郇志博 羅金輝 謝德芳

摘要 為了促進辣椒產(chǎn)業(yè)的良性發(fā)展和維護消費者生命健康安全，本研究分別使用確定性、概率性和累積暴露評估方法評估了2016年我國南方5省辣椒中農(nóng)藥殘留的膳食暴露風險。確定性方法的結(jié)果表明6種農(nóng)藥對8組人群的急慢性暴露量僅占安全閾值的0.0%～12.0%;考慮到累積暴露風險的問題，本文還評估了吡蟲啉和啶蟲脒的累積暴露風險并與兩種農(nóng)藥單一暴露風險（概率性暴露評估）的結(jié)果進行了比較，結(jié)果表明兩種農(nóng)藥的急慢性累積暴露量僅占安全閾值的0.90%～33.32%，但要高于各自的單一暴露量;同時三種方法的結(jié)果皆表明辣椒中6種農(nóng)藥殘留對兒童的暴露風險要高于其他人群。綜上，2016年我國南方5省辣椒中6種農(nóng)藥殘留對8類人群的急慢性膳食暴露風險皆可接受。

關(guān)鍵詞 辣椒; 膳食暴露風險; 概率評估; 累積評估

中圖分類號： R 155.5， S 481.8

文獻標識碼： ADOI： 10.16688/j.zwbh.2018297

Abstract To ensure the benign development of pepper industry and the life health safety of consumers， this study assessed the risks of dietary exposure to pesticide residues in pepper in five provinces of southern China in 2016 by using deterministic， probabilistic and cumulative exposure risk assessment method. Deterministic method showed that the acute and chronic exposures to the six pesticides were 0.0%-12.0% of the safety thresholds towards the eight human subgroups. In view of the cumulative exposure， this study assessed the cumulative risk of imidacloprid and acetamiprid， and the values of cumulative risk were compared with those of single risk. The results showed that the cumulative exposures were 0.90%-33.32% of the safety thresholds towards the eight human subgroups， and higher than respective single exposures; the three methods all showed that the risks to the children were higher than to other subgroups. In conclusion， the acute and chronic exposure risks of the six pesticide residues in pepper from five provinces of southern China in 2016 were all acceptable to the eight subgroups.

Key words pepper; dietary exposure risk; probabilistic assessment; cumulative assessment

據(jù)聯(lián)合國糧農(nóng)組織（FAO）統(tǒng)計資料顯示，2016年世界鮮食辣椒的種植面積為270萬 hm2，總產(chǎn)量為5 200萬 t，制干辣椒的種植面積為180萬 hm2，總產(chǎn)量為420萬 t，我國鮮食辣椒的種植面積為75萬 hm2，總產(chǎn)量為1 700萬 t，制干辣椒的種植面積為4.6萬 hm2，總產(chǎn)量為31萬 t，我國鮮食辣椒的種植面積和總產(chǎn)量都居世界第一位[1]。我國不僅是世界上最大的辣椒生產(chǎn)國，還是世界上最大的辣椒消費國[2]。近年來屢被曝光的農(nóng)藥殘留超標事件不僅嚴重影響了產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，而且對消費者的生命健康帶來危害。王緒芬和袁素芳[3]、劉風仙等[4]對市售蔬菜進行農(nóng)藥殘留檢測發(fā)現(xiàn)，辣椒是農(nóng)藥殘留檢出率最高的蔬菜，因此評估辣椒中農(nóng)藥殘留的膳食暴露風險對辣椒產(chǎn)業(yè)的良性發(fā)展和維護消費者的生命健康安全具有重要意義。

傳統(tǒng)的農(nóng)藥殘留監(jiān)測主要基于食品中農(nóng)藥最大殘留限量標準，如GB 2763系列，但是農(nóng)產(chǎn)品中某種農(nóng)藥殘留超過限量標準并不一定會損害消費者健康，因為還與膳食消費量有關(guān);另外即使農(nóng)產(chǎn)品中農(nóng)藥殘留不超過限量標準，但如果殘留多種具有相同作用機制的農(nóng)藥，也可能會損害人類健康，因為多種具有相同作用機制的農(nóng)藥殘留會產(chǎn)生累積效應(yīng)[5]。農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風險評估才是科學、準確判斷農(nóng)藥殘留膳食暴露風險的工具，是現(xiàn)如今歐美等發(fā)達國家保障消費者膳食安全和制定農(nóng)產(chǎn)品標準的基礎(chǔ)[6]，我國從2003年開始引入國外農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全領(lǐng)域先進的風險分析系統(tǒng)和風險評估方法，并在2006年將農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風險評估納入《中華人民共和國農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全法》中[7]。目前農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全風險評估技術(shù)的一般原理就是估計膳食暴露量然后與風險閾值比較，而膳食暴露量的估計方法目前主要包括確定性和概率性兩種方法[6]，確定性評估方法又稱為點評估方法，該方法使用殘留量和膳食消費量固定數(shù)值來計算膳食暴露量，得出的結(jié)果也是膳食暴露量點值，常用于初步粗略估計膳食暴露風險，該方法簡單、需要數(shù)據(jù)資源較少，但是無法反映整個人群的變異性和不確定性;

