馮海峰，時(shí) 巖，張建強(qiáng)

（南京理工大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，南京 210094）

0 引言

2016年底，國(guó)家環(huán)境保護(hù)部發(fā)布了《車(chē)用壓燃式、氣體燃料點(diǎn)燃式發(fā)動(dòng)機(jī)與汽車(chē)排氣污染物排放限值及測(cè)量方法（中國(guó)第六階段）》（征求意見(jiàn)稿）（簡(jiǎn)稱(chēng)柴油車(chē)國(guó)六標(biāo)準(zhǔn)）；國(guó)六標(biāo)準(zhǔn)對(duì)柴油車(chē)的尾氣排放提出了更為嚴(yán)格的限制，并將從2020年開(kāi)始全面實(shí)施[1]。這對(duì)柴油發(fā)動(dòng)機(jī)的各類(lèi)凈化技術(shù)又提出了新的要求。

選擇性催化還原法（Selective Catalytic Reduction，SCR）是目前比較成熟的柴油機(jī)機(jī)外凈化技術(shù)之一，其工作原理是向排氣管?chē)娙肽蛩厝芤?，在高溫下用尿素分解產(chǎn)生的氨氣通過(guò)催化劑來(lái)還原氮氧化物，并生成對(duì)環(huán)境無(wú)害的氮?dú)夂退甗2]。為了使柴油車(chē)排放的尾氣中氮氧化物降低到滿(mǎn)足國(guó)六標(biāo)準(zhǔn)，必須改進(jìn)或者重新設(shè)計(jì)現(xiàn)有的SCR系統(tǒng)。

SCR系統(tǒng)的性能通常用氮氧化物的轉(zhuǎn)化率來(lái)衡量。國(guó)內(nèi)外研究表明，在SCR催化劑載體前端平面上，氣流中的氨氣分布得越均勻，氮氧化物的轉(zhuǎn)化率就越高[3]。同時(shí)，尿素噴嘴的位置、結(jié)構(gòu)、噴射角度等參數(shù)對(duì)氣流中氨氣的分布均勻性有著很大的影響[4]；因此合理選擇和優(yōu)化噴射參數(shù)對(duì)SCR系統(tǒng)的設(shè)計(jì)和改進(jìn)有著重要的意義。

本文基于國(guó)六標(biāo)準(zhǔn)，首先以某柴油車(chē)尾氣處理系統(tǒng)為基礎(chǔ)設(shè)計(jì)了一種全新的SCR系統(tǒng)結(jié)構(gòu)。然后根據(jù)計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)（CFD）理論，應(yīng)用ANSYS Fluent軟件建立了本SCR系統(tǒng)流場(chǎng)的CFD模型；在該模型的基礎(chǔ)上，通過(guò)修改離散相噴嘴噴射參數(shù)得到不同數(shù)值模擬結(jié)果，來(lái)研究尿素噴嘴的不同噴孔孔數(shù)、噴孔孔徑和噴射角度對(duì)SCR載體前端平面氨氣均勻性的影響；并與傳統(tǒng)SCR系統(tǒng)進(jìn)行對(duì)比，說(shuō)明了本SCR系統(tǒng)的性能有著明顯提升。最后根據(jù)數(shù)值模擬結(jié)果，對(duì)SCR系統(tǒng)的脫硝率以及氮氧化物的排放進(jìn)行了進(jìn)一步的分析。

1 SCR系統(tǒng)模型建立

1.1 SCR系統(tǒng)結(jié)構(gòu)及幾何模型

傳統(tǒng)的SCR系統(tǒng)結(jié)構(gòu)大多如圖1所示，通常由廢氣入口后方的混合器、變截面處的整流罩以及催化劑載體組成。這校的SCR系統(tǒng)主要通過(guò)混合器和整流罩來(lái)改善氨氣在氣流中的分布均勻性[5,6]，并且通過(guò)對(duì)混合器和整流罩的結(jié)構(gòu)和位置進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，可以進(jìn)一步提高SCR系統(tǒng)的性能，從而使發(fā)動(dòng)機(jī)排放滿(mǎn)足國(guó)四、國(guó)五標(biāo)準(zhǔn)[7]。但是由于總體結(jié)構(gòu)沒(méi)有改進(jìn)空間，因此性能難以有大幅提高，無(wú)法滿(mǎn)足如今更為嚴(yán)格的國(guó)六標(biāo)準(zhǔn)。

