劉曉萌， 劉勤勇， 張 亮

(1. 中國計量科學(xué)研究院， 北京 100029； 2. 北京應(yīng)用物理與計算數(shù)學(xué)研究所, 北京 100094)

1 引 言

自1860年以來，全球平均氣溫升高了(0.6±0.2)℃[1]。研究表明，化石燃料排放出的大量溫室氣體是導(dǎo)致全球變暖的主要原因。其中，二氧化碳含量較多，對全球升溫的貢獻也最大(約為55%)。因此，溫室氣體排放問題已經(jīng)越來越受到世界各國的關(guān)注，針對大氣二氧化碳、甲烷等氣體的探測和研究成為各國溫室氣體計量研究的重點,我國計量部門也已開展相關(guān)研究[2～4]。

激光雷達是遠程非接觸式探測的有效手段，尤其是在惡劣環(huán)境或人類難以到達的區(qū)域，激光雷達比傳統(tǒng)的采樣式探測方法具有不可比擬的優(yōu)勢；同時，激光雷達還可實現(xiàn)面向區(qū)域的實時探測，及時獲得區(qū)域范圍內(nèi)的溫室氣體排放空間和時間分布；此外，激光雷達無需在被探測點放置任何裝置和設(shè)備，可以用于溫室氣體排放的隱形監(jiān)測，從而有效定量監(jiān)控污染源的偷排偷放行為和量值。

2 溫室氣體探測激光雷達的選擇

大氣探測激光雷達通過探測激光與大氣相互作用的輻射信號來獲取大氣信息。根據(jù)激光與大氣分子的相互作用機理，常規(guī)大氣探測的激光雷達可分為米氏散射激光雷達、瑞利散射激光雷達、拉曼散射激光雷達、差分吸收激光雷達、熒光散射激光雷達等。米氏散射和瑞利散射屬于彈性散射，具有較大的散射截面，基于此原理的激光雷達可用于探測大氣中的塵埃、云霧等氣溶膠粒子，但不可區(qū)分被探測粒子的組分；拉曼散射和熒光散射均屬于非彈性散射，散射截面較小，基于此原理工作的激光雷達雖然可以區(qū)分被探測粒子的種類，但其所能接收到的有效回波信號較弱，故而難以提高探測靈敏度，多用于探測大氣中含量較多的氣體。在激光與大氣分子非彈性相互作用的各種機制中，吸收具有較大的相互作用截面，使得利用吸收機制工作的激光雷達能達到10-6～10-8的探測靈敏度，適用于探測大氣中含量較少的氣體。二氧化碳和甲烷等溫室氣體均屬于大氣物質(zhì)組成的原有組分，但其在大氣中的體積比分別只有0.032%和0.000 2%，屬于痕量氣體,所以，針對二氧化碳和甲烷等溫室氣體的探測研究，不僅需要識別氣體種類，更需要較為靈敏的探測手段。因此，基于吸收機制工作的差分吸收激光雷達是最佳選擇。2014年，英國國家物理實驗室(NPL)第一臺差分吸收大氣二氧化碳探測激光雷達研制成功[5]。與此同時，美國國家標準技術(shù)研究院(NIST)也開始了第一臺快速掃描大氣溫室氣體探測激光雷達的研制工作，并已實現(xiàn)對大氣中激光途徑區(qū)域的甲烷、二氧化碳和水蒸氣的初步探測[6]。

3 差分吸收溫室氣體探測激光雷達的發(fā)展

激光雷達主要由激光光源、激光準直發(fā)射系統(tǒng)、望遠鏡接收系統(tǒng)、弱光探測系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集和分析系統(tǒng)組成，見圖1。通常，差分吸收激光雷達光源發(fā)出兩束頻率相近的探測光，一個在被探測組分氣體吸收峰位置，一個在吸收谷位置，見圖 2(a)。通過測量這兩束不同頻率光的后向散射光子數(shù)，可獲得該頻率激光在大氣空間中往返距離的衰減量，比較兩個頻率激光衰減量可間接推算出該氣體的組分濃度。

