趙紫薇 陳祖喆
摘要:本文以美國(guó)S.T.Cundiff研究小組近二十年來(lái)的研究為例,將研究分為實(shí)驗(yàn)和理論兩個(gè)部分,介紹了原子氣體二維光譜在超快光學(xué)中的研究地位,以及對(duì)物理、化學(xué)等系統(tǒng)的廣泛應(yīng)用。
關(guān)鍵詞:原子氣體;二維光譜;金屬原子
1.前言
原子氣體光譜的研究,其主要研究對(duì)象為原子氣體。將金屬加溫,氣化后的分子之間的碰撞更加劇烈,分子相互破壞后就成為原子,這就是原子氣體的產(chǎn)生。光譜在理論上指的是復(fù)色光經(jīng)過(guò)分離后,在如棱鏡、光柵等具有色散功能的元件作用下按單色光的波長(zhǎng)或者頻率排列的圖案。原子氣體多維光譜的發(fā)展,為物理學(xué)、化學(xué)和生物學(xué)的研究都提供了極大的幫助和便利,對(duì)物理學(xué)而言,這能深入研究亞飛秒時(shí)間尺度上的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,屬于新學(xué)科-超快光學(xué)的研究范圍;對(duì)化學(xué)而言,通過(guò)觀察原子氣體的多維可以更明確各原子特性;而對(duì)生物學(xué)來(lái)說(shuō),多維光譜也可以用來(lái)分析蛋白質(zhì)等物質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)。不可否認(rèn),原子氣體多維光譜將成為研究各學(xué)科系統(tǒng)的重要有力工具。本文將以美國(guó)S.T.Cundiff教授的研究小組為基礎(chǔ),向讀者介紹近二十年來(lái)原子氣體多維光譜的研究與革新。
2.實(shí)驗(yàn)研究
有關(guān)于二維光譜的研究,最早可以追溯到上世紀(jì)中后期,E. Bartholdi和R. R. Ernst兩位科學(xué)家已經(jīng)揭示了由傅里葉光譜變換實(shí)驗(yàn)中獲得的吸收和散射信號(hào)受到因果關(guān)系的影響。在十多年后,二維光譜的概念已經(jīng)被提出,物理學(xué)家們搭建了相位匹配的集合模型,并通過(guò)二維磁共振技術(shù)的電子類似物在散射場(chǎng)中檢測(cè)出二維光譜的實(shí)部和虛部。
美國(guó)的S.T.Cundiff教授致力于研究超快光學(xué)譜領(lǐng)域。他的研究小組利用非常短的持續(xù)時(shí)間脈沖研究類似時(shí)間尺度上的發(fā)生過(guò)程。2005年,研究小組在800nm附近實(shí)現(xiàn)了光學(xué)二維傅立葉變換譜的穩(wěn)定性,用四波混頻信號(hào)觀察相位變化規(guī)律,利用傅立葉變換得到了具有吸收和散射的二維頻譜。用GaAs量子阱樣品測(cè)量得到重空穴和輕空穴激子躍遷為對(duì)角峰,而兩個(gè)共振之間的耦合為非對(duì)角峰。實(shí)際上,這樣的研究理念并非由Cundiff教授提出,早在2000年就有日本科學(xué)家利用甲醇中氧化物的二維傅立葉變換光譜,創(chuàng)新出在飛秒時(shí)間尺度上研究光學(xué)二維光譜的方法,并且,這一方法為后來(lái)的研究開(kāi)辟了先河,至今都被用來(lái)研究各種系統(tǒng)的二維光譜。2008年,研究小組同樣利用四波混頻信號(hào)在致密的鉀原子蒸汽中探測(cè)到電子能量波動(dòng)。研究小組所使用的四波混頻裝置,是由三階非線性極化引起的非線性光學(xué)中的互調(diào)現(xiàn)象,其中兩個(gè)或三個(gè)波長(zhǎng)之間的相互作用產(chǎn)生兩個(gè)或一個(gè)新的波長(zhǎng),用這種系統(tǒng)來(lái)改變輸入光束的時(shí)間延遲,還可以測(cè)量激發(fā)態(tài)壽命和退相率。同年,研究小組在介紹了有關(guān)半導(dǎo)體相干光譜的選定結(jié)果后,在2009年利用二維傅立葉變換譜技術(shù)在半導(dǎo)體中分離和分隔相干光學(xué)響應(yīng),在非輻射拉曼和雙量子相干的理論基礎(chǔ)上揭示了在大多數(shù)情況下,多體效應(yīng)主導(dǎo)響應(yīng),而多體效應(yīng)是可以通過(guò)極化抑制的。盡管由不均勻展寬的影響,分離依然是可以實(shí)現(xiàn)的。
