張鴻翔,寧 遠(yuǎn),劉伯華,張孟倫

(天津大學(xué)精密測(cè)試技術(shù)及儀器國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300072)

微流控領(lǐng)域有許多具有特色的物理效應(yīng),例如:微流體對(duì)流、霧化、微液滴噴射、毛細(xì)效應(yīng)、界面效應(yīng)等等。通過(guò)有效地利用這些物理效應(yīng),可以應(yīng)用于多種技術(shù)和工程,如噴墨式打印機(jī)、熱動(dòng)力工程等。在目前,使用噴嘴對(duì)液滴的操控和生成是較成熟的技術(shù),該技術(shù)被廣泛應(yīng)用于微流控、打印機(jī)、生物醫(yī)學(xué)等方向。現(xiàn)如今,人們?cè)诨趪娮斓膰娚湮锢磉^(guò)程[1]及其數(shù)值模擬仿真方法[2]上已經(jīng)做了比較深入的研究,利用可控的液滴噴射系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了對(duì)細(xì)胞的操作[3]。然而,對(duì)于帶有噴嘴的液滴噴射系統(tǒng),其液滴噴射的方向卻不容易改變。因此無(wú)噴嘴的液滴生成和噴射技術(shù),即直接在原始液體表面上可控地生成液滴、實(shí)現(xiàn)液體噴射,便成為上述問(wèn)題的解決方式之一。通過(guò)聲波在流體中的聲流體效應(yīng)和聲輻射效應(yīng)實(shí)現(xiàn)無(wú)噴嘴液滴生成和噴射,逐漸成為無(wú)嘴噴射的主要技術(shù)方式。

無(wú)嘴噴射技術(shù)在國(guó)外的發(fā)展,已有十多年的歷史。2006年,Yu等人利用壓電陶瓷(PZT)、氧化鋅(ZnO)制成環(huán)形、扇形等形狀的聲波諧振器,在液體中實(shí)現(xiàn)了局部的聲波聚焦,并實(shí)現(xiàn)了無(wú)噴嘴、方向在一定范圍內(nèi)可控的液滴噴射[4]。2007年,美國(guó)喬治亞理工學(xué)院的Vukasinovic等人使用諧振頻率為 1 kHz 的PZT激發(fā)了一個(gè)100 μL的液滴(大液滴)振動(dòng),通過(guò)增大輸入液滴表面毛細(xì)波本征頻率處的功率,實(shí)現(xiàn)了大液滴分裂成小液滴的過(guò)程[5]。雖然通過(guò)這種方式生成的液滴在一定程度上可控性不強(qiáng),但該研究成果揭示了氣液界面上液滴生成的規(guī)律以及霧化現(xiàn)象對(duì)液滴噴射的影響。2008年,Yu等人利用環(huán)形菲涅爾PZT在不同倍頻諧振(基頻及三、五、七、九倍頻)模式下,實(shí)現(xiàn)了由單一器件生成不同尺寸的液滴噴射,生成的液滴直徑從80 μm至10 μm(體積小至皮升)不等,這也是迄今利用聲波聚焦法所實(shí)現(xiàn)的最小液滴尺寸[6]。2009年,Yeo課題組利用30 MHz聲表面波SAW(Surface Acoustic Wave)扇形匯聚器件著重研究了位于聲波聚焦中心上的液體發(fā)生噴射的物理?xiàng)l件,如噴射韋伯(Weber)數(shù)、液體高寬比等,并細(xì)致記錄下了不同韋伯?dāng)?shù)情況下液體形成噴射過(guò)程[7]。此后幾年間,利用SAW器件實(shí)現(xiàn)器件上液體表面變形[8]、液體局部霧化[9-10]、液滴噴射過(guò)程中的霧化和空穴效應(yīng)[11],以及通過(guò)SAW器件控制液滴移動(dòng)融合[12]等技術(shù)相繼出現(xiàn),使得聲波聚焦法逐漸成為了實(shí)現(xiàn)無(wú)噴嘴微液滴生成和控制的主要方式。

本文所使用的液滴噴射執(zhí)行器元器件基于微機(jī)電系統(tǒng)技術(shù)MEMS(Micro Electro-Mechanical System)制作的蘭姆波諧振器LWR(Lamb Wave Resonator),其結(jié)構(gòu)尺寸比相應(yīng)的SAW器件小一個(gè)數(shù)量級(jí)。通過(guò)在1.5 mm×1.5 mm的晶粒上設(shè)計(jì)LWR陣列排布使其在1 μL的液體中聚焦聲波,并利用聲波聚焦處的聲流體效應(yīng)直接在開(kāi)放的液面上實(shí)現(xiàn)了皮升級(jí)液滴的生成和無(wú)噴嘴噴射。

