巴 闖，楊 明，鄒洪濤，蔣一飛，王丹蕾，陳松嶺，虞 娜，張玉玲

（沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué)土地與環(huán)境學(xué)院，農(nóng)業(yè)部東北耕地保育重點實驗室，土肥資源高效利用國家工程實驗室，沈陽 110866）

化肥在提高糧食產(chǎn)量的同時，因其不合理施用造成養(yǎng)分流失已成為我國當(dāng)前農(nóng)業(yè)面源污染的主要來源之一[1]。我國氮肥利用率很低，當(dāng)季平均約為30%[2]，損失率卻高達(dá)45%[3]。氮肥施入土壤后，通過氨揮發(fā)、硝化-反硝化作用、徑流和淋溶等途徑流失到環(huán)境[4-5]，不僅造成了資源的浪費，還引發(fā)了土壤、水體、空氣等環(huán)境問題[6-7]。據(jù)統(tǒng)計，我國全年因農(nóng)業(yè)活動排放的N2O占各排放源N2O總排放量的73.8%[8]，其在大氣中存留時間較長，不僅破壞臭氧層、導(dǎo)致溫室效應(yīng)，還危害人類健康[9]。此外，近40%的氨氣來自農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)中的氮素?fù)p失[10]，氨揮發(fā)不僅降低氮肥利用率，影響農(nóng)作物產(chǎn)量[11]，還會與大氣中酸性物質(zhì)結(jié)合生成氣溶膠引發(fā)酸雨、霧霾和水體富營養(yǎng)化等一系列環(huán)境問題[12]。

通過對尿素物理包膜可降低因施用氮肥而產(chǎn)生的土壤N2O排放和氨揮發(fā)損失[13-14]，但施肥后若發(fā)生強降雨將降低其氣體減排效果[15]?；诖髷?shù)據(jù)的meta分析結(jié)果表明，包膜肥料未能顯著增加作物產(chǎn)量和氮素吸收，反而會產(chǎn)生負(fù)效應(yīng)[16]。在尿素中加入生化抑制劑可通過減緩酰胺態(tài)氮水解和銨態(tài)氮的硝化進程減少氨揮發(fā)和N2O排放，從而減少氮素?fù)p失[17]，提高氮肥利用率[18-19]，但其受環(huán)境因素影響效果有限[20]。包膜/抑制劑聯(lián)用可以實現(xiàn)對尿素溶出和轉(zhuǎn)化的雙重調(diào)控，在減少氮素?fù)p失和促進作物生長方面作用效果顯著[21-22]。通過國際聯(lián)機檢索，僅發(fā)現(xiàn)兩篇關(guān)于包膜與抑制劑結(jié)合型尿素的發(fā)明專利，分別是在包膜材料中添加抑制劑包被尿素[23]和抑制劑涂層尿素后再包膜[24]。目前主要集中于研究包膜/抑制劑單一結(jié)合方式的作用效果，而就不同結(jié)合方式對氮素氣態(tài)損失影響的研究鮮見報道。

因此，本文采用田間盆栽試驗方法，通過測定不同施肥條件下作物不同生育期的土壤N2O和氨排放量及玉米產(chǎn)量，明確兩種氣體的動態(tài)變化特征，探討包膜/抑制劑不同結(jié)合方式對N2O排放、氨揮發(fā)以及產(chǎn)量的影響，旨在為新型肥料研發(fā)應(yīng)用和農(nóng)業(yè)綠色發(fā)展提供理論依據(jù)和指導(dǎo)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試肥料：尿素（N 46.2%），過磷酸鈣（P2O515%），硫酸鉀（K2O 54%）。

供試抑制劑：3，4-二甲基吡唑磷酸鹽（3，4-dimethyl pyrazole phosphate，DMPP）和 N-丁基硫代磷酰三胺 [N-（n-butyl）thiophosphoric tiramide，NBPT]，上海思域化工科技有限公司生產(chǎn)，純度≥97%。

供試包膜材料：聚乙烯醇（Polyvinyl alcohol,PVA）和聚乙烯吡咯烷酮（Polyvinylpyrrolidone,PVP）。

供試玉米：先玉335。

1.2 試驗地概況

試驗于2017年在沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué)天柱山科學(xué)研究試驗基地進行（123°34′E，41°49′N），該地區(qū)為溫帶半濕潤季風(fēng)氣候，平均氣溫8.3℃，年降水量570～680 mm。供試土壤為典型棕壤，其理化性質(zhì)見表1。

