李陽(yáng)　成家楊　鐘鈺

摘要：以多根紫萍（Spirodela polyrhiza）、少根紫萍（Landoltia punctata）干粉為生物質(zhì)吸附劑，考察2種浮萍干粉對(duì)水環(huán)境中鎘離子（Cd2+）的吸附作用，探索處理含鎘廢水的新途徑。結(jié)果表明，浮萍干粉投量、溶液初始pH值、吸附時(shí)間、溶液初始Cd2+濃度是影響吸附效果的主要因素；2種浮萍干粉對(duì)Cd2+的吸附在反應(yīng)開(kāi)始10 min后達(dá)到平衡，且吸附容量均可達(dá)50 mg/g；當(dāng)浮萍干粉投加量為0.2 g、溶液初始pH值為6.8、處理溶液初始Cd2+濃度為50 mg/L時(shí)，2種浮萍干粉對(duì)鎘的去除率分別達(dá)到83.15%（少根紫萍）、95.72%（多根紫萍）；兩者的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程均可用二級(jí)速率方程進(jìn)行描述，決定系數(shù)r2均達(dá)到0.999以上；在5～500 mg/L濃度范圍內(nèi)，2種浮萍干粉的等溫吸附曲線與Langmuir、Freundlich、Tempkin等溫吸附模型的擬合性均較好，線性擬合的r2均在0.9以上，且通過(guò)分析模型相關(guān)參數(shù)發(fā)現(xiàn)，2種浮萍干粉對(duì)Cd2+具有較好的吸附效果，是一種潛在的新型生物吸附劑；此外，掃描電鏡及紅外光譜分析結(jié)果表明，浮萍干粉所含糖類中的羥基及酰胺中的氨基可能參與了對(duì)Cd2+的吸附。

關(guān)鍵詞：浮萍；生物吸附劑；鎘污染；吸附機(jī)制

中圖分類號(hào)： X703文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

文章編號(hào)：1002-1302（2017）15-0248-06

隨著現(xiàn)代工業(yè)的迅速發(fā)展，大量含鎘（Cd）等重金屬的工業(yè)廢水隨之產(chǎn)生，由于長(zhǎng)期不規(guī)范排放，導(dǎo)致自然水體中重金屬污染日趨嚴(yán)重。鎘是水體中最為常見(jiàn)的污染重金屬之一，主要來(lái)源于礦山開(kāi)采、機(jī)械加工、鋼鐵及有色金屬冶煉，具有很強(qiáng)的毒性和生物不可降解性，可嚴(yán)重危害人體健康[1-3]。傳統(tǒng)的鎘廢水處理方法主要是各種物理化學(xué)方法，如化學(xué)沉淀法、氧化還原法、浮選法、電解法、離子交換法、吸附法、膜分離法等[4-6]。但這些方法在應(yīng)用過(guò)程中會(huì)存在一些問(wèn)題，如電化學(xué)法和膜分離法成本較高；化學(xué)沉淀法雖然成本較低但會(huì)產(chǎn)生大量污泥且易造成二次污染；吸附法中常用的吸附劑是活性炭，但其成本和再生費(fèi)用都比較高[7]。

近年來(lái)，生物吸附法因價(jià)格低廉、操作簡(jiǎn)單、去除率高等特點(diǎn)成為新興的重金屬?gòu)U水處理方法[8]。一些農(nóng)林廢棄物，如果殼、花生殼、蔗渣、玉米芯、秸稈、鋸末、樹(shù)皮、甲殼質(zhì)等吸附材料及一些水生植物，如藻、水葫蘆等生物材料，被廣泛應(yīng)用于重金屬吸附[9-13]。一方面是因?yàn)樗鼈兙哂懈呖紫堵屎洼^大的比表面積，另一方面則是因?yàn)樗鼈兒休^多的吸附功能團(tuán)（羥基、羧基、酸胺基、磷酸基等），可以通過(guò)離子交換、鰲合等方式吸附重金屬離子，因而具有良好的吸附性能，而且這些吸附材料來(lái)源廣泛、價(jià)格低廉，無(wú)二次污染，是一類潛在的新型生物吸附材料[14]。