1 器件工作原理與設(shè)計(jì)

1.1 基于聲波聚焦的液滴噴射物理原理

一般液體的運(yùn)動(dòng)滿(mǎn)足納維-斯托克斯(Navier-Stokes)動(dòng)力學(xué)方程。在液體表面,即液體與氣體界面附近,由于液體表面張力的存在,表面將產(chǎn)生附加壓強(qiáng)ps,由拉普拉斯-楊(Laplace-Young)方程給出[13]:

ps=2γΓ

(1)

fa=-real(v1·

(2)

v1為聲波場(chǎng)的振動(dòng)速度。利用聲波聚焦實(shí)現(xiàn)液滴噴射的過(guò)程,其完整的流體動(dòng)力學(xué)描述為:

(3)

式中:ρ0、v0、p0、μ、μB分別為液體中的密度、流速、壓強(qiáng)、粘度、體積黏度;t、f為時(shí)間以及其他外力;rs、n分別為液體表面的位置和單位法向矢量面;δ(·)為狄拉克(Diric)單位沖擊函數(shù),用來(lái)描述該附加壓強(qiáng)僅在界面上有數(shù)值。因此,利用聲波聚焦的方式實(shí)現(xiàn)液滴噴射的物理過(guò)程可闡述為:當(dāng)聚焦的聲波聲流力足夠大,產(chǎn)生的附加壓強(qiáng)在液體表面能夠克服表面張力,液體表面便可生成并噴射出液滴。

綠色部分代表LWR叉指形電極的排列方式,灰色部分是外部的電極連接圖1 由8個(gè)LWR組成的聲波聚焦型諧振器陣列示意圖

1.2 聲波聚焦型MEMS LWR陣列設(shè)計(jì)

由液體中聲波傳播特點(diǎn)的研究可知,使用中頻(百兆赫茲)LWR構(gòu)成的聲波聚焦器件與高頻(GHz)壓電聲波器件(如薄膜體聲波諧振器)相比,具有以下三點(diǎn)優(yōu)勢(shì):①相對(duì)較長(zhǎng)的波長(zhǎng)(水中為幾微米)使得聲波在液滴中的干涉場(chǎng)更易于控制和有序;②中頻聲波的衰減比高頻聲波慢,具有更遠(yuǎn)的傳播距離,從而在距離器件幾百微米之外的空間仍可以發(fā)生干涉;③中頻聲波在非聚焦處聲流體效應(yīng)較弱,可以盡量減少液體域整體的定向流動(dòng),但在聚焦位置發(fā)生干涉后聲流體效應(yīng)較強(qiáng)。

圖1為設(shè)計(jì)的聲波聚焦型LWR陣列晶粒版圖,由8個(gè)結(jié)構(gòu)尺寸完全相同的250 MHz LWR組成。每個(gè)諧振器的幾何參數(shù)為:叉指形電極空間周期(pitch)為20 μm,電極寬度為15 μm,電極長(zhǎng)度為 180 μm,電極條數(shù)共計(jì)8對(duì)。這8個(gè)LWR圍成正八邊形,正八邊形的內(nèi)接圓半徑為210 μm。8個(gè)諧振器的放置方向使每個(gè)諧振器在液體中激發(fā)的聲波徑直地傳到圓心。通過(guò)設(shè)計(jì)每個(gè)諧振器電極條的電極連接極性使每個(gè)諧振器最靠近內(nèi)接圓的電極極性都相同,從而無(wú)論外加交流電信號(hào)為任何頻率、處于任何時(shí)刻,8個(gè)諧振器所激發(fā)的聲波在內(nèi)接圓中心軸各個(gè)高度上都是干涉加強(qiáng)的。外部金電極的連接方式如圖1所示。陣列外圍的環(huán)形金屬連接使每個(gè)諧振器中,一半的電極條連接至左上角的信號(hào)(signal)極,另一半的電極條通過(guò)中心的圓盤(pán)型電極連接至右上角的接地(ground)極。每個(gè)完整器件在硅晶粒上占據(jù)的面積為1.5 mm×1.5 mm。

