宋文娟1)2) 郭福明1)2) 陳基根3) 楊玉軍1)2)?

1)(吉林大學(xué)原子與分子物理研究所,長春 130012)

2)(吉林省應(yīng)用原子與分子光譜重點實驗室,長春 130012)

3)(臺州學(xué)院物理與電子工程學(xué)院物理與材料工程系,臺州 318000)

1 引 言

隨著激光技術(shù)的發(fā)展,利用原子內(nèi)殼層電子躍遷、強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用產(chǎn)生的高次諧波輻射及自由電子激光,均可獲得極紫外和X射線波段的光源[1?12].這些光源的制備方案已逐漸成熟并應(yīng)用于更廣的領(lǐng)域,如高次諧波發(fā)射不但可以用來產(chǎn)生高頻率光,而且由于其頻譜存在一個強(qiáng)度相近的平臺結(jié)構(gòu),被應(yīng)用于阿秒尺度超短光脈沖的產(chǎn)生及遠(yuǎn)紫外波段光學(xué)頻率梳的制備[13?15].自由電子激光的特點是頻率在一定范圍內(nèi)可調(diào),時間尺度從幾個飛秒到幾十個飛秒,強(qiáng)度可達(dá)到1019W/cm2.由于其超短時間分辨性和極小空間分辨特性,被用來探測超快電子運(yùn)動及對納米尺度的材料成像[16?18].

與傳統(tǒng)的紅外驅(qū)動激光相比,這些高強(qiáng)度、高頻率激光與原子發(fā)生作用,仍然可以觀察到很多非線性現(xiàn)象,如高次諧波發(fā)射、閾上電離和原子電離穩(wěn)定等[19?28].而且在高頻條件下,原子光發(fā)射會呈現(xiàn)出一些新特征.如諧波譜沒有清晰明確的截止能量,三步模型給出的截止規(guī)則不再適用[20];在長脈沖高頻強(qiáng)激光作用下,除了觀察到奇次諧波發(fā)射外,還能看到清晰的超拉曼輻射,這與原子勢函數(shù)本征態(tài)之間的躍遷相關(guān)[21];對于高頻短脈沖與原子相互作用,隨著入射光強(qiáng)的增加,諧波峰值位置逐漸劈裂為多峰結(jié)構(gòu),激光脈沖上升沿和下降沿對光發(fā)射的作用越來越大[22].

隨著實驗技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展,目前人們關(guān)注的重點逐漸從單色場過渡到雙色抽運(yùn)探測研究,該方案可以對體系中電子超快運(yùn)動過程進(jìn)行測量.雙色高頻激光脈沖的研究方案已在實驗上實現(xiàn)并得到應(yīng)用[29?33],如用于研制雙光子光譜儀及抽運(yùn)探測儀等[34?38].基于頻域理論,Liu等[39]研究了連續(xù)雙色高頻激光作用下原子閾上電離電子的角分布.在實驗上,Antaris等[40]利用強(qiáng)度較低的雙色自由電子激光對蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了成像研究,對于較高光強(qiáng)作用下的相關(guān)實驗研究尚未見到報道.關(guān)于高強(qiáng)度雙色高頻光作用下原子分子光發(fā)射現(xiàn)象的機(jī)理和規(guī)律,人們的認(rèn)識還不夠全面、清晰.本文采用數(shù)值求解含時薛定諤方程(TDSE)方案,系統(tǒng)地研究了原子在雙色高頻激光脈沖輻照下的光發(fā)射過程.研究結(jié)果表明,在雙色高頻激光脈沖作用下,除了觀察到諧波發(fā)射外,還發(fā)現(xiàn)了新的頻率光發(fā)射.并對這種輻射光隨入射高頻光的頻率、強(qiáng)度的變化規(guī)律進(jìn)行了研究.如無特殊說明,本文均采用原子單位.

2 理論方法

為研究雙色高頻激光作用下原子的光發(fā)射過程,需要數(shù)值求解原子在強(qiáng)激光作用下的TDSE.在長度規(guī)范和偶極近似下,該方程表示為

根據(jù)含時偶極矩,可計算原子的光發(fā)射譜:

為檢驗結(jié)果的準(zhǔn)確性,將結(jié)果與三維動量空間計算進(jìn)行了比較.在三維動量空間計算方案下,體系含時波函數(shù)Φ(k,t)滿足的TDSE表示為

其中V(k,k′)為動量空間下的原子勢.本文采用含時偽譜方案對方程(4)進(jìn)行求解[43?46].

