劉云飛，許京荊，李盛鵬，葉天楊

（上海大學 機電工程與自動化學院，上海 200444)

催化劑在石油煉制和化工生產(chǎn)過程中起著非常關(guān)鍵的作用[1]，研究其制備過程以制備高效的催化劑具有重要意義。離心噴霧干燥已被用于生產(chǎn)催化劑，該系統(tǒng)主要包括加熱、干燥塔、引風和送風、加料和出料以及控制等系統(tǒng)[2]，如圖1所示。

圖1 離心噴霧干燥系統(tǒng)

噴霧干燥塔是離心噴霧干燥系統(tǒng)的核心，催化劑離心噴霧干燥伴有傳質(zhì)、傳熱以及發(fā)生相變的復(fù)雜過程[3-7]，主要在干燥塔內(nèi)完成。料液經(jīng)霧化盤高速旋轉(zhuǎn)分離成具有一定粒徑分布的霧滴群，霧滴與熱煙氣接觸后發(fā)生傳熱傳質(zhì)的相互作用。干燥過程分為恒速干燥和降速干燥兩個階段[3,8]，恒速干燥過程中霧滴表面的水分迅速蒸發(fā)，霧滴變成了濕顆粒，在降速干燥過程中濕顆粒內(nèi)部水分緩慢遷移到表面后蒸發(fā)，顆粒干燥時干燥介質(zhì)溫度過高容易形成酥松的顆粒，溫度過低不利于水分蒸發(fā)，霧化盤轉(zhuǎn)速過高導(dǎo)致細粉含量高，轉(zhuǎn)速過低霧化盤的霧化效果受到限制，不利于形成高質(zhì)量的產(chǎn)品品質(zhì)；因此，熱煙氣進口溫度、熱煙氣進氣量及霧化盤轉(zhuǎn)速等工藝參數(shù)為影響噴霧干燥過程、干燥效果及催化劑品質(zhì)的關(guān)鍵因素[9-11]，如何獲取合理有效的工藝參數(shù)是控制產(chǎn)品質(zhì)量及提高產(chǎn)能的難點。

本文將催化劑離心噴霧干燥塔作為研究對象，對噴霧干燥過程中主要的工藝參數(shù)進行研究。將表征干燥效果和產(chǎn)品品質(zhì)的物理量設(shè)置為工藝參數(shù)的多目標變量，包括尾氣出口含水率、細粉占比等，其中尾氣出口含水率越高說明熱煙氣帶走的水分越多，表征顆粒含水率越低；產(chǎn)品粒徑小于40μm的顆粒即為細粉，細粉占比為粒徑小于40μm的顆粒所占比例，細粉占比越小，表征催化劑產(chǎn)品的磨耗越小。將物料特征、干燥介質(zhì)進出口溫度差、離心霧化盤轉(zhuǎn)速作為控制變量，根據(jù)熱量平衡和物料質(zhì)量守恒的理論計算，得到熱煙氣進氣量與熱煙氣進口溫度的關(guān)系，依據(jù)產(chǎn)品品質(zhì)需求設(shè)定一定的尾氣出口溫度，研究熱煙氣進口溫度和離心霧化盤轉(zhuǎn)速對噴霧干燥效果的影響?；陧憫?yīng)面優(yōu)化設(shè)計方法對催化劑離心噴霧干燥過程中的工藝參數(shù)進行優(yōu)化，得出合理有效的工藝參數(shù)，有助于控制催化劑噴霧干燥過程，得到良好的干燥效果，對催化劑干燥的工業(yè)化生產(chǎn)具有指導(dǎo)意義。