1.3 聲波場(chǎng)和流動(dòng)場(chǎng)仿真分析

為了對(duì)設(shè)計(jì)的器件進(jìn)行初步驗(yàn)證,首先利用多物理場(chǎng)有限元分析軟件對(duì)所設(shè)計(jì)的器件引發(fā)的聲場(chǎng)進(jìn)行分析和計(jì)算。仿真模型需要計(jì)算距離諧振器幾百微米空間中的聲場(chǎng)分布。250 MHz的聲波在水中的波長(zhǎng)僅為6 μm,所以該聲場(chǎng)的有限元模型計(jì)算成本較高。為了盡量減少模型網(wǎng)格和自由度,聲場(chǎng)模型僅考慮八邊形中1/8部分的聲場(chǎng),求解域僅為一個(gè)250 MHz蘭姆波諧振器與八邊形域的1/8部分。

圖2 仿真計(jì)算所得的250 MHz LWR聲波聚焦陣列的振動(dòng)分布(單位為μm)和1/8水域的聲壓(單位為Pa)分布圖

模型的幾何結(jié)構(gòu)如圖2(a)所示,由一個(gè)諧振器與一個(gè)三棱柱空間構(gòu)成。三棱柱高80 μm,底面為頂角45°的等腰三角形,該域設(shè)置為水。在距離視野最近的邊界面以及求解域背面的邊界面上設(shè)置為“對(duì)稱(chēng)邊條件”,即聲壓在這兩個(gè)邊界上法向變化率為0。這種設(shè)置保證了這個(gè)僅含有原始正八棱柱水域八分之一的求解域,可以模擬真實(shí)全部水域的聲場(chǎng),大大減小了求解自由度。在三棱柱左側(cè)側(cè)面設(shè)置為“匹配邊界”,模擬外側(cè)具有充分大的水域,并忽略諧振腔正上方引發(fā)的旋波的影響。在匹配邊界最下方有厚度為1.5 μm的薄層,該邊界與諧振器邊緣相連,用來(lái)將諧振器引發(fā)的振動(dòng)耦合至水中。在三棱柱底面(圖中未標(biāo)出)設(shè)置為“硬聲場(chǎng)邊界”,用來(lái)模擬器件的固體表面對(duì)液體中聲波的限制。在三棱柱頂面,設(shè)置為“軟聲場(chǎng)邊界”,用來(lái)模擬氣液邊界上液體一側(cè)聲波的特點(diǎn)。在求解域頂面上靠近頂角一側(cè)腰長(zhǎng)為100 μm的范圍內(nèi)設(shè)置為“匹配邊界”,模擬由于液體因聲波聚焦的聲流體效應(yīng),引發(fā)的局部液面升高,在該區(qū)域上方也為液體域。將1.2 W的功率輸入至諧振器叉指形電極上。

圖3 無(wú)噴嘴液滴噴射過(guò)程模擬,粉色曲面代表瞬時(shí)的氣液界面

使用頻域計(jì)算所得的結(jié)果,LWR的振動(dòng)分布以及液體域中的聲壓分布如圖2(b)所示。在LWR邊緣的振動(dòng)引發(fā)了水中柱面壓力波的產(chǎn)生。兩個(gè)“對(duì)稱(chēng)邊條件”模擬了實(shí)際8個(gè)諧振器在八棱柱域內(nèi)的聲場(chǎng)疊加情況。在八棱柱中心對(duì)稱(chēng)軸附近,即圖2(b)中聲場(chǎng)域的最右側(cè)距離軸線約50 μm的范圍內(nèi),聲波不再是水平傳播,而是干涉疊加成為豎直向上傳播的壓力波。1.2 W的功率引發(fā)了諧振器1.5×10-2μm的振幅以及在聚焦中心5×107Pa的聲壓,而在非聚焦處的一般水域中,聲壓一般不超過(guò)2×107Pa。

第2步計(jì)算采用兩相流進(jìn)行瞬態(tài)(時(shí)域)求解。由于液體表面的變形和液滴噴射僅發(fā)生在聲波聚焦后發(fā)生的干涉加強(qiáng)區(qū)域附近,因此此步計(jì)算的求解域重新設(shè)定為:氣液界面兩側(cè)厚度各12 μm的八棱柱空間區(qū)域,底面為外接圓直徑為120 μm的正八邊形。在氣液界面上賦予水的表面張力為7×10-2N/m。在時(shí)間為0至120 μs范圍內(nèi),求解經(jīng)有限元算法離散化之后的式(3)(具體算法可參見(jiàn)[15]),計(jì)算所得液體表面形變?nèi)鐖D3所示。在初始的40 μs內(nèi),液面從平整開(kāi)始變形,在八邊形中心逐漸開(kāi)始出現(xiàn)向上凸起,并逐漸增大。從40 μs至80 μs,中心的液面變形越來(lái)越大,形成液柱。到了100 μs,凸起的液柱在最頂端開(kāi)始分化出一個(gè)直徑約20 μm的小液滴,120 μs時(shí)頂端的小液滴與底部的液柱分離,正式形成噴射。

