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承德市臭氧及其前體物濃度變化特征

2019-01-16 05:52:22唐麗彬周士茹
沙漠與綠洲氣象 2018年6期
關(guān)鍵詞:輻照度承德市前體

陸 倩,唐麗彬,田 靜,付 嬌,周士茹

(1.承德市氣象局,河北 承德 067000;2.寬城縣氣象局,河北 寬城 067600;3.河北省氣象局人工影響天氣辦公室,河北 石家莊 050021)

臭氧(O3)是光化學(xué)煙霧的重要成分之一,近地層的O3主要由氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)在太陽輻射和一定的氣象條件下,經(jīng)過復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)生成[1-4]。與大范圍霧霾天氣相比,O3污染隱蔽性較強(qiáng),但是近地層O3污染對(duì)人體健康危害極大[5-7],以O(shè)3為主的空氣污染防治也成為了大氣環(huán)境保護(hù)的重要議題。

近年來,長三角、珠三角和北京等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的地區(qū),O3污染率先受到了重視,國內(nèi)科學(xué)家對(duì)這些地區(qū)的O3污染特征進(jìn)行了分析,對(duì)于O3污染防治具有重要意義。張?zhí)旌降萚8]發(fā)現(xiàn)中國華東高海拔地區(qū)的O3質(zhì)量濃度相對(duì)于其他地區(qū)較高,但超標(biāo)次數(shù)只占總觀測時(shí)次的3.9%。陳宜然等[9]研究認(rèn)為上海市O3濃度變化呈現(xiàn)明顯的秋冬低、春夏高的季節(jié)變化,O3濃度日變化呈典型的單峰型。洪盛茂等[10]發(fā)現(xiàn)杭州市區(qū)O3濃度有明顯的季節(jié)變化,夏季高、冬季低,在紫外線強(qiáng)度較強(qiáng)時(shí)O3濃度也較高。梁碧玲等[11]發(fā)現(xiàn)深圳市O3污染呈內(nèi)陸地區(qū)污染重、沿海地區(qū)污染輕的特點(diǎn),深圳市秋季和冬季O3污染較重,夏季O3污染較輕。賈海鷹等[12]發(fā)現(xiàn)2015年北京及周邊地區(qū)O3具有較為明顯的時(shí)間變化規(guī)律,高濃度臭氧主要集中在5到9月份,首次發(fā)現(xiàn)北京及周邊地區(qū)O3存在兩條污染帶,分別集中在北京—保定—山西北部地區(qū)和北京、天津及渤海上空。王占山[13]等發(fā)現(xiàn)北京市城區(qū)O3在5到8月維持相對(duì)較高濃度,臭氧濃度日變化呈現(xiàn)單峰型分布,基本在 15:00、16:00達(dá)到峰值,一氧化碳(CO)、一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)和氮氧化物(NOx)等前體物多呈現(xiàn)雙峰型分布,與O3均呈顯著的負(fù)相關(guān)性。同時(shí),也有很多研究對(duì)O3生成的氣象條件進(jìn)行了分析[14-18]。

承德位于河北省東北部,毗鄰北京市和天津市,是京津冀一體化的重要城市之一,定位于京津冀水功能涵養(yǎng)區(qū)和國際旅游城市,因此空氣污染治理的任務(wù)也更艱巨。目前對(duì)于承德市的霧霾天氣有了一些研究和可靠的預(yù)報(bào)方法[19-20],承德市O3污染特征和天氣形勢也開始有了初步探索[21]。本研究對(duì)承德市O3及其前體物濃度分布特征及成因進(jìn)行分析,并探討O3濃度與其前體物濃度之間的關(guān)系,有利于提前預(yù)報(bào)O3污染天氣,對(duì)于治理以O(shè)3為主的空氣污染和降低O3污染的危害具有重要意義。

