彭 濤，朱亦鳴，游冠軍

（1．上海理工大學 上海市現(xiàn)代光學系統(tǒng)重點實驗室，上海 200093；2．上海理工大學 光電信息與計算機工程學院，上海 200093）

引 言

隨著科技的不斷發(fā)展，人們對光學顯微測量儀器的空間分辨率要求越來越高。掃描近場光學顯微鏡(scanning near-field optical microscope，SNOM)由于突破了光學衍射極限，能夠?qū)崿F(xiàn)納米量級的光學成像分辨率，在材料研究、化學分析、生物成像等領域有廣泛的應用[1-3]。SNOM利用掃描探針實現(xiàn)了優(yōu)于半波長的成像分辨率，按照探針有無孔徑，SNOM分為孔徑式和散射式兩類：前者采用亞微米結構的孔徑型光纖作為探針，在可見光區(qū)能夠獲得幾十納米到百納米的成像分辨率，但是波導截止限制了其在中遠紅外波段的應用[3-4]；后者采用納米尺寸的散射型探針代替孔徑型探針，通常稱為散射型近場掃描光學顯微鏡(scattering-type scanning near-field optical microscope，s-SNOM)[5-8]，由于其光學分辨率和近場信號強度不受激發(fā)波長的限制，可廣泛應用于可見光-紅外-太赫茲寬波段，是近年來國際上納米光學領域的一個研究熱點[9-12]。國內(nèi)對于s-SNOM技術的研究處于起步階段，相關報道較少[3]。我們研究組基于原子力顯微鏡(atomic force microscope, AFM)平臺，以 AFM的納米探針為近場散射探針，設計了可見-近紅外波段的s-SNOM，實現(xiàn)了10 nm的光學成像分辨率。

背景散射噪聲是影響s-SNOM系統(tǒng)測量性能的重要因素[6-8]，通常采用探針振動的方式對散射信號進行調(diào)制，并通過高階解調(diào)從較強的背景散射噪聲中提取微弱的近場散射信號，因此探針的振動狀態(tài)對系統(tǒng)的顯微測量性能有重要的影響。本文通過理論模型計算和實驗測量，研究分析了探針振動的調(diào)制振幅和掃描反饋幅值對近場信號的影響。

1 s-SNOM工作原理

s-SNOM的基本工作原理是通過激發(fā)光聚焦照射納米探針，在探針針尖周圍形成增強的局域近場，此局域場與針尖下方的樣品耦合，將包含樣品信息的耦合近場轉化為傳播場，因此遠場接收的散射光信號中攜帶了針尖下方樣品的光學性質(zhì)，進而通過探針逐點掃描可獲得樣品的近場光學顯微圖像。由于針尖處增強局域場的空間分布尺度主要取決于探針針尖的曲率半徑，且不受激發(fā)光波長的影響，因此s-SNOM在可見-紅外-太赫茲波段皆可實現(xiàn)納米量級的光學顯微測量。

由于激發(fā)光聚焦光斑的直徑遠大于探針針尖的尺寸，遠場探測器收集的散射信號中包含被針尖散射的局域近場信號，以及從探針針桿、懸臂梁、樣品外部區(qū)域散射的遠場背景噪聲信號，而且近場信號強度遠小于背景信號強度，所以s-SNOM的關鍵技術之一是如何從遠場背景信號中提取有效的近場信號。通常采用調(diào)制解調(diào)的方式獲取近場信號，其基本原理是，基于AFM的輕敲工作模式，通過散射探針的輕敲振動(頻率為)周期性地改變針尖與樣品表面間的距離z，調(diào)制針尖散射的近場信號和探針針桿及懸臂梁等區(qū)域散射的遠場信號。由于隨z的增大(減小)，近場隱逝場非線性地迅速減弱(增強)，而背景散射近似線性變化，因此采用高階解調(diào)方式，即以n(n≥2)頻率解調(diào)，能夠從較強的遠場散射背景噪聲信號中有效地提取微弱的近場信號[6-8]。

為了從理論上描述s-SNOM系統(tǒng)的工作原理，本文采用電偶極子理論模型[7]分析探針針尖與樣品之間的近場作用。如圖1(a)所示，入射光照射探針和其下方的樣品，探針與樣品之間的耦合作用可由探針散射元的感應偶極矩與樣品中鏡像散射元的鏡像偶極矩的耦合近似表征。當入射光電場的偏振方向平行于探針針軸時，此耦合系統(tǒng)的總體有效極化率可表示為

