林建勇

(江蘇省核工業(yè)二七二地質(zhì)大隊， 南京， 210003)

王 嘯

(天津華北地質(zhì)勘查局核工業(yè)二四七大隊， 寶坻， 301800)

0 引言

江蘇省溧陽市位于江蘇省南部，距南京100 km，北接江寧、句容，南與安徽廣德、郎溪毗鄰，西界高淳、溧水，東連宜興，地跨北緯31°1′至31°4′，東經(jīng)119°08′至119°36′，面積1 535.38 km2。20世紀80年代前，該地區(qū)進行過大量的鈾礦地質(zhì)普查和找礦工作，特別是在溧陽的南部地區(qū)進行了大面積的地表揭露和采礦工作，多個地方在工作結(jié)束后未進行有效的處理和覆蓋，對當?shù)氐纳鷳B(tài)環(huán)境造成了一定影響。

本文通過分析、整理2008—2009年放射性地質(zhì)調(diào)查資料，調(diào)查和評價溧陽地區(qū)放射性水平，為當?shù)氐目沙掷m(xù)發(fā)展提供依據(jù)。

1 監(jiān)測方法、采樣布點和測量儀器

1.1 地表γ輻射劑量率

測量依據(jù)《環(huán)境地表γ輻射劑量率測量規(guī)范》[1]執(zhí)行。

在1∶100000的地形圖上，除水體以外，基本按1 000 m×1 000 m的密度網(wǎng)格狀布置γ測量點。實測點1 996個，重復檢查點115個。布點原則是覆蓋溧陽市全境，同時覆蓋除水體外的各種地表類型，包括田野、道路、森林、草地、廣場以及建筑屋內(nèi)等人類生活、工作環(huán)境的地表。

監(jiān)測儀器BH-3013B型X-γ劑量率儀，能量響應范圍為25 keV～3 MeV，變化限值為±15%；宇宙射線響應變化限值為±15%；量程范圍10～105mGy/h ；劑量率指示的固有誤差不大于10%；角響應，用137Cs源0 ℃～150 ℃變化的限值相對于最大響應數(shù)值不超過15%；正常工作條件下連續(xù)工作8 h，示值變化限值為±7%；使用環(huán)境溫度-10 ℃～+40 ℃，變化限值為±30%；極限偏差<±15%；相對固有誤差為15%。

測量時選擇比較平坦的地面，在垂直距離地表1 m處測量，要求測點周邊30 m內(nèi)沒有高大建筑物。

1.2 環(huán)境空氣中的氡濃度

測量方法依據(jù)《環(huán)境空氣中氡的標準測量方法》[2]執(zhí)行。

空氣氡濃度測量(含室內(nèi)、室外)實測86個，重復檢查點5個。主要在居民較多或γ值較高的地方測量室外大氣中的氡濃度，在一些居民室內(nèi)檢測室內(nèi)氡濃度。

DHC-C型高靈敏度環(huán)境測氡儀，探測器為Φ30 mm金硅面壘探測器兩塊，構(gòu)成雙向探測；本底計數(shù)≤1.5 min-1；探測下限≤10 Bq/m3；測量范圍為3～2 000 Bq/m3；測量合成不確定度：在氡濃度不低于30 Bq/m3時，Uc≤20%。

采用靜電吸收法測量，測量時首先將采樣桿放置在平整的地面上，使采樣片距地面高度約1.2 m，然后將采樣膜放到采樣片上，并加高壓后開始采樣，采樣后將采樣膜放置到測量主機的進樣倉內(nèi)進行測量。

1.3 土壤和巖石

依據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》[3]和《環(huán)境核輻射監(jiān)測規(guī)定》[4]執(zhí)行。

采集土壤、巖石樣品，分析放射性核素238U、232Th、226Ra和40K含量。共計分析樣本114件。樣品采集的原則是覆蓋溧陽市全境的各種類型的土壤、巖石，重點在人群居住、生態(tài)旅游區(qū)采集與人類生活密切的樣品測試核素含量。

238U、232Th、226Ra和40K采用GMX50P4高純鍺γ能譜儀，能力響應范圍3 keV～10 MeV，能量分辨率對1.332 MeV峰(60Co)≤2.2 keV，對5.9 keV峰(55Fe)≤0.8 keV，各核素檢出限為≤5×10-8Bq/kg。

