邵先亦 徐愛嬌 王天樂

1) (臺州學(xué)院電子與信息工程學(xué)院,臺州 318000)

2) (臺州學(xué)院醫(yī)藥化工與材料工程學(xué)院,臺州 318000)

(2018 年10 月7 日收到; 2019 年1 月4 日收到修改稿)

采用層間膠合方法制備了淬態(tài)非晶FeSiB/Cu/FeSiB 三明治薄帶,研究了同尺寸單層薄帶和三明治薄帶的巨磁阻抗(giant magneto-impedance,GMI)隨外磁場與帶軸夾角β的變化特性. 結(jié)果表明,FeSiB 單層薄帶在7.0 MHz 最佳響應(yīng)頻率下,GMI 僅約30%,外磁場與帶軸夾角對單層薄帶GMI 幾乎沒有影響; 三明治薄帶的GMI 效應(yīng)則十分顯著,在0.6 MHz 最佳響應(yīng)頻率下,縱、橫向GMI 比分別達(dá)到272%和464%,GMI 隨β的增大而增強; 所有β角的三明治薄帶GMI 曲線都出現(xiàn)各向異性峰,各向異性峰隨β的增大而展寬. 根據(jù)磁疇轉(zhuǎn)動模型推導(dǎo)了薄帶橫向磁導(dǎo)率與各向異性場及β之間的函數(shù)關(guān)系式. 結(jié)果顯示,三明治薄帶GMI 隨夾角β變化的特性與理論推算的橫向磁導(dǎo)率變化有較好的一致性,而單層薄帶則不然. 該磁疇轉(zhuǎn)動模型能定性解釋三明治薄帶GMI 隨外磁場方向變化特性.

1 引 言

巨磁阻抗(giant magneto-impedance,GMI)效應(yīng)由于在磁傳感器領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景而受到人們的廣泛關(guān)注. 優(yōu)異的軟磁性能是獲得顯著GMI 效應(yīng)的前提,磁疇結(jié)構(gòu)是影響GMI 特性的重要因素,具有環(huán)向(絲)或橫向(薄膜、薄帶)磁疇結(jié)構(gòu),有利于獲得顯著的GMI 效應(yīng)[1,2]. 以FeSiB 為代表的Fe 基非晶薄帶軟磁性能優(yōu)良、制備工藝簡單,在電力電子行業(yè)有著廣泛應(yīng)用,但是Fe 基非晶薄帶在快淬過程中一般形成縱向磁疇結(jié)構(gòu),難以獲得顯著的GMI 效應(yīng)[3]. 經(jīng)適當(dāng)退火處理的FeCuNbSiB 和FeZrBCu 等Fe 基納米晶薄帶,軟磁性能優(yōu)異且具有橫向磁疇結(jié)構(gòu),GMI 效應(yīng)十分顯著[4,5]. 但是退火處理會造成材料變脆,不利于GMI 器件的實際應(yīng)用. 因此,開展Fe 基非晶薄帶GMI 增強研究,有利于拓展其在磁傳感領(lǐng)域的應(yīng)用.

相比于單層薄膜和薄帶材料,三明治膜、復(fù)合多層膜及三明治薄帶能夠在更低的頻率下獲得更為顯著的GMI 效應(yīng)[6?8]. 三明治薄膜和復(fù)合多層膜通常以磁控濺射方法制備[7,9,10],工藝復(fù)雜、制作成本高. 而三明治薄帶一般通過層間膠結(jié)就可實現(xiàn),不僅制備工藝簡單,GMI 效應(yīng)顯著,而且使用頻率更低(幾十到幾百kHz)[11?13],這種低頻特性能夠降低GMI 器件對外部驅(qū)動和檢測電路的要求,因此有利于GMI 磁傳感器的開發(fā)和應(yīng)用. 近年來,人們在Co 基非晶[11]、Fe 基納米晶[12]、FeNi基非晶[13]三明治薄帶都觀察到了十分顯著的GMI 效應(yīng),但是對于FeSiB 三明治薄帶的GMI 效應(yīng)缺少相關(guān)研究.

