姚清晨,張紅

(1.太原市環(huán)境監(jiān)測中心站,山西 太原 030002;2.山西大學 環(huán)境與資源學院,山西 太原 030006)

0 引言

隨著城市人口的不斷增加,經濟和科技的高速發(fā)展,排放到空氣中的污染物愈加復雜,因此,深入了解一個地區(qū)空氣污染的變化特征并做出準確的預報也愈發(fā)重要。已有研究表明,空氣污染物時空變化與氣象條件之間有著密切的關系。許多學者從空氣污染的特征、空氣污染與氣象因子的關系等方面對不同城市的空氣污染展開探討。Dunea[1]采用小波和神經網絡方法,對羅馬尼亞城市空氣污染物濃度進行了預測;王式功[2]等研究蘭州城區(qū)冬半年冷鋒活動及其對空氣污染的影響,并建立了蘭州冬半年污染濃度與氣象要素的回歸方程;Morabito[3]等采用小波分解和神經網絡結合的方法進行了空氣污染物的預測研究;林祥明[4]等探討了污染物濃度與氣象因子分布規(guī)律,建立氣象預報指標及統(tǒng)計預報方程;高歌[5]對我國1961～2005年霾的氣候特征研究中發(fā)現(xiàn),霾日變化趨勢與日照時數(shù)變化趨勢相反;張浩等[6]采用廣義隱馬爾可夫模型對北京市PM2.5濃度進行了預測,結果表明廣義隱馬爾可夫對重污染天氣的預測準確率較高。胡清華等[7]利用大數(shù)據(jù)的分析機理與空氣質量模型,建立了福州市城市空氣質量實時精細化模擬與預報系統(tǒng)。

關于太原市大氣環(huán)境質量的研究同樣已陸續(xù)有報道,張桂香[8]等研究了太原市PM2.5的碳組分的特征和季節(jié)變化;劉珊[9]等研究了太原市PM2.5中有機碳和元素碳的污染特征;王璐[10]等對大氣顆粒物中水溶性無機離子質量濃度及粒徑分布進行了測定;張紅[11]等建立了基于ANN和吸入因子模型,對PM10濃度進行了預測和健康評估。但以上有關太原市空氣污染的研究大多是從污染物的化學成分、污染特征、健康風險等方面進行研究,而針對太原市空氣污染物的時間序列變化特征以及污染物與氣象因子之間相關性分析并建立預報模型的研究尚不多見。

根據(jù)太原市環(huán)境監(jiān)測中心站2013年1月～2016年12 月的空氣質量指數(shù)AQI以及PM2.5、NO2、SO2等污染物監(jiān)測濃度為研究對象,結合太原市地面氣象數(shù)據(jù),采用相關分析、小波分析等方法對太原市空氣質量AQI(air quality index)變化特征進行了研究,同時采用小波去噪和最優(yōu)子集回歸方法分別建立AQI的春、夏、秋、冬季預報方程。本文研究目的:1)探明近3 a太原市空氣質量和主要空氣污染物的變化規(guī)律;2)分析太原市空氣污染與地面氣象要素之間的關系;3)基于小波分析研究AQI、PM10和SO2濃度的時間序列周期,發(fā)現(xiàn)潛在的變化規(guī)律;4)采用小波去噪和最優(yōu)子集回歸方法建立AQI指數(shù)的預報方程,為太原市政府針對不同季節(jié)和氣象條件下制定空氣污染防御措施,做好不利氣象條件來臨前的準備和部署提供依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)與分析

1.1 數(shù)據(jù)來源

采用的空氣污染物數(shù)據(jù)來自太原市環(huán)境監(jiān)測中心站,時段為2013年1月1日至2016年12月31日,測定指標包括可吸入顆粒物(PM10)、可入肺顆粒物(PM2.5)、 二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)、臭氧(O3)濃度的日平均值數(shù)據(jù),監(jiān)測采樣儀器主要在包括太原市城區(qū)尖草坪、澗河、金勝、晉源、南寨、上蘭、桃園、小店和塢城9個環(huán)境監(jiān)測站點?？諝馕廴疚餄舛仁褂米詣踊O(jiān)測系統(tǒng),全年365 d連續(xù)運行,每天不少于18 h,監(jiān)測采樣及分析方法見表1。氣象數(shù)據(jù)來源于國家氣象科學數(shù)據(jù)共享服務平臺中國氣象數(shù)據(jù)網(http:∥data.cma.cn/site/index.html),下載日期為2017年3月,測定指標包括日平均能見度、大氣壓、室外溫度、室外濕度、風速等5個氣象要素。