圖1 傳統(tǒng)SCR系統(tǒng)幾何模型

因此，本文提出了如圖2、圖3所示的一種全新的SCR結(jié)構(gòu)。

圖2 本SCR系統(tǒng)流場(chǎng)模型

圖3 本SCR系統(tǒng)主要尺寸參數(shù)

本SCR系統(tǒng)主要由廢氣后方的混合腔和催化劑載體組成，其中SCR載體用來(lái)還原廢氣中的氮氧化物，SCO（選擇催化氧化）載體則是用于吸收多余氨氣，防止氨泄露現(xiàn)象?；旌锨坏淖饔脛t是使尿素?zé)峤猱a(chǎn)生的氨氣與廢氣氣流充分混合，其原理示意圖如圖4所示。

圖4 混合腔工作原理示意圖

混合腔內(nèi)部設(shè)有環(huán)形的導(dǎo)流槽，尿素溶液在噴入并與廢氣混合之后，一起沿著環(huán)形導(dǎo)流槽向前作圓周軌跡的流動(dòng)。這校的設(shè)計(jì)不僅加強(qiáng)了混合腔內(nèi)局部渦流，還為整個(gè)混合過(guò)程提供了充足的距離，從而使得氨氣能夠和廢氣充分地混合均勻并進(jìn)入催化劑載體，大大提高了SCR系統(tǒng)的性能。

1.2 化學(xué)反應(yīng)

1.2.1 尿素分解反應(yīng)

尿素水溶液噴入排氣管后，溶液中的尿素在高溫下會(huì)首先分解生成異氰酸和氨氣：

異氰酸會(huì)進(jìn)一步水解生成二氧化碳和氨氣：

尿素和異氰酸分解產(chǎn)生的氨氣在SCR載體上參與NH3-SCR主反應(yīng)，而過(guò)量的氨氣在通過(guò)SCO載體時(shí)會(huì)與氧氣發(fā)生反應(yīng)生成氮?dú)夂退瑥亩种瓢毙孤?，避免?duì)環(huán)境造成二次污染[8]。

1.2.2 NH3-SCR反應(yīng)

SCR系統(tǒng)的主反應(yīng)在SCR載體中進(jìn)行，SCR載體上的催化劑可以使氨氣與一氧化氮和二氧化氮發(fā)生反應(yīng)。由于柴油發(fā)動(dòng)機(jī)廢氣中氮氧化物以一氧化氮為主（質(zhì)量分?jǐn)?shù)可達(dá)95%以上），因此可以認(rèn)為SCR載體上主要發(fā)生的是氨氣、一氧化氮和氧氣的反應(yīng)：

SCR載體上的催化劑對(duì)反應(yīng)有著很大影響，因此實(shí)際應(yīng)用時(shí)需要根據(jù)發(fā)動(dòng)機(jī)工況選擇合適的SCR催化劑；本文根據(jù)國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究成果，選擇PFFe作為SCR載體的催化劑[9,10]。

1.2.3 化學(xué)反應(yīng)模型

FLUENT軟件提供了多種模擬化學(xué)反應(yīng)、計(jì)算組分反應(yīng)速率的模型，本文選擇有限速率層流模型進(jìn)行模擬，該模型中反應(yīng)速率常數(shù)由阿倫尼烏斯公式計(jì)算：

其中，k為速率常數(shù)，R為摩爾氣體常量，T為熱力學(xué)溫度，E為活化能，A為指前因子。

而對(duì)于不可逆的化學(xué)反應(yīng)，其動(dòng)力學(xué)方程可以表示為：

其中，kf表示根據(jù)式(4)計(jì)算得到的正向反應(yīng)速率常數(shù)，Ri表示物質(zhì)i的生成或分解速率，v'i和v'j分別表示反應(yīng)物i和產(chǎn)物i的化學(xué)計(jì)量數(shù)，Cj表示反應(yīng)物j或產(chǎn)物j的物質(zhì)的量濃度，ηj則表示這種物質(zhì)的正向反應(yīng)級(jí)數(shù)。

這校，式(1)～式(4)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)就可以分別表示為：

1.3 CFD模型

為了對(duì)SCR系統(tǒng)的流場(chǎng)進(jìn)行數(shù)值模擬計(jì)算，需要進(jìn)一步簡(jiǎn)化模型中的一些復(fù)雜結(jié)構(gòu)并建立對(duì)應(yīng)的CFD模型。其中主要包括催化劑載體的多孔介質(zhì)模型和噴嘴的離散相模型。