1 工業(yè)測試與數(shù)值模擬的對照

1.1 工業(yè)測試原料、設(shè)備及步驟

1.1.1 原料

催化劑料漿、純水。

1.1.2 設(shè)備

離心噴霧干燥塔系統(tǒng)見圖2。

圖2 工業(yè)化催化劑離心噴霧干燥塔

1.1.3 步驟

催化劑料液的離心噴霧干燥生產(chǎn)操作主要包括配料、均質(zhì)、噴霧干燥和催化劑產(chǎn)品收集，具體操作步驟如下：

1）將催化劑料漿與純水按照1:2的質(zhì)量比混合均勻，在物料存儲罐中進行均質(zhì)處理，使料液充分均勻化和微?；?。

2）噴霧干燥過程：

①干燥塔預(yù)熱0.5~1h，打開電源，開啟鼓風機、送風機和離心霧化器，將熱煙氣進風溫度升至設(shè)定值，將塔內(nèi)和風道等設(shè)備中殘余的水分蒸發(fā)并排出，之后開始進料。

②恒流泵控制催化劑料液進料量的恒定，進料之后控制尾氣出口端負壓300Pa，調(diào)節(jié)離心霧化器電機頻率值，使得霧化盤轉(zhuǎn)速升至設(shè)定值，然后開始催化劑料液離心噴霧干燥，在噴霧干燥過程中需要隨時注意到儲料罐中的料液位置。

③料液干燥完成后，需要對恒流泵的輸料管道立刻清洗處理，以免管道出現(xiàn)堵塞；同時依次停止進氣、進料、和離心霧化器，降低進風溫度，最后關(guān)閉電源。

④催化劑產(chǎn)品的收集包括兩部分：絕大部分催化劑成品從物料出口排出，另外還有部分未完全干燥的催化劑顆粒會附著在干燥塔的塔壁上，所以需要在干燥塔外表面處用振擊器不斷進行敲打，使物料脫落；另一部分為跟著尾氣出塔的細粉產(chǎn)品顆粒，尾氣從旋風分離器的上出口由送風機抽出，而細粉從旋風分離器的下出口排出。

⑤為了避免影響到下一次的噴霧干燥，需要對干燥塔體以及所有與催化劑料液和產(chǎn)品有所接觸的部件進行清洗。

基于上述步驟，采用熱煙氣進口溫度為310℃，熱煙氣入口流量為0.871kg/s及霧化盤轉(zhuǎn)速為129.17r/s對催化劑進行離心噴霧干燥，所得結(jié)果如表2所示。

1.2 CFX數(shù)值模擬

根據(jù)流體動力學仿真分析原理和簡化模型原則，對工業(yè)化催化劑離心噴霧干燥塔進行模型簡化，保留熱煙氣進口、熱風分配器、霧化盤等重要零部件，驗證催化劑干燥數(shù)值模擬的正確性[12-18]，噴霧干燥塔的三維模型及主要邊界條件如圖3所示。

圖3 干燥塔三維模型（左為干燥塔整體，右為熱煙分配器和霧化盤局部放大）

1.2.1 邊界條件

（1）熱煙氣入口：根據(jù)熱平衡和物料平衡[19-20]得到熱煙氣入口流量為0.871kg/s，其含H2O質(zhì)量分數(shù)0.051，含CO2質(zhì)量分數(shù)0.201，含N2質(zhì)量分數(shù)0.748[21]，湍流強度為4.297%，自動計算長度尺度。

（2）料液入口：將霧化盤噴口作為霧滴噴射口，霧化盤轉(zhuǎn)速為129.17r/s，切向入射速度64.893m/s，徑向入射速度16.037m/s[22]，料液含水率67%（合格產(chǎn)品要求含水率≤2%），溫度30℃，噴嘴入口流量為0.070kg/s，噴射的霧滴直徑服從Nukiyama-Tanasawa函數(shù)分布[23]，特征直徑為174.617μm，分布參數(shù)n、p分別為2.8953和0。