1 資料和方法

承德市O3、NO2和CO的監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于承德市環(huán)境監(jiān)測站,承德市區(qū)有5個(gè)監(jiān)測站點(diǎn),分別位于鐵路、文化中心、中國銀行、開發(fā)區(qū)和離宮,本研究中取5個(gè)站點(diǎn)污染物濃度的平均值作為承德市的污染物濃度。5個(gè)站點(diǎn)O3監(jiān)測儀器均為美國熱電環(huán)境儀器公司Thermo Fisher生產(chǎn)的49 C O3分析儀,檢測方法為紫外光度法,原理為O3分子吸收波長為254 nm的紫外光,根據(jù)檢測樣品通過紫外光時(shí)被吸收的程度來計(jì)算出O3的體積分?jǐn)?shù)。NO2監(jiān)測儀器為Thermo Fisher 42 C基于化學(xué)發(fā)光法的NO-NO2-NOx分析儀。設(shè)備由技術(shù)人員定期維護(hù)保養(yǎng),O3監(jiān)測儀器每3 d進(jìn)行1次零跨校準(zhǔn),每3個(gè)月進(jìn)行1次精密度審核,每6個(gè)月進(jìn)行1次準(zhǔn)確度檢查以確保本市O3監(jiān)測數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(HJ 633-2012)分級(jí)方法,O3最大 8h 滑動(dòng)平均(O3-8 h)>160 μg/m3為O3超標(biāo)日,文中使用的為O3-8 h濃度。

圖1 承德市環(huán)境監(jiān)測站分布

地面氣象要素?cái)?shù)據(jù)來源于承德市氣象站(117.95°E,40.98°N),觀測儀器采用荷蘭 Vaisala公司生產(chǎn)的六參數(shù)WXT520氣象儀,參照國家標(biāo)準(zhǔn)定期校準(zhǔn),確保監(jiān)測數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

2 結(jié)果與討論

2.1 O3、NO2、CO 污染概況

承德市輕度污染及以上天氣主要由首要污染物PM10,PM2.5和O3產(chǎn)生。以O(shè)3為首要污染物的天數(shù),2014、2015、2016 年分別為 43、52、51 d,且 O3污染日數(shù)占全年污染日數(shù)的比重分別為36%、48%、55%(圖2),呈逐年增加趨勢。從圖2還可以看出O3污染的輕重程度,2014、2015、2016年 O3輕度污染日數(shù)分別為 38、37、39 d,O3中度污染日數(shù)分別為 5、14、12 d,重度污染只有在2015年出現(xiàn)了1 d。

從逐月O3污染日數(shù)來看,11月和冬季(12月到次年2月)無O3污染日數(shù),3月和10月僅在2016年各出現(xiàn)了1 d輕度污染,臭氧污染日數(shù)主要出現(xiàn)在4—9月,以5月和7月最多,平均達(dá)到了12~13 d。

NO2年平均濃度 2014、2015、2016 年分別為38.8、34.6、35.1 μg/m3,CO 年平均濃度 2014、2015、2016 分別為 1.057、1.03、0.966 μg/m3。O3前體物濃度與PM2.5[21]污染一樣,基本呈現(xiàn)逐年下降的趨勢,可見加大節(jié)能減排力度之后,效果顯著。

圖2 2014—2016年臭氧污染日數(shù)及比例

2.2 O3、NO2、CO 濃度及氣溫的季節(jié)變化

O3-8 h月平均濃度(圖3)呈現(xiàn)春夏季高而秋冬季低的特征,高濃度的O3-8 h主要集中在4—8月,月平均O3-8 h濃度超過了160 μg/m3,最大月平均O3-8 h 濃度出現(xiàn)在 6 月份,為 178 μg/m3;1 月、2月和10—12月月平均O3-8h濃度較低,均低于100 μg/m3,最小月平均O3-8 h濃度出現(xiàn)在12月份,為48 μg/m3。O3是光化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)物,溫度、光照和太陽輻射等氣象因素對(duì)其濃度影響較大。從圖3還可以發(fā)現(xiàn)月平均氣溫與O3-8 h濃度呈現(xiàn)一致的變化趨勢,表現(xiàn)為夏季高而冬季低的變化特征,4—9月月平均氣溫均高于13℃,最高出現(xiàn)在7月為25℃;1—3月和10—12月月平均氣溫均低于10℃,最低出現(xiàn)在1月為-10.4℃。