很長(zhǎng)一段時(shí)間之后,研究小組又在共振線型的基礎(chǔ)上,引入誤差函數(shù)和互補(bǔ)誤差函數(shù)進(jìn)一步進(jìn)行數(shù)值推導(dǎo)和模擬,并以K原子蒸汽和GaAs量子阱為例,得到了適用于任意非均勻共振的二維相干光譜的解析計(jì)算。緊接著共振線型的研究,小組在二能級(jí)系統(tǒng)中,研究了K蒸汽的相干光學(xué)效應(yīng),得到了D1,D2能級(jí)上再相和非再相光譜,并利用之前導(dǎo)出的數(shù)學(xué)理論進(jìn)行模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)論比較,證明去相是由能量波動(dòng)導(dǎo)致的。同時(shí),研究小組提出,二維傅立葉變換光譜失真是否與密度有關(guān)。在得到了共振線型后,研究小組更深入地探索了K蒸汽的雙量子相干信號(hào)的集體共振。因?yàn)镵原子間沒(méi)有相互作用,所以實(shí)驗(yàn)要基于弱原子間偶極和偶極相互作用引起的集體共振展開(kāi)。雙量子的研究不止于此,2016年研究小組利用銣蒸汽的雙量子二維光譜,進(jìn)行了偶極與偶極間靈敏地相互作用且無(wú)背景的檢測(cè)實(shí)驗(yàn)。接著,研究小組又在測(cè)量GaAs量子阱二維光譜時(shí)發(fā)現(xiàn),兩個(gè)正交方向的不同均勻線寬的差異來(lái)自于各向異性激發(fā)引起的相移,均勻線寬表現(xiàn)出了溫度依賴性。測(cè)定結(jié)果表示,均勻線寬的零激發(fā)密度和溫度為-34uev,而非均勻線寬為-1.9mev,這是兩種極化狀態(tài)。證實(shí)了之前光譜失真與密度有關(guān)的猜想。為了進(jìn)一步論證密度對(duì)光譜的影響,研究小組用三維頻域中麥克斯韋方程組的方法,計(jì)算二能級(jí)系統(tǒng)中銣蒸汽的二維傅立葉變換光譜,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明隨著光密度的增加,吸收和色散失真開(kāi)始于峰值的線型展寬,進(jìn)而分裂,最終完全失真。在研究了零量子、單量子、雙量子后,研究小組繼續(xù)用二維傅立葉變換譜研究不對(duì)稱InGaAs量子阱,證明對(duì)兩個(gè)量子阱而言,相干和非相干作用是明確分開(kāi)的,且相干的阱間耦合來(lái)自于多體相互作用,這與密度矩陣的計(jì)算結(jié)果是一致的。
最近兩年,研究小組更細(xì)節(jié)和深入地研究了各種情況下的二維光譜,并與其它物理概念結(jié)合,得出更新的結(jié)論。2017年,研究小組搭建了全新的二維電子光譜的裝置,將部分共線泵浦探頭幾何結(jié)構(gòu)和主動(dòng)鎖相技術(shù)結(jié)合起來(lái),用非共線放大器作為泵浦源和探針源,并在CdSe/ZnS納米晶體溶液樣品上實(shí)驗(yàn),證明這種裝置集成了雙色操作、具有強(qiáng)大相位穩(wěn)定性等等有點(diǎn)。利用泵浦探針幾何結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)在幾年前也被提出過(guò),來(lái)自日本的物理學(xué)家就使用共線脈沖對(duì)泵浦探針幾何結(jié)構(gòu)和傳統(tǒng)光學(xué)運(yùn)用二維傅立葉變換譜技術(shù),證明這樣的方法能研究分子動(dòng)力學(xué),偶聯(lián)結(jié)構(gòu)能力。