3 結(jié)果與討論

本文先研究了脈寬為100個光學(xué)周期、強(qiáng)度為1015W/cm2、頻率分別為ω1=1和ω2=1.2的高頻激光脈沖輻照原子產(chǎn)生的諧波譜,如圖1中的黑色實線和紅色點線所示.由圖1可知:單色高頻激光的諧波譜中除了可觀測到基頻光外,還可獲得三次和五次諧波輻射;此外,在能量為0.375位置可以觀察到較強(qiáng)的光發(fā)射,這個發(fā)射峰值對應(yīng)體系第一激發(fā)態(tài)和基態(tài)之間的躍遷.當(dāng)上述頻率為ω1=1和ω2=1.2的兩束高頻激光脈沖同時輻照原子時,在其諧波譜(圖1中的綠色點劃線)中,既有頻率為1和1.2的高頻激光的一、三及五次諧波發(fā)射,同時又產(chǎn)生了很多新的伴峰,且每個階次諧波附近相鄰峰之間的能量間距為0.2.

圖1 入射激光脈沖強(qiáng)度為1015W/cm2時,頻率分別為ω1=1(黑色實線),ω2=1.2(紅色點線)的脈沖及兩者組合的脈沖(綠色點劃線)輻照原子產(chǎn)生的光發(fā)射Fig.1.High-order harmonic spectra from atom in the one-color laser pulses with high frequencies 1(black solid curve)and 1.2(red dotted curve),respectively.The green dash-dotted curve shows the harmonic spectrum from the combined two-color laser pulse.The intensities of these laser pulses are 1015W/cm2.

為分析雙色高頻場下諧波光發(fā)射行為的普遍規(guī)律,首先固定其中一束入射光脈沖頻率ω1=1,改變另一束入射激光頻率ω2,觀察其發(fā)射譜的變化.從圖2可以看出,隨著ω2的增加,每一階次諧波光發(fā)射譜逐漸從單峰過渡到多峰結(jié)構(gòu),相鄰峰之間的間距逐漸增加,并且間距始終等于兩個入射激光的頻率差.此外,從圖2還可觀測到由第一激發(fā)態(tài)到基態(tài)之間躍遷產(chǎn)生的光發(fā)射位置并未隨著入射激光頻率的改變而發(fā)生變化,始終為0.375.

圖2 不同雙色高頻激光脈沖的諧波譜,其中第一束激光頻率為ω1=1,第二束激光脈沖的頻率從1增到1.3,其他雙色激光脈沖的參數(shù)和圖1參數(shù)相同F(xiàn)ig.2.Harmonic spectra from two-color highfrequency laser pulses.Here,one frequency of the two-color pulse is set as 1,and the other frequency increases from 1 to 1.3.The other parameters of the two-color pulse are the same as those of Fig.1.

同時,本文研究了雙色高頻激光輻射譜中峰值處的諧波效率隨ω2的強(qiáng)度變化,如圖3所示,ω2的強(qiáng)度從Iω2=1014W/cm2增強(qiáng)到Iω2=1016W/cm2.圖3給出了一次諧波附近的六個輻射峰值的強(qiáng)度變化.隨著入射光ω2強(qiáng)度的增加,光輻射峰值的強(qiáng)度變化規(guī)律存在較大差別.對于頻率為ω=ω1的光輻射,開始階段,其發(fā)射強(qiáng)度幾乎不隨入射光ω2光強(qiáng)的改變而改變;當(dāng)入射光ω2的強(qiáng)度大于1015W/cm2后,光強(qiáng)度逐漸減小.產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因是,在更高光強(qiáng)的入射光ω2作用下,體系基態(tài)逐漸耗盡.對于其他頻率的光輻射峰,在開始階段,它們的強(qiáng)度均隨著ω2入射光強(qiáng)的增加而增加.對于頻率ω=1.2和ω=0.8的光輻射,其強(qiáng)度增加的幅值正比于入射光ω2的光強(qiáng).而更高頻率ω=1.4和更低頻ω=0.6的光輻射強(qiáng)度,隨著入射光ω2強(qiáng)度的平方呈線性增加.當(dāng)入射高頻光ω2的光強(qiáng)超過1015W/cm2之后,由于基態(tài)耗盡效應(yīng),上述光輻射峰的強(qiáng)度增速放緩甚至減弱.