圖1 大氣溫室氣體探測激光雷達結(jié)構(gòu)示意圖

作為主要溫室氣體的二氧化碳其最常用吸收波段在2.1 μm附近,要實現(xiàn)在該波長附近的可調(diào)諧激光輸出，通常采用染料激光器作為激光光源。然而，染料激光器體積大、能量轉(zhuǎn)換效率低、能耗高，而且波長調(diào)諧的速度較慢;此外，大多作為激光介質(zhì)的染料對人體的健康有一定影響。固體激光器相比于染料激光器具有體積小、穩(wěn)定性好、易于操作、能量轉(zhuǎn)換效率高、頻率調(diào)諧速度快等特點，但很難具有染料激光器那樣在保證大功率輸出的情況下，同時擁有較寬的頻率調(diào)諧范圍；而且，要實現(xiàn)2.1 μm波長附近的可調(diào)諧窄線寬固體激光輸出也不容易。于是，美國NIST提出了使用1.6 μm附近二氧化碳吸收峰進行光譜實驗的方法[6,4]，如圖 2(b)所示，在 6 030～6 400 cm-1的頻率區(qū)間，不僅擁有二氧化碳(CO2)的較為明顯的吸收峰，同時還涵蓋了其它幾種溫室氣體甲烷(CH4)、水蒸氣(H2O)和笑氣(N2O)的可分辨的吸收峰，這使得使用固體激光器作為溫室氣體探測激光雷達的激光光源成為了可能。

圖2 溫室氣體探測差分吸收激光雷達的波長選擇

光參量振蕩器(optical parametric oscillator，OPO)是實現(xiàn)固體激光變頻的重要技術(shù)。早期，由于OPO的功率相對較小，且可實現(xiàn)的變頻范圍小，染料激光器常作為激光雷達變頻激光光源的首選。2011年，NIST的Douglass等人首先實現(xiàn)了大功率OPO激光器，并將其應(yīng)用于溫室氣體探測[6]，通過OPO產(chǎn)生脈寬4.2 ns、脈沖能量50 mJ的探測激光光源。

雖然OPO在頻率調(diào)諧的速度上已經(jīng)具有了一定的優(yōu)勢，但由于大氣環(huán)境受氣流影響較大，大氣的溫度、濕度、折射率、各種組分氣體的濃度等均可在較短時間內(nèi)發(fā)生變化,因此，對于大氣組分探測激光雷達，更高速的變頻技術(shù)必然會進一步縮短單次測量的數(shù)據(jù)采集時間，獲得更準確的探測結(jié)果。NIST的Plusquellic的實驗團隊提出了一種能夠?qū)崿F(xiàn)更高頻率掃描速度的快速頻率掃描激光光源[7]，該光源在25 μs內(nèi)可以輸出125個脈沖，目前使用的自由波形發(fā)生器(AWG)產(chǎn)生的脈沖間頻率差為300 MHz，在25 μs內(nèi)可以完整掃描37.5 GHz的頻率范圍，克服了傳統(tǒng)方法中頻率掃描過慢的缺點?？焖賿呙璧囊饬x不僅在于被測大氣區(qū)域在一個測量時間段內(nèi)基本特性保持恒定，而且由于掃描速度加快，可以通過多次測量來減少測量誤差，104次測量二氧化碳的誤差可減少到2×10-6，見圖3。

不同于傳統(tǒng)的差分吸收雷達使用的雙頻率光源，快速掃描激光光源可以在較短的時間內(nèi)完成一段頻域的掃描[8]，更完整描述出整個氣體吸收峰附近頻率范圍的完整吸收曲線，而傳統(tǒng)的雙頻率差分吸收激光雷達只能提供2個頻率處的吸收數(shù)據(jù)。所以，快速掃描激光雷達的探測數(shù)據(jù)通過與HITRAN數(shù)據(jù)庫的擬合比對，可獲得所需測量大氣溫室氣體組分的濃度值，進一步縮小探測誤差，見圖4。

4 大氣探測激光雷達標定技術(shù)的研究進展

大氣探測激光雷達標定技術(shù)是確保各種形式、各種工作原理的激光雷達所測量數(shù)據(jù)準確、一致、可再現(xiàn)的有力保障。常用于雷達標定的技術(shù)有很多，例如對雷達各部件分別標定實現(xiàn)對整套系統(tǒng)的標定、采樣標定、重疊帶標定以及自標定等[9，10]。

圖3 CO2氣體測量次數(shù)與阿倫方差的關(guān)系

圖4 快速掃描激光雷達對CO2氣體 探測數(shù)據(jù)與HITRAN數(shù)據(jù)擬合

針對低空大氣探測激光雷達的標定技術(shù)，直接模擬大氣的標定方式更為直接，因此逐漸成為激光雷達標定的主流方法。特別是針對可區(qū)分氣體組分的拉曼散射激光雷達和基于吸收原理工作的激光雷達而言，通過納米或化學(xué)手段產(chǎn)生人造標準氣體的方法越來越受到青睞。目前，英國NPL和美國NIST針對溫室氣體探測激光雷達的標定主要使用開放式大型氣體池。氣體池內(nèi)充入已知組分、濃度或粒徑的氣體，通過雷達系統(tǒng)對該氣體池內(nèi)氣體濃度的探測結(jié)果與已知充入標準氣體濃度的比較，標定雷達數(shù)據(jù)的準確度。圖5所示為美國NIST建造的激光雷達標定裝置示意圖，30 m測量區(qū)為兩端開放區(qū)域，用于充入已知濃度的標準氣體,從差分吸收激光雷達實驗室發(fā)出的激光束經(jīng)自由空間傳播進入30 m測量區(qū)，最終在激光吸收室被黑體吸收。英國NPL的方案同樣是通過建造大型氣體池(長 10 m， 直徑1 m)對激光雷達進行標定。