圖4 LWR及諧振器件側(cè)向圖及對(duì)數(shù)阻抗曲線圖

2 液滴噴射實(shí)驗(yàn)及結(jié)果討論

2.1 系統(tǒng)搭建和實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備

依據(jù)設(shè)計(jì)的LWR各項(xiàng)幾何尺寸以及諧振器陣列排布方式制作版圖,并利用傳統(tǒng)MEMS工藝對(duì)其進(jìn)行制作。器件的上下電極均由0.2 μm的金屬鉬(Mo)構(gòu)成,而上下電極間采用1.5 μm氮化鋁(AlN)薄膜作為壓電材料,具體工藝制作流程可參見(jiàn)我們之前的工作[16],最終得到體積為1.5 mm×1.5 mm×0.4 mm的聲波聚焦型LWR陣列。器件側(cè)向顯微鏡拍攝的實(shí)物圖如圖4(a)。

基于蘭姆波諧振器陣列的無(wú)噴嘴液滴噴射器系統(tǒng)所需的儀器設(shè)備,以及實(shí)驗(yàn)步驟如下:

①將已經(jīng)制作完成并且結(jié)構(gòu)完好的LWR,利用射頻網(wǎng)絡(luò)分析儀進(jìn)行阻抗測(cè)試,實(shí)驗(yàn)所使用的諧振器陣列總體的對(duì)數(shù)阻抗曲線如圖4(b),實(shí)測(cè)的諧振器陣列整體的串聯(lián)諧振(即阻抗最小值點(diǎn))頻率為247.6 MHz。

②將該晶粒粘在射頻器件測(cè)試基板上,在器件的信號(hào)端、接地兩個(gè)金電極區(qū)域上各引出一根金線連接到測(cè)試基板的信號(hào)端和接地的位置。

③用射頻傳輸線(電學(xué)特征阻抗為50 Ω)按順序連接:信號(hào)發(fā)生器(Agilent N2181B)、功率放大器(Qualwave QPAR1R53337)、功率隔離器(QCIB-250-330-S)、測(cè)試基板輸入端口。

④使用移液器滴加純水于器件表面。1 μL的液滴被滴加在器件上的效果如圖4(c)所示的半球形氣液界面。

⑤功率放大器輸出與諧振器陣列串聯(lián)諧振頻率相同的單一頻率信號(hào),并調(diào)整輸出功率,利用高速攝像機(jī)(Fashion Mini AX 200)對(duì)液滴的運(yùn)動(dòng)以及表面產(chǎn)生的變化進(jìn)行側(cè)向觀測(cè)。由于液滴噴射實(shí)驗(yàn)所需信號(hào)功率較大,為盡量避免液滴因溫度過(guò)高產(chǎn)生劇烈霧化、甚至沸騰現(xiàn)象,每次信號(hào)輸入時(shí)間限制為0.01 s。整體的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及各個(gè)儀器設(shè)備如圖5所示。

1,信號(hào)發(fā)生器;2,直流電源;3,功率放大器;4,隔離器;5,高速攝像機(jī);6,液滴噴射器件;7,無(wú)頻閃光源;8,控制計(jì)算機(jī)圖5 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及各個(gè)所需儀器設(shè)備

每?jī)蓮垐D的時(shí)間間隔為0.17 ms圖6 器件輸入功率為38 dBm時(shí)小液滴的生成和大液滴的形狀變化圖

每?jī)蓮垐D的時(shí)間間隔為0.33 ms圖7 器件輸入功率為40 dBm時(shí),3 ms中連續(xù)生成小液滴的液滴形狀圖

2.2 液滴噴射結(jié)果及討論

輸入功率為38 dBm(6.3 W)時(shí)高速攝像機(jī)捕捉到的液滴噴射過(guò)程如圖6所示。由于每個(gè)LWR開(kāi)始振動(dòng)并在液體中產(chǎn)生相同頻率的聲波,聲波的聲流體效應(yīng)使整個(gè)液滴內(nèi)部的液體高速流動(dòng)起來(lái)。觀測(cè)中可以發(fā)現(xiàn),液滴的輪廓形狀在有功率輸入時(shí)一直在抖動(dòng)。圖6的每張照片中大液滴輪廓均有所不同,這表明了大液滴在整體的抖動(dòng)。由于在八邊形中央正上方產(chǎn)生了聲波聚焦,聚焦聲波的聲流體效應(yīng)瞬間克服了表面張力。在圖6的第2張圖中,液面產(chǎn)生并噴射出一個(gè)直徑約20 μm的小液滴,隨后該小液滴逐漸向上運(yùn)動(dòng)并遠(yuǎn)離液面。

