劉亞男,鐘連紅,閆 靜,韓力慧**,薛陳利

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民用燃料燃燒碳質(zhì)組分及VOCs排放特征

劉亞男1,鐘連紅2*,閆 靜2,韓力慧1**,薛陳利3

(1.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100124；2.北京市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院,北京 100037；3.首都師范大學(xué)資源環(huán)境與旅游學(xué)院,北京 100048)

選取北京市地區(qū)典型生物質(zhì)燃料(玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗、松木、栗樹枝、桃樹枝)以及民用煤(煙煤、蜂窩煤)在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)進(jìn)行了模擬燃燒實(shí)驗(yàn),對(duì)燃燒產(chǎn)生的顆粒物及氣體樣品進(jìn)行采集,采用Model 2001A熱/光碳分析儀對(duì)不同粒徑段顆粒物中的有機(jī)碳、元素碳進(jìn)行測(cè)定,采用Agilent GC-MS 5977/ 7890B 氣質(zhì)聯(lián)用儀對(duì)燃燒煙氣中的揮發(fā)性有機(jī)物進(jìn)行分析.研究表明:除蜂窩煤OC、EC的排放因子在2.5~10μm粒徑范圍內(nèi)達(dá)到最大,其他8種固體燃料燃燒產(chǎn)生的OC、EC的排放因子最大值均在0~2.5μm粒徑范圍內(nèi).薪柴(栗樹枝、桃樹枝、松木)、秸稈(玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗)和民用煤(蜂窩煤、煙煤)3類物質(zhì)燃燒排放VOCs的物種分類差異較大.薪柴和民用煤燃燒排放的鹵代烴以及含氧有機(jī)物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯高于秸稈的質(zhì)量分?jǐn)?shù);在同一類別中VOCs物質(zhì)分布趨勢(shì)一致.3種薪柴平均總VOCs的排放系數(shù)為2.02g/kg,4種秸稈平均總VOCs的排放系數(shù)為6.89g/kg,2種民用煤平均總VOCs的排放系數(shù)為2.03g/kg,秸稈類的排放因子最大.玉米芯、玉米稈、黃豆稈和草梗的臭氧生成潛勢(shì)較高,而栗樹枝、桃樹枝、松木、煙煤以及蜂窩煤的臭氧生成潛勢(shì)較低,且分布類似.烯烴類、烷烴類、芳香烴類是固體燃料燃燒臭氧生成潛勢(shì)貢獻(xiàn)較大的VOCs 物質(zhì).

有機(jī)碳；元素碳；揮發(fā)性有機(jī)物；排放因子；臭氧生成潛勢(shì)

生物質(zhì)是所有能源中地位僅次于煤炭、石油和天然氣的第四大能源[1],由于成本低廉,在采暖季,生物質(zhì)燃料是農(nóng)村地區(qū)家庭炊事和取暖的主要能源,露天焚燒也成為過(guò)剩秸稈的主要處理方法.張宜升等[2]、李云婷等[3]通過(guò)研究得出生物質(zhì)燃燒是大氣污染物的一個(gè)重要排放源.

碳組分和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)是生物質(zhì)燃燒煙氣中的重要組成部分.碳組分主要以有機(jī)碳(OC) 和元素碳(EC)形式存在.沈?yàn)t雨等[4]對(duì)生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物中OC、EC的排放因子和濃度進(jìn)行了計(jì)算和測(cè)定,并對(duì)元素碳EC的組分進(jìn)行了分析.劉海利等[5]收集了小米稈、豆稈、玉米稈、樹葉和草葉5種農(nóng)林生物質(zhì)進(jìn)行燃燒模擬實(shí)驗(yàn),對(duì)其碳組分和水溶性無(wú)機(jī)離子的含量分布特征進(jìn)行了研究.由于以往對(duì)不同粒徑段顆粒物的研究較少,且沒(méi)有將生物質(zhì)與民用煤進(jìn)行對(duì)比.鑒于此,本研究在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)模擬民用燃料燃燒過(guò)程,分別對(duì)PM2.5、PM10、TSP三級(jí)顆粒物的OC、EC濃度及排放因子進(jìn)行了測(cè)定和計(jì)算.Wei等[6]研究表明居民生物質(zhì)燃料燃燒對(duì)非甲烷揮發(fā)性有機(jī)物(NMVOC)的貢獻(xiàn)高達(dá)18%.由于其顯著貢獻(xiàn),本研究測(cè)定并計(jì)算生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的VOCs種類及排放因子.