1.2 數(shù)據(jù)處理與分析

1.2.1 AQI計算與統(tǒng)計分析

根據(jù)太原市逐日污染物濃度及污染物濃度限值計算空氣質量指數(shù)AQI。AQI數(shù)值越大,說明空氣污染狀況越嚴重,對人體的健康危害也就越大[12]。采用描述性統(tǒng)計計算太原市AQI及污染物濃度的均值、標準差、最大值、最小值等統(tǒng)計指標;采用Spearman相關系數(shù)分析AQI與污染物濃度及氣象因素之間的相關性。統(tǒng)計分析在R軟件中實現(xiàn)。

表1 太原市環(huán)境空氣監(jiān)測采樣及分析方法

1.2.2 小波分析與小波去噪

小波分析即通過增加或減小伸縮尺度來得到信號的低頻和高頻信息,然后分析信號的概貌或細節(jié),實現(xiàn)對信號不同時間尺度和空間局部特征的分析[13]。小波基函數(shù)的選取在很大程度上影響小波分析的準確性,同一信號或時間序列,若選擇不同的小波基函數(shù),所得的結果往往會有所差異。本文采用db3(Daubechies)小波基函數(shù)對AQI和相關氣象因子進行小波分析,研究污染物濃度時序數(shù)據(jù)中隱藏的周期規(guī)律。在此基礎上,將污染物濃度時間序列進行小波去噪,將原時間序列通過小波算法變換后,選取一個合適的閥值,大于閥值的小波系數(shù)被認為是有信號產生的,予以保留；小于閥值的則認為是噪聲產生的,置為零從而達到去噪目的。通過對原始AQI和相關氣象因子數(shù)據(jù)進行小波分解,低頻部分的小波分解系數(shù)(LL)作為有用信號被保留下來,噪聲部分包含垂直方向上的小波分解系數(shù)(HL)、水平方向上的小波分解系數(shù)(LH)和對角線方向上的小波分解系數(shù)(HH)中,對HL、LH、HH作相應的小波系數(shù)處理,然后對信號進行重構,得到小波去噪后的時間序列。小波分析和小波去噪在MATLAB軟件中實現(xiàn)。

1.2.3 最優(yōu)子集回歸

采用最優(yōu)子集方法對太原市空氣質量AQI指數(shù)進行預測。最優(yōu)子集回歸是從對因變量有影響的自變量集合中,依據(jù)特定準則選擇出最有效的自變量子集構成回歸方程[14],回歸方程的復相關系數(shù)達最大時相應的模型即為最優(yōu)子集回歸模型[15]。根據(jù)輸入指標的不同分為以下四種模型:OSRm(僅氣象因子)、OSRm+h(氣象因子+前一天AQI指數(shù))、DN-OSRm(去噪后氣象因子)、DN-OSRm+h(去噪后氣象因子+去噪后前一天AQI指數(shù))。采用平均絕對誤差(MAE)與均方根誤差(RMSE)對構建的四種模型進行擬合優(yōu)度判定,MAE與RMSE越小,模型擬合度越好。最優(yōu)子集回歸R軟件中實現(xiàn)。

2 結果分析

2.1 太原市AQI及主要污染物濃度變化特征分析

依據(jù)空氣質量指數(shù)計算方法可得到太原市AQI指數(shù),然后對AQI指數(shù)及主要污染物PM10、PM2.5、SO2和NO2濃度數(shù)據(jù)繪制逐日的時間序列并分析,結果見表2。

