劉 航, 馮立強(qiáng), 2, 3

(1. 遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院， 錦州 121001； 2. 遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院， 錦州 121001；3. 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 大連 116023)

1 引 言

強(qiáng)激光驅(qū)動(dòng)原子、分子輻射高次諧波(high-order harmonic generation, HHG)作為強(qiáng)場(chǎng)物理以及非線性光學(xué)的重要現(xiàn)象被廣泛研究近30年. 尤其在獲得超短遠(yuǎn)紫外和軟X射線阿秒脈沖的應(yīng)用上更是獲得了極大的關(guān)注[1-4].

目前，利用Corkum提出的半經(jīng)典三步模型[5]，即，‘電離-加速-回碰’，可以有效的解釋高次諧波的輻射過(guò)程. 基于三步模型可知，諧波輻射過(guò)程通常在半個(gè)光學(xué)周期發(fā)生一次，并且其最大截止能量為Ecutoff=Ip+3.17Up，其中Ip為電離能，Up為電子的有質(zhì)動(dòng)力勢(shì). 因此，對(duì)于某一特定的諧波輻射能量有長(zhǎng)短兩條量子路徑共同作用產(chǎn)生[6]，這樣在輸出阿秒脈沖時(shí)會(huì)在一個(gè)周期出現(xiàn)兩個(gè)阿秒脈沖序列. 但在實(shí)際中，孤立阿秒脈沖更具有應(yīng)用價(jià)值. 因此，如何選取單一的諧波輻射路徑來(lái)獲得孤立阿秒脈沖得到了人們廣泛的關(guān)注. 目前，對(duì)于諧波路徑的調(diào)控主要分為2大部分，即，(1)少周期激光場(chǎng)或多色組合場(chǎng)方案. 例如：Goulielmakis等[7]利用3.3 fs的單周期激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)惰性氣體獲得一個(gè)80 as脈沖. Feng等[8, 9]利用雙色以及三色組合場(chǎng)驅(qū)動(dòng)惰性氣體分別獲得40 as和sub-10 as的脈沖. (2) 多周期極化門方案(polarization gating, PG). 例如：Sansone等[10]獲得了一個(gè)130 as的脈沖. Zhao等[11]利用雙色極化門方案獲得了目前為止實(shí)驗(yàn)上最短的67 as的脈沖.

最近10年，一門新興的技術(shù)阿秒-納米(atto-nanophysics)科學(xué)在超快動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注. 例如：Kim等[12]把惰性氣體和激光場(chǎng)輸入到金屬納米結(jié)構(gòu)下，實(shí)驗(yàn)上獲得了一個(gè)波長(zhǎng)在47 nm的脈沖. 該方案的提出使研究人員可以利用較弱激光場(chǎng)來(lái)獲得阿秒脈沖，這對(duì)阿秒科學(xué)的發(fā)展非常有利. 隨后，Yavuz等[13]研究了金屬納米結(jié)構(gòu)下原子空間位置對(duì)諧波輻射的影響. Cao等[14]利用雙色場(chǎng)非均勻場(chǎng)方案獲得了脈寬在10 as以下的超短脈沖.

雖然，阿秒-納米科學(xué)在超快動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域已經(jīng)被廣泛研究，但是納米結(jié)構(gòu)的排列多是線性排列并且平行于激光偏振方向. 最近，我們提出了一種在線性蝴蝶型納米結(jié)構(gòu)下，運(yùn)用多周期極化門技術(shù)輻射高次諧波的方案并獲得了一個(gè)脈寬在30 as的超短孤立阿秒脈沖[15]. 但是在上述方案中，極化門激光場(chǎng)在x，y方向都有貢獻(xiàn)，而納米結(jié)構(gòu)只排列在驅(qū)動(dòng)場(chǎng)方向(x方向). 因此，為了保證x，y方向激光場(chǎng)分量具有類似的增強(qiáng)規(guī)律，只能選取對(duì)激光增強(qiáng)較小的納米結(jié)構(gòu). 為了克服這一缺陷，本文提出了一種在交叉型納米結(jié)構(gòu)下運(yùn)用非均勻極化門方案獲得孤立阿秒脈沖的方法. 在改方案下用于產(chǎn)生阿秒脈沖的高階諧波只發(fā)生在納米結(jié)構(gòu)的一側(cè). 并且，通過(guò)疊加平臺(tái)區(qū)的諧波，可獲得一個(gè)持續(xù)時(shí)間在33 as的孤立阿秒脈沖. 若無(wú)特殊說(shuō)明，本文采用原子單位[atomic units (a.u.)].