我國在此領(lǐng)域剛剛起步，并正在與NIST和NPL進行多種形式的合作。由于大型開放式氣體池移動性差，且在標定過程中會造成二次污染，在很大程度上限制了大型氣體池的使用地點和標定頻率。中國計量科學(xué)研究院在充分吸收NIST和NPL研究成果的基礎(chǔ)上，針對我國的激光雷達標定需求，計劃建造小型封閉式氣體池。該氣體池使用多程反射室增加探測光與被測氣體的作用長度，把長度約10 m的氣體池縮小到小于1 m的空間，同時確保探測光與標定氣體的作用距離不小于激光雷達空間分辨率(約10 m)。由于氣體池體積減小且封閉，極大降低了更換氣體所耗費的時間和費用；此外還可大幅降低甚至避免標定氣體對大氣環(huán)境的污染。

圖5 NIST的激光雷達標定氣體池示意圖

5 溫室氣體探測激光雷達的應(yīng)用

溫室氣體探測激光雷達可根據(jù)其載體分為地面雷達、車載雷達、艦載雷達、機載雷達和星載雷達。地面溫室氣體激光雷達通常用于組建環(huán)境監(jiān)測地面基站，多個地面環(huán)境基站可組建溫室氣體監(jiān)測基站網(wǎng)，通過各雷達采集數(shù)據(jù)進行網(wǎng)點性監(jiān)測，也可進行反演模型[3]計算獲得大區(qū)域范圍內(nèi)的被監(jiān)測溫室氣體分布、流動等信息。車載溫室氣體激光雷達具有移動便利的特點，可用于發(fā)現(xiàn)和監(jiān)測溫室氣體污染源；在不需要常年監(jiān)測的地點，采用汽車載體可有效利用雷達系統(tǒng)，使同一雷達系統(tǒng)可用于多點、多區(qū)域測量；由于汽車的機動性強，既便于短途移動，又便于長途通過飛機或貨輪運輸，因此，其監(jiān)測點甚至可以覆蓋更廣的區(qū)域，如英國NPL研制的差分吸收激光雷達(DIAL)車就已在多個國家和歐美兩洲進行監(jiān)測作業(yè)。機載溫室氣體激光雷達可以在測量范圍上拓展地面短距離測量激光雷達的能力。艦載雷達則主要是用于海洋區(qū)域的探測。最受關(guān)注的是星載激光雷達，要想實現(xiàn)星載，激光雷達的體積、重量、能耗、穩(wěn)定性等均需要達到嚴格的要求。雖然美國國家航空航天局(NASA)已經(jīng)擁有了星載的大氣探測激光雷達，但針對溫室氣體(如二氧化碳)探測的星載激光雷達至今還未實現(xiàn)。

6 溫室氣體探測激光雷達的發(fā)展方向

溫室氣體探測激光雷達的發(fā)展方向主要集中在環(huán)境治理和監(jiān)測領(lǐng)域，其標定技術(shù)的發(fā)展也將會進一步提高激光雷達的探測準確度，使其在應(yīng)用中發(fā)揮更重要的作用。溫室氣體探測激光雷達有望成為環(huán)?？己?、污染源追蹤以及碳交易領(lǐng)域的重要技術(shù)手段。它可以作為碳計量中區(qū)域排放源排放的直接監(jiān)測手段，對垃圾填埋場、污水處理廠、大型畜牧場等區(qū)域的溫室氣體排放進行監(jiān)測；也可以結(jié)合風(fēng)速，在一個或多個點排放源的下風(fēng)口，對排放源排放的污染氣體的面通量進行實時監(jiān)測，從而確定其排放總量；還可以監(jiān)控大型輸運工程或高壓氣站的安全。未來，也將用作區(qū)域尺度、城市尺度、國家尺度乃至全球尺度的溫室氣體或污染物排放模型的區(qū)域點數(shù)據(jù)采集方法，以及碳源、碳匯分析模型的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)采集方法。

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