式 中 ： β =(εs-1)/(εs+1)， εs為 樣 品 的 介 電 常數(shù)； α為探針的極化率；a為探針針尖曲率半徑；z為探針針尖到樣品表面的距離。散射光電場Es可表示為

式中Eo為入射光電場。

假定探針以頻率 ? 、振幅 Δz保持輕敲振動，則針尖-樣品之間的距離z隨時間的變化為

將式(3)帶入式(1)，可以看出探針-樣品耦合系統(tǒng)的有效極化率 αeあ(t)在時域上呈周期性變化。

耦合系統(tǒng)的散射信號S大小與針尖的散射截面Csca呈正比?；贛ie散射理論，s-SNOM系統(tǒng)中探針針尖的散射截面為

式中k為入射光波矢的模值。

設激發(fā)波長為532 nm，探針針尖曲率半徑為20 nm，探針材質(zhì)為硅，分別計算得到了被測樣品為金和硅時探針的散射信號大小，結果如圖1(b) 所示?？梢钥闯?，金樣品的散射信號強于硅樣品的散射信號。在近場有效作用范圍內(nèi)，散射信號隨樣品-探針之間距離的增大呈非線性衰減。與遠場散射信號相比，近場信號隨探針和樣品之間距離的變化更加敏感，因此采用以頻率n(n≥2)進行高階解調(diào)的方法，能夠有效控制被探針針桿和懸臂梁等部位散射的遠場背景噪聲。

圖1 s-SNOM針尖近場耦合的電偶極子模型及散射信號隨針尖-樣品間距變化的計算結果Fig. 1 The dipole model of near-field interaction in s-SNOM and the calculated tip-sample distance dependence of scattering optical amplitude

2 實驗裝置

圖2 s-SNOM系統(tǒng)結構示意圖Fig. 2 The schematic diagram of home-built s-SNOM

本文設計的s-SNOM系統(tǒng)總體結構如圖2所示?；谳p敲工作模式的AFM平臺，納米探針以頻率振動，照明激光透過分光鏡之后被透鏡聚焦于探針針尖，背向散射信號被透鏡收集，再經(jīng)過分光鏡反射被雪崩探測器接收。探測器產(chǎn)生的光電信號輸入到鎖相放大器，通過高階解調(diào)從遠場背景噪聲中提取出近場信號。

3 結果分析

3.1 探針調(diào)制振幅對近場信號的影響

探測器接收的散射信號包含了從探針針尖散射的近場信號和從探針針桿、懸臂梁、樣品表面散射的遠場背景噪聲，根據(jù)電偶極子理論模型，近場信號和遠場背景噪聲信號的大小都與探針的振動振幅有關。

為了分析調(diào)制振幅對近場信號的影響，分別采用300 mV、600 mV和900 mV的驅(qū)動電壓驅(qū)動針尖曲率半徑約為10 nm的AFM探針作正弦振動(=282 kHz)，對應探針在自由空間的調(diào)制振幅分別為10 nm、20 nm和30 nm，解調(diào)頻率設置為，測量探針針尖逐漸靠近金膜表面時散射信號的三階解調(diào)幅值S3，結果如圖3(a)、(b)所示。

圖3 不同調(diào)制振幅下的s-SNOM三階解調(diào)信號Fig. 3 The 3demodulated optical amplitude under different modulation amplitude

從圖3(a)可以看出，在針尖-樣品表面間距為0～25 nm時，信號幅值隨間距增大而非線性地快速衰減，這與前文計算結果相符。信號分布的空間范圍與針尖尺寸也很好地相符，說明此處提取的信號來源于局域的隱逝近場。歸一化后的結果如圖3(b)所示，在近場作用范圍內(nèi)(間距≤25 nm)，不同調(diào)制振幅下的數(shù)據(jù)曲線互相重合，說明調(diào)制振幅不影響近場測量的分辨率。在遠場區(qū)域(間距≥50 nm)，當調(diào)制振幅≤20 nm時背景噪聲信號幅值接近零，而當調(diào)制振幅增大到30 nm時，背景噪聲信號隨針尖-樣品間距增大呈振蕩增強趨勢。此結果說明，當調(diào)制振幅大于針尖尺寸時，背景噪聲抑制效果變差，這會影響到系統(tǒng)的近場測量性能，如顯微成像的對比度。測量時設置與針尖尺寸相近的調(diào)制振幅，可以有效地抑制背景噪聲，獲得較高的信噪比。

