郭曉清 陳細林 覃國秀 夏 文 刁立軍

(1．中國原子能科學(xué)研究院，計量與校準技術(shù)國家重點實驗室，北京 102413；2．沈陽工程學(xué)院，遼寧沈陽 110136)

1 引 言

燃料元件破損監(jiān)測是反應(yīng)堆安全運行的重要保障措施。一回路水流經(jīng)反應(yīng)堆堆芯，燃料元件一旦破損，會有大量裂變產(chǎn)物進入一回路中，并隨一回路水循環(huán)迅速分布在整個回路中，通過測量一回路水中典型裂變產(chǎn)物及其含量，可以直接反映堆芯元件的安全運行狀況。

2 效率校準系統(tǒng)

2.1 元件破損實時監(jiān)測裝置

2.2 LaBr3(Ce)標準裝置

2.3 效率校準系統(tǒng)

LaBr3(Ce)實時監(jiān)測裝置與標準裝置之間通過溶液循環(huán)管路連接。溶液循環(huán)管路由非接觸式蠕動泵(ThermoScientific FH100D)將螺旋管取樣管路與標準樣品盒連接起來，利用蠕動泵正轉(zhuǎn)和反轉(zhuǎn)實現(xiàn)液體樣品的傳送和回收。

圖1 元件破損實時監(jiān)測裝置效率校準系統(tǒng)框圖Fig.1 Efficiency calibration system for fuel failure monitor

3 元件破損裂變產(chǎn)物分析

3.1 裂變產(chǎn)物收集模擬實驗

濾膜可以阻止固體裂變碎片，使惰性氣體和揮發(fā)性產(chǎn)物通過；聚碳酸酯碎末對惰性氣體和揮發(fā)性產(chǎn)物有很高的吸附能力，并且可以用于二次過濾固體裂變碎片；活性碳用于吸附最后通過聚碳酸酯后的惰性氣體和揮發(fā)性產(chǎn)物。根據(jù)上述材料的特點，設(shè)計了以濾膜、聚碳酸酯碎末和活性碳串聯(lián)的裂變產(chǎn)物收集流程，如圖2所示。以模擬得到元件破損時釋放到一回路水中的裂變產(chǎn)物樣品。

實驗在中國原子能院微型堆熱中子孔道進行[18]，固體鈾薄靶輻照約10min，產(chǎn)生的裂變碎片通過氣體射流反沖傳輸技術(shù)由氣溶膠載氣將裂變產(chǎn)物反沖核載帶出反應(yīng)堆進入收集流程[19]。

進行了兩次裂變產(chǎn)物收集熱實驗，第一次是檢驗材料收集效果和收集流程可行性。結(jié)果發(fā)現(xiàn)濾膜上收集的放射性很少，而聚碳酸酯碎末和活性碳有效吸附了大量裂變產(chǎn)物。說明單層濾膜過濾能力不夠，聚碳酸酯碎末和活性碳的吸附能力滿足預(yù)期要求。

第二次實驗采用多層濾膜以增強其固體裂變碎片過濾能力；并從聚碳酸酯后將氣路分成兩支路，一路通過加碘去離子水只收集惰性氣體，另一路與第一次實驗相同，只通過活性炭。每個支路中裂變產(chǎn)物都經(jīng)過兩重活性炭吸附。第一層是粉沫狀活性炭，第二層是較大顆粒活性炭。

圖2 裂變產(chǎn)物收集流程圖Fig.2 Collection process of fission products

第二次實驗由于去離子水支路管路的一些問題，未收集到放射性，因此僅分析了另一支路的樣品。從收集結(jié)果看，多層濾膜可有效過濾固體裂變碎片，大顆?；钚蕴繕悠?活性炭3)中裂變產(chǎn)物強度和種類非常少，說明粉沫狀活性炭(活性炭1)吸附力很強，能截留大部分裂變產(chǎn)物。

由于兩次實驗中聚碳酸酯樣品的能譜極其復(fù)雜，因此未對其分析，僅對“活性炭1”目標樣品進行分析。

3.2 活性炭裂變產(chǎn)物樣能譜分析

圖3 HPGe測量活性炭樣能譜圖(冷卻90min)Fig.3 The spectrum of active carbon sample measured by HPGe (cooling 90 minutes)

圖4 LaBr3(Ce)測量活性炭樣能譜圖Fig.4 The spectrum of active carbon sample measured by LaBr3(Ce)

圖5 HPGe測量活性炭樣能譜圖(冷卻約60h)Fig.5 The spectrum of active carbon sample measured by HPGe (cooling for about 60 hours)

圖6 LaBr3(Ce)測量活性炭樣能譜圖(冷卻約37h)Fig.6 The spectrum of active carbon sample measured by LaBr3(Ce)(cooling for about 37 hours)

圖7 裂變產(chǎn)物特射線全能峰計數(shù)率分布圖Fig.7 Distribution of fission product character ray count rate

冷卻時間60h內(nèi)，以及按國軍標GJB 843.5—90分析確定的，在LaBr3(Ce)能譜中全能峰計數(shù)率較高的主要核素及其相關(guān)參數(shù)見表1。