浮萍是一種小型的水生開(kāi)花植物，分布廣泛，生長(zhǎng)速度極快，年產(chǎn)量可達(dá)55 t/hm2[15-17]。根據(jù)Miretzky等的報(bào)道，活體浮萍對(duì)重金屬污染水環(huán)境具有一定的植物修復(fù)功能，但由于重金屬的毒性作用，過(guò)量的重金屬會(huì)導(dǎo)致活體浮萍生長(zhǎng)受到抑制甚至死亡，從而限制它們對(duì)重金屬離子的吸收富集[18]。而干體浮萍由于不需營(yíng)養(yǎng)、不受環(huán)境影響且表現(xiàn)出和金屬更強(qiáng)的結(jié)合性，具有在不利于活體浮萍生存的環(huán)境條件下仍能發(fā)揮吸附重金屬作用等方面的優(yōu)勢(shì)[19-21]。然而，目前國(guó)內(nèi)外利用浮萍干粉作為吸附劑從廢水中吸附重金屬的研究尚不多見(jiàn)。因此，本研究以多根紫萍、少根紫萍2種浮萍干粉為生物吸附材料，研究它們對(duì)水體中Cd2+的吸附效果，同時(shí)探究它們的等溫吸附特征及動(dòng)力學(xué)特征，為開(kāi)發(fā)浮萍干粉作為一種新的生物吸附材料提供理論依據(jù)。

1材料與方法

1.1供試材料

本試驗(yàn)以從安徽省巢湖市采集來(lái)的2種浮萍，即多根紫萍和少根紫萍[22]為研究對(duì)象。采集的浮萍樣品經(jīng)自來(lái)水清洗除去污垢和雜質(zhì)后，放在稀釋10倍的Hoagland培養(yǎng)液[680.0 mg/L KH2PO4、1 515.0 mg/L KNO3、1 180.0 mg/L Ca（NO3）2·4H2O、492.0 mg/L MgSO4·7H2O、2.85 mg/L H3BO3、3.62 mg/L MnCl2·4H2O、0.22 mg/L ZnSO4·7H2O、0.08 g/L CuSO4·5H2O、0.12 mg/L Na2MoO4·2H2O、3.0 mg/L 酒石酸]中培養(yǎng)2周，設(shè)置光照培養(yǎng)箱溫度為 25 ℃，光照度為7 000 lx，光—暗周期為16 h—8 h，使其盡快適應(yīng)實(shí)驗(yàn)室環(huán)境。待生物量擴(kuò)大后，挑選健康植株，用超純水沖洗3次，最后于60 ℃烘箱中烘干過(guò)夜。烘干后的樣品用粉碎機(jī)粉碎，最后過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)60目篩，于干燥器中備用。

1.2試劑

試驗(yàn)所用試劑Cd（NO3）2、NaOH、HCl均為分析純，試驗(yàn)過(guò)程所用水均為超純水。

1.3儀器

電感耦合等離子體發(fā)射光譜（ICP，Optima 5300DV，PerkinEImer）；傅里葉變換紅外光譜儀（Nicolet 6700，美國(guó)Thermo Fisher Scientific公司）；掃描電子顯微鏡（Inspect F，美國(guó)FET公司）；比表面積與孔隙度分析儀（TriStar 3000，美國(guó) Micromeritics 公司）；離心機(jī)（ST16R，美國(guó)Thermo Scientific公司）；恒溫?fù)u床（IS-RDS3，美國(guó)IncuShaker公司）；高速多功能粉碎機(jī)（XY-250，浙江省永康市松青五金廠）；鼓風(fēng)干燥箱（ZRD-A7230，上海智城分析儀器制造有限公司）；pH計(jì)（PHS-3C+）；超純水系統(tǒng)（Milli-Q，美國(guó)Millipore公司）。

1.4試驗(yàn)方法

1.4.1吸附試驗(yàn)方法

本試驗(yàn)主要研究干粉投量（1～20 g/L）、溶液初始pH值（2～7）、溶液初始Cd2+濃度（5～500 mg/L）以及吸附時(shí)間（15～400 min）對(duì)浮萍干粉吸附Cd2+的影響。具體步驟：分別取50 mL已知濃度的Cd2+溶液置于250 mL錐形瓶中，加入一定量的浮萍干粉后，按不同的試驗(yàn)條件置于恒溫?fù)u床中振蕩吸附。吸附后靜置30 s，取上清液用定量濾紙過(guò)濾，濾液用電感耦合等離子體（ICP）法測(cè)定。以上試驗(yàn)均作2次平行。endprint

1.5數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析

試驗(yàn)得到的數(shù)據(jù)用Origin 8.6和SPSS 17.0軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，試驗(yàn)結(jié)果均用平均值表示。

2結(jié)果與分析

2.1干浮萍投加量的影響

2種供試浮萍干粉對(duì)Cd2+的吸附情況隨投加量變化曲線見(jiàn)圖1?？梢钥闯?，當(dāng)浮萍干粉投加量從0.05 g增加到 0.20 g 時(shí)，少根紫萍、多根紫萍對(duì)Cd2+的吸附容量分