2 計(jì)算方法

He原子與激光場(chǎng)相互作用的二維含時(shí)薛定諤方程為[16, 17],

xEx(x,t)+yEy(y,t)]φ(x,y,t)，

(1)

(2)

Edriven(x,t)=(1+g(z))[E1f(t+

tdelay/2.0)cos(ω1t)+E2f(t-tdelay/2.0)cos(ω2t)]，

(3)

Egating(y,t)=(1+g(z))[E1f(t+

tdelay/2.0)sin(ω1t)-E1f(t-tdelay/2.0)sin(ω1t)]，

(4)

f(t)=exp[-4ln(2)t2/τi2],i=1,2，

(5)

其中，Ei，ωi，τi(i= 1, 2)為激光場(chǎng)振幅，頻率和半高全寬.tdelay為2束激光場(chǎng)延遲時(shí)間.g(z=x,y) =βz表示空間非均勻場(chǎng)形式. 這里我們采用一階近似并取β= 0.005[18].x0，y0為He原子空間位置. 其中，x0，y0< 0或x0，y0> 0分別表示He原子位置偏離納米結(jié)構(gòu)中心負(fù)向或正向.

高次諧波表示為：

(6)

阿秒脈沖的瞬時(shí)強(qiáng)度可表示為：

(7)

3 結(jié)果與分析

圖1(a)給出了本文采用的交叉型納米結(jié)構(gòu)的空間排列示意圖以及He原子的注入位置. 圖1(b)給出了交叉納米結(jié)構(gòu)下He原子在單色場(chǎng)(tdelay= 0 fs)和PG場(chǎng)(tdelay= 8 fs)分別驅(qū)動(dòng)下諧波輻射特點(diǎn). 本文采用的左右旋轉(zhuǎn)圓偏振激光場(chǎng)為20 fs-1600 nm，I= 7.0×1013W/cm2. 由圖可知，在單色場(chǎng)情況(x0=y0= 0 a.u.)，諧波截止在310ω1附近. 隨著極化門效應(yīng)的引入(PG，x0=y0= 0 a.u.)，諧波截止能量有所減小，但是諧波光譜干涉結(jié)構(gòu)也明顯減小，這有利于獲得孤立阿秒脈沖. 當(dāng)He原子遠(yuǎn)離納米結(jié)構(gòu)中心點(diǎn)時(shí)(例如：x0=y0= ± 70 a.u.)，諧波截止能量可以進(jìn)一步延伸到380ω1附近. 具體來(lái)說(shuō)，當(dāng)x0=y0= -70 a.u.時(shí)，不僅諧波截止能量得到延伸，而且諧波輻射強(qiáng)度較x0=y0= 0 a.u.的情況有1個(gè)數(shù)量級(jí)的提高，進(jìn)而可以獲得一個(gè)116 eV的連續(xù)平臺(tái)區(qū)，這顯然非常有利于獲得高強(qiáng)度阿秒脈沖. 當(dāng)x0=y0= 70 a.u.時(shí)，雖然諧波截止能量也有延伸，但是諧波輻射強(qiáng)度沒(méi)有明顯特高，并且其諧波輻射干涉結(jié)構(gòu)較大，這并不利于獲得高強(qiáng)度的孤立阿秒脈沖.

圖1 (a) 交叉型納米結(jié)構(gòu)的空間排列示意圖. (b) 交叉納米結(jié)構(gòu)下He原子在單色場(chǎng)和PG場(chǎng)分別驅(qū)動(dòng)下諧波輻射特點(diǎn). Fig. 1 (a) The schematic of the crossed nanostructure. (b) Harmonic spectra from He atom driven by the single-color and the PG inhomogeneous fields in the crossed nanostructure.