Cundiff的研究小組,在這樣的基礎(chǔ)上加上了主動(dòng)鎖相,開(kāi)發(fā)了具有很多有點(diǎn)的二維電子光譜裝置。同年,研究小組還展示了一種使用頻率梳的,具有高速、高分辨率和無(wú)背景的半導(dǎo)體材料的多維相干光譜。并在GaAs量子阱樣品上證實(shí),這方法是一種勇于在短時(shí)間內(nèi)以高分辨率獲得二維吸收光譜的通用工具。該方法的分辨率使得多維相干光譜與具有窄共振的原子系統(tǒng)相關(guān)。接下來(lái)實(shí)驗(yàn)小組使用雙量子多維相干光譜揭示了偶極與偶極相互作用誘導(dǎo)的銣蒸氣中的集體超精細(xì)共振。實(shí)驗(yàn)觀察到雙量子二維光譜中的傾斜和細(xì)長(zhǎng)線形,這在多普勒展寬系統(tǒng)中從未被發(fā)現(xiàn)過(guò),細(xì)長(zhǎng)的線形狀表明信號(hào)主要來(lái)自具有接近零相對(duì)速度的相互作用原子。接下來(lái),Cundiff教授和他的研究小組成員們將在之前的研究基礎(chǔ)上開(kāi)發(fā)一種使用光電流檢測(cè)的新方法,而不是相干信號(hào)光束。
3.理論研究
在有了一定實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果的支持下,研究小組于2010年以Bloch方程為起點(diǎn),利用投影切片定理,從二維傅立葉變換譜中導(dǎo)出了共振線型,揭示了二維頻域中對(duì)角線和交叉對(duì)角線的切片形式,這可以用來(lái)實(shí)現(xiàn)任意不均勻展寬的定量測(cè)量。Bloch方程是由薛定諤方程導(dǎo)出的研究瞬態(tài)光學(xué)的基礎(chǔ)。這里引入的投影切片定理,實(shí)際上就是傅立葉變換譜的一種應(yīng)用:密度函數(shù)的二維傅立葉變換在頻域中沿同一方向過(guò)原點(diǎn)直線上的值,通俗來(lái)說(shuō),時(shí)域中的投影相當(dāng)于頻域中的切片。2012年,研究小組繼續(xù)了有關(guān)半導(dǎo)體激子的研究,在不同“等待時(shí)間”測(cè)量GaAs量子阱的二維光譜,研究光譜的時(shí)間依賴性,發(fā)現(xiàn)多體相互作用表現(xiàn)為非對(duì)角線衰減,且不受限于相干極限理論知識(shí)。這里所指的等待時(shí)間是四波混頻系統(tǒng)產(chǎn)生的時(shí)延,四波混頻系統(tǒng)相鄰的每個(gè)脈沖之間都會(huì)產(chǎn)生時(shí)延,最后一個(gè)脈沖與信號(hào)間也會(huì)產(chǎn)生時(shí)延,分別是τ、T、t,“等待時(shí)間”實(shí)際上指的是T這個(gè)時(shí)延。
4.結(jié)語(yǔ)
基于原子氣體二維光譜的研究和創(chuàng)新還在不斷進(jìn)行當(dāng)中,同時(shí)原子氣體三維光譜的發(fā)展也在不斷地革新,力求有更好的研究成果。
參考文獻(xiàn)
[1] E. Bartholdi,and R. R. Ernst,“Fourier Spectroscopy and the Causality Principle,” J. Magn. Reson. 11,9–19(1973).
作者簡(jiǎn)介:趙紫薇,1996.10.12,女,內(nèi)蒙古突泉縣,本科,研究方向:光電信息科學(xué)與工程(通訊方向);
陳祖喆,1997-08-13,女,青海省西寧市,本科在讀,光電信息科學(xué)與工程方向。
(作者單位:杭州電子科技大學(xué))