1.3.1 多孔介質(zhì)模型

SCR載體和SCO載體通常是蜂窩狀陶瓷，其幾何形狀十分復(fù)雜[11]。在Fluent軟件中，可以將這種多孔結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)化為增加了阻力源的流體區(qū)域，簡(jiǎn)化方式為在蜂窩結(jié)構(gòu)區(qū)域提供一個(gè)與速度有關(guān)的動(dòng)量匯：

其中，Si為第i（x，y，z）方向的動(dòng)量方程源項(xiàng)；|v|為速度大?。籇與C為指定的矩陣；右側(cè)第一項(xiàng)為粘性損失項(xiàng)，第二項(xiàng)為慣性損失項(xiàng)。

由于SCR與SCO載體的多孔結(jié)構(gòu)一般都是均勻分布的，因此式(9)可以簡(jiǎn)化為：

其中，α為滲透率；C2為慣性阻力系數(shù)。

1.3.2 離散相模型

尿素溶液通過(guò)噴嘴從圖1噴射入口噴入排氣管與廢氣混合，由于其體積分?jǐn)?shù)很?。ㄐ∮?0%～20%），因此可以將尿素溶液液滴視為離散相、廢氣視為連續(xù)相，應(yīng)用Fluent軟件的離散相模型進(jìn)行模擬。

離散相模型的控制方程為：

其中FD是單位質(zhì)量顆粒受到的拽力；Fx則包括了壓力梯度力、熱電力、布朗運(yùn)動(dòng)效應(yīng)、升力等其他各種力；SCR系統(tǒng)的流場(chǎng)主要包括壓力梯度力和熱泳力。

為了確定尿素噴嘴的最佳噴射參數(shù)，本文分別研究了噴孔孔數(shù)為4孔、6孔和8孔，孔徑為100μm、130μm和160μm，噴射角度（如圖3所示）為30°、45°和60°這幾種不同參數(shù)的情況下，對(duì)SCR系統(tǒng)性能的影響；此外，噴嘴的噴射初速度為24m/s，噴射壓力為0.5MPa，噴嘴扇形錐角為27°。由于噴嘴的噴射壓力和初速度都比較小，因此可以忽略液滴的霧化過(guò)程，而破碎過(guò)程則采用TAB模型進(jìn)行模擬。

TAB模型是模擬液滴破碎過(guò)程的經(jīng)典模型；在TAB模型中，液滴表面的力由氣動(dòng)力Fa、表面張力Fσ和粘性力Fμ組成，液滴的受力方程為：

其中，σ為液滴的表面張力，μd為液滴的動(dòng)力粘度。當(dāng)y=1，即位移量x為液滴初始半徑r的一半時(shí)，認(rèn)為液滴已經(jīng)破碎。無(wú)量綱系數(shù)CF、Ck和Cd的取值分別為1/3、8和5[12]。

1.4 不同工況下的邊界條件

SCR系統(tǒng)根據(jù)工況的不同，尿素溶液的噴射流量也不同。表1列出了本文分析所選取的3種工況下廢氣進(jìn)氣口的邊界條件以及對(duì)應(yīng)的尿素溶液噴射流量；而表2則列出了廢氣的原始組分。此外，氣流出口處的背壓設(shè)為恒定值30kPa；尿素溶液的溫度為常溫（298K）。

表1 各個(gè)工況下的邊界條件

表2 廢氣原始組分及質(zhì)量分?jǐn)?shù)

2 數(shù)值模擬結(jié)果分析

2.1 基于氨氣均勻性的噴射參數(shù)優(yōu)化

理論和實(shí)驗(yàn)研究都表明，氣流中氨氣在SCR載體前端平面上分布的均勻性對(duì)SCR系統(tǒng)的性能有著很大影響，因此可以氨氣均勻性來(lái)衡量SCR系統(tǒng)性能的好壞；氨氣分布得越均勻，整體性能就越好；而不均勻的氨氣分布不僅會(huì)使SCR系統(tǒng)的變差，還會(huì)使得載體內(nèi)還原劑局部過(guò)量或不足，導(dǎo)致催化劑老化不均勻、SCR系統(tǒng)壽命縮短[13]。

本文用均勻性系數(shù)來(lái)衡量氣流中氨氣在SCR載體入口平面上的分布均勻程度，均勻性系數(shù)的計(jì)算公式為：

其中，Ai是在目標(biāo)平面（即SCR載體前端平面）的CFD網(wǎng)格模型中，第i個(gè)網(wǎng)格單元的單元面積；A則是目標(biāo)平面上所有網(wǎng)格單元的面積和；Mi是在第i個(gè)網(wǎng)格單元上的氨氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)；則在目標(biāo)平面所有網(wǎng)格單元上氨氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)的算術(shù)平均值。均勻性系數(shù)γ的值越接近1，就說(shuō)明氨氣在目標(biāo)平面上分布越均勻。