1.3 試驗設(shè)計

取0～20 cm耕層土壤，自然風(fēng)干壓碎，剔除根系、石礫等雜質(zhì)，過5 mm篩。盆栽選用高35 cm、內(nèi)徑25 cm的陶瓷盆，每盆裝土15 kg，將盆埋入試驗區(qū)土體，盆邊外露11.5 cm，保證試驗環(huán)境與大田環(huán)境一致。氮、磷、鉀肥以基肥施入，具體施肥方式為：先將7 kg土裝盆墊底，再將7 kg土與肥料混勻后裝盆，最后表層覆土1 kg，按1.3 g·cm-3容重壓實，澆水至土壤含水量為田間持水量的70%，次日播種玉米，具體管理與當(dāng)?shù)赜衩追N植常規(guī)管理一致。

試驗共 6 個處理，分別為：（1）不施氮肥 CK；（2）普通尿素 U；（3）包膜尿素 T1；（4）含有抑制劑的包膜尿素（抑制劑溶于膜材料中）T2；（5）抑制劑涂層尿素后包膜（抑制劑包裹在膜內(nèi)部）T3；（6）包膜尿素與抑制劑混合（抑制劑在膜材料外部）T4。試驗中氮（N）、磷（P2O5）、鉀（K2O）施用量分別為 240、105、75 kg·hm-2，DMPP和NBPT添加量均為尿素N的1%[25-26]。每個處理3次重復(fù)。

圖1 測定土壤氨揮發(fā)裝置Figure1 Equipment for determination of ammonia volatilization from soil

1.4 土壤N2O的采集與測定

N2O采用密閉式靜態(tài)箱法采集。采樣箱由箱體和底座組成。箱體為有機玻璃材質(zhì)長方體（50 cm×50 cm×60 cm），內(nèi)部放置小風(fēng)扇，以保證箱內(nèi)氣體均勻分布；底座（50 cm×50 cm×25 cm）上表面周圍有凹槽，采氣時，用水密封凹槽，然后罩上箱體，形成一個密閉環(huán)境，再使用氣體采樣泵從取樣口抽取樣品。箱體上部插有溫度計，用于測定箱內(nèi)溫度。待玉米株高超過60 cm時，增加箱體高度以保證采氣順利進行。氣體樣品自施肥后第2 d開始采集，之后每6 d采樣1次，采樣時間從上午8：00開始，每個處理采集3次，時間間隔為10 min。

氣體樣品使用Agilent 7890B氣相色譜儀進行分析測定，根據(jù)氣體濃度隨時間的變化速率計算氣體排放通量。計算公式為：

式中：F 為 N2O 排放通量，mg N·m-2·h-1；T 為采樣箱內(nèi)溫度，℃；28為每摩爾N2O分子中N的質(zhì)量數(shù)，g·mol-1；22.4為溫度在273 K時的N2O摩爾體積，L·mol-1；H為箱體高度，m；c為 N2O 濃度，μL·L-1；t為采樣時間，min；dc/dt為采樣箱內(nèi) N2O 濃度的變化速率，μL·L-1·min-1。

相鄰兩次N2O排放通量的平均值與兩次采樣間隔時間的乘積之和得到N2O累積排放量；N2O-N損失率為各處理與空白N2O累積排放量之差再除以該處理施氮量。

采用溫度傳感器（18B20）測定5 cm土層溫度。采用濕度傳感器（EC-5）測定10 cm土層體積含水率，土壤充水孔隙度（Water-filled pore space，WFPS）計算公式為：

WFPS＝土壤體積含水量/土壤孔隙度

土壤孔隙度＝1-土壤容重/2.65

1.5 土壤氨揮發(fā)的采集與測定

氨揮發(fā)采用通氣法測定[27]，圖1裝置為聚氯乙烯材質(zhì)的內(nèi)徑10.5 cm、高11 cm的硬質(zhì)塑料管。分別將兩塊直徑11 cm、厚度2 cm的海綿均勻浸以10 mL磷酸甘油溶液（50 mL磷酸+40 mL甘油，定容至1 L），并置于裝置中，下層海綿距土壤表層5 cm，上層海綿與裝置頂部相平。每日早8：00將下層的海綿取出，同時換上另一塊剛浸過磷酸甘油的海綿。上層海綿根據(jù)其干濕情況3～5 d更換1次。替換下來的下層海綿裝入500 mL塑料瓶中，加入300 mL濃度為0.01 mol·L-1的CaCl2溶液使海綿完全浸入，在200 r·min-1下振蕩1 h，浸提液中的銨態(tài)氮采用凱氏定氮法測定。每日取樣1次，直至測不出氨揮發(fā)為止。氨揮發(fā)速率計算公式為：