1 材料與方法

1.1 儀器

嶗應(yīng)3012H型自動(dòng)煙塵/氣測(cè)試儀(青島嶗應(yīng));IV501型雙極虛擬撞擊顆粒物采樣器(北京科領(lǐng)奈爾);Agilent GC-MS 5977/7890B氣質(zhì)聯(lián)用儀(安捷倫);Model 2001A熱/光碳分析儀(DRI,美國(guó)沙漠所).

1.2 燃燒實(shí)驗(yàn)

在北京地區(qū)采集7種當(dāng)?shù)氐湫偷纳镔|(zhì)樣品,包括玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗、松木、栗樹枝、桃樹枝.并選取2種民用煤(蜂窩煤、煙煤)進(jìn)行燃燒實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)用的煤種煤質(zhì)檢測(cè)結(jié)果見表1.

表1 煤質(zhì)檢測(cè)結(jié)果

Table 1 Test result of coal property

國(guó)內(nèi)外對(duì)民用燃料燃燒排放污染物的檢測(cè)主要采用煙罩法和煙道采樣法[8].本研究基于稀釋通道原理建立了民用煤污染物檢測(cè)平臺(tái),平臺(tái)包括集氣罩、稀釋管道、閥門、過(guò)濾設(shè)備、風(fēng)機(jī)和排氣筒等,分別對(duì)7種生物質(zhì)樣品和2種民用煤進(jìn)行室內(nèi)模擬燃燒實(shí)驗(yàn),如圖1所示.通過(guò)風(fēng)機(jī)的引風(fēng)作用將潔凈空氣與高濃度煙氣一同吸入煙氣集氣罩中,使其在煙道內(nèi)混合均勻,并在監(jiān)測(cè)段進(jìn)行采樣.

1.3 顆粒物、VOCs樣品的采集與分析

采用民用爐具對(duì)7種生物質(zhì)、2種民用煤樣品分別進(jìn)行模擬燃燒實(shí)驗(yàn).在監(jiān)測(cè)采樣段使用嶗應(yīng)3012H型自動(dòng)煙塵/氣測(cè)試儀測(cè)試煙氣流速;調(diào)節(jié)雙極虛擬撞擊分級(jí)采樣器的相關(guān)參數(shù),選取相應(yīng)采樣嘴對(duì)煙氣顆粒物樣品進(jìn)行采集,粒徑范圍分別為:0~2.5,2.5~10,10~100μm;在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中使用嶗應(yīng)3072型智能雙路煙氣采樣器及Tedlar氣袋均勻地采集燃料燃燒過(guò)程中產(chǎn)生的煙氣,采樣及存儲(chǔ)期間注意避光.使用Model 2001A熱/光碳分析儀(DRI,美國(guó)沙漠所)測(cè)量顆粒物樣品中的OC和EC含量;使用美國(guó)安捷倫公司氣相色譜-質(zhì)譜儀(GC-MS)分析氣體樣品中VOCs組分.

2 結(jié)果與討論

2.1 OC、EC在各粒徑段上的排放因子

經(jīng)實(shí)驗(yàn)測(cè)得的不同固體燃料各粒徑范圍內(nèi) OC、EC和TC的排放因子如表2所示,從不同粒徑范圍來(lái)看,在0~2.5μm粒徑范圍內(nèi),9種固體燃料燃燒產(chǎn)生的碳質(zhì)中OC排放因子范圍是0.03~31.47g/kg, EC排放因子范圍是0.01~1.66g/kg, TC排放因子范圍是0.04~32.59g/kg,平均值分別為11.61,0.74,12.36g/kg;在0~10μm粒徑范圍內(nèi),OC排放因子范圍是0.07~ 34.46g/kg,EC排放因子范圍是0.04~1.79g/kg,TC排放因子范圍是0.11~35.77g/kg,平均值分別為12.26,0.82, 13.08g/kg;在0~100μm粒徑范圍內(nèi),OC排放因子范圍是0.1~36.27g/kg,EC排放因子范圍是0.05~1.90g/kg, TC排放因子范圍是0.15~37.76g/kg,平均值分別為12.67,0.90,13.57g/kg.