O3前體物NO2和CO的月平均濃度與O3呈現(xiàn)相反的變化趨勢,表現(xiàn)為冬季高而夏季低的特征(圖3)。NO2月平均濃度在2月和4—9月份均低于30 μg/m3,最低濃度出現(xiàn)在 6 月份為 25 μg/m3;1 月、3月和10—12月NO2月平均濃度均大于40 μg/m3,最高濃度出現(xiàn)在12月為55 μg/m3。CO月平均濃度在4—10月份均低于0.86 μg/m3,最低濃度出現(xiàn)在6月份為 0.58 μg/m3;1—3月和 11—12月 CO 月平均濃度均大于0.99 μg/m3,最大出現(xiàn)在12月為1.81 μg/m3。NO2和CO的分布特征主要與秋冬季污染源排放較多和大氣擴(kuò)散能力較差有關(guān),還需要進(jìn)一步分析研究。

圖3 2016年O3-8 h、NO2、CO濃度及氣溫的季節(jié)變化

2.3 O3、NO2、CO 濃度及氣溫的日變化

O3濃度日變化(圖4)呈單峰型分布特征,O3最低小時(shí)濃度出現(xiàn)在早晨 8:00 為 65.3 μg/m3,9:00—12:00為 O3濃度迅速增加時(shí)段,增速高達(dá) 40~60 (μg/m3)/h,O3較高濃度分布在 11:00—20:00,峰值出現(xiàn)在15:00為280.8 μg/m3,夜間濃度開始緩慢下降。氣溫的分布與O3濃度呈現(xiàn)一致的變化特征,也為單峰型分布,最低氣溫出現(xiàn)在5:00為16.4℃,8:00—12:00為氣溫的快速增長時(shí)段,增幅高達(dá)2~4℃/h,最高氣溫出現(xiàn)在15:00為31.6℃。CO濃度在一天中呈現(xiàn)三峰型分布,2:00—3:00出現(xiàn)了CO濃度的第一個(gè)低值區(qū),為0.63 μg/m3;CO濃度較高的時(shí)段為 10:00—16:00,均高于 1 μg/m3,期間分別在 11:00 和 14:00 出現(xiàn)了 2 個(gè)峰值;15:00 以后 CO濃度開始下降,降幅 0.1~0.2(μg/m3)/h,在 19:00—20:00出現(xiàn)了第二個(gè)低值區(qū),入夜后CO濃度緩慢上升,增幅較小。NO2的日變化也呈雙峰型分布,與O3呈相反的變化特征,表現(xiàn)為下午濃度低而夜間濃度高,12:00—19:00 維持較低濃度,均低于 21 μg/m3,這與下午大氣擴(kuò)散條件有利有關(guān),濃度峰值出現(xiàn)在8:00 和 23:00,分別為 60 μg/m3和 52.5 μg/m3,這與早晨上班高峰機(jī)動(dòng)車排放較多和夜間大氣擴(kuò)散條件不利有關(guān)。

圖4 O3-8 h、NO2、CO濃度及氣溫的日變化

2.4 O3、NO2、CO 濃度及氣溫的空間分布

年平均O3-8 h濃度的空間分布表現(xiàn)為東北低、西部及南部高的特征(圖5a),低濃度中心位于圍場縣,年平均O3-8 h濃度為135 μg/m3;高濃度中心位于灤平縣,年平均O3濃度為164 μg/m3。圖5b為氣溫的年平均分布,可以發(fā)現(xiàn)氣溫與O3-8 h濃度的分布趨勢較一致,表現(xiàn)為北部氣溫低而南部氣溫高的特征,最低氣溫出現(xiàn)在圍場縣為4.8℃,最高氣溫出現(xiàn)在寬城縣為10.1℃。O3前體物NO2(圖5c)和CO(圖5d)均表現(xiàn)為北低南高的空間分布趨勢,圍場、豐寧和隆化縣濃度較低,NO2年平均濃度為25~26 μg/m3,CO 年平均濃度為 1 μg/m3以內(nèi),這與承德市北部工業(yè)相對(duì)中南部地區(qū)欠發(fā)達(dá),機(jī)動(dòng)車輛較少有關(guān);興隆、承德縣、寬城濃度較高,NO2年平均濃度高達(dá) 32~35 μg/m3,CO 年平均濃度高達(dá) 1.4~1.9 μg/m3,這與南部地區(qū)工業(yè)相對(duì)較發(fā)達(dá),污染源排放較多有關(guān)。