圖4給出了三次諧波附近的原子光輻射隨著入射光ω2強(qiáng)度的變化.從圖4可以看出,對于ω1的三次諧波發(fā)射強(qiáng)度,隨著入射光強(qiáng)的改變很小,當(dāng)體系基態(tài)電離較大時,其輻射強(qiáng)度逐漸降低.對于ω2的三次諧波發(fā)射ω=3.6,其強(qiáng)度變化正比于其入射光強(qiáng)的三次方.當(dāng)入射光ω2光強(qiáng)很小時,只能觀察到ω1的三次諧波和較弱的ω=3.2的光輻射:隨著ω2光強(qiáng)的逐漸增加,其三次諧波強(qiáng)度也逐漸增加,而ω=3.2的發(fā)射強(qiáng)度正比于的發(fā)射強(qiáng)度正比于從圖4可注意到,當(dāng)入射激光ω2的光強(qiáng)較弱時,輻射峰ω=3的強(qiáng)度最強(qiáng);當(dāng)Iω2=0.5×1015W/cm2時,其伴峰ω=3.2輻射強(qiáng)度與其接近;當(dāng)光強(qiáng)進(jìn)一步增強(qiáng)時,其伴峰ω=3.2輻射強(qiáng)度超過ω=3強(qiáng)度;當(dāng)強(qiáng)度超過1015W/cm2時,另一個伴峰ω=3.4的強(qiáng)度逐漸超過了ω=3.2的發(fā)射強(qiáng)度;若Iω2的強(qiáng)度進(jìn)一步增強(qiáng),ω2的三次諧波輻射強(qiáng)度達(dá)到最高,超過所有伴峰的輻射強(qiáng)度.對于更高能量的光輻射,如ω=3.8,隨著ω2的強(qiáng)度增加,其輻射強(qiáng)度增加的更為迅速,但由于其截面很小,使得它在原子諧波譜中的強(qiáng)度相對較弱.

圖3 雙色高頻激光諧波譜中一次諧波附近的六個輻射峰值轉(zhuǎn)化效率隨ω2強(qiáng)度的變化,其他激光參數(shù)和圖1參數(shù)相同F(xiàn)ig.3.The intensities of the six emission peaks near the first-order harmonic as a function of the intensity of the laser pulse with frequency 2.The other parameters of the two-color laser pulse are the same as those of Fig.1.

圖4 雙色高頻激光諧波譜中三次諧波附近的七個輻射峰值轉(zhuǎn)化效率隨ω2強(qiáng)度的變化,其他激光參數(shù)和圖1參數(shù)相同F(xiàn)ig.4.The intensities of the seven emission peaks near the three-order harmonic as a function of the intensity of the laser pulse with frequency 2.The other parameters of the two-color laser pulse are the same as those of Fig.1.

對于光輻射的瞬態(tài)行為可通過對其含時偶極矩進(jìn)行小波變換得到[43].圖5給出了驅(qū)動激光脈沖強(qiáng)度為1015W/cm2、頻率分別為ω1=1和ω2=1.2時三次諧波附近的原子光發(fā)射行為.從圖5可以看到,在激光脈沖持續(xù)時間內(nèi)原子均有光輻射產(chǎn)生,其發(fā)射強(qiáng)度正比于入射激光強(qiáng)度,在入射光包絡(luò)峰值附近發(fā)射最強(qiáng).在伴峰中間也可以看到較強(qiáng)的輻射,這部分輻射強(qiáng)度隨著時間振蕩.通過對組合電場的分析發(fā)現(xiàn)這部分強(qiáng)度振蕩產(chǎn)生的原因是疊加電場的即時振蕩.

圖5 驅(qū)動激光強(qiáng)度為1015W/cm2,頻率分別為ω1=1,ω2=1.2組合脈沖作用下,原子光輻射的時間頻率行為Fig.5.Time-frequency diagram of harmonic spectrum in the two-color field synthesized by a pulse with frequency 1 and the other one with frequency 1.2,respectively,and the intensities of the two pulses are 1015W/cm2.