表2 不同粒徑范圍的碳質(zhì)排放因子(g/kg)

由圖2可知,秸稈類OC、EC排放因子較其他燃料偏高.從燃料類型來(lái)看,由圖2(a)所示,秸稈(玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗)中玉米稈在各個(gè)粒徑段OC的排放因子均為最高,在0~2.5,2.5~10,10~ 100μm粒徑段內(nèi)的排放因子依次為31.47,2.99, 1.81g/kg;其次為黃豆稈,OC在不同粒徑段的排放因子依次為27.66,1.21,0.83g/kg;玉米芯和草梗OC的排放因子最低,其在不同粒徑段的排放因子分別為15.43,0.88,0.48g/kg和11.84,0.28,0.17g/kg.由圖2(b)可知,黃豆稈和玉米稈EC的排放因子較高,其在0~2.5,2.5~10和10~100μm粒徑段內(nèi)的排放因子分別為1.66,0.13,0.12g/kg和1.12,0.17,0.18g/kg;其次為草梗,EC在不同粒徑段的排放因子依次為1.05,0.08和0.07g/kg;玉米芯EC排放因子在各粒徑段內(nèi)均為最低,其值依次為0.86,0.03,0.02g/kg,與沈?yàn)t雨等[4]的研究結(jié)果基本保持一致.

薪柴(栗樹枝、桃樹枝、松木)中桃樹枝在0~2.5,2.5~10和10~100μm粒徑段內(nèi)OC排放因子依次為9.29,0.09,0.15g/kg;松木在不同粒徑段中OC的排放因子依次為5.81,0.15,0.10g/kg;而栗樹枝在各個(gè)粒徑段內(nèi)OC的排放因子均為最低,其值依次為0.97,0.03,0.03g/kg.3種薪柴EC排放因子相差不大,其中栗樹枝在0~2.5μm粒徑段內(nèi)的排放因子較高為0.74g/kg.

民用煤中,蜂窩煤各粒徑段的OC、EC排放因子均遠(yuǎn)低于煙煤,在0~2.5,2.5~10,10~100μm粒徑段內(nèi)的排放因子分別為0.03,0.04,0.02g/kg和0.01,0.03,0.02g/kg;煙煤在各個(gè)粒徑段的OC、EC排放因子分別為2.05,0.13,0.11g/kg和0.31,0.02, 0.02g/kg.劉源等[9]對(duì)民用煤燃燒產(chǎn)生PM2.5中的OC、EC排放因子進(jìn)行了研究,其中煙煤OC、EC的變化范圍分別為0.45~5.39,0.02~3.51g/kg,蜂窩煤OC、EC的值分別為1.24,0.03g/kg與本實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果相似.

本實(shí)驗(yàn)所選生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物中,無(wú)論是OC還是EC,排放因子最大值都出現(xiàn)在0~2.5μm粒徑段內(nèi),且在此粒徑段,栗樹枝、桃樹枝、松木、玉米芯、玉米稈、黃豆稈和草梗這7種生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物中OC占TSP中OC總量的比例分別為94%、97%、96%、92%、87%、93%、96%;0~2.5μm的粒徑段內(nèi)EC占TSP中EC總量的比例分別為85%、65%、80%、94%、75%、87%、88%,這也表明本實(shí)驗(yàn)中秸稈和薪柴燃燒產(chǎn)物中的碳質(zhì)主要集中在0~2.5μm的粒徑段上.

2.2 VOCs的含量及分類

將9種固體燃料在整個(gè)燃燒過(guò)程中的煙氣進(jìn)行取樣與檢測(cè),檢測(cè)VOCs的種類及含量,并按照化學(xué)結(jié)構(gòu),將VOCs分為烷烴類、烯烴類、炔烴類、鹵代烴、芳香烴、含氧有機(jī)物,各燃燒過(guò)程排放的VOCs種類及各類所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)如圖3所示.

將每一種固體燃燒排放的各類VOCs物質(zhì)的排放濃度除以總的VOCs 排放濃度,歸一化得到各物種的質(zhì)量分?jǐn)?shù),各物質(zhì)的分布如圖3所示.

圖3 民用燃料燃燒VOCs 排放物質(zhì)分布

從圖3 中可以看出,薪柴類(栗樹枝、桃樹枝、松木)固體燃料燃燒排放的VOCs中,烷烴的質(zhì)量分?jǐn)?shù)基本相同,分別為27.3%、31.2%和33.2%;栗樹枝的含氧有機(jī)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)高達(dá)52.7%,遠(yuǎn)高于桃樹枝的15.3%和松木的16.5%;桃樹枝和松木的烯烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為38.0%和29.1%,而栗樹枝的烯烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)僅為8.2%,差異較大.在4種秸稈(玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗)燃燒排放的VOCs中,烷烴的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均為最高,分別為81.7%、63.7%、46.3%、73.6%;其次為烯烴,其質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為16.5%、27.6%、32.5%、19.6%.民用煤(煙煤、蜂窩煤)燃燒排放的VOCs種類分布較為相似,煙煤的烷烴和烯烴的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均高于蜂窩煤;而蜂窩煤含氧有機(jī)物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)含量較高,為28.8%.