一般認(rèn)為,受控于橫向磁導(dǎo)率的磁電感效應(yīng)是三明治結(jié)構(gòu)GMI 的主要特征[6],各向異性[14]及其與外磁場取向關(guān)系[15?18]影響材料GMI 特性. 基于Maxwell 方程和Landau-Lifshitz 方程[19],以及基于自由能最小原理的轉(zhuǎn)動磁化模型[20]都能很好地解釋三明治結(jié)構(gòu)縱向(外磁場平行于樣品長方向) GMI 特性,而關(guān)于外磁場方向變化對三明治結(jié)構(gòu)GMI 效應(yīng)的影響尚未見相關(guān)研究和理論分析.本文采用層間膠合方法制備了淬態(tài)非晶FeSiB/Cu/FeSiB 三明治薄帶,研究了同尺寸單層薄帶和三明治薄帶GMI 隨外磁場與帶軸夾角變化的特性,根據(jù)磁疇轉(zhuǎn)動模型,推導(dǎo)了薄帶橫向磁導(dǎo)率與夾角β之間的函數(shù)關(guān)系式,由此對FeSiB 三明治薄帶GMI 隨外磁場方向的變化特性進(jìn)行了合理解釋.

2 實 驗

FeSiB 薄帶以單輥快淬法制備,名義成分為Fe78Si9B13,厚度約為20 μ m . 制樣所用的FeSiB薄帶從快淬寬帶上切割而成,長方向沿帶軸方向,長、寬分別為28 mm 和3.5 mm. FeSiB/Cu/FeSiB三明治薄帶由外部FeSiB 磁性層和中間壓延Cu箔導(dǎo)電層構(gòu)成,Cu 箔長、寬、厚分別為30 mm,1 mm和18 μ m . 兩淬態(tài)FeSiB 薄帶貼輥面相對疊合將Cu 箔夾于中間,各層按軸向?qū)ΨQ,層間以氰基聚丙烯酸酯絕緣膠粘接,膠層厚度約10 μ m . 磁阻抗測試裝置示意圖如圖1(a)所示,外加直流磁場由一對Helmholtz 線圈提供,磁場的變化范圍為–23—23 kA/m,為減少地磁場的影響,設(shè)置線圈的軸向與地磁場垂直. 樣品磁阻抗用Agilent 4294A阻抗分析儀測量,分析儀與樣品之間通過1 m 長標(biāo)準(zhǔn)夾具以四端法相連,測量前進(jìn)行了引線補償;驅(qū)動電流沿帶軸流過樣品,電流幅值保持10 mA,電流頻率40 Hz—20 MHz. 通過一置于磁場中的360°角度盤帶動樣品轉(zhuǎn)動來改變外磁場與樣品軸向夾角,轉(zhuǎn)動過程中保持薄帶平面與磁場平行.圖1(b)給出了三明治薄帶的三維結(jié)構(gòu)示意圖,x,y,z坐標(biāo)分別表示樣品長度(即帶軸方向)、寬度和厚度方向,圖中Hext表示外磁場方向,外磁場與帶軸夾角以β表示,β=0°為外磁場與樣品帶軸平行,即通常所說的縱向GMI (LMI),從0°開始轉(zhuǎn)動樣品,每隔15°測量磁阻抗,直到外磁場與帶軸垂直β=90°,即橫向GMI (TMI). 薄帶磁性能用綜合物性測量系統(tǒng)(PPMS)測量. 磁疇結(jié)構(gòu)用磁力顯微鏡(MFM)表征,磁力成像時探針抬高300 nm.所有測量均在室溫下進(jìn)行.

圖1 (a) 磁阻抗測試裝置示意圖; (b) 三明治薄帶結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1. (a) Schematic view of magneto-impedance mesurement device; (b) structural sketch of sandwich ribbon.