將輸入功率增加至40 dBm(10 W)所得結(jié)果如圖7。液滴整體的形變比38 dBm時(shí)劇烈,液滴表面在不停地振動(dòng)。此時(shí)聲波聚焦產(chǎn)生的聲流力足夠持續(xù)克服表面張力,在液滴表面振動(dòng)的配合下液滴上表面中央連續(xù)產(chǎn)生大小約30 μm(體積約10 pL)的液滴,并向上噴射直至運(yùn)動(dòng)至視野之外。經(jīng)計(jì)算,在此種情況下噴射出的液滴初始向上速度可達(dá)到約 1 m/s。由于液面的振動(dòng)以及液體內(nèi)的聲流體流動(dòng),每次生成的液滴在脫離液面的瞬間會(huì)在橫向上受到表面張力的作用,因此連續(xù)噴射出的液滴并不是一致地向上運(yùn)動(dòng),而是具有一定的傾斜角分布。因此圖7的最后三張圖中液滴噴射方向不是完全規(guī)則的。

當(dāng)輸入的功率增加至43 dBm(20 W)時(shí),液滴的溫度過(guò)高。如圖8所示,液滴中強(qiáng)烈的聲流體效應(yīng),使得液滴內(nèi)部出現(xiàn)快速流體流動(dòng),液滴出現(xiàn)嚴(yán)重變形,甚至伴有局部沸騰。因此,聲波聚焦在以上3種劇烈物理效應(yīng)的影響下,液滴表面多處發(fā)生液滴噴射現(xiàn)象,噴射方向完全沒(méi)有規(guī)律。圖8 的第1張圖捕捉到了在高功率的輸入下,大液滴表面在噴射小液滴瞬間的柱狀變形。

每?jī)蓮垐D的時(shí)間間隔為0.33 ms圖8 在器件被施加43 dBm時(shí),2 ms中連續(xù)生成小液滴的液滴狀態(tài)圖

由于構(gòu)成LWR陣列器件的材料鉬和氮化鋁,它們的熔點(diǎn)均在一千攝氏度以上,在液滴噴射實(shí)驗(yàn)中,溫度的變化并不會(huì)對(duì)諧振器本身的性能產(chǎn)生影響。但實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),若器件被較長(zhǎng)時(shí)間持續(xù)施加較大功率(比如輸入10 W持續(xù)1 s以上),位于器件上方的液體(本實(shí)驗(yàn)中為水),會(huì)因器件工作產(chǎn)熱而氣化,影響噴射效果。因此,液體量的保持以及溫度的控制將是本設(shè)計(jì)需要優(yōu)化的方向。

3 結(jié)論

本文設(shè)計(jì)了可在1 μL液滴中實(shí)現(xiàn)聲波聚焦的MEMS LWR陣列。該陣列作為執(zhí)行器在液體表面實(shí)現(xiàn)了無(wú)噴嘴的液滴生成和噴射。在分析了該液滴噴射系統(tǒng)中聲場(chǎng)分布、聲流體效應(yīng)力的分布以及表面張力對(duì)液滴噴射作用的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)了含有8個(gè)LWR構(gòu)成的陣列,該器件比原有的SAW聲波聚焦器的尺寸小一個(gè)數(shù)量級(jí)。仿真結(jié)果表明,該器件在1 μL的液滴內(nèi)部可以實(shí)現(xiàn)聲波的聚焦;實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,通過(guò)改變器件的輸入功率,可以在聲波聚焦的液體表面實(shí)現(xiàn)10皮升的單一液滴噴射和多液滴的連續(xù)噴射,在功率足夠大時(shí)還會(huì)發(fā)生液體的沸騰。作為展望,本文中的無(wú)噴嘴系統(tǒng)設(shè)計(jì)還可以通過(guò)外加微流道來(lái)控制液體的補(bǔ)充流入、液面形狀及高度,進(jìn)而對(duì)液滴噴射的方向進(jìn)行控制。