為了理解納米結(jié)構(gòu)下空間非均勻場(chǎng)驅(qū)動(dòng)氣體輻射諧波的過(guò)程，圖2和圖3給出了上述激光場(chǎng)的時(shí)空分布以及He原子在上述條件下諧波輻射的時(shí)頻分析圖[19]. 首先對(duì)于單色場(chǎng)情況，由三步模型理論分析圖2(a)可知，電子電離發(fā)生在激光瞬時(shí)振幅附近(標(biāo)記為i1～5)，隨后自由電子在激光場(chǎng)作用下加速，當(dāng)激光反向時(shí)加速電子有幾率返回母核并發(fā)生回碰輻射高次諧波(標(biāo)記為r1～5). 因此在諧波輻射過(guò)程中會(huì)呈現(xiàn)5個(gè)主要的輻射能量峰，即，圖3(a)所示 的P1～5. 這是導(dǎo)致諧波輻射干涉結(jié)構(gòu)明顯的原因. 對(duì)于PG場(chǎng)，x0=y0= 0 a.u.情況，由于驅(qū)動(dòng)場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)減弱[見(jiàn)圖2(a)]，導(dǎo)致電子電離幾率減小，因此諧波輻射能量峰的截止能量也被減小，如圖3(b)所示. 并且，由于極化效應(yīng)，輻射峰P1和P5的強(qiáng)度都被明顯減弱，因此導(dǎo)致諧波強(qiáng)度下降以及諧波干涉結(jié)構(gòu)的減小. 但是，當(dāng)諧波能量高于180ω1時(shí)，諧波光譜貢獻(xiàn)依然來(lái)自于P2～4能量峰，因此依然不利于孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生. 對(duì)于PG場(chǎng)，x0=y0= ±70 a.u.的情況，由于氣體空間位置的變化激光驅(qū)動(dòng)氣體時(shí)呈反對(duì)稱增強(qiáng)特點(diǎn). 例如：當(dāng)x0=y0= -70 a.u.時(shí)，驅(qū)動(dòng)場(chǎng)沿負(fù)方向增強(qiáng)幅度要大于正方向；當(dāng)x0=y0= 70 a.u.時(shí)，驅(qū)動(dòng)場(chǎng)沿正方向增強(qiáng)幅度要大于負(fù)方向，如圖2(b)所示. 因此，對(duì)于x0=y0= -70 a.u.的情況，電離電子在負(fù)x方向加速獲得的能量要遠(yuǎn)大于在正x方向加速獲得的能量，因此導(dǎo)致諧波輻射能量峰P3得到明顯延伸，如圖3(c)所示. 并且，當(dāng)諧波能量大于230ω1時(shí)，諧波光譜只由P3貢獻(xiàn)，而且其長(zhǎng)量子路徑對(duì)諧波輻射能量峰的貢獻(xiàn)被明顯壓制. 這是導(dǎo)致諧波光譜呈現(xiàn)平滑連續(xù)平臺(tái)區(qū)的原因. 對(duì)于x0=y0= 70 a.u.的情況，電離電子在正x方向加速獲得的能量要遠(yuǎn)大于在負(fù)x方向加速獲得的能量，因此導(dǎo)致諧波輻射能量峰P2和P4得到明顯延伸，如圖3(d)所示. 但是，當(dāng)諧波能量大于230ω1時(shí)，諧波光譜由2個(gè)諧波輻射能量峰貢獻(xiàn)產(chǎn)生(P2和P4)，并且其強(qiáng)度要小于P3. 這是導(dǎo)致其諧波光譜強(qiáng)度較低并且呈現(xiàn)較大的干涉結(jié)構(gòu)的原因.

圖2 (a)單色場(chǎng)以及極化門場(chǎng)的激光包絡(luò)圖. (b) 極化門驅(qū)動(dòng)場(chǎng)的時(shí)空分布. Fig. 2 (a) Laser profiles of the single-color (SC) field andthe PG field. (b) The laser profile of the driven field in time and space.

圖3 諧波輻射時(shí)頻分析圖(a)單色場(chǎng)；(b) PG場(chǎng)，x0 = y0 = 0 a.u.；(c) PG場(chǎng)，x0 = y0 = -70 a.u.；(d) PG場(chǎng)，x0 = y0 = 70 a.u.. Fig. 3 The time-frequency analyses of the harmonics for the cases of (a) single-color field; (b) PG field with x0 = y0 = 0 a.u.; (c) PG field with x0 = y0 = -70 a.u.; (d) PG field with x0 = y0 = 70 a.u..

通過(guò)上述分析可知，當(dāng)氣體沿納米結(jié)構(gòu)負(fù)方向注入時(shí)，用于產(chǎn)生阿秒脈沖的高階諧波只發(fā)生在納米結(jié)構(gòu)的一側(cè)，這顯然非常有利于孤立阿秒脈沖的輸出. 因此，最后通過(guò)直接疊加該情況下(PG場(chǎng)，x0=y0= -70 a.u.)諧波光譜的230ω1到380ω1次諧波，可以獲得一個(gè)脈寬在33 as的超短孤立阿秒脈沖，如圖4所示.

圖4 阿秒脈沖波形圖. Fig. 4 The temporal profiles of the attosecond pulse.

4 結(jié) 論

綜上所述, 本文提出了一種在交叉型納米結(jié)構(gòu)下運(yùn)用非均勻極化門方案獲得孤立阿秒脈沖的方法. 在改方案下用于產(chǎn)生阿秒脈沖的高階諧波只發(fā)生在納米結(jié)構(gòu)的一側(cè). 并且，通過(guò)疊加平臺(tái)區(qū)的諧波，可獲得一個(gè)持續(xù)時(shí)間在33 as的孤立阿秒脈沖. 由于在本方案中采用了交叉型納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，因此保證x，y方向激光場(chǎng)分量具有相同的增強(qiáng)規(guī)律，這樣就克服了之前選用線性納米結(jié)構(gòu)方案是只能選取對(duì)激光增強(qiáng)較小的納米結(jié)構(gòu)的束縛.