3 疇轉(zhuǎn)磁化模型

根據(jù)圖1 的磁阻抗測量方法,薄帶中各物理量關(guān)系示意圖如圖2 所示,驅(qū)動電流i沿帶軸x方向,產(chǎn)生的橫向驅(qū)動場Ht沿薄帶橫向y方向.Hk表示非晶薄帶面內(nèi)應(yīng)力各向異性等效場,與帶軸夾角為θk; 磁化 矢 量Ms與Hk的 夾 角為θ; 外磁場Hext平行于薄帶表面,與帶軸夾角為β.

根據(jù)圖2,得到非晶薄帶自由能表達(dá)式為

由自由能最小條件?E/?θ=0 ,得小信號近似下平衡方程:

圖2 薄帶面內(nèi)各向異性場、磁化強度、外磁場、交流驅(qū)動場關(guān)系示意圖Fig. 2. Sketch map of the relationship among in-plane anisotropy field,magnetization,external magnetic field,AC driven field in ribbon.

其中應(yīng)力各向異性等效場Hk=3λsσ/Ms. 在小信號近似(Ht?Hext)條件下,可得薄帶橫向疇轉(zhuǎn)磁化率[21]:

式中Mt為磁化強度的橫向分量,Mt=??E/?Ht.由(3)式可得當(dāng)

時磁化率將出現(xiàn)無窮大的奇點[20],在實際材料中,由于磁化阻尼和局域各向異性色散[22]不會出現(xiàn)這種情況. 令橫向磁導(dǎo)率峰值處磁場h=Hext/Hk,聯(lián)立方程(2)和(4)可得

由(3)式可得薄帶疇轉(zhuǎn)磁化橫向磁導(dǎo)率表達(dá)式:

根據(jù)(6)式,弱場下Hext→0 ,磁化在易軸方向,θ →0,則近零場磁導(dǎo)率(即起始磁導(dǎo)率)可表示為

飽和磁化時,磁化強度趨向于外磁場方向,因此θ ≈ β ?θk. 則由(6)式飽和磁場下的磁導(dǎo)率可表示為

定義磁導(dǎo)率比 ?μ/μm=[μt(0)?μt(m)]/μt(m),其中μt(0),μt(m)分別表示外磁場為0 和飽和磁場下的橫向磁導(dǎo)率. 由(7)和(8)式可得

4 實驗結(jié)果

4.1 非晶FeSiB 薄帶的磁各向異性

圖3(a)和圖3(b)分別為3.5 mm × 3.5 mm和28 mm × 3.5 mm 非晶FeSiB 薄帶自由面磁疇結(jié)構(gòu)圖像,針尖掃描范圍均為15 μ m × 15 μ m . 由圖3 可見,薄帶磁疇取向為傾向于帶軸方向的180°條形磁疇. 圖3(a)為3.5 mm × 3.5 mm 樣品,其易軸與帶軸的夾角約為15°,采用立體測量法[23]測得其平均疇寬約2.5 μ m ; 圖3(b)為28 mm ×3.5 mm 樣品,易軸與帶軸的夾角約為12°,平均疇寬約2.1 μ m ,相比3.5 mm × 3.5 mm 樣品,其易軸往軸向偏轉(zhuǎn)了3°且疇寬變窄. 非晶薄帶磁各向異性主要來自于應(yīng)力各向異性和退磁場造成的形狀各向異性,對于3.5 mm × 3.5 mm 正方形薄帶,沿邊長方向退磁因子相同,各向異性取向分布由應(yīng)力各向異性決定; 而對于28 mm × 3.5 mm 長條形薄帶樣品,由于存在較大橫向退磁場,為了降低退磁場能,使得磁疇細(xì)分以及易軸向帶軸方向偏轉(zhuǎn).

圖3 非晶FeSiB 薄帶的磁疇結(jié)構(gòu) (a) 3.5 mm × 3.5 mm薄帶; (b) 28 mm × 3.5 mm 薄帶Fig. 3. Magnetic domain of amorphous ribbons: (a) Ribbon size is 3.5 mm × 3.5 mm; (b) ribbon size is 28 mm × 3.5 mm.