表1 主要核素相關(guān)參數(shù)Tab.1 Parameters of the primary nuclides核素半衰期特征峰/keV產(chǎn)額/%85mKr4.48h151.001.3288Kr2.84h196.32,2195.84,2392.11,834.83,1529.773.5787Kr1.272h402.70,2554.50,845.602.5888Rb17.8min898.00,1836.063.5789Rb15.4min657.71,947.69,1031.88,1248.10,2196.00,2570.144.79131I8.02d364.802.89133I20.8h510.40,529.90,875.30,1298.90,1237.506.65131mXe11.84d163.936.52133Xe5.243d81.006.65135Xe9.16h249.796.55138Xe14.13min153.75,242.56,258.31,396.43,401.36,434.49,1768.26,2004.75,2015.82,2252.266.74138Cs32.2min138.10,227.76,396.43,408.98,462.79,546.94,871.80,1009.78,1435.86,2105.82,2218,2639.596.74140Ba12.75d162.64,304.82,423.69,537.386.23140La40.29h328.75,432.55,487.03,751.79,815.80,867.86,919.60,925.25,1596.20,2521.836.23

3.3 LaBr3 (Ce)實時監(jiān)測關(guān)鍵核素確定

由于模擬實驗制備的樣品不含一回路中干擾放射性的影響，因此，根據(jù)全能峰最終確定關(guān)鍵核素時，還要避開一回路水中管道活化腐蝕產(chǎn)物、水的中子活化產(chǎn)物、湮沒輻射等干擾能量的影響。一回路水中干擾放射性核素及參數(shù)見表2。

表3 關(guān)鍵監(jiān)測核素參數(shù)Tab.3 Parameters of the monitoring key nuclides核素半衰期γ射線能量/keV發(fā)射幾率/%135Xe9.14h249.890.288Kr2.84h2 195.813.182 392.134.688Rb17.78m1 836.121.4138Xe14.08m1 768.316.72 015.812.3138Cs33.41m2 218.015.2

其中選擇的135Xe，88Kr關(guān)鍵核素，與實時監(jiān)測裝置對一次異常狀況下測量能譜的分析結(jié)果一致。

4 效率校準

實際監(jiān)測時，反應(yīng)堆一回路水流經(jīng)取樣管路，形成一個動態(tài)放射源。為減小效率校準不確定度，模擬現(xiàn)場監(jiān)測環(huán)境，采用溶液流動的方式對實時監(jiān)測裝置進行動態(tài)效率校準。

4.1 效率校準原理

(1)

4.2 標準源制備

1)長壽命組：60Co，137Cs，133Ba；

2)長壽命組：241Am，152Eu ；

3)短壽命組：109Cd，88Y ，57Co；

4)高能組：24Na。

其中24Na標準源用含活化產(chǎn)物24Na的輕水堆一回路水加NaCl制備。

標準源制備前，根據(jù)蒙特卡洛模擬計算的螺旋管路監(jiān)測裝置探測效率、預(yù)期測量計數(shù)率以及螺旋管管路的有效體積，估算了需要制備的標準源中各核素活度。

4.3 標準源定值

60Co，137Cs，133Ba和241Am，152Eu兩組長壽命核素標準源，由研制的標準溶液稀釋后制備。

表4 效率校準用?(70×65)mm液體γ標準源活度Tab.4 Liquid γ standard sources of ?(70×65)mm for efficiency calibration組別核素活度/Bq相對擴展不確定度(k=2)160Co4.07×1041.4%137Cs2.68×1041.4%133Ba2.02×1041.4%2241Am1.14×1041.4%152Eu8.19×1041.4%357Co5.88×1031.7%109Cd4.99×1041.7%88Y3.80×1041.7%424Na3.20×1043.0%

4.4 效率校準

實時監(jiān)測裝置效率校準結(jié)果見表5，裝置下限閾值為100keV。

對LaBr3(Ce)監(jiān)測裝置效率校準結(jié)果以ln(E)～ln(ε)進行多項式擬合，效率擬合曲線如圖8所示。

4.5 效率校準結(jié)果驗證

將已校實時監(jiān)測裝置應(yīng)用于現(xiàn)場，在某反應(yīng)堆一次異常情況分析中，實時監(jiān)測裝置對135Xe，88Kr的測量結(jié)果與HPGe的取樣分析結(jié)果比較見表6。

表5 LaBr3(Ce)元件破損實時監(jiān)測裝置效率校準結(jié)果Tab.5 Efficiency calibration result of LaBr3(Ce)fuel failure monitor核素能量/keV峰凈計數(shù)率符合相加修正系數(shù)全能峰效率(修正后)相對合成標準不確定度152Eu244.014.01.1071.86×10-22.5%152Eu344.040.21.0941.51×10-22.4%133Ba356.022.31.0921.45×10-22.4%137Cs661.625.5/8.32×10-31.9%152Eu778.09.61.0727.23×10-32.9%88Y898.026.71.0385.79×10-32.7%152Eu964.09.11.0616.01×10-33.2%60Co1 173.226.71.0745.25×10-32.4%60Co1 332.523.11.074.52×10-32.5%24Na1 368.59.971.0574.48×10-32.8%88Y1 836.015.01.0533.12×10-32.4%24Na2 754.14.831.1032.26×10-32.9%

圖8 LaBr3(Ce)實時監(jiān)測裝置效率擬合曲線圖(244～2754)keVFig.8 Efficiency fitting curve of LaBr3(Ce)fuel failure monitor(244～2754)keV

表6 某反應(yīng)堆一回路水實時監(jiān)測與取樣分析結(jié)果比較Tab.6 Comparison between the on-line monitoring and sampling analysis results核素取樣分析結(jié)果/Bq·ml-1監(jiān)測裝置結(jié)果/Bq·ml-1相對偏差135Xe6.67×1026.53×102-2.1%88Kr3.94×1024.41×10212%

5 結(jié)束語