2.1.1 噴孔孔數(shù)的影響分析

為了研究不同噴孔孔數(shù)對(duì)SCR載體前端平面上氨氣分布均勻性的影響，首先將噴嘴的噴孔孔徑和噴射角度分別定為130μm和45°。然后將噴孔孔數(shù)分別選為4孔、6孔和8孔；不同孔數(shù)的噴嘴示意圖如圖5所示。

圖5 不同噴孔數(shù)噴嘴結(jié)構(gòu)示意圖

經(jīng)過(guò)CFD模擬計(jì)算，使用以上不同噴嘴的氨氣均勻性模擬結(jié)果圖6所示。

在工況1下，由于排氣的流速較低，尿素的熱解、氨氣和廢氣的混合都有著較為充足的時(shí)間，無(wú)論哪種噴嘴的性能都較為接近；隨著流速的提高，在工況2、3下，孔數(shù)更多的噴嘴呈現(xiàn)一定的優(yōu)勢(shì)。考慮到8孔噴嘴的性能略?xún)?yōu)于6孔噴嘴，并且8孔噴嘴的噴射覆蓋面積相對(duì)更大，因此選用8孔噴嘴。

圖6 不同噴孔數(shù)噴嘴氨氣均勻性系數(shù)仿真結(jié)果

其中，工況序號(hào)對(duì)應(yīng)表2（下同），虛線(xiàn)為圖1所示結(jié)構(gòu)的某SCR系統(tǒng)仿真結(jié)果的最大值（下同）。

2.1.2 噴孔孔徑的影響分析

根據(jù)2.1.1節(jié)的分析結(jié)果，現(xiàn)確定選用如圖5所示的8孔噴嘴，并將噴射角度定為45°，然后研究噴孔孔徑分別為100μm、130μm和160μm時(shí)的氨氣均勻性。不同噴孔孔徑下氨氣均勻性的模擬結(jié)果如圖7所示。噴孔孔徑主要影響噴射覆蓋面積，以及液滴的尺寸和數(shù)量分布，進(jìn)而影響與廢氣混合的均勻程度。

圖7 不同噴孔孔徑噴嘴氨氣均勻性系數(shù)仿真結(jié)果

從模擬結(jié)果中可以看出，在排氣流速較小的工況1下，噴孔孔徑對(duì)結(jié)果影響最大；這是由于整體流速較慢較小、液滴尺寸的差異對(duì)結(jié)果影響并不大，噴孔孔徑越大、噴射覆蓋面積越廣，氨氣均勻性就越好。而在工況2和工況3下，隨著排氣流量和噴射流量的提高，液滴尺寸的影響逐漸變大；此時(shí)，更小的噴孔孔徑使得液滴有著更小的尺寸和更多的數(shù)量，使得液滴在廢氣中的分散程度更好，因此氨氣均勻性就更高。

模擬結(jié)果表明，130μm孔徑的噴嘴和160μm的相比，工況2下表現(xiàn)相近而工況1和工況3下表現(xiàn)相差較大，考慮到兩者在各工況下的平均性能接近，但是130μm孔徑噴嘴在流量更高的工況3下有著更出色的表現(xiàn)，這說(shuō)明在發(fā)動(dòng)機(jī)高負(fù)荷的工況下、SCR系統(tǒng)的性能更好，因此選擇噴孔孔徑為130μm。

2.1.3 噴射角度的影響分析

噴射角度對(duì)SCR載體前端平面的氨氣均勻性有著很大影響，不合適的噴射角度會(huì)將大量的尿素噴到壁面上，不僅會(huì)導(dǎo)致氨氣均勻性大大降低，還會(huì)導(dǎo)致管道壁面部分腐蝕或沉積，影響氣流流動(dòng)和SCR系統(tǒng)壽命。對(duì)于本SCR系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)來(lái)說(shuō)，更希望尿素溶液噴射在環(huán)形導(dǎo)流槽的入口截面上，而不是壁面上。

根據(jù)2.1.1和2.1.2的分析，現(xiàn)確定選擇如圖5所示的孔徑為130μm的8孔噴嘴；然后研究不同工況下，噴射角度分別為30°、45°和60°時(shí)的氨氣均勻性；并且當(dāng)改變噴射角度時(shí)，總是保持噴射點(diǎn)（參考圖3）位置不變。圖8列出了不同噴射角度下、SCR系統(tǒng)結(jié)構(gòu)的差異。