圖4 為非晶FeSiB 薄帶的磁滯回線,所用樣品尺寸為3.5 mm × 3.5 mm,圖中“L”,“T”分別表示外磁場平行和垂直于帶軸方向. 圖4 顯示,淬態(tài)FeSiB 薄帶具有良好的軟磁性能,矯頑力約為0.7 kA·m–1,平行和垂直方向的磁滯回線都向外場方向傾斜,表明樣品易軸偏離帶軸方向,這與圖3磁疇結(jié)構(gòu)檢測結(jié)果一致.

圖4 非晶FeSiB 薄帶磁滯回線(L 和T 分別表示所加磁場平行和垂直于帶軸方向)Fig. 4. Hysteresis loop of amorphous FeSiB ribbon (“L” and“T” indicates the field direction parallel or perpendicular to the ribbon axis,respectively).

4.2 單層薄帶的GMI 特性

圖5 給出的是長28 mm、寬3.5 mm 的單層薄帶磁阻抗(MI)特性曲線. 其中圖5(a)為不同β角時MI 比隨驅(qū)動電流頻率的變化特性,MI 比定義為 ?Z/Zm=(Z0?Zm)/Zm,其中Z0和Zm分別表示外磁場為0 和23 kA/m 時樣品的阻抗. 由圖5(a)可見,不同β角,單層薄帶MI 比曲線幾乎重疊,7.0 MHz 為其GMI 最佳響應(yīng)頻率,在此頻率下,MI 比大約都在30%,可見單層薄帶GMI 不太顯著,且對外磁場方向變化不敏感. 圖5(b)為β=0°時不同頻率的MI 比隨驅(qū)動外磁場的變化特性,其他β角由于曲線重疊且情況與此相似,沒再給出. 這里MI 比定義為?Z/Z=(ZH ?Zm)/Zm,其中ZH和Zm分別是樣品在磁場為H和23 kA/m時的阻抗. 由圖5(b)可見,單層薄帶在0.6 MHz和3.0 MHz 頻率時呈單峰形態(tài),5.0 MHz 開始出現(xiàn)微弱的雙峰,至7.0 MHz 雙峰變得明顯,雙峰半寬約為0.4 kA/m.

圖5 單層薄帶磁阻抗特性 (a) 不同β角的MI 比隨頻率的變化特性; (b)β=0°時,不同頻率的MI 比隨外磁場的變化特性Fig. 5. The MI characteristics of single layer ribbon: (a) MI ratios of differentβvary with frequency; (b) MI ratios of different frequencies change with field,atβ=0°.

4.3 三明治薄帶的GMI 特性

圖6 (a)和圖6(b)分別為不同β角三明治薄帶的MI 比隨驅(qū)動電流頻率和外磁場變化的特性曲線,MI 比的定義與圖5 單層薄帶的相同. 從圖6(a)可以看出,三明治薄帶GMI 的最佳響應(yīng)頻率為0.6 MHz,除低于0.6 MHz 因曲線重疊不易分辨外,同頻率處的MI 比都隨夾角β的增大而增大.0.6 MHz 頻 率 處,0°,15°,30°,45°,60°,75°和90°的MI 比 分 別 為272%,278%,302%,328%,355%,410%和464%,可見該三明治薄帶GMI 對外磁場方向敏感,以此可用來確定外磁場的方向.相比單層FeSiB 薄帶7.0 MHz 下約30%的阻抗變化率,三明治薄帶GMI 最佳頻率顯著降低,GMI效應(yīng)大大增強,464%的阻抗變化率與應(yīng)力退火Fe 基納米晶三明治薄帶相比擬[11],且避免了退火脆性問題,淬態(tài)FeSiB 三明治薄帶的低頻高GMI特性,有利于其在磁傳感器上的應(yīng)用. 圖6(b)顯示,除90°曲線出現(xiàn)平頂峰(雙峰不明顯)以外,其他夾角的MI 比曲線都出現(xiàn)了明顯的雙峰(各向異性峰)形態(tài),表明對于FeSiB 三明治薄帶,在0.6 MHz頻率下,磁化過程已由磁矩轉(zhuǎn)動來實現(xiàn)[20]. 0°,15°,30°,45°,60°,75°雙峰和90°平頂峰的半寬分別約為0.6,0.6,0.7,0.8,1.0,1.6 和2.0 kA/m,峰寬變化趨勢隨β的增大而增大,由于磁滯[24]造成雙峰不對稱現(xiàn)象. 與單層薄帶相比,三明治薄帶GMI 出現(xiàn)各向異性峰的頻率要低得多,FeSiB 薄帶疇壁弛豫頻率一般為幾百kHz[25],高于弛豫頻率時,磁化過程主要由疇轉(zhuǎn)磁化來實現(xiàn),可見相比于單層薄帶,三明治薄帶磁阻抗隨外磁場變化能更好地反映材料疇轉(zhuǎn)磁化現(xiàn)象.