概率性評估方法充分考慮了變異性和不確定性，它采用統(tǒng)計學的手段，將整個人群的膳食消費量、體重和膳食中的殘留量視為不同的總體分布，然后通過Monte Carlo抽樣得到各個總體的分布特征，再將膳食消費量、體重和膳食中的殘留量視為變量，根據(jù)暴露量計算公式，得到暴露量的聯(lián)合概率分布，并用不同的膳食暴露量統(tǒng)計量來量化變異性，用統(tǒng)計量的置信區(qū)間來量化不確定性。概率性評估方法由于需要的數(shù)據(jù)資源較多、花費較大、耗時較長，常被用于確定性方法評估確認存在風險后的精細評估，以確認風險發(fā)生的概率以及最需要保護的年齡段人群。由于農(nóng)藥多殘留問題的普遍性，農(nóng)藥的累積效應(yīng)越來越突出，美國和歐盟紛紛立法規(guī)定評估農(nóng)藥殘留的膳食暴露風險時必須考慮農(nóng)藥的累積效應(yīng)，尤其是多種具有相同作用機制的農(nóng)藥同時暴露時[89]。聶繼云等[10]和葉孟亮等[11]分別采用確定性和概率性膳食暴露評估方法評估了我國蘋果中農(nóng)藥殘留的膳食暴露風險;宋雯等[12]采用概率性膳食暴露評估方法評估了我國南方6省稻米中汞殘留的膳食暴露風險;丁小霞等[13]采用概率性膳食暴露評估方法評估了我國花生中黃曲霉毒素的膳食暴露風險;Li等[14]采用相對效能因子法評估了29種乙酰膽堿酯酶抑制劑農(nóng)藥（26種有機磷農(nóng)藥和3種氨基甲酸酯類農(nóng)藥）對上海居民的累積暴露風險;而目前并無關(guān)于我國辣椒中農(nóng)藥殘留膳食暴露風險的報道，因此筆者將分別采用確定性和概率性膳食暴露評估方法，評估我國南方五省辣椒農(nóng)藥殘留的膳食暴露風險，并采用相對效能因子法對辣椒中兩種新煙堿類農(nóng)藥（吡蟲啉和啶蟲脒）的累積風險進行評估，評估結(jié)果將為目前我國辣椒農(nóng)藥使用監(jiān)管和辣椒農(nóng)藥殘留標準的制修訂提供參考。

1 材料與方法

1.1 農(nóng)藥殘留數(shù)據(jù)和膳食消費數(shù)據(jù)

農(nóng)藥殘留數(shù)據(jù)為2016年按照國家標準《GB/T 8855-2008 新鮮水果和蔬菜 取樣方法》從廣東、廣西、海南、云南和福建5省采集的150份市售辣椒樣品中啶蟲脒等6種檢出農(nóng)藥的殘留數(shù)據(jù)。檢測方法為國家標準《GB/T 20769-2008 水果和蔬菜中450種農(nóng)藥及其相關(guān)化學品殘留量的測定 液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法》，6種農(nóng)藥的定量限（LOQ）皆為0.001 mg/kg。6種農(nóng)藥的風險閾值（ADI和ARfD）和殘留情況見表1。