式中：A為測得的氨量（NH3-N），mg；S為裝置橫截面積，m2；T 為捕獲時間，d。

氨揮發(fā)累積量為每次測定的氨揮發(fā)通量之和；NH3-N損失率為各處理氨揮發(fā)累積量與空白之差再除以該處理施氮量。

1.6 產(chǎn)量及氮素利用率

玉米成熟期收獲計產(chǎn)，將植株分為秸稈和籽粒，105℃殺青30 min后，70℃烘干至恒重，稱重后粉碎過0.3 mm篩，采用元素分析儀（vario ELⅢ）測定氮素含量。

氮肥利用率=（施氮區(qū)玉米地上部吸氮量-無氮區(qū)玉米地上部吸氮量）/施氮量×100%

1.7 成本效益分析

按試驗區(qū)大田的種植密度42 000株·hm-2折算盆栽玉米產(chǎn)量，玉米價格為中商情報網(wǎng)2016年平均價格。DMPP、NBPT、PVA和PVP的價格為阿里巴巴網(wǎng)站上平均交易價格。氮素氣態(tài)損失產(chǎn)生的環(huán)境效益（M，元·hm-2）計算公式為：

式中：N 為施氮量，kg·hm-2；FT為氮素氣態(tài)損失率，%；FU為常規(guī)施肥氮素氣態(tài)損失率，%；P為環(huán)境影響的經(jīng)濟效益值，元·kg-1[28-30]。

1.8 統(tǒng)計分析

采用Microsoft Excel 2010和IBM SPSS Statistics 19.0軟件進行數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析，采用Origin 8.5軟件作圖。

表2 不同處理N2O的累積排放量Table2 Cumulative N2O emissions of different treatments

2 結(jié)果與分析

2.1 不同處理對土壤N2O排放的影響

2.1.1 土壤N2O排放通量動態(tài)變化

在監(jiān)測期間，各施肥處理土壤N2O排放通量均高于CK（圖2）。U處理N2O排放通量在第44 d出現(xiàn)排放高峰，峰值為0.21 mg N·m-2·h-1。與U處理相比，在第 56 d 前，T1處理和包膜/抑制劑結(jié)合型尿素（T2～T4）處理N2O排放動態(tài)變化趨勢相對平穩(wěn)，且均處于較低水平。T1～T4處理比U處理延遲了N2O排放出峰時間，T4和T1處理在第56 d出現(xiàn)峰值，分別為0.18 mg N·m-2·h-1和 0.20 mg N·m-2·h-1，T2和 T3處理在 62 d出現(xiàn)峰值，分別為 0.16 mg N·m-2·h-1和 0.10 mg N·m-2·h-1。80 d后各處理N2O排放逐漸趨于平穩(wěn)。

2.1.2 土壤N2O累積排放量

由表2可知，各處理土壤N2O累積排放量大小依次為 U＞T1＞T4＞T2＞T3＞CK。U 處理 N2O 累積排放量為1.71 kg N·hm-2，T1處理較 U 處理顯著減少了 27%（P＜0.05），但分別比 T2、T3和 T4處理顯著高 19%、44%和19%。T3處理N2O累積排放量最小，為0.87 kg N·hm-2，比U處理顯著減少了49%（P＜0.05），T2和T4處理N2O累積排放量均比T3處理顯著高21%（P＜0.05）。可知，包膜/抑制劑聯(lián)用可以進一步提高包膜肥料的N2O減排效果，且包膜/抑制劑結(jié)合方式不同，N2O排放量存在差異。

2.1.3 環(huán)境變量對N2O排放的影響

如圖3所示，試驗期間5 cm土層溫度變化范圍在16.6～29.3℃之間，土壤N2O排放通量與其呈顯著性相關(guān)（r=0.204，n=102，P＜0.05）。土壤充水孔隙度（WFPS）受降水和灌溉的影響，其變化范圍在30.3%～78.0%之間，土壤N2O排放通量與WFPS呈極顯著性相關(guān)（r=0.283，n=102，P＜0.01）?？芍琋2O 的排放受 WFPS 影響變化較大。

圖2 N2O排放通量動態(tài)變化Figure2 Dynamics of N2O emission fluxes of different treatments