2.5 O3與 NO2、CO 濃度關(guān)系

圖6a為2016年O3-8 h濃度與NO2日平均濃度擬合關(guān)系的散點(diǎn)圖,兩者的相關(guān)系數(shù)r=-0.324 99,通過了α=0.001的顯著性檢驗(yàn),兩者年變化趨勢呈現(xiàn)顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系。當(dāng)O3-8 h濃度>160 μg/m3時(shí),NO2濃度主要集中在 20~40 ug/m3,O3-8h濃度峰值集中在 NO2濃度30 μg/m3,當(dāng) NO2濃度<20 μg/m3和>50 μg/m3時(shí),O3-8 h 濃度超標(biāo)較少。圖6b為2016年O3-8 h濃度與CO日平均濃度擬合關(guān)系的散點(diǎn)圖,兩者的相關(guān)系數(shù)r=-0.320 48,通過了α=0.001的顯著性檢驗(yàn),兩者的年變化趨勢也呈現(xiàn)顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系,O3-8 h 濃度>160 μg/m3時(shí),CO濃度集中在1.5 μg/m3以內(nèi),隨著CO濃度的增加,O3-8 h濃度迅速降低。

2.6 氣象條件對(duì)O3濃度的影響

圖5 2016年O3(a)、氣溫(b)、NO2(c)及CO(d)年平均分布

圖6 2016年O3與NO2(a)、CO(b)擬合關(guān)系

前體物污染源的貢獻(xiàn)和太陽輻射對(duì)O3濃度的變化有重要的影響,同時(shí)大氣環(huán)流和氣象要素在O3的形成、沉降、傳輸和稀釋中扮演著重要的角色。太陽輻射是決定O3產(chǎn)生的關(guān)鍵因素,且O3濃度會(huì)滯后于太陽輻射強(qiáng)度的變化。溫度作為太陽輻射強(qiáng)弱的重要指標(biāo),存在顯著的季節(jié)性差異,夏季最高,冬季最低,這與O3濃度的季節(jié)變化差異具有相似性。相對(duì)濕度是大氣中的相對(duì)含水量,反映水汽的飽和程度,主要受水汽和溫度的影響,在夜間較高而午后出現(xiàn)最低值,降水和相對(duì)濕度對(duì)于O3污染物的形成和沉降有重要的影響。風(fēng)向能夠反映污染物傳輸?shù)膩硐?,風(fēng)速能夠反映大氣邊界層湍流的強(qiáng)弱,風(fēng)速增大有利于污染物的擴(kuò)散,同時(shí)邊界層高度上升,有利于上層O3污染物向下傳輸。氣象因子通過影響光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生和污染物的傳輸,從而引起近地層O3濃度的變化。

2.6.1 太陽輻射與O3濃度

圖7a為2016年承德市逐日O3-8 h濃度與逐日最大總輻射輻照度擬合關(guān)系的散點(diǎn)圖,可以發(fā)現(xiàn)較高的O3濃度主要集中在太陽總輻射輻照度較強(qiáng)的情況下,兩者的相關(guān)系數(shù)r=0.49,呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)關(guān)系。圖7b為總輻射輻照度對(duì)應(yīng)的O3-8 h平均濃度和超標(biāo)率,當(dāng)總輻射輻照度≤650 W/m2時(shí),O3的超標(biāo)率<15%,O3-8 h平均濃度也最低,僅為92~102 μg/m3??傒椛漭椪斩让吭黾?50 W/m2,O3-8 h 平均濃度增加10~20 μg/m3,當(dāng)總輻射輻照度在900~1000 W/m2時(shí),O3-8 h 平均濃度超過 160 μg/m3,O3的超標(biāo)率超過56%,可見該范圍是承德市發(fā)生O3污染的關(guān)鍵太陽輻射范圍。當(dāng)總輻射輻照度超過1000 W/m2時(shí),O3-8 h平均濃度和超標(biāo)率又開始下降。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),總輻射輻照度>900 W/m2的情況多發(fā)生于春夏季節(jié),且此時(shí)恰好為承德市O3超標(biāo)最為嚴(yán)重的時(shí)候。