由圖3知,薪柴(栗樹枝、桃樹枝、松木)、秸稈(玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗)和民用煤(蜂窩煤、煙煤)3類物質(zhì)VOCs的物種分類差異較大.薪柴和民用煤燃燒的鹵代烴和含氧有機(jī)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯高于秸稈;在同一類別中VOCs物質(zhì)分布趨勢(shì)一致.

在薪柴、秸稈及民用煤排放的含氧有機(jī)物中,含量最為豐富的物種為乙醇和丙酮,二者含量占含氧有機(jī)物的80%以上.

薪柴、秸稈以及民用煤排放的芳香烴類化合物中苯和甲苯含量較為豐富,兩者含量占芳香烴類化合物的20%~90%;苯與甲苯的比值(B/T)經(jīng)常用來(lái)指示VOCs的來(lái)源[10-11].高的B/T值(>1)可能是來(lái)源于生物質(zhì)燃料燃燒、木炭或煤燃燒.在本研究中,B/T值均大于1.

2.3 VOCs排放因子

如表3所示,給出了固體燃料燃燒VOCs分類物種的排放因子結(jié)果.薪柴中,3種燃料燃燒排放的VOCs中不同物種的排放因子差異較大,栗樹枝的含氧有機(jī)物排放因子最高,為1039.03mg/kg,其次為烷烴、烯烴/炔烴;桃樹枝的烯烴/炔烴排放因子最高,為479.40mg/kg,其次為烷烴、含氧有機(jī)物;松木的烷烴、烯烴/炔烴排放因子相差不大,分別為973.92mg/ kg和968.69mg/kg.秸稈中,玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗燃燒排放的VOCs中不同物種的排放因子分布類似,烷烴的排放因子均最高;其次為烯烴/炔烴;然后為鹵代烴和含氧有機(jī)物,芳香烴的排放因子最低.民用煤中,煙煤燃燒排放的不同揮發(fā)性有機(jī)物的排放因子均高于蜂窩煤.

3種薪柴、4種秸稈和2種民用煤平均總VOCs的排放系數(shù)分別為2.02,6.89,2.03g/kg,總體來(lái)說(shuō),秸稈類的排放因子最大,而煤中揮發(fā)分含量是影響煤燃燒排放有機(jī)污染物總量的一個(gè)重要因素,研究表明,煤燃燒過(guò)程中有機(jī)污染物排放量和煤種揮發(fā)分含量具有極強(qiáng)的相關(guān)性(相關(guān)系數(shù)2達(dá)到0.999)[12],有機(jī)污染物排放總量隨著揮發(fā)分含量的增加而增加,其原因可能是因?yàn)槊褐袚]發(fā)分含量越高,在高溫燃燒條件下產(chǎn)生的有機(jī)自由基數(shù)量也越大,從而導(dǎo)致燃燒排放的有機(jī)污染物總量也越多.上述研究結(jié)論可以解釋本研究中,煙煤揮發(fā)分含量較高,因此其VOCs含量及排放因子也高于蜂窩煤.

李興華等[13]測(cè)試我國(guó)幾種民用生物質(zhì)燃燒排放的VOCs,其中4種秸稈平均總的VOCs排放系數(shù)為(4.37±2.23)g/kg,木柴總的VOCs排放系數(shù)為(2.12±0.77)g/kg;Wang等[14]測(cè)試我國(guó)幾種民用生物質(zhì)燃燒排放的VOCs在0.18~26.57g/kg范圍,本研究結(jié)果均在上述范圍內(nèi).

表3 民用燃料燃燒 VOCs排放因子(mg/kg)

2.4 不同民用燃料燃燒VOCs排放的臭氧生成潛勢(shì)(OFP)分析

VOCs是生成臭氧的重要前體污染物,OFP可反映各類VOCs對(duì)臭氧生成的相對(duì)貢獻(xiàn),進(jìn)而可以確定臭氧的關(guān)鍵源和關(guān)鍵物種.目前對(duì)大氣中VOCs化學(xué)反應(yīng)活性進(jìn)行探討的研究都是以Carter的研究結(jié)果為基礎(chǔ)[15-17],VOCs的化學(xué)反應(yīng)活性主要集中于烷烴、芳香烴和烯烴這 3類.本文結(jié)合實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)和相關(guān)的最大增量反應(yīng)活性(MIR)值分析這3種VOCs的OFP,公式如下:

OFP=MIR′[VOC](1)

式中:MIR表示某VOC化合物在臭氧最大增量反應(yīng)中的臭氧生成系數(shù)(g/g);[VOC]為實(shí)際觀測(cè)中的某 VOC濃度(g/m3).