（3）尾氣出口：尾氣口連接引風機，平均靜壓力-300Pa。

（4）物料出口：出口邊界，流量為0。

（5）壁面邊界：考慮到保溫層壁面有少量的散熱損失，壁面設(shè)置為散熱系數(shù)為0.961W/(m2·K)的光滑壁面。

1.2.2 網(wǎng)格無關(guān)性驗證

由于整個噴霧干燥塔尺寸十分巨大且模型復(fù)雜，所以使用非結(jié)構(gòu)網(wǎng)格。由于在導(dǎo)流板、顆粒入射口處流動較復(fù)雜，故將這部分網(wǎng)格細化。為了驗證網(wǎng)格無關(guān)性，采用不同細化尺寸控制噴霧干燥塔的節(jié)點數(shù)，得到了網(wǎng)格節(jié)點數(shù)分別為539160、607712、683294、858122以及1243245的干燥塔網(wǎng)格模型。以水分蒸發(fā)量（根據(jù)尾氣出口含水率計算）以及尾氣出口溫度為參照驗證網(wǎng)格無關(guān)性，如圖4所示。綜合考慮計算精度以及計算時長，選擇網(wǎng)格節(jié)點數(shù)為683294。

圖4 網(wǎng)格無關(guān)性驗證

1.2.3 仿真結(jié)果

數(shù)值分析結(jié)果中干燥塔內(nèi)的溫度、顆粒含水量及粒徑分布如圖5～圖7。

圖5 干燥塔內(nèi)溫度分布

圖5中溫度分布溫度上高下低，在霧化盤周圍呈現(xiàn)“八”字形，基本上是對稱的形狀。熱煙氣與霧滴接觸后，熱量迅速傳遞給霧滴帶動霧滴水分蒸發(fā)變成濕顆粒，溫度驟降，濕顆粒繼續(xù)被干燥直至熱量傳遞達到相對平衡狀態(tài)，顆粒干燥結(jié)束。顆粒含水量圖6中當霧滴與熱煙氣接觸后迅速被干燥，因此霧化盤附近是含水率最高的位置，即霧滴被噴射出來的時刻含水率是初始值0.67，霧滴水分在很短的時間內(nèi)被蒸發(fā)之后達到要求的含水率，干燥結(jié)束，顆粒從干燥塔下錐體卸出。粒徑分布圖7是催化劑干燥完成后產(chǎn)品顆粒的粒徑分布，不同粒徑范圍內(nèi)占比大小，粒徑集中分布在20~150μm之間，與工業(yè)測試數(shù)據(jù)具有良好的吻合行。

圖6 干燥塔內(nèi)顆粒含水量分布

圖7 產(chǎn)品顆粒粒徑分布

1.3 CFX數(shù)值模擬

工業(yè)測試與數(shù)值分析計算結(jié)果進行比較如表2。

表2 數(shù)值分析與工業(yè)實測數(shù)據(jù)對照

由上述干燥塔內(nèi)的溫度分布、顆粒含水量分布、干燥后產(chǎn)品顆粒粒徑分布以及數(shù)值分析結(jié)果與工業(yè)實測結(jié)果對照，仿真結(jié)果與工業(yè)實測結(jié)果具有良好的吻合行，說明數(shù)值分析催化劑離心噴霧干燥過程與結(jié)果的可行性，可以依據(jù)數(shù)值分析方法模擬及研究催化劑離心噴霧干燥過程。

2 優(yōu)化及驗證工藝參數(shù)

2.1 CCD-RSM優(yōu)化工藝參數(shù)

中心組合設(shè)計響應(yīng)面（CCD-RSM）試驗設(shè)計與結(jié)果的分析如下：基于上述催化劑離心噴霧干燥的工業(yè)實測步驟和分析，熱煙氣進口溫度、熱煙氣進氣量及霧化盤轉(zhuǎn)速為影響干燥效果和產(chǎn)品品質(zhì)的關(guān)鍵因素，考慮到熱煙氣進氣量與熱煙氣溫度的數(shù)量關(guān)系，選定熱煙氣進口溫度與霧化盤轉(zhuǎn)速2個參數(shù)作為考察因素，細粉占比、尾氣含水量的指標總評“歸一值”（overall desirability,OD）為響應(yīng)指標，采用CCD-RSM優(yōu)化方法設(shè)計2因素3水平試驗方案。以2個主要考察因素作為自變量，總評“歸一值”作為因變量，構(gòu)建多元線性回歸方程，對工藝參數(shù)進行優(yōu)化[24-27]。各個因素水平取值及試驗設(shè)計如表3與數(shù)值模擬不同工藝參數(shù)的結(jié)果及試驗點設(shè)計如表4。