將制備好的樣品裝入到馬林杯內(nèi)，并用封口膜密封，密封時間一般不少于15 d，密封時間到后將樣品放置到γ能譜儀鉛室的探測器上進行測量，根據(jù)樣品含量的高低設置測量時間，采用相對比較法處理數(shù)據(jù)。

1.4 地表水和地下水

地表水和地下水除分析放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的含量外，還分析總α和總β水平。共計分析樣本49件。樣品采集的原則是覆蓋溧陽市全境的各種類型的地表水和地下水，重點在人群居住、生態(tài)旅游區(qū)采集與人類生活密切的樣品測試核素含量。

238U、232Th、40K采用ICP-MS法直接進樣測量，所用設備為HR-ICP-MS型電感耦合等離子質(zhì)譜分析儀，高質(zhì)量數(shù)靈敏度，>200 Mcps/ppm；隨機背景，<1 cps；高質(zhì)量數(shù)元素檢出限，<0.1 ppt；短期穩(wěn)定性，<2%；長期穩(wěn)定性，<3%(2 h)。液體樣品，首先用4 μm的濾膜進行過濾，然后直接測量；固體樣品，應先將其用酸消解處理成液體后再進行測量，采用標準曲線法處理數(shù)據(jù)。

226Ra采用射氣法測量，所用設備為PC-2000型測氡儀，裝置系數(shù)范圍為0.007±0.002 Bq/cpm；道寬，100～3 000 mV；重復性測量誤差不大于±5%。測量前需將樣品進行消解濃縮后裝入到擴散器內(nèi)，密閉3～5 d，然后將擴散器接到儀器的閃爍室，將擴散器內(nèi)的氣體引入到閃爍室后進行測量。

總α和總β測量采用厚源法或薄源法測量，測量設備為MINI20低本底α、β計數(shù)，檢出限為3.7×10-3Bq/L。測量前需將水樣品進行蒸干處理，將蒸干后的殘渣進行研磨后平鋪到樣品盤內(nèi)，然后放置到儀器的進樣倉內(nèi)進行測量。

2 質(zhì)量保證

2.1 測點定位

現(xiàn)場實測γ點、氡濃度測點和取樣分析(不含生物樣)都做地質(zhì)、地理描述和GPS定位，在測量大氣氡濃度和取樣的同時做γ測量，避免了物探、化探測量工作與地質(zhì)體(位置)的不一致。

實際地質(zhì)定位點2 286個，定位精度基本都小于15 m。在調(diào)查區(qū)西南一帶進行地表γ測量時有24個不能正常定位，于是采用手工繪圖確定位置。

2.2 儀器設備

所使用的儀器在2007年底都進行了標定和校正，其中γ輻射劑量率儀是經(jīng)中國計量科學研究院檢定的，測氡儀經(jīng)核工業(yè)放射性勘查計量站檢定。均在有效期內(nèi)。

每次工作前后都做儀器的穩(wěn)定性檢查和一致性分析，測量方式與野外測量一致，并建立儀器工作日記。γ測量儀工作前后測量值相對誤差小于10%，儀器穩(wěn)定；在野外相同地點相同條件下，實測的一組數(shù)值間(23個)的變異系數(shù)小于10%，說明數(shù)據(jù)符合要求。測氡儀器測量固定偏差小于20%，并經(jīng)常做濕度對比檢測，保證了儀器所取濕度數(shù)據(jù)的準確。

2.3 測點復檢

整個調(diào)查區(qū)共實測了γ點1 996個，完成設計的99%，復檢點115個，符合規(guī)范和設計要求。測量過程中，對異常數(shù)據(jù)進行了專人檢查、追索，發(fā)現(xiàn)有個別點數(shù)據(jù)偏差較大，經(jīng)室內(nèi)和實際情況對比分析，對那一時段的測量點全部進行了復測，其中有22個測量點的數(shù)據(jù)偏差達到21%～45%，認為是儀器受潮引起，剔除這些數(shù)據(jù)。