根據(jù)“環(huán)境空氣質量指數(shù)(AQI)技術規(guī)定(試行)(HJ633—2012)”規(guī)定,AQI指數(shù)0～50為一級優(yōu),51～100為二級良,101～150為三級輕度污染,151～200為四級中度污染,201～300為五級重度污染,>300為六級嚴重污染。太原市日AQI指數(shù)多分布在100～200標準線之間(圖1a),表明2013～2015年太原市日空氣質量多為良或輕度污染。冬半年(11～4月)出現(xiàn)中度污染甚至重度污染的概率較大,冬半年污染程度明顯嚴重于夏半年。從3 a中出現(xiàn)嚴重污染的天數(shù)來看,主要集中在2013年春天和2014年冬天,有文獻表明[16],2013年春天重污染天氣的發(fā)生與不利氣象條件有關。

從AQI年均值及最值統(tǒng)計結果來看(表2、圖1a),2013年～2015年,太原市AQI指數(shù)均值呈現(xiàn)逐年降低趨勢。污染最嚴重時期出現(xiàn)在2013年,重污染天數(shù)共計38 d,其中AQI最大值達到了462,到2015年,重污染天數(shù)共計32 d,其中AQI最大值為301,說明無論是污染天數(shù)還是污染程度都有了減輕。從AQI優(yōu)良天數(shù)及比例來看,AQI年優(yōu)良天數(shù)在穩(wěn)步增加,從2013年的162 d,到2014年的197 d,到2015年的230 d,

說明相關的治理和防治措施產生了明顯效果。

從PM10和PM2.5的時間序列分析可知(圖1b、1c),PM10、PM2.5濃度超過國家《環(huán)境空氣質量標準》二級日均值標準的天數(shù)較多,全年均有分布,表明太原市顆粒物的污染較為嚴重,PM10、PM2.5時間序列與AQI時間序列的變化趨勢基本一致,反映出PMl0和PM2.5是太原市主要的污染物。由PM10和PM2.5統(tǒng)計結果來看(表2),兩種污染物濃度均值及最大值均逐年減小,說明太原市PM10、PM2.5濃度在逐年降低,PM10、PM2.5優(yōu)良天數(shù)及比例3 a內明顯提高,環(huán)境治理取得顯著效果。

從SO2年均值及最值統(tǒng)計結果來看(表2),3 a間SO2濃度均值及優(yōu)良天數(shù)及比例變化不明顯,且2015年SO2濃度最大值明顯提高。結合時間序列分析(圖1d),SO2的時間序列變化趨勢與AQI的趨勢并不完全一致,3 a內SO2濃度降低不明顯。從NO2年均值及最值統(tǒng)計結果來看(表2),3 a間NO2濃度均不超標,表明NO2不是太原市主要空氣污染物。

表2 太原市環(huán)境空氣質量指數(shù)AQI及主要污染物濃度的統(tǒng)計特征值

2013～2015年,太原市PM10、PM2.5濃度和AQI指數(shù)逐年下降,但SO2濃度變化幅度不大。這主要與污染物來源不同有關,太原市PM10、PM2.5的污染源主要包括揚塵、燃煤塵、機動車尾氣塵、硫酸鹽、土壤風沙塵、建筑水泥塵等,SO2的主要污染源是含硫燃料(如煤)的燃燒。2013～2015年,太原市政府對城中村鍋爐燃煤進行清潔燃料的置換,用焦炭置換原煤,因此城中村冬季取暖造成的顆粒物排放量明顯下降,同時太原市政府擴大柴油車禁止駛入?yún)^(qū)域、實施必要時的機動車限行措施、重污染企業(yè)錯峰生產、限產、停產等一系列措施,因此太原市AQI指數(shù)和PM10、PM2.5濃度呈下降趨勢;對于SO2而言,由于城市建筑面積不斷擴大,集中供暖面積也在擴大,用于冬季取暖的用煤量并沒有明顯下降,因此SO2濃度降低不明顯。雖然近年來太原市空氣質量有了明顯改善,但與國外及國內其他城市相比[17-19],太原市各項環(huán)境指數(shù)和污染指標仍處于較高水平,形勢不容樂觀。