圖6 不同β角下三明治薄帶磁阻抗特性 (a) MI 比隨頻率的變化特性; (b) 0.6 MHz 頻率下MI 比隨外磁場的變化特性Fig. 6. The MI characteristics of sandwiched ribbon at different angleβ: (a) MI ratios vary with frequency; (b) field dependence of MI ratios at the frequency of 0.6 MHz.

5 討 論

由圖3 磁疇檢測結(jié)果可得,應(yīng)力等效各向異性場Hk與帶軸夾角θk≈15°,根據(jù)(5)式繪得磁化率峰值處h與β關(guān)系的連續(xù)曲線如圖7 所示. 由圖7可見,任意β角下(即使在外磁場與易軸平行時),均出現(xiàn)各向異性現(xiàn)象(磁導(dǎo)率峰值處磁場不為0),說明對于具有近縱向各向異性FeSiB 薄帶,各向異性峰出現(xiàn)與否與外磁場方向無關(guān),圖6(b)實驗結(jié)果與此相一致. 研究表明: 具有橫向各向異性Co 基薄帶[16,26],在任意外磁場取向下,磁阻抗均出現(xiàn)各向異性峰; 除易軸與薄膜(薄帶)縱向平行外,其他易軸取向下的LMI 曲線均出現(xiàn)各向異性峰[17,27].綜上及圖6(b)和圖7 結(jié)果,意味著各向異性峰的出現(xiàn)與否和外磁場方向沒有必然聯(lián)系,而是決定于橫向驅(qū)動場與各向異性場的取向關(guān)系,也就是說取決于是否存在橫向各向異性或各向異性的橫向分量. 當(dāng)β=15°和105°,即外磁場與易軸夾角分別為0°和90°時h最大,h=1,當(dāng)β=60°(與易軸夾角45°)時h最小等于0.5,磁化率峰值處對應(yīng)磁場隨夾角的變化較敏感且呈拋物線狀對稱,并未顯示如圖6(b)表現(xiàn)的MI 各向異性峰隨夾角的增大而一致增大的趨勢,其原因是疇轉(zhuǎn)模型中沒有考慮退磁場的影響. 研究表明,MI 各向異性峰展寬一般由兩種原因引起,一是由于存在橫向退磁場[16,26,28],二是由于驅(qū)動電流頻率升高引起的紋波效應(yīng)[29].圖6(b)中,驅(qū)動電流頻率保持不變,因此MI 各向異性峰展寬是由β改變引起的. 由圖3 磁疇結(jié)構(gòu)顯示,條狀薄帶存在較大的橫向退磁場,隨著β的增大,外磁場橫向分量增大,Ms逐漸轉(zhuǎn)向橫向,橫向退磁場隨之增大,因此三明治薄帶MI 曲線各向異性峰展寬. 由圖7 可見,當(dāng)β=0°時,Hext≈ 0.61Hk,此時外磁場位于縱向,可以忽略退磁場的影響,對比圖6(b)β=0°時的峰值磁場0.6 kA/m,據(jù)此推算得薄帶應(yīng)力各向異性場Hk≈ 1 kA/m.