2.4 氡濃度測量

空氣氡濃度測量(含室內(nèi)、室外)實測86個，重復檢查5個(相同條件下)，復檢率為5.8%，相對誤差為3%～14%，小于20%，檢查結(jié)果良好，符合規(guī)范和設計要求。

2.5 標準品

為確保樣品分析數(shù)據(jù)的質(zhì)量，對于能夠獲得有證標準品參數(shù)的，在測量過程中均在每批樣品中插入1個有證標準品進行質(zhì)量控制，測量土壤和巖石中的238U、232Th、226Ra、40K有證標準品為 GBW(E)040015；若沒有有證標準品，采用加標回收的方式進行控制，測量水中238U、232Th、226Ra、40K的標準品分別為GBW(E)080173、GBW(E)080174、GBW04312、GSB07-1261-2000。

2.6 室內(nèi)分析

室內(nèi)分析樣品送至有相關檢測項目計量認證資質(zhì)(CMA)的中國核工業(yè)北京化工冶金研究院分析測試中心進行分析測試。

3 結(jié)果和分析

3.1 放射性水平調(diào)查結(jié)果及比對

溧陽地區(qū)放射性水平調(diào)查結(jié)果列于表1。由表1可見，溧陽地區(qū)土壤和巖石中238U、232Th、226Ra的水平都接近江蘇省本底水平[5]；40K水平為564 Bq/kg，在江蘇平均水平的變化范圍內(nèi)。

表1 溧陽地區(qū)放射性水平調(diào)查結(jié)果

3.2 地表γ輻射劑量率分布特征

溧陽地區(qū)各地段地表γ輻射劑量率測量結(jié)果列于表2。由表2可見：

(1) 溧陽地區(qū)大部分地段γ劑量率小于100 nGy/h，原野、農(nóng)田、平原地區(qū)一般低于80 nGy/h；道路及植被發(fā)育的地段地表輻射吸收劑量率一般在60～90 nGy/h；在城鎮(zhèn)、鄉(xiāng)村部分居民集聚地出現(xiàn)大于80 nGy/h的小面積偏高區(qū)。在山區(qū)及其它含露頭巖石地區(qū)出現(xiàn)的γ值偏高的地區(qū)一般在100～150 nGy/h，基本上是區(qū)內(nèi)各類火山巖、侵入巖、含礫泥質(zhì)頁巖等巖性的正常反映。

部分地段放射性異常值很高，超過174 nGy/h，對人體和環(huán)境已經(jīng)造成危害，其中曾經(jīng)開展過鈾礦地質(zhì)工作的地段，是產(chǎn)生放射性污染的主要來源。

(2) 調(diào)查區(qū)的北部平原區(qū)以及南部的圩區(qū)，由于覆蓋了大量的泥質(zhì)屏蔽層，基本上呈現(xiàn)較低的輻射水平，大多數(shù)地段γ輻射劑量率小于80 nGy/h，南部低山丘陵區(qū)分布著大量γ劑量率偏高點，測量值一般介于80 nGy/h～150 nGy/h。溧陽以北的γ輻射平均水平為67 nGy/h，屬于低本底地區(qū)，而以南為107 nGy/h遠大于北部地區(qū)，屬高本底地區(qū)。

(3) 溧陽地區(qū)地表γ分布規(guī)律大致與區(qū)內(nèi)構(gòu)造和巖體展布特征相同，即呈北東、南北向斷續(xù)分布，區(qū)內(nèi)的幾個礦化點分別位于花崗巖、侏羅系上統(tǒng)、二疊系龍?zhí)督M和泥盆系五通組、志留系茅山組，位于溧陽盆地西部外緣桂林山礦化點還進行過鈾礦采礦工作，根據(jù)調(diào)查的實際數(shù)據(jù)，它的放射性強度最高可達800 nGy/h，為調(diào)查區(qū)內(nèi)最高值。溧陽地區(qū)地層的γ值以二疊系龍?zhí)督M的碳質(zhì)頁巖為最高，地段以東山傍最高。地表γ輻射普遍較高的點主要分布在南部的溧陽火山盆地的外緣及廟西花崗巖接觸帶外延。

表2 溧陽地區(qū)各地段地表γ輻射劑量率測量結(jié)果 (nGy/h)