圖6 等幅雙色激光(頻率分別為ω1=1與ω2=2)組合脈沖作用下的原子發(fā)射光譜,入射激光強(qiáng)度分別為1015W/cm2(黑色實線)和2×1016W/cm2(紅色點線)Fig.6.High-harmonic spectra of the two-color laser pulse with one frequency 1 and the other 2.The laser peak intensities are 1015W/cm2(black solid curve)and 2×1016W/cm2(red dotted curve).

進(jìn)一步研究了等幅雙色組合激光脈沖的原子光發(fā)射譜,如圖6所示.這里選定組合場中一束入射激光頻率為ω1=1,另一束入射激光頻率ω2=2,激光脈沖持續(xù)時間為50個光學(xué)周期,激光強(qiáng)度由1015W/cm2增大到2×1016W/cm2.從圖6可以清晰地看到,在能量為整數(shù)的位置均有光輻射產(chǎn)生,整體的光發(fā)射譜在入射激光光強(qiáng)較大時大體呈現(xiàn)出多個平臺結(jié)構(gòu)(紅色點線),每個平臺的寬度為4.而入射光強(qiáng)較小時(黑色實線),由于諧波頻譜截止能量較小,多平臺特征體現(xiàn)不出.同時計算了持續(xù)時間為100個光學(xué)周期的情況,結(jié)果與50周期基本相同.說明在較長的脈沖持續(xù)時間下,上述規(guī)律與入射激光持續(xù)時間依賴性不強(qiáng).變化另一束脈沖的頻率,可以觀察到類似的結(jié)果.由此可以看出,利用雙色方案,可以根據(jù)需求,產(chǎn)生所需頻率的高頻光源.由于光譜平臺結(jié)構(gòu)的存在,可以應(yīng)用該方案產(chǎn)生超短脈沖串,應(yīng)用于電子超快動力學(xué)過程的研究.此外,對自由電子激光的激光參數(shù)準(zhǔn)確測量通常存在困難.如果在準(zhǔn)確標(biāo)定一束激光參數(shù)的基礎(chǔ)上,通過改變另一束激光參數(shù),觀察其組合脈沖與原子相互作用產(chǎn)生的光輻射信息,能夠?qū)崿F(xiàn)對其激光參數(shù)的準(zhǔn)確標(biāo)定.

為了確認(rèn)結(jié)果的可靠性,將該結(jié)果與三維動量空間的計算進(jìn)行了比較,如圖7所示.組合激光脈沖的持續(xù)時間為100個光學(xué)周期,激光頻率分別為ω1=1和ω2=1.2,激光的強(qiáng)度均為1015W/cm2.從圖7可看出,一維和三維的計算結(jié)果定性上符合得非常好,原子發(fā)射譜均呈現(xiàn)出多峰值結(jié)構(gòu),峰值的位置以及峰值的強(qiáng)度分布均一致.二者的差別在于光輻射的發(fā)射效率不同,這可以歸因于一維計算和三維計算的電離概率以及復(fù)合截面的差別.這一結(jié)果表明,本文在一維條件下預(yù)言的雙色高頻激光脈沖驅(qū)動原子產(chǎn)生等頻率間隔多峰結(jié)構(gòu)的光發(fā)射特性,不依賴于空間維度和理論算法,物理規(guī)律上具有普遍性.

圖7 雙色激光強(qiáng)度分別為Iω1=1015W/cm2,Iω2=1015W/cm2,激光頻率分別為ω1=1和ω2=1.2的組合脈沖輻照一維模型原子(黑色實線)和真實原子(紅色點線)產(chǎn)生的原子發(fā)射譜Fig.7.Harmonic spectra of the one-dimensional model atom(black solid curve)and real atom(red dotted curve)in a two-color laser pulse with one frequency 1 and the other 1.2.The intensities of the two pulses are equally intense and their peak intensities are chosen as 1015W/cm2.