辣椒消費數(shù)據(jù)來源于2002年我國衛(wèi)生部主持的第四次全國居民營養(yǎng)與健康狀況調(diào)查（CNNHS）數(shù)據(jù)集[15]。CNNHS采用多階段分層整群隨機抽樣和24 h回憶法采集了各類人群連續(xù)3天（2個工作日和1個周末，節(jié)假日除外）的膳食消費數(shù)據(jù)，共涉及68 962個研究對象（33 551個男性和35 411個女性），其中3 041名研究對象的年齡為2～5歲，12 527名為6～17歲，26 476名為18～44歲，16 922名為45～59歲，9 996名為>60歲。本研究按照年齡和性別將這些研究對象分作8組，分別為兒童組（≤11歲，男性和女性），青少年組（12歲≤年齡<18歲，男性和女性），成年組（18歲≤年齡<60歲，男性和女性），老年組（≥60歲，男性和女性）。由于CNNHS僅包含各大類食物的消費數(shù)據(jù)，并未具體到某一類蔬菜，因此本文用CNNHS深色蔬菜的膳食消費數(shù)據(jù)來代替辣椒消費數(shù)據(jù)進行后續(xù)的膳食暴露評估。8組人群的體重和深色蔬菜的膳食消費數(shù)據(jù)參照Huan等[16]。

1.2 膳食暴露評估

根據(jù)世界衛(wèi)生組織文件（WHO）[1718]，使用估計每日攝入量（EDI）占每日允許攝入量（ADI）的百分數(shù)（%ADI）來表示慢性風險的大小，若%ADI>100%表示存在不可接受的慢性風險;使用估計短期攝入量（ESTI）占急性參考劑量（ARfD）的百分數(shù)（%ARfD）來表示急性風險的大小，若%ARfD>100%表示存在不可接受的急性風險。

1.2.1 確定性暴露評估

根據(jù)WHO文件[19]，確定性方法中EDI的計算公式為：

其中，STMR為監(jiān)測數(shù)據(jù)的殘留中值;F為各組人群的消費量平均值;bw為各組人群的平均體重。

根據(jù)WHO文件[18]，在計算ESTI時，分作4種情況，當單個農(nóng)產(chǎn)品的重量（Ue）大于0.025 kg（辣椒單個重量Ue參考WHO數(shù)據(jù)[20]，為43.2 g），但是小于大份餐的重量（LP）時，此時攝入量被分成兩部分，一部分來自單個農(nóng)產(chǎn)品，重量為Ue，即單個農(nóng)產(chǎn)品的平均重量;剩余部分來自混合樣品的其他個體，重量為（LP-Ue），（LP-Ue）部分的農(nóng)藥殘留水平設(shè)為監(jiān)測結(jié)果的最大值（HR），Ue部分的農(nóng)藥殘留水平要求要考慮個體殘留水平的差異，為了充分保護消費者，通常需要將HR乘以變異因子（v，通常v=3），此時ESTI的計算公式為：

1.2.2 概率性暴露評估

由確定性方法的計算公式可知，WHO推薦的確定性方法分別取殘留量和消費量的平均值或者高百分位值來估算農(nóng)藥殘留的膳食攝入量，該方法簡單易懂而且需要的數(shù)據(jù)資源較少，但是它忽略了數(shù)據(jù)的變異性和不確定性，無法反映個體的差異，也不能為監(jiān)管者提供更多的信息[21]，而概率性方法則彌補了確定性方法的不足，不僅充分量化了變異性和不確定性，而且為監(jiān)管者提供了更多的信息，是歐美國家開展精細膳食暴露評估的主要工具[22]。

概率性方法的通用計算公式為[23]：y=x×c/bw，y代表膳食暴露量，x代表食物的消費量，c代表食物中的農(nóng)藥殘留量，bw代表體重。概率性評估需要評估人群所有個體的體重數(shù)據(jù)、評估時間段內(nèi)的膳食消費量數(shù)據(jù)以及食物中的農(nóng)藥殘留數(shù)據(jù)，因此要開展精確的概率性評估必須要有龐大的數(shù)據(jù)資源。經(jīng)典的概率評估方法又分為參數(shù)型和非參數(shù)型兩種，非參數(shù)型是將大容量樣本的原始觀察數(shù)據(jù)集作為經(jīng)驗分布（離散的均勻分布），直接從中進行隨機抽樣，參數(shù)型首先是將大容量樣本的原始觀察數(shù)據(jù)擬合，然后從擬合后的分布中抽樣[23]。De Boer等[23]認為樣本量至少要達到1/（1P/100）才能保證對第P百分位的粗略估計，由于非參數(shù)型方法直接從原始樣本的經(jīng)驗分布中抽樣，因此非參數(shù)型方法要求原始樣本至少要達到20個觀察值才能粗略估計第95百分位數(shù)值，而要估計第99.9百分位數(shù)值則至少需要1 000個觀察值，如果樣本量太小，使用非參數(shù)型方法進行估計，得到的結(jié)果是不穩(wěn)定的;而參數(shù)型概率評估方法是從原始樣本擬合成的理論分布中抽樣，McNamara等[24]認為參數(shù)型概率評估方法原始樣本的觀察值個數(shù)可以少到只有10個。因此本文將使用參數(shù)型概率評估方法。未檢出數(shù)據(jù)參照Huan等[16]設(shè)定為0.001 mg/kg（LOQ）。急慢性暴露評估終點參照美國環(huán)保署EPA[25]和Chambolle[26]分別選擇暴露量的第99.9百分位數(shù)值和第95百分位數(shù)值。采用Bootstrap方法來量化不確定性，用95%的置信區(qū)間來表示不確定度[27]，參照Caldas等[28]，將B樣本數(shù)定為200個。