2.6.2 最高氣溫與O3濃度

圖7 2016年承德市O3濃度與總輻射輻照度擬合關(guān)系(a)及總輻射輻照度對(duì)應(yīng)的O3超標(biāo)率和O3-8 h平均濃度(b)

圖8 2016年承德市O3濃度與日最高氣溫?cái)M合關(guān)系(a)及日最高氣溫對(duì)應(yīng)的O3超標(biāo)率和O3-8 h平均濃度(b)

隨著日最高氣溫的升高,O3-8 h濃度逐漸升高(圖8a),當(dāng)日最高氣溫大于20℃時(shí),O3-8 h濃度隨溫度升高的增幅也逐漸增大。日最高氣溫與O3-8 h濃度的相關(guān)系數(shù)r=0.69,兩者呈顯著的正相關(guān)關(guān)系。當(dāng)日最高氣溫<15℃時(shí),O3超標(biāo)率<6%,O3-8 h平均濃度<83 μg/m3(圖 8b)。當(dāng)日最高氣溫在 15~25 ℃時(shí),日最高氣溫每上升5℃,O3-8 h平均濃度上升30 μg/m3。當(dāng)日最高氣溫>30℃時(shí),O3超標(biāo)率迅速上升到 75%,O3-8 h 平均濃度>188 μg/m3,可見這一范圍是承德市發(fā)生O3污染的關(guān)鍵日最高氣溫范圍。這是因?yàn)闅鉁卦礁撸栞椛湓綇?qiáng),光化學(xué)反應(yīng)的強(qiáng)度越強(qiáng)烈,光化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)物O3濃度也隨之升高。日最高氣溫>30℃的季節(jié)多發(fā)生在5—8月,與承德市O3超標(biāo)最為嚴(yán)重的季節(jié)相符。

2.6.3 降水和相對(duì)濕度與O3濃度

為了分析降水對(duì)O3-8 h濃度的影響,分別統(tǒng)計(jì)了4—9月份O3污染天氣多發(fā)季節(jié)有降水日和無降水日的O3-8 h濃度和超標(biāo)率,發(fā)現(xiàn)承德市2016年4—9月有降水日數(shù) 54d,O3-8 h平均濃度為135μg/m3,O3的超標(biāo)率為25.9%;無降水日數(shù)為129d,O3-8 h 平均濃度為 166 μg/m3,O3的超標(biāo)率為53.5%。這是因?yàn)榻邓鞖鈺r(shí)云層較厚,減少了日照時(shí)數(shù),云雨粒子散射和吸收了到達(dá)近地層的太陽輻射;加之降水過程帶來一定的濕清除效應(yīng),使得降水日的O3濃度較無降水日明顯降低。

總體來看,日最小相對(duì)濕度與O3濃度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)r=-0.18,O3超標(biāo)率和O3-8 h平均濃度隨著相對(duì)濕度的變化有2個(gè)峰值(圖9),相對(duì)濕度<20%時(shí),O3超標(biāo)率 28%~33%,O3-8 h平均濃度137~142 μg/m3,相對(duì)濕度 50%~60%時(shí),O3超標(biāo)率34%,O3-8 h 平均濃度 127 μg/m3。當(dāng)相對(duì)濕度>60%時(shí),O3-8 h 平均濃度<86 μg/m3,O3超標(biāo)率<9%,表明較高的相對(duì)濕度不利于O3的生成。這主要是因?yàn)樵谒淖饔孟聲?huì)因消光機(jī)制衰減到達(dá)近地層的太陽輻射;高濕度有利于O3的干沉降,從而達(dá)到清除O3的作用;同時(shí)高相對(duì)濕度下,空氣中水汽所含的OH、HO2等自由基能夠迅速將O3分解為O2,從而降低近地層大氣中O3的濃度。