4 結(jié) 論

本文通過數(shù)值求解TDSE系統(tǒng)地研究了高頻雙色激光脈沖與原子相互作用的光輻射.結(jié)果表明,光輻射中除了兩束激光脈沖的基頻輻射外,還可觀察到其高階諧波輻射及與這些輻射能量相差為兩束入射激光頻率差的輻射.通過改變其中一束入射激光的頻率和強(qiáng)度,分析了光輻射的變化規(guī)律.利用該規(guī)律,可以利用優(yōu)化雙色方案產(chǎn)生所需頻率的高頻相干光源和超短光脈沖.

感謝吉林大學(xué)超算中心的計算支持.

[1]Ozaki T,Ganeev R A,Ishizawa A,Kanai T,Kuroda H 2002 Phys.Rev.Lett.89 253902

[2]Pert G J 2007 Phys.Rev.A 75 023808

[3]Mcpherson A,Gibson G,Jara H,Johann U,Luk T S,Mcintyre I A,Boyer K,Rhodhes C K 1987 J.Opt.Soc.Am.B 4 595

[4]Ferray M A,L’Huillier A,Lompre L A,Mainfray G,Manus C 1988 J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.21 L31

[5]Dromey B,Zepf M,Gopal A,Wei M S,Tatarakis M 2006 Nat.Phys.2 456

[6]Emma P,Akre R,Arthur J,Bionta R,Bostedt C,Bozek J,Brachmann A,Bucksbaum P,Coffee R,Decker F G,Ding Y,Dowell D,Edstrom S 2010 Nat.Photon.4 641

[7]Huang Z,Brachmann A,Decker F J,Ding Y,Dowell D,Emma P,Frisch J,Gilevich S,Hays G,Hering P,Iverson R,Loos H,Miahnahri A,Nuhn H D,Ratner D,Stupakov G,Turner J,Welch J 2010 Phys.Rev.Spec.Top.Acc.Beams 13 020703

[8]Ishikawa T,Aoyagi H,Asaka T,Asano Y,Azumi N,Bizen T 2012 Nat.Photon.6 540

[9]Ackermann W,Asova G,Ayvazyan V,Azima A,Baboi N,Bahr J,Balandin V,Beutner B,Brandt A 2007 Nat.Photon.1 336

[10]Shintake T,Tanaka H,Hara T,Tanaka T,Togawa K,Yabashi M 2008 Nat.Photon.2 555

[11]Allaria E,Appio R,Badano L,Barletta W A,Bassanese S,Biedron S G,Borga A,Busetto E 2012 Nat.Photon.6 699

[12]Scott D J,Clarke J A,Baynham D E,Bayliss V,Bradshaw T,Burton G,Brummitt A,Carr S,Lintern A,Rochford J,Taylor O,Ivanyushenkov Y 2011 Phys.Rev.Lett.107 174803

[13]Goulielmakis E,Schultze M,Hofstetter M,Yakovlev V S,Gagnon J,Uiberacker M,Aquila A L 2008 Science 320 1614

[14]Krausz F,Ivanov M 2009 Rev.Mod.Phys.81 163

[15]Cingoz A,Yost D C,Allison T K,Ruehl A,Fermann M E,Hartl I,Ye J 2012 Nature 482 68

[16]Fang L,Osipov T,Murphy B F,Rudenko A,Rolles D,Petrovic V S,Bostedt C,Bozek J D,Bucksbaum P H,Berrah N 2014 J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.47 124006

[17]Minitti M P,Budarz J M,Kirrander A,Robinson J S,Ratner D,Lane T J,Zhu D,Glownia J M,Kozina M,Lemke H T,Sikorski M,Feng Y,Nelson S,Saita K,Stankus B,Northey T,Hastings J B,Weber P M 2015 Phys.Rev.Lett.114 255501

[18]Treusch R,Feldhaus J 2010 New J.Phys.12 035015

[19]Seddon E A,Clarke J A,Dunning D J,Masciovecchio C,Milne C J,Parmigiani F,Rugg D,Spence J C H,Thompson J C H,Ueda K,Vinko S M,Wark J S,Wurth W 2017 Rep.Prog.Phys.80 115901