圖8 不同噴射角度下噴射方向的示意圖

在不同工況下，不同噴射角度的噴嘴的氨氣均勻性模擬結(jié)果如圖9所示。

圖9 不同噴射角度氨氣均勻性系數(shù)仿真結(jié)果

從模擬結(jié)果中可以看出，在工況1和工況2下，由于廢氣的流速不高，因此噴射角度從30°到60°變化時(shí)，氨氣均勻性逐漸提高；這是因?yàn)楫?dāng)噴射角為60°時(shí)，噴嘴的噴射方向軸線(xiàn)與導(dǎo)流槽入口截面最接近垂直，這校噴出的尿素溶液大多都進(jìn)入了導(dǎo)流槽并與廢氣混合。但在工況3下，60°噴射角的氨氣均勻性出現(xiàn)的大幅降低，這是由于廢氣入口的流速很高，使得尿素溶液在剛離開(kāi)噴嘴時(shí)就不再沿噴射方向前進(jìn)，而是受渦流的影響分布到了靠近壁面的區(qū)域。

雖然60°的噴射角在工況1和工況2下的表現(xiàn)稍?xún)?yōu)，但是在工況3下較差的表現(xiàn)使得其綜合性能不及45°的噴射角，因此本SCR系統(tǒng)選擇45°噴射角。

2.1.4 與傳統(tǒng)SCR系統(tǒng)的對(duì)比

文獻(xiàn)[8]對(duì)如圖1所示的傳統(tǒng)SCR系統(tǒng)進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)和流場(chǎng)分析，使得其SCR系統(tǒng)的SCR載體前端平面的氨氣均勻性有了一定提升。將該文獻(xiàn)中的氨氣均勻性分析結(jié)果與本SCR系統(tǒng)進(jìn)行對(duì)比，其結(jié)果如圖10所示。

圖10 與傳統(tǒng)SCR系統(tǒng)氨氣均勻性對(duì)比圖

從圖10中可以看出，本SCR系統(tǒng)的氨氣均勻性在傳統(tǒng)SCR系統(tǒng)已經(jīng)高達(dá)約0.92的基礎(chǔ)上，又提升了4.9%～6.0%；這表明本SCR結(jié)構(gòu)中混合腔的設(shè)計(jì)以及噴射參數(shù)的優(yōu)化對(duì)性能提升有著顯著的效果。

2.2 脫硝率分析

脫硝率是SCR主要性能指標(biāo)，也是反映SCR性能最直觀的指標(biāo)[14]。

脫硝率的計(jì)算方式為：

其中，Cin和Cout分別表示SCR系統(tǒng)入口和出口處氮氧化物（即一氧化氮）的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

脫硝率除了受氨氣分布均勻性影響以外，還會(huì)受到催化劑種類(lèi)、溫度、氨氮比（氨氣和氮?dú)獾奈镔|(zhì)的量濃度比）等各種因素的影響。例如，過(guò)高或過(guò)低的溫度都會(huì)使得催化劑活性降低；而對(duì)于不同的催化劑，最適合的氨氮比范圍也有所不同[15]。

根據(jù)2.1的分析結(jié)果，對(duì)最優(yōu)噴射參數(shù)下的SCR系統(tǒng)的進(jìn)行數(shù)值模擬，脫硝率的分析結(jié)果如表3所示。

表3 不同工況下脫硝率模擬結(jié)果

從表3中可以看出，工況2下脫硝率相對(duì)最低，說(shuō)明催化劑在573K左右時(shí)活性最高。而2.1.4節(jié)中用于對(duì)比的傳統(tǒng)SCR系統(tǒng)的最高脫硝率為71%左右，本SCR系統(tǒng)的最高脫硝率相比之下提高了24%，總體性能提升非常明顯。

3 結(jié)論

本文應(yīng)用CFD理論和ANSYS Fluent軟件對(duì)所設(shè)計(jì)的全新結(jié)構(gòu)的SCR系統(tǒng)進(jìn)行了流場(chǎng)數(shù)值模擬，并在三種典型工況研究了尿素噴嘴不同的噴孔孔數(shù)、噴孔尺寸和噴射角度對(duì)SCR載體前端平面氨氣分布均勻性的影響，確定最佳的噴射參數(shù)為8孔噴嘴、130μm噴孔直徑和45°噴射角；在此基礎(chǔ)上，分析了SCR系統(tǒng)的脫硝率，與傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)的SCR系統(tǒng)相比，本SCR系統(tǒng)的最高脫硝率提高了24%。