2.2 不同處理對土壤氨揮發(fā)的影響

2.2.1 土壤氨揮發(fā)速率變化特征

各處理氨揮發(fā)動態(tài)變化速率存在差異（圖4）。U處理氨揮發(fā)出現(xiàn)2次排放峰，在第2 d出現(xiàn)首次排放峰后，第 7 d 達(dá)到最高峰，峰值為 8.48 kg N·hm-2·d-1，之后逐漸趨于平穩(wěn)。而T1～T4處理前期較為平穩(wěn)，T1處理在第8 d達(dá)到峰值，T2、T3和T4處理則均在第9 d達(dá)到排放高峰，且峰值分別比T1處理低26%、32%和15%。T3處理氨揮發(fā)排放峰值最小，為3.92 kg N·hm-2·d-1，比U處理降低了54%，且分別比T2和T4處理低8%和20%。

2.2.2 土壤氨揮發(fā)累積量變化

由表3可知，各處理氨揮發(fā)累積排放量大小依次為 U＞T1＞T4＞T2＞T3＞CK。U 處理氨揮發(fā)累積排放量最大，為24.66 kg N·hm-2，NH3-N損失率為8.67%。與U處理相比，T1～T4處理累積氨揮發(fā)量分別減少了8%、34%、45%和31%。T2～T4處理較T1處理分別顯著減少了 28%、40%和 25%（P＜0.05）。T3處理氨揮發(fā)累積量最小，為13.68 kg N·hm-2，分別比T2和T4處理減少了16%和20%，但3個處理之間無顯著差異（P＞0.05）。

2.3 不同處理對玉米產(chǎn)量、構(gòu)成因素及氮素利用率的影響

各施肥處理玉米產(chǎn)量均較不施氮肥處理有顯著性提高（表4）。T1較U處理增產(chǎn)1.38%，但差異不顯著（P＞0.05）。T2和T3處理產(chǎn)量比U處理分別顯著增加了13.03%和17.98%（P＜0.05），且與T1處理也差異顯著，但T2與T3處理之間差異不顯著。T4處理較U處理減產(chǎn)4.93%，但未達(dá)到顯著水平（P＞0.05）。

各施氮處理玉米穗長、穗粗和百粒重均優(yōu)于不施氮處理，其中以T3處理最優(yōu)，與U處理相比，T3處理穗長、穗粗和百粒重分別增加了6.63%、6.08%和6.91%（表4）。各處理氮肥利用率存在差異，T3處理最高，為58.22%，其次為T2、T1、U和T4處理，分別為49.04%、40.69%、28.08%和26.38%。

圖3 環(huán)境因素時間變化規(guī)律Figure3 Temporal variations of environmental factors

圖4 氨揮發(fā)排放通量動態(tài)變化Figure4 Dynamics of ammonia volatilization rates in different treatments

2.4 不同處理成本效益分析

成本效益分析結(jié)果表明（表 5），T1、T2、T3和 T4處理分別帶來了 20.56、77.68、101.80 元·hm-2和 71.29元·hm-2的環(huán)境效益，且這部分環(huán)境效益主要是減少土壤氨揮發(fā)產(chǎn)生的經(jīng)濟效益。T1、T2和T3處理產(chǎn)生的經(jīng)濟效益大于成本，最終凈效益為287.56、1 988.08元·hm-2和3 061.6元·hm-2。而T4處理產(chǎn)生了1 780.31元·hm-2的負(fù)效益。

表3 不同處理氨揮發(fā)累積量Table3 Cumulative ammonia volatilization of different treatments

表4 不同處理對玉米產(chǎn)量、構(gòu)成及氮素利用率的影響Table4 Effects of different treatments on maize yields and its components and nitrogen utilization efficiency

表5 不同處理成本效益分析Table5 The cost and benefit analysis of different treatments

3 討論

尿素施入土壤后，在脲酶作用下迅速水解成銨態(tài)氮，銨態(tài)氮的累積不僅導(dǎo)致氨揮發(fā)，還促進硝化-反硝化作用產(chǎn)生N2O。試驗中各施氮處理土壤N2O排放和氨揮發(fā)均顯著高于不施氮處理，表明施用氮肥可顯著促進氨揮發(fā)和N2O排放[31]。U處理2～4 d后土壤N2O排放和氨揮發(fā)出現(xiàn)排放峰，謝勇等[32]在大田條件下也得出類似趨勢。尿素包膜（T1～T4）處理既延遲了N2O排放和氨揮發(fā)的出峰時間，又減少了其累積排放量[33-36]，這是由于物理包膜能夠控制養(yǎng)分釋放速率，根據(jù)玉米生長需肥曲線緩慢釋放氮素，防止土壤中過量的無機氮轉(zhuǎn)變?yōu)闅鈶B(tài)氮，減少氮素氣態(tài)損失，提高氮肥利用率[37-39]。