3.3 大氣氡濃度分布特征

溧陽部分地段，如竹簀至瓦屋山、桂林山至金山、東山傍至小梅嶺、仙人山至功德山、其它地區(qū)大氣平均氡濃度分別為16.9、11.2、19.5、16.2、6.5 Bq/m3，均值為14.5 Bq/m3。

進一步分析，竹簀至瓦屋山的西北一帶，因茅山斷裂帶及地形地貌影響，空氣中的氡濃度明顯增高，部分地段達到20 Bq/m3以上，受其影響，附近東南方向的平原圩區(qū)大面積偏高。而南部地表γ值較高的山區(qū)，及溧陽市以西向北至東、松林大片地區(qū)的空氣氡濃度平均水平達到15 Bq/m3以上，在桂林山礦點附近及關山至橫澗一帶，受構(gòu)造和巖性影響，出現(xiàn)一定范圍和規(guī)模的高氡濃度(大于20 Bq/m3)帶。溧陽市埭頭鎮(zhèn)的北東側(cè)山地，有小范圍大氣氡濃度大于10 Bq/m3的區(qū)域，其余地區(qū)及大部平原圩區(qū)則很小，有些地區(qū)甚至小于5 Bq/m3。

3.4 巖石和土壤中天然放射性核素分布特征

對溧陽地區(qū)不同地段采集的巖石和土壤樣品中的天然放射性(238U、232Th、226Ra和40K)進行分析，238U、232Th、226Ra和40K平均含量分別為95.8、60.7、97、564 Bq/kg，鈾、鐳核素平均含量大致相等，說明溧陽地區(qū)巖石、土壤介質(zhì)中的鈾鐳處于平衡狀態(tài)。

地段中以桂林山至金山地段最高，仙人山至功德山、東山傍至小梅嶺地段次之。

3.5 水中放射性核素含量

3.5.1地表水

各地段的地表水以桂林山、東山傍至小梅嶺、仙人山至功德山地段鈾核素平均濃度略高，但未超過江蘇省和全國平均水平，其余地段較低；全區(qū)釷核素平均濃度較低，鐳核素濃度高出江蘇和全國平均水平，鉀元素濃度低于全國平均水平；溧陽市西郊工業(yè)集中地區(qū)的河流，受工業(yè)污染影響水中各核素濃度出現(xiàn)高異?，F(xiàn)象，天目湖水中的核素含量與江蘇省本底基本一致，但低于全國平均水平，大溪水庫水各核素濃度都低于全國和江蘇平均水平，區(qū)內(nèi)幾條較大的河流如溧漕河也較低。

3.5.2地下水

區(qū)內(nèi)地下水是各地段居民飲用井水主要來源，水中的鈾核素平均濃度未超過江蘇省本底水平和全國平均水平，釷元素平均濃度低于全國平均水平，鉀元素濃度大于全國平均水平，鐳元素平均濃度高于江蘇省本底和全國平均水平。桂林山和東山榜至小梅嶺兩個污染區(qū)內(nèi)的地下井水中的核素濃度較高，超過江蘇本低，但未超過全國平均水平，其中以桂林山污染區(qū)最高，是無污染地區(qū)的5～7倍，溧陽北部后周鎮(zhèn)居民井水，出現(xiàn)了鈾濃度偏高的現(xiàn)象。

溧陽地區(qū)的地表水、地下水中的總α、總β都未超過國家衛(wèi)生生活用水標準[6]。

4 天然放射性致居民劑量估算

依據(jù)《鈾礦地質(zhì)輻射環(huán)境影響評價要求》[7]及《環(huán)境地表γ輻射劑量率測量規(guī)范》中的規(guī)定進行劑量估算。

根據(jù)國家衛(wèi)生部發(fā)布的有關資料，食品中的放射性核素被人體吸收后產(chǎn)生的劑量在一般地區(qū)都很低，所以要求在輻射源外的輻射偏高區(qū)和一般污染區(qū)進行環(huán)境γ輻射照射對居民產(chǎn)生的有效劑量當量的估算時，污染源項區(qū)需要考慮估算人體吸入的氡及食入飲用水和食品產(chǎn)生的劑量當量，即總劑量為環(huán)境地表γ輻射所致居民個人年劑量當量、室內(nèi)和室外空氣中氡所致居民個人年劑量當量、食入途徑所致劑量之和。

