近年來(lái)，中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員石峰課題組致力于CO2催化活化和定向轉(zhuǎn)化合成甲基胺及甲酰胺研究（ACS Sustainable Chem Eng,2017,5:5758;Chem Commun,2014,50:189;Chem Sci,2014,5:649;Chem Commun,2014,50:13521），成功創(chuàng)制出Pd/CuZrOx、Pd/Al2O3-NR-RD、Pd/C 以及CuAlOx等多相催化材料。

CO2活化轉(zhuǎn)化銅基催化材料具有經(jīng)濟(jì)性好、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，但是往往面臨著甲酰胺過(guò)度加氫生成甲基胺以致選擇性差的問(wèn)題。受均相催化配體調(diào)控產(chǎn)物選擇性的啟示，石峰課題組通過(guò)1,10-菲啰啉配體在CuAlOx表面聚合的方法制備出一類氮摻雜碳膜"固體配體"修飾的均多相融合催化材料，成功實(shí)現(xiàn)CO2/H2可控合成DMF 反應(yīng)（Nature Communications,2019,DOI:10.1038/s41467-019-10633-y）。相比于CuAlOx 催化劑，層狀碳"固體配體"修飾的CuAlOx，在CO2催化胺化制備DMF 中展現(xiàn)出很好的抑制DMF 進(jìn)一步加氫形成三甲胺的性能。

進(jìn)一步的DFT 計(jì)算結(jié)果表明，相比于裸露的Cu（111）面，DMF 在1,10-鄰菲羅啉修飾后的Cu（111）面轉(zhuǎn)化為三甲胺的各個(gè)中間態(tài)能壘顯著增加，從而有效地降低了DMF 進(jìn)一步加氫為三甲胺的可能性。

該工作為精準(zhǔn)、可控合成具有特定活性位點(diǎn)的多相催化材料提供了一種有效的方法，并為均、多相催化劑的融合以及CO2的催化轉(zhuǎn)化提供了重要的借鑒思路。