3.2 掃描反饋幅值對近場信號的影響

s-SNOM通過探針逐點掃描樣品獲得近場顯微成像，掃描樣品時的探針振動狀態(tài)與在自由空間時有所不同。當探針距離樣品表面較遠時，探針和樣品間的相互作用力非常弱，可近似忽略不計，探針在共振頻率點(或附近)做簡諧振動。當探針接近樣品表面時，其與樣品之間的相互作用力導致振動偏離簡諧模式，因此含有頻率為n(n≥2)的非簡諧成分[13-15]。由s-SNOM散射信號的調(diào)制和解調(diào)機制可知，探針振動的簡諧性會影響背景噪聲的過濾和近場信號的提取。如果探針振動的非簡諧成分較強，背景散射噪聲中也含有n頻率成分的調(diào)制，導致高階解調(diào)無法有效地過濾背景噪聲，因此影響s-SNOM顯微測量的性能。為了進一步了解探針振動狀態(tài)對近場測量的影響，本文通過設置不同的掃描反饋幅值(setpoint)，研究了探針掃描振幅對近場顯微成像的影響，實驗測量結果如圖4所示。

被測樣品為厚度50 nm的粗糙金膜，表面起伏度約為5 nm，探針在自由空間的調(diào)制振幅設為16.5 nm，系統(tǒng)采用三階解調(diào)模式提取近場散射信號。圖 4(a)、(b)、(c)為 AFM形貌圖，(d)、(e)、(f)是與(a)、(b)、(c)對應的近場光學顯微圖，掃描反饋幅值As分別設置為14.3 nm、14.9 nm、15.5 nm。圖4(d)中分布著較多的深色短線條，虛線圓圈內(nèi)是典型的短線條。這些短線條是與表面形貌相關的假信號[6]，與圖4(a)對比可以看出，假信號主要位于表面高度起伏較明顯的區(qū)域。當增大探針掃描反饋幅值(≥14.9 nm)時，如圖4(b)和(c)所示，近場顯微圖中的假信號基本消失。此結果說明，如果探針掃描反饋幅值過小(小于自由空間調(diào)制振幅的90%)，探針掃描過程中與樣品的相互作用力較強，易出現(xiàn)非簡諧的振動狀態(tài)，導致產(chǎn)生與表面形貌相關的假信號。為了獲得真實準確的近場信號，探針的掃描反饋幅值應大于其自由空間調(diào)制振幅的90%。

圖4 金膜樣品的形貌圖與近場光學顯微圖Fig. 4 The topography and optical amplitude images of gold thin film

3.3 s-SNOM近場顯微成像測試

對探針振動的調(diào)制振幅和掃描反饋幅值進行優(yōu)化后，測試了本文設計的s-SNOM系統(tǒng)的顯微成像性能。照明激光波長為532 nm，被測樣品為電子束蒸發(fā)制備的金膜，選取表面附著了較多納米尺度雜質(zhì)顆粒的區(qū)域進行測試，結果如圖5所示。圖5(a)為AFM形貌圖，(b)為三階解調(diào)的近場光學顯微圖，(c)為對應于(a)和(b)中虛線的剖面圖。圖5(b)中雜質(zhì)顆粒邊界清晰，與AFM形貌圖中顯示的雜質(zhì)分布一一對應。近場光學顯微圖具有較好的對比度，其中雜質(zhì)區(qū)域的近場信號顯著減弱，這與之前的報道相符[16]。雜質(zhì)顆粒的高度約為8～10 nm，雖然雜質(zhì)邊界處高度落差較大，但沒有出現(xiàn)與形貌相關的假信號。分析圖5(c)中的剖面數(shù)據(jù)，得出s-SNOM系統(tǒng)的顯微成像分辨率約為10 nm。

圖5 s-SNOM系統(tǒng)測試結果Fig. 5 s-SNOM images of gold thin films and impurity nanoparticles

4 總 結

本文主要研究了s-SNOM系統(tǒng)中探針振動的調(diào)制振幅和掃描反饋幅值對顯微成像性能的影響。研究表明：當調(diào)制振幅與探針針尖尺寸相近時，有利于抑制散射信號中的背景噪聲，提高系統(tǒng)成像的對比度；較小的掃描反饋幅值會導致近場信號中包含較多與樣品形貌相關的假信號，因此為了獲取被測樣品的真實近場信號，需設置探針的掃描振幅大于其在自由空間調(diào)制振幅的90%。