Fig.1 Daily time series of AQI and main pollutants from 2013/1/1 to 2015/12/31圖1 2013年1月—2015年12月太原市空氣污染的逐日變化(虛線分別代表《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095—2012)各污染物的二級日均值標準)

2.2 太原市AQI、空氣污染物和氣象因子的相關分析

太原市2013年1月～2015年12月AQI、空氣污染物及氣象因子間的Spearman相關分析結果見圖2。

從AQI與空氣污染物的相關性來看,影響太原市AQI的污染因子依次為:PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2、O3,AQI與PM2.5和PM10的相關系數(shù)最高,達到了0.94和0.93,其次是SO2、CO和NO2,AQI和各污染物的相關性均達極顯著(P<0.001)。從AQI與氣象因子的相關分析可以看出,與AQI相關性由強到弱的氣象因子依次為:能見度、室外溫度、風速、臭氧、大氣壓強、室外濕度,其中AQI與能見度、室外溫度和風速的相關性達到極顯著水平(P<0.001),AQI和室外濕度不具有顯著性相關關系。

從空氣污染物與氣象因子的相關性來看,污染物濃度與氣象因子具有相對較強的相關性。除O3以外的5種污染物與風速、能見度、室外溫度之間的相關系數(shù)呈負數(shù),說明風速、溫度越大,污染物濃度越低,能見度越高。大氣壓強與除O3外的其他污染物濃度呈正相關關系,表明大氣壓越高,污染物濃度也越高,較低的大氣壓不利于污染物的擴散。O3濃度與氣象因子的相關性比較特殊,隨風速和溫度的增大而增大,這是由于大氣中垂直向的湍流作用以及風速大小對臭氧“飄移”所造成的現(xiàn)象[20]。

Fig.2 Correlations between AQI,pollutants and meteorological factors圖2 AQI、各種污染物及氣象因子之間的相關關系(*P<0.05,**P<0.01,***P<0.001)

2.3 基于小波分析的太原市AQI指數(shù)的周期變化特征

為進一步研究太原市污染狀況的周期變化特征,利用db3(Daubechies)小波對AQI和相關氣象因子進行小波分析。圖3給出了AQI、大氣壓、風速、能見度、室外濕度、室外溫度等相關氣象因子的5層db3小波分解濾波圖。

Fig.3 Wavelet decomposition of AQI and meteorological factors圖3 AQI及相關氣象因子的小波分解圖

小波濾波圖比原時間序列圖更加平滑,更直觀地反映了各污染物濃度隨時間的變化。AQI及相關氣象因子均具有較明顯的年際周期振蕩、30～60 d的季節(jié)周期振蕩、10～20 d的雙周振蕩及5～7 d的單周振蕩。由圖3a可知,每年10～11月份,太原市污染程度開始加劇,3～4月逐漸回落,期間為北方的供暖期,大量燃煤產生了的懸浮顆粒物、SO2濃度增加,影響空氣質量隨之降低;結合氣象因子小波圖可知(圖3b～圖3f),近年來太原市冬季風速較低,燃煤產生的污染物無法快速擴散,長期滯留城區(qū),能見度降低,污染物濃度上升加快。此外，AQI變化具有較強的節(jié)日性,每年國慶期間污染開始加劇,春節(jié)期間達到最大值,主要原因為節(jié)日期間市區(qū)車流量增加,尾氣排放加劇,空氣中顆粒物大量增加,直接影響空氣質量?？偟膩砜?太原市AQI具有明顯的周期性特征,這種周期震蕩主要受人類活動影響,但氣象因素對空氣質量也有較強影響。

2.4 太原市空氣污染物的最優(yōu)子集預測

2.4.1 基于原始時間序列數(shù)據(jù)的AQI預測

采用日平均能見度、氣壓、室外溫度、室外濕度、風速5個氣象因子為自變量,建立AQI指數(shù)的最優(yōu)子集回歸模型(OSRm)。同時,由于空氣污染物具有累積效應、持續(xù)性特征,因此歷史狀況與預測目標關系密切,在上述模型中加入前一時刻歷史AQI數(shù)據(jù)作為模型輸入變量,建立基于氣象因子和歷史數(shù)據(jù)的預測模型(OSRm+h)。兩種模型的擬合結果見表3。