T1處理土壤N2O累積排放量顯著低于U處理[40]，T2～T4比T1處理土壤N2O累積排放量小，表明包膜/抑制劑聯(lián)用可以進一步提高包膜肥料N2O減排效果。T3處理的N2O累積排放量最小，且與T2和T4處理差異顯著（P＜0.05），這可能是由于T2處理將改性聚乙烯醇與抑制劑結(jié)合后發(fā)生了某種交聯(lián)反應(yīng)，改變了包膜材料特性或降低抑制劑的抑制效果，T4處理抑制劑在膜外部易受水分等因素影響，養(yǎng)分溶出時抑制劑的抑制效果已降低，而T3處理改性聚乙烯醇包膜抑制劑涂層尿素，能夠?qū)崿F(xiàn)對尿素和抑制劑釋放的同時控制，從而實現(xiàn)對尿素的溶出和轉(zhuǎn)化雙重調(diào)控，從源頭上控制土壤礦質(zhì)氮含量，減少氮素?fù)p失。有研究發(fā)現(xiàn)包膜肥料能夠顯著降低土壤氨揮發(fā)損失[41]，本試驗未達(dá)到顯著水平，這可能與包膜材料特性、土壤pH和氣候條件等因素有關(guān)。T2～T4處理比T1處理氨揮發(fā)量減少了 25%～40%，且差異顯著（P＜0.05）?？芍づc抑制劑結(jié)合對控制尿素水解更有效，這可能因為包膜與抑制劑聯(lián)合調(diào)控能夠有效避免尿素水解導(dǎo)致的土壤銨態(tài)氮含量激增，從而減緩了土壤氨揮發(fā)損失[21]。本研究中土壤N2O-N損失率為0.17%～0.52%，NH3-N損失率為4.09%～8.67%，邱煒紅等[42]在辣椒地施用抑制劑型肥料土壤N2O-N損失率為0.52%～0.99%，謝勇等[32]在大田施用包膜肥料研究玉米地N2O-N損失率為 0.32%～0.7%，NH3-N損失率為8.57%～9.66%。可知，包膜/抑制劑聯(lián)合調(diào)控氣體減排效果更佳。

T1處理增產(chǎn)效果不顯著，王斌等[35]也發(fā)現(xiàn)包膜肥料對早稻增產(chǎn)效果不顯著，但也有研究發(fā)現(xiàn)包膜肥料能夠顯著提高作物產(chǎn)量[43-44]，這可能與環(huán)境及施肥管理措施等因素有關(guān)，有待進一步確證。T2和T3處理玉米顯著增產(chǎn)，T4處理減產(chǎn)，但未達(dá)到顯著水平，這可能因為T4處理抑制劑在膜外部，導(dǎo)致肥料與抑制劑釋放不同步，進而造成養(yǎng)分供應(yīng)與作物生長需求不同步，作物吸收氮素減少，因此達(dá)不到增產(chǎn)的效果。包膜/抑制劑結(jié)合型肥料顯著減少了氣體排放，帶來了一定的環(huán)境效益，影響作物產(chǎn)量，產(chǎn)生了一定的經(jīng)濟效益。同時，物理包膜與生化抑制劑的添加也增加了農(nóng)業(yè)生產(chǎn)成本。試驗中T2和T3處理產(chǎn)生的經(jīng)濟凈效益比T1處理大，且大于Yang等[45]研究農(nóng)業(yè)上配施抑制劑產(chǎn)生的凈效益，T4處理產(chǎn)生負(fù)效益是由于產(chǎn)量的下降，說明T4處理帶來的環(huán)境效益不足以彌補產(chǎn)量造成的虧損。

4 結(jié)論

（1）包膜與抑制劑聯(lián)合調(diào)控可以進一步提升包膜尿素的應(yīng)用效果，與普通尿素相比延遲了N2O排放和氨揮發(fā)出現(xiàn)峰值的時間，分別減少了39%～49%的N2O排放量和31%～45%的氨揮發(fā)量，

（2）抑制劑涂層尿素后包膜作用效果最佳，既減少了 49%（P＜0.05）的 N2O 排放量和 45%（P＜0.05）的氨揮發(fā)量，又增產(chǎn)17.98%（P＜0.05），氮素利用率達(dá)到58.22%，經(jīng)濟凈效益為3 061.6元·hm-2?？梢?，抑制劑涂層尿素后包膜這種聯(lián)合調(diào)控氮素溶出-轉(zhuǎn)化模式值得推介。但是，本研究還需要進一步開展田間試驗驗證結(jié)果的可靠性，為新型肥料的研發(fā)應(yīng)用提供更為客觀的依據(jù)。

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