與灰分產(chǎn)率相關(guān)性圖； b.含油率與揮發(fā)分相關(guān)性 圖3 老黑山盆地煤和油頁(yè)巖品質(zhì)特征Figure 3 Laoheishan Basin coal and oil shale quality features:

圖4 老黑山盆地煤和油頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)類型判別圖Figure 4 Differentiation of coal and oil shale organic matter types in Laoheishan Basin

4 煤與油頁(yè)巖共生特點(diǎn)

根據(jù)聚煤沉積學(xué)原理，煤是在泥炭沼澤中由植物遺骸堆積而成的泥炭經(jīng)埋藏、變質(zhì)而成，植物來(lái)源以木本或草本高等植物為主。泥炭沼澤處于水體和陸地之間的過(guò)渡地帶，水深較淺且常年覆水，喜濕植物叢生，當(dāng)海(湖)平面上升速度與泥炭堆積速度保持平衡時(shí)，聚煤地段易于形成厚層煤[16]。而油頁(yè)巖物質(zhì)成分主要由無(wú)機(jī)礦物和有機(jī)質(zhì)兩部分構(gòu)成，其中無(wú)機(jī)礦物組分為同沉積時(shí)期陸源碎屑物和生物化學(xué)作用形成的沉積物，有機(jī)質(zhì)來(lái)源主要為藻類等低等水生生物和陸源植物碎屑。與煤相比，油頁(yè)巖沉積水體較深，陸相油頁(yè)巖多形成于淺湖、深湖—半深湖等湖泊相沉積中。二者共生發(fā)育勢(shì)必要有獨(dú)特的沉積環(huán)境。煤和油頁(yè)巖具有相似的有機(jī)質(zhì)類型，均為II型，表明研究區(qū)煤與油頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)來(lái)源相似，為陸源高等植物和湖泊生物混合來(lái)源，但油頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)類型以II1型為主，而煤的有機(jī)質(zhì)類型則為II2型，表明油頁(yè)巖的有機(jī)質(zhì)來(lái)源包含相對(duì)較多的水生生物。煤與油頁(yè)巖共生多出現(xiàn)在層序III的高水位體系域時(shí)期，該時(shí)期內(nèi)出現(xiàn)數(shù)次小規(guī)模的水泛是煤與油頁(yè)巖共生的主要原因，短暫的水使水體暫時(shí)變深發(fā)育湖沼—淺湖環(huán)境，此時(shí)陸源有機(jī)物持續(xù)供給，為該時(shí)期油頁(yè)巖發(fā)育提供充足的有機(jī)質(zhì)來(lái)源，油頁(yè)巖為準(zhǔn)層序的開(kāi)始，隨著水退湖泊出現(xiàn)淤積，沉積環(huán)境演變?yōu)檎訚森h(huán)境并伴隨有煤層沉積，多期的、短時(shí)間的水泛，促進(jìn)了薄層油頁(yè)巖與煤互層沉積(圖5)。從工業(yè)品質(zhì)來(lái)看，穆棱組煤具有較高的含油率、發(fā)熱量和較低灰分，與油頁(yè)巖相比厚度較大，工業(yè)價(jià)值明顯高于油頁(yè)巖。油頁(yè)巖累計(jì)厚度較薄，工業(yè)品質(zhì)偏低，按成因分類為湖沼腐泥腐殖型油頁(yè)巖，表明研究區(qū)與煤共生的油頁(yè)巖資源潛力較低，單獨(dú)開(kāi)采不具備經(jīng)濟(jì)價(jià)值，須與煤炭協(xié)同開(kāi)發(fā)利用。

圖5 老黑山盆地穆棱組層序III高水位時(shí)期ZKIII-1-ZK803沉積相斷面圖Figure 5 ZKIII-1-ZK803 sedimentary facies section of Muling Formation tertiary sequence III duringhigh water level stage in Laoheishan Basin

5 結(jié)論

(1)老黑山盆地白堊系穆棱組主要發(fā)育沖積扇相、扇三角洲相和湖泊相，其中煤主要發(fā)育在湖沼環(huán)境，油頁(yè)巖主要發(fā)育在淺湖環(huán)境。

(2)穆棱組可劃分為1個(gè)二級(jí)層序和4個(gè)三級(jí)層序，煤和油頁(yè)巖主要發(fā)育在穆棱組含煤段層序III的高水位體系域中，該時(shí)期內(nèi)出現(xiàn)數(shù)次小規(guī)模的水泛是煤與油頁(yè)巖共生的主要原因。

(3)老黑山盆地穆棱組煤和油頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)類型為II型，其中油頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)類型以II1型為主，煤有機(jī)質(zhì)類型以II2型為主，二者具有相似的有機(jī)質(zhì)來(lái)源，為腐殖腐泥和腐泥腐殖混合來(lái)源。

(4)與油頁(yè)巖相比，穆棱組煤具有較高的含油率、發(fā)熱量和較低灰分工業(yè)品質(zhì)較好，且厚度大于油頁(yè)巖，工業(yè)價(jià)值較高。油頁(yè)巖厚度較薄，工業(yè)品質(zhì)偏低，與煤炭協(xié)同開(kāi)發(fā)利用時(shí)具備一定資源潛力。