由表3列化OSRm所建的最優(yōu)子集回歸方程可知,春、夏、秋、冬所建回歸方程的復相關系數(shù)分別約為0.519 4、0.607 9、0.577 7、0.450 5,分別經F檢驗,回歸效果均顯著(P<0.05),冬季所建方程的擬合效果相對較差。這可能由于冬季是太原市供暖旺季,且煤炭為主要熱源,導致空氣污染物濃度受人為供暖影響較大,而受氣象條件影響較小。引入前一時刻歷史AQI數(shù)據(jù),分別建立春、夏、秋、冬的OSRm+h回歸方程,經F檢驗,回歸效果均顯著(P<0.05)四個季節(jié)OSRm+h方程的復相關系數(shù)為0.588 6、0.636 0、0.659 0、0.474 6,擬合度均明顯提高,說明歷史數(shù)據(jù)的引入在一定程度上提高了模型精度,有助于提升模型泛化能力。

表3 基于原始時間序列數(shù)據(jù)的AQI最優(yōu)子集回歸方程

2.4.2 基于小波去噪時間序列的AQI預測

將日平均能見度、氣壓、室外溫度、室外濕度、風速5個氣象因子和AQI指數(shù)進行小波去噪(DN),去除數(shù)據(jù)中的突變值,減少噪聲,重建最優(yōu)子集回歸方程。方程分為:僅考慮去噪后氣象數(shù)據(jù)進行AQI指數(shù)建模(DN-OSRm)、去噪后氣象數(shù)據(jù)加前一天去噪后AQI值進行AQI指數(shù)建模(DN-OSRm+h),結果見表4。

表4 基于小波去噪時間序列的AQI最優(yōu)子集回歸方程

由表4中DN-OSRm所建的最優(yōu)子集回歸方程可知,春、夏、秋、冬所建回歸方程的復相關系數(shù)分別約為0.582 9、0.623 4、0.605 0、0.474 5,經F檢驗,回歸效果均顯著(P<0.05)。其中春、夏、秋三季的擬合效果較好,冬季擬合效果較差。DN-OSRm+h所建的回歸方程的復相關系數(shù)分別約為0.652 5、0.687 5、0.699 7、0.531 5,經F檢驗,回歸效果均顯著(P<0.05),表明歷史數(shù)據(jù)引入到小波去噪后的時間序列中,提高了模型的預測精度。

2.4.3 四種模型對比分析

分別采用四種模型:OSRm(僅氣象數(shù)據(jù))、OSRm+h(氣象數(shù)據(jù)+歷史AQI數(shù)據(jù))、DN-OSRm(去噪后氣象數(shù)據(jù))、DN-OSRm+h(去噪氣象數(shù)據(jù)+去噪歷史AQI數(shù)據(jù))對2016年AQI值進行擬合,得到AQI指數(shù)的最優(yōu)子集回歸方程擬合曲線(圖4)。由圖4可見,所建的最優(yōu)子集回歸模型對AQI的升降趨勢、峰值、谷值均具有較好的預測。四種回歸模型的預測誤差分析見表5。

從是否增加歷史AQI數(shù)據(jù)來看,增加前一天的AQI數(shù)據(jù)后,回歸方程的擬合值與真實值之間的MAE與RMSE均有降低。因此增加前一天AQI數(shù)據(jù)所建的最優(yōu)子集回歸方程比單選用氣象因子更優(yōu)。

從是否對數(shù)據(jù)進行小波去噪處理來看,對數(shù)據(jù)進行小波去噪后,回歸方程的擬合值與真實值之間的MAE與RMSE均有降低。因此對數(shù)據(jù)進行小波去噪后所建的最優(yōu)子集回歸方程比使用原始數(shù)據(jù)更優(yōu)。

Fig.4 Fitting curves with the 4 models and original curves of 2016,Taiyuan圖4 2016年太原市AQI原始時間序列與模型擬合時間序列