[20]Protopapas M,Keitel C H,Knight P L 1997 Rep.Prog.Phys.60 389

[21]Zhou Z Y,Yuan J M 2008 Phys.Rev.A 77 063411

[22]Cui X,Li S Y,Guo F M,Tian Y Y,Chen J G,Zeng S L,Yang Y J 2015 Acta Phys.Sin.64 043201(in Chinese)[崔鑫,李蘇宇,郭福明,田原野,陳基根,曾思良,楊玉軍2015物理學(xué)報64 043201]

[23]Bachau H,Budriga O,Dondera M,Florescu V 2013 Centr.Euro.J.Phys.11 1091

[24]Ebadi H,Keitel C H,Hatsagortsyan K Z 2011 Phys.Rev.A 83 063418

[25]Tian Y Y,Guo F M,Zeng S L,Yang Y J 2013 Acta Phys.Sin.62 113201(in Chinese)[田原野,郭福明,曾思良,楊玉軍2013物理學(xué)報62 113201]

[26]Pont M,Gavrila M 1990 Phys.Rev.Lett.65 2362

[27]Gavrila M 2002 J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.35 R147

[28]Wei S S,Li S Y,Guo F M,Yang Y J,Wang B 2013 Phys.Rev.A 87 063418

[29]Hara T,Inubushi Y,Katayama T,Sato T,Tanaka H,Tanaka T,Togashi T,Togawa K,Tono K,Yabashi M,Ishikawa T 2013 Nat.Commun.4 2919

[30]Petralia A,Anania M P,Artioli M,Bacci A,Bellaveglia M,Carpanese M,Chiadroni E,Cianchi A,Ciocci F,Dattoli G,Giovenale D,Di Palma E,Di Pirro G P,Ferrario M,Giannessi L 2015 Phys.Rev.Lett.115 014801

[31]Wu Y K,Yan J,Hao H,Li J Y,Mikhailov S F,Popov V G,Vinokurov N A,Huang S,Wu J 2015 Phys.Rev.Lett.115 184801

[32]Couprie M E 2014 J.Elect.Spectro.Relat.Phenom.196 3

[33]Lutman A A,Coffee R,Ding Y,Huang Z,Krzywinski J,Maxwell T,Messerschmidt M,Nuhn H D 2013 Phys.Rev.Lett.110 134801

[34]Allaria E,Bencivenga F,Borghes R,Capotondi F,Castronovo D,Charalambous P,Danailov M B 2013 Nat.Commun.4 2476

[35]Schwartz E,Schwartz S 2015 Opt.Express 23 7471

[36]Perrella C,Light P S,Anstie J D,Stace T M,Benabid F,Luiten A N 2013 Phys.Rev.A 87 013818

[37]Ffushitani M,Hikosaka M,Matsuda A,Endo T,Shigemasa E,Nagasono M,Sato T,Togashi T,Yabashi M,Ishikawa T,Hishikawa A 2013 Phys.Rev.A 88 063422

[38]Matsuoka L,Hasegawa S 2007 J.Opt.Soc.Am.B 24 2562

[39]Liu M,Guo Y C,Wang B B 2015 Chin.Phys.B 24 073201

[40]Antaris A L,Chen H,Cheng K,Sun Y,Hong G S,Qu C R,Diao S,Deng Z X,Hu X M,Zhang B,Zhang X D,Yaghi O K,Alamparambil Z R,Hong X C,Cheng Z,Dai H J 2016 Nat.Mater.15 235

[41]Yang Y J,Chen J G,Chi F P,Zhu Q R,Zhang H X,Sun J Z 2007 Chin.Phys.Lett.24 1537

[42]Song Y,Li S Y,Liu X S,Guo F M,Yang Y J 2013 Phys.Rev.A 88 053419

[43]Zhou Z Y,Chu S I 2011 Phys.Rev.A 83 013405

[44]Wang C C,Tian Y,Luo S,Roeterdink W G,Yang Y,Ding D,Okunishi M,Prümper P,Shimada K,Ueda K,Zhu R 2014 Phys.Rev.A 90 023405

[45]Tian Y Y,Li S Y,Wei S S,Guo F M,Zeng S L,Chen J G,Yang Y J 2014 Chin.Phys.B 23 053202

[46]Zhang D Y,Li Q Y,Guo F M,Yang Y J 2016 Acta Phys.Sin.65 223202(in Chinese)[張頔玉,李慶儀,郭福明,楊玉軍2016物理學(xué)報65 223202]