總評“歸一值”O(jiān)D的計算：（a）采用Hassan法[28-29]對細粉占比和尾氣含水量進行歸一化處理，其中細粉占比指標越小越好，歸一化計算如式(1)，尾氣出口含水量指標越大越好，歸一化計算如式(2)；（b）將兩組指標進行“歸一化”，得總評分OD值，如式(3)。

式中：d1—細粉占比歸一化取值；d2—尾氣出口含水量歸一化取值；Mi—指標測量值；Mmax、Mmin—每組指標的最大值和最小值。

表3 中心組合設(shè)計的因素及水平

將表4中的數(shù)據(jù)（轉(zhuǎn)速、溫度及OD）導(dǎo)入Design-Expert10.0.7軟件中，進行多元二項式擬合，模型擬合的結(jié)果為式(4)：

方差分析結(jié)果如表5。

表4 中心組合設(shè)計試驗點及結(jié)果

表5 中心組合設(shè)計方差分析表

表5結(jié)果表明，模型的P＜0.0001，說明所采用的回歸模型具有極顯著意義，因此可使用該方法進行催化劑離心噴霧干燥工藝參數(shù)的優(yōu)化。分析過程中相關(guān)系數(shù)R2=0.9889，Radj2=0.9842，表明了該模型與仿真數(shù)據(jù)具有很好的吻合度；其中AB項P＜0.0001，表明此項達到了極顯著水平，A2、B2項的P＜0.05，表明有顯著意義，A、B項均不顯著，同時表明交互項對OD值的影響大于單因素。

依據(jù)上述分析，進一步得到了優(yōu)化后的工藝參數(shù)為：霧化盤轉(zhuǎn)速為126.44r/s，熱煙氣進口溫度為306.08℃（考慮實際情況取306℃），根據(jù)熱量平衡和物料守恒得出熱煙氣進氣量為0.88kg/s。

2.2 驗證優(yōu)化工藝參數(shù)

根據(jù)上述工業(yè)實測步驟，采用優(yōu)化后的工藝參數(shù)進行實驗，得到優(yōu)化后的結(jié)果及對比優(yōu)化前的結(jié)果情況如表6所示。

表6 優(yōu)化工藝參數(shù)的實驗結(jié)果

通過優(yōu)化前后結(jié)果的對比，采用優(yōu)化后的工藝參數(shù)提高了催化劑噴霧干燥的干燥效果，達到了合格產(chǎn)品含水率2%的要求，同時20~150μm粒徑占比有所提高，降低了產(chǎn)品磨耗，說明優(yōu)化后的工藝參數(shù)對控制產(chǎn)品磨耗和保證產(chǎn)品含水率有一定的貢獻。

3 結(jié)論

(1)基于CFX流體動力數(shù)值模擬分析，獲取催化劑干燥塔內(nèi)的熱煙氣溫度、壓力、濕含量分布及催化劑顆粒含水量、干燥后的粒徑分布等，有助于研究催化劑離心噴霧干燥過程中工藝參數(shù)對噴霧干燥效果的影響；

(2)結(jié)合CFX數(shù)值仿真數(shù)據(jù)及CCD-RSM試驗設(shè)計方法，可準確建立細粉占比和尾氣含水量的歸一值與霧化盤轉(zhuǎn)速、熱煙氣進口溫度之間的關(guān)系式，快速篩選優(yōu)化得到工業(yè)催化劑離心噴霧干燥的最佳工藝參數(shù)：霧化盤轉(zhuǎn)速126.44r/s，熱煙氣進口溫度306℃及熱煙氣進氣量0.88kg/s；

(3)催化劑離心噴霧干燥工藝參數(shù)優(yōu)化前后的數(shù)據(jù)結(jié)果表明：考慮霧化盤轉(zhuǎn)速與煙氣進口溫度的耦合作用對控制催化劑產(chǎn)品含水率、降低產(chǎn)品磨耗及提升產(chǎn)品品質(zhì)具有積極意義。