圖9 日最小相對(duì)濕度對(duì)應(yīng)的O3超標(biāo)率和O3-8 h平均濃度

2.6.4 風(fēng)向風(fēng)速與O3濃度

氣流來源不同也是影響O3濃度的重要因素,來自清潔地區(qū)的氣流中污染物濃度較低,而來自污染地區(qū)的氣流中往往包含著大量的污染物,含有O3及其前體物。因此,承德市O3濃度受風(fēng)向風(fēng)速影響呈現(xiàn)出高低不同的差異。圖10為2016年承德市風(fēng)向風(fēng)速所對(duì)應(yīng)的O3平均濃度和O3超標(biāo)率,在偏南氣流控制下,O3污染最為嚴(yán)重,O3-8 h平均濃度和超標(biāo)率分別為185 μg/m3和77.5%,同時(shí)偏南風(fēng)的風(fēng)速也較強(qiáng),平均風(fēng)速達(dá)到了1.9 m/s;其次為西南氣流控制,O3-8h平均濃度和超標(biāo)率分別為179 μg/m3和54.5%,西南風(fēng)的平均風(fēng)速1.8 m/s。其他風(fēng)向所對(duì)應(yīng)的O3-8 h平均濃度和超標(biāo)率則相對(duì)較低。這主要是因?yàn)槌械率形髂戏较驗(yàn)楸本?,南方為唐山,這兩個(gè)地區(qū)的污染相對(duì)較嚴(yán)重,有利于O3及其前體物等污染物向承德地區(qū)輸送;西北和偏北氣流攜帶蒙古的冷空氣南下,有利于污染物的稀釋和擴(kuò)散;偏東氣流來自渤海灣,水汽充沛且相對(duì)較潔凈,也不利于O3污染物的生成和積累。

圖10 風(fēng)向風(fēng)速對(duì)應(yīng)的O3-8 h平均濃度(a)和O3超標(biāo)率(b)

3 結(jié)論

(1)承德市O3污染日數(shù)及所占污染總?cè)諗?shù)的比重呈逐年增加趨勢,O3污染日主要出現(xiàn)在4—9月,O3前體物濃度基本呈現(xiàn)逐年下降的趨勢。

(2)4—8 月 O3-8 h 月平均濃度均>160 μg/m3,1—2月和10—12月O3-8 h月平均濃度均低于100 μg/m3;月平均氣溫與O3-8 h濃度呈現(xiàn)一致的變化趨勢,表現(xiàn)為夏季高而冬季低的變化特征;O3前體物NO2和CO的月平均濃度與O3呈現(xiàn)相反的變化趨勢,表現(xiàn)為冬季高而夏季低的特征。

(3)承德市O3濃度的日變化呈單峰型分布,上午9:00—12:00為O3濃度迅速增加時(shí)段,峰值出現(xiàn)在下午15:00左右;氣溫與O3呈現(xiàn)一致的日變化趨勢,NO2與O3呈現(xiàn)相反的日變化趨勢,CO的峰值濃度出現(xiàn)在 11:00—14:00。

(4)承德市O3-8 h年平均濃度的空間分布表現(xiàn)東北部低、西部及南部地區(qū)高的特征,氣溫、NO2、CO濃度均表現(xiàn)為北低南高的變化特征。

(5)O3-8 h濃度與前體物NO2和CO均呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系,O3-8 h 濃度>160 μg/m3時(shí),NO2濃度主要集中在 20~40 μg/m3,CO 濃度集中在 1.5 μg/m3以內(nèi)。

(6)氣象要素在O3的形成、沉降、傳輸和稀釋中有重要的作用,有利于承德市出現(xiàn)O3污染天氣的氣象要素為太陽總輻射輻照度900~1000 W/m2,日最高氣溫>30℃,無降水產(chǎn)生,日最小相對(duì)濕度<20%和50%~60%,受偏南風(fēng)或西南風(fēng)影響。

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