由圖4可知,玉米芯、玉米稈、黃豆和草梗的臭氧生成潛勢(shì)較高,而栗樹枝、桃樹枝、松木、煙煤以及蜂窩煤的臭氧生成潛勢(shì)較低,且分布類似.雖然烯烴的濃度在3類VOCs中低于烷烴,但烯烴的 MIR值最高,達(dá)到3.3g/g,故烯烴的OFP最高.因此烯烴類、烷烴類、芳香烴類是固體燃料燃燒臭氧生成潛勢(shì)貢獻(xiàn)較大的VOCs物質(zhì).

3 結(jié)論

3.1 除蜂窩煤OC、EC的排放因子在2.5~10μm粒徑范圍內(nèi)達(dá)到最大,其他8種民用燃料燃燒產(chǎn)生的OC、EC的排放因子的最大值均在0~2.5μm粒徑范圍內(nèi).

3.2 秸稈和薪柴燃燒產(chǎn)物中的碳質(zhì)主要集中在0~2.5μm的粒徑段上.

3.3 薪柴(栗樹枝、桃樹枝、松木)、秸稈(玉米芯、玉米稈、黃豆稈、草梗)和民用煤(蜂窩煤、煙煤)3類物質(zhì)燃燒排放VOCs的物種分類差異較大.薪柴和民用煤燃燒排放的鹵代烴以及含氧有機(jī)物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯高于秸稈的質(zhì)量分?jǐn)?shù);在同一類別中VOCs物質(zhì)分布趨勢(shì)一致.

3.4 3種薪柴、4種秸稈和2種民用煤平均總VOCs的排放系數(shù)分別為2.02,6.89,2.03g/kg,秸稈類的排放因子最大.

3.5 玉米芯、玉米稈、黃豆稈和草梗的臭氧生成潛勢(shì)較高,而栗樹枝、桃樹枝、松木、煙煤以及蜂窩煤的臭氧生成潛勢(shì)較低,且分布類似.烯烴類、烷烴類、芳香烴類是固體燃料燃燒臭氧生成潛勢(shì)貢獻(xiàn)較大的VOCs物質(zhì).

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Carbon compositions and VOCs emission characteristics of civil combustion fuels.

LIU Ya-nan1, ZHONG Lian-hong2*, YAN Jing2, HAN Li-hui1*, XUE Chen-li3

(1.Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China；3.College of Resource Environment and Tourism, Capital Normal University, Beijing 100048, China)., 2019,39(4)：1412~1418

The typical biomass fuels in Beijing (made of corn cob, corn stalks, soybean stalks, straw stalks, pine, chestnut branches, peach branches) and civil coal (bituminous coal, honeycomb coal) were selected and combustion experiments were simulated in the laboratory. After collecting particulate matters and gas samples from combustion, organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in different particle size fractions of particulate matter were measured by Model 2001A Thermal/Photocarbon Analyzer, and the VOCs in combustion flue gas were analyzed with Agilent GC-MS 5977/7890B GC-MS as well. The results showed that for honeycomb coal, the emission factor of OC and EC reached the maximum with the particle size of 2.5~10μm, for all the other 8solid fuels, the emission factor of OC and EC were maximum with the particle size of 0~2.5μm. The composition of VOCs from the combustion of these three types of fuels, firewood (chestnut branches, peach branches and pine), straw (corn cob, corn stalks, soybean stalks, straw stalks) and civil coal (honeycomb and bituminous coal), are quite different. The mass fractions of halogenated hydrocarbons and oxygenated organic matter emitted from firewood and civil coal combustion are significantly higher than that from straw type fuels. Within each fuel, VOCs composition is relatively similar. The average total VOCs emission factor was 2.02g/kg for the firewood type, 6.89g/kg for the straws, and 2.03g/kg for the civil coals. VOCs from corn cob, corn stalk, soybean and straw stem have higher ozone formation potential than that from chestnut, peach, pine, bituminous and honeycomb, nonetheless, the composition was similar among the latter group. The VOCs, such as Alkenes, alkanes and aromatic hydrocarbons from solid fuel combustion, were big contributors to the ozone formation potential.

organic carbon (OC)；elemental carbon (EC)；volatile organic compounds (VOCs)；emission factor；ozone formation potential

X511

A

1000-6923(2019)04-1412-07

2018-09-19

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2017YFC0211404)

*責(zé)任作者, 研究員, lianhongzhong@163.com;副教授, hlh@bjut.edu.cn

劉亞男(1993-),女,河北張家口人,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)榇髿馕廴究刂乒こ?