圖7 h=Hext/Hk 隨夾角β的變化關(guān)系Fig. 7.h=Hext/Hk varies with the angleβ.

由圖4 可知,當(dāng)外磁場達(dá)到23 kA/m 時,磁化已趨近飽和,因此可近似地取Hm=23 kA/m,Ms≈ 1000 kA/m,Hk≈ 1 kA/m. 根據(jù)圖5(a)、圖6(a)及(9)式,繪得單層薄帶和三明治薄帶在各自最佳響應(yīng)頻率下的MI 比及理論磁導(dǎo)率比?μ/μm隨β變化的折線圖如圖8 所示. 由圖8(a)可見,單層薄帶最大MI 比隨夾角β呈小幅振蕩,與圖8(c)理論磁導(dǎo)率比隨β變化趨勢無一致性. 而圖8(b)三明治薄帶最大MI 比和圖8(c)理論磁導(dǎo)率比?μ/μm隨β的變化則具有相似性,即兩者都隨夾角β的增大而增大,同在β=60°出現(xiàn)增速拐點,?μ/μm和MI 比都隨β迅速增大,在β=90°時都達(dá)到最大值. 這是因為驅(qū)動電流建立橫向磁化場,隨著β的增大,外磁場的橫向分量逐漸增大,勢必阻止磁化的進(jìn)行,造成橫向磁導(dǎo)率下降,磁導(dǎo)率比增大;當(dāng)β=60°時,外磁場橫向分量已占主導(dǎo),導(dǎo)致橫向磁導(dǎo)率迅速減小,磁導(dǎo)率比顯著增大,因此出現(xiàn)增速拐點; 當(dāng)β=90°時,外磁場已完全趨于橫向,磁導(dǎo)率比達(dá)到最大值,同時MI 比也達(dá)到最大. 從圖7 和圖8 分析結(jié)果以及對比圖6 實驗結(jié)果,可見FeSiB 三明治薄帶GMI 效應(yīng)及其各向異性隨外磁場與帶軸夾角變化特性是其橫向磁導(dǎo)率變化的反映,這與電磁理論分析結(jié)論[6]相吻合,此疇轉(zhuǎn)磁化模型能定性解釋外磁場取向變化下的FeSiB 三明治薄帶的GMI 特性.

圖8 不同β角時最大MI 比與理論磁導(dǎo)率比的比較 (a) 單層薄帶樣品; (b) 三明治薄帶樣品; (c) 理論磁導(dǎo)率比Fig. 8. Comparison between maximum MI ratios and theoretical permeability ratios at differentβ: (a) Single layer ribbon; (b) sandwiched ribbon; (c) theoretical permeability ratios.

6 結(jié) 論

相比單層薄帶,三明治結(jié)構(gòu)能夠顯著提高淬態(tài)FeSiB 薄帶的GMI 效應(yīng). 在0.6 MHz 頻率下,縱橫向最大GMI 比分別達(dá)到272%和464%,淬態(tài)FeSiB 三明治薄帶的低頻高GMI 效應(yīng)有利于其實際應(yīng)用. 外磁場與帶軸夾角對FeSiB 單層薄帶的GMI 幾乎沒有影響,但對三明治薄帶GMI 特性有顯著影響,在0°—90°變化范圍內(nèi),三明治薄帶的最大GMI 比隨夾角的增大而增大,同時由于受橫向退磁場的影響,各向異性峰展寬. 理論與實驗結(jié)果的比較分析表明,三明治薄帶GMI 各向異性峰出現(xiàn)與否與外磁場取向無關(guān),由于橫向磁導(dǎo)率比隨夾角的增大而增大,GMI 效應(yīng)也隨之增強,在疇轉(zhuǎn)磁化占主導(dǎo)情況下,疇轉(zhuǎn)磁化模型能定性解釋FeSiB 三明治薄帶GMI 隨外磁場與帶軸夾角變化特性.