概率性評估的具體步驟如下：

①對通用公式中等號右側(cè)的各變量的原始數(shù)據(jù)進行擬合，然后根據(jù)Chisquare，AndersonDarling和KolmogorovSmirnov檢驗結(jié)果確定各個變量最符合的分布;

②然后從每個變量的擬合分布中進行10 000次Monte Carlo抽樣并按照通用公式計算暴露量，得到10 000個暴露量值，這些值就組成了一個Bootstrap樣本，由該樣本求得第95百分位值和99.9百分位值，在此量化了變異性。

③如此重復(fù)200次，就得到200個第95百分位值和99.9百分位值暴露量，進而得到第95百分位值和99.9百分位值暴露量的2.5%～97.5%分位數(shù)，以此作為第95百分位值和99.9百分位值暴露量的95%置信區(qū)間，在此量化了不確定性。

1.2.3 累積暴露評估

對具有相同作用機制的農(nóng)藥開展累積暴露評估的方法包括危害指數(shù)方法（hazard index， HI）、相對效能因子法（relative potency factor， RPF）、分離點指數(shù)法（the point of departure index， PODI）、暴露閾值法（the margin of exposure， MOET）和累積風險指數(shù)法（cumulative risk index， CRI）[8]，其中RPF方法是目前應(yīng)用最廣泛的方法，使用RPF方法評估混合物的累積暴露風險時，需要首先選擇一種數(shù)據(jù)最豐富的化合物作為指標化合物（index compound， IC），每種化合物的相對效能因子RPF為指標化合物IC的分離點POD（the point of departure， BMD10或NOAEL等毒理學數(shù)據(jù)）與該化合物的POD的比值，然后將每一種化合物的暴露量乘以各自的相對效能因子RPF就得到每種化合物相對于指標化合物IC的等價暴露量，再將所有化合物的等價暴露量求和就得到混合物相對于指標化合物IC的總暴露量，再將該總暴露量與指標化合物IC的風險閾值（ADI或ARfD）比較，就得到混合物的累積暴露風險[8]。本文在此基礎(chǔ)上做少許改動，即通過各個化合物的RPF，將各個化合物的殘留濃度統(tǒng)一為相對于IC的等價殘留量，然后求和得出混合物相對于IC的總等價殘留量，這就將混合物的累積風險評估問題轉(zhuǎn)化為單一化合物的風險評估問題。本文的6種檢出農(nóng)藥中啶蟲脒和吡蟲啉具有相同的作用機制，因此本文將采用RPF方法評估這兩種農(nóng)藥的累積暴露風險。根據(jù)JMPR報告[9，29]，本文選擇啶蟲脒作為IC，慢性風險評估選擇的POD是大鼠2代生殖毒性研究母體毒性的NOAEL值（啶蟲脒為6.67 mg/kg bw，吡蟲啉為6.6 mg/kg bw），急性風險評估選擇的POD是對大鼠的急性神經(jīng)毒性NOAEL值（啶蟲脒為10 mg/kg bw，吡蟲啉為42 mg/kg bw），以此計算出吡蟲啉的慢性RPF為1.01，急性RPF為0.24。