環(huán)境地表γ輻射所致居民個人年劑量當量和居民吸入氡氣所產(chǎn)生的人均年有效劑量當量均按照文獻[6]中的公式計算。

環(huán)境地表γ輻射所致居民個人年劑量當量=0.7×空氣中γ吸收劑量=0.7×78=54.6 nSv/a=0.055 mSv/a。

室內(nèi)(室外)空氣中氡所致居民個人年劑量當量=小時數(shù)×氡與子體的平衡因子×氡的平均濃度×公眾(成人)在室內(nèi)(室外)氡子體吸入劑量轉(zhuǎn)換因子×居民在室內(nèi)(室外)停留的份額。室內(nèi)空氣中氡所致居民個人年劑量當量=8760×0.5×18.4×8.7×10-9×0.7=0.49 mSv/a；室外空氣中氡所致居民個人年劑量當量=8760×0.5×14.5×1.7×10-8×0.3=0.32 mSv/a；室內(nèi)、室外空氣中氡所致居民個人年劑量當量為0.81 mSv/a。

食入途徑所致劑量。根據(jù)衛(wèi)生部1999年組織的全國各省、自治區(qū)、直轄市放射衛(wèi)生防護機構(gòu)完成的全國范圍內(nèi)各種食品和水源水的采樣和分析測量工作，對天然放射性核素經(jīng)消化道進入人體內(nèi)六種主要天然放射性核素的年攝入量估計為205 Bq，其中通過飲水238U的攝入量占總U攝入量的64%，糧食對226Ra、210Pb、210Po的攝入量分別為55.7%、59.7%和70%，估計中國成年男人對六種主要天然放射性核素的人均年有效劑量當量總和為0.31 mSv/a。

溧陽公眾人均年本底劑量為0.055 mSv/a、0.81 mSv/a、0.31 mSv/a之和，即1.175 mSv。

5 結(jié)論

(1) 溧陽地區(qū)分布的大面積平原圩區(qū)和大部分丘陵低山地區(qū)的天然環(huán)境輻射屬于正常和偏高水平(面積為1 527.92 km2，含水域面積)。其環(huán)境γ輻射和大氣氡濃度所致居民年吸收劑量為0.865 mSv，低于《鈾礦地質(zhì)輻射環(huán)境影響評價要求》中公眾個人年吸收劑量當量基本限值標準1 mSv，環(huán)境輻射水平屬于較為安全，為可開發(fā)利用地區(qū)。其中1 200.44 km2的地區(qū)為輻射正常水平，輻射所致居民年有效劑量低于0.5 mSv，可作為放射性無限制開發(fā)地區(qū)。

(2) 調(diào)查區(qū)內(nèi)由于存在有燕山晚期形成的各類花崗巖體和白堊系火山巖類，并且有較大的斷裂存在，部分地區(qū)天然輻射和大氣氡濃度高本底，而且在采掘和探測鈾礦時遺留的鈾礦廢石和大量地質(zhì)工程，造成地表放射性輻射增高及放射性物質(zhì)流失，形成了一定范圍的放射性污染區(qū)。圈定了總面積為7.46 km2的天然放射性異常區(qū)，位于溧陽南部地區(qū)的野貓山至功德山、王大山至觀山、桂林山至金山、東山榜至小梅嶺至傲山，該區(qū)域內(nèi)應進行有條件的限制開發(fā)。

(3) 溧陽地區(qū)地表和地下水中的放射性核素濃度都未超過我國生活用水限值標準，說明區(qū)內(nèi)各類水體中的放射性水平符合Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ類生活水源的要求。作為Ⅰ類水質(zhì)的溧陽市和天目湖鎮(zhèn)居民的飲用水源大溪水庫，其放射性水平遠低于江蘇省本底和全國平均水平。

靠近桂林山鈾礦化點的天目湖水的238U濃度略有偏高，溧陽市西郊的河水和后周鎮(zhèn)的居民井水都超過江蘇本底水平。