模型MAERMSE OSRm27.189 0840.106 56 OSRm+h25.916 4238.688 14 DN-OSRm26.781 7739.138 24 DN-OSRm+h25.524 2137.368 67

綜合而言,對原始數(shù)據(jù)進行小波去噪并且引入歷史數(shù)據(jù)后,所建立的“去噪氣象數(shù)據(jù)+去噪歷史AQI數(shù)據(jù)”模型可以較好地實現(xiàn)對太原市AQI指數(shù)的短期預測。

3 結論與討論

利用2013年1月～2015年12月太原市PM2.5、NO2、SO2等污染物數(shù)據(jù)資料,采用相關分析、小波分析、功率譜分析等方法對太原市空氣污染的變化特征與地面氣象各要素的關系進行研究,同時對太原市空氣質量指數(shù)建立了最優(yōu)子集回歸模型并得出以下結論:

(1)從2013年～2015年的監(jiān)測和統(tǒng)計分析來看,太原市的環(huán)境空氣質量有所好轉且逐年進步,2013～2015年期間,太原市空氣質量多數(shù)情況下為良或輕度污染。PM10、PM2.5為太原市主要的污染物,其次為SO2,PMl0、PM2.5及SO2的變化基本一致,異常峰值出現(xiàn)在冬季,具有冬強夏弱的特點,這與北方冬季燃煤供暖密不可分。

(2)AQI指數(shù)與PMl0、PM2.5之間的相關系數(shù)均較高,均在0.9以上。AQI指數(shù)與各氣象因子呈負相關,其中能見度、溫度、風速的負相關性較強;O3濃度與室外溫度的相關性較強,這與太陽光中長短波輻射對O3的產生與分解有關。

(3)AQI指數(shù)與相關氣象因子均具有較明顯的年際周期性振蕩、30～60 d的季節(jié)性周期振蕩、10～20 d的雙周性振蕩及5～7 d的準雙周振蕩。從每年的10～11月份開始,污染程度逐漸加劇,3～4月開始回落,期間為北方的供暖期,過度燃煤產生了過量的顆粒物、SO2等,直接影響空氣質量。并且污染物濃度變化具有較強的節(jié)日性,每年國慶期間污染開始加劇,并在11月稍有回落,且在春節(jié)期間達到最大值。

(4)增加前一天的歷史AQI數(shù)據(jù)集所建的最優(yōu)子集回歸方程比單選用氣象因子更優(yōu),對數(shù)據(jù)進行小波去噪后所建的最優(yōu)子集回歸方程比使用原始數(shù)據(jù)更優(yōu),綜合而言,對原始數(shù)據(jù)進行小波去噪并且引入歷史數(shù)據(jù)后,所建立的“去噪氣象數(shù)據(jù)+去噪歷史AQI數(shù)據(jù)”模型可以較好地實現(xiàn)對太原市AQI指數(shù)的短期預測。

對太原市空氣污染的變化特征進行了分析,并探討了影響AQI的氣象要素,但是由于空氣質量變化的原因不僅與污染源排放大小有關,來自固定和流動污染源的污染物排放量是影響空氣質量的最主要因素之一,而且,城市的發(fā)展密度、地形地貌和氣象因素等也是影響空氣質量的重要因素。其中,污染物排放數(shù)據(jù)是影響空氣質量模型模擬的最重要因素,但是由于我國污染源排放數(shù)據(jù)一直未公開,本文未能收集到太原市污染源的排放數(shù)據(jù),因此僅探討了在氣象數(shù)據(jù)和歷史監(jiān)測數(shù)據(jù)相對容易獲得的情況下,構建短期空氣質量預測模型的可行性和模型的預測精度。未來將采用更為先進的空氣質量預測模型,納入地形高程、土地利用、氣象觀測資料、空氣質量監(jiān)測數(shù)據(jù)及污染源排放數(shù)據(jù)等大量環(huán)境基礎信息數(shù)據(jù),對模型中的關鍵性參數(shù)進行本地化和有效率定,這也是空氣質量預測模型發(fā)展的主流方向。