2 結(jié)果與分析

2.1 確定性暴露評估

表2和表3顯示了使用確定性方法估計的6種檢出農(nóng)藥對8組人群的慢性和急性膳食暴露風險，風險的大小表示為估計暴露量占安全閾值的百分數(shù)，當該百分數(shù)超過100%表明具有不可接受的暴露風險。從表2和表3可以看出6種農(nóng)藥對8組人群的慢性和急性風險都極低，啶蟲脒、吡蟲啉、多菌靈、嘧霉胺的慢性暴露風險皆為0.0%，滅多威和阿維菌素的慢性風險皆為0.1%;啶蟲脒對8類人群的急性風險為4.8%～12.0%，吡蟲啉為1.9%～4.7%，多菌靈為4.1%～10.3%，滅多威為4.2%～10.4%，阿維菌素為3.2%～8.0%，嘧霉胺因未設(shè)定ARfD而未估計急性暴露風險;從數(shù)據(jù)可看出，啶蟲脒、吡蟲啉、多菌靈、滅多威和阿維菌素對8類人群的急性風險都要高于慢性風險，而且對兒童的急性風險要普遍高于其他類人群。另外，還可以看出使用確定性方法估計的6種農(nóng)藥對8組人群的急慢性暴露風險都是可接受的。

2.2 概率性暴露評估和累積暴露評估

由于確定性方法的結(jié)果顯示6種農(nóng)藥的急慢性暴露風險都極低，都在可接受的范圍內(nèi)，通常按照EPA的四層風險評估框架[22]，不需要進一步開展精細的概率性膳食暴露評估，但是考慮到啶蟲脒和吡蟲啉存在累積暴露的問題，本文使用相對效能因子法（RPF）評估了啶蟲脒和吡蟲啉的累積暴露風險，為了比較兩種農(nóng)藥單一暴露與累積暴露風險大小，本文還采用參數(shù)型概率性評估方法評估了兩種農(nóng)藥單一暴露的急慢性暴露風險。

由概率性暴露評估方法的特點可知，它需要龐大的數(shù)據(jù)運算過程，簡單的辦公軟件無法滿足要求，得益于計算機技術(shù)的迅猛發(fā)展，本文使用一款成熟的商業(yè)軟件Crystal Ball來進行概率性暴露評估[30]，經(jīng)Chisquare、AndersonDarling和KolmogorovSmirnov檢驗，啶蟲脒的殘留數(shù)據(jù)最符合Lognormal分布（位置：0.00;平均值：0.02;標準差：0.08），吡蟲啉的殘留數(shù)據(jù)同樣最符合Lognormal分布（位置：0.00;平均值：0.01;標準差：0.05），使用慢性RPF擬合后混合物等價殘留濃度數(shù)據(jù)最符合Lognormal分布（位置：0.00;平均值：0.04;標準差：0.2），使用急性RPF擬合后混合物等價殘留濃度數(shù)據(jù)也是最符合Lognormal分布（位置：0.00;平均值：0.02;標準差：0.12）。8組人群的體重和膳食消費數(shù)據(jù)默認為符合正態(tài)分布，其平均值和標準差參見Huan等[16]。經(jīng)Bootstrap分析，Crystal Ball軟件得出啶蟲脒和吡蟲啉對8組人群單一暴露和累積暴露的第95百分位慢性暴露風險和第99.9百分位急性暴露風險數(shù)值以及其95%的置信區(qū)間見表4，從結(jié)果可以看出使用參數(shù)型概率性暴露評估方法，得出啶蟲脒單一暴露對8類人群的慢性風險為0.46%～0.93%，急性風險為4.60%～13.66%，吡蟲啉單一暴露對8類人群的慢性風險為0.09%～0.19%，急性風險為0.82%～2.56%;累積暴露的慢性風險為0.90%～1.84%，急性風險為10.71%～33.32%。從表4可看出，兩種農(nóng)藥對8類人群的急性風險都要高于慢性風險，且啶蟲脒的數(shù)值都分別高于吡蟲啉的相關(guān)數(shù)值;累積暴露風險都要高于單一暴露風險，且從數(shù)值來看，累積暴露風險的數(shù)值甚至要高于兩種農(nóng)藥的單一暴露風險的數(shù)值之和。另外無論是單一暴露還是累積暴露，對兒童組的急慢性風險都高于其他組。

3 結(jié)論

本文使用確定性、概率性和累積暴露評估方法評估了2016年我國南方5省辣椒中殘留農(nóng)藥的膳食暴露風險，結(jié)果表明6種殘留農(nóng)藥對8類人群的急慢性暴露風險都在可接受范圍之內(nèi)，對兒童的暴露風險都要普遍高于其他人群，另外啶蟲脒和吡蟲啉的累積暴露風險要高于單一暴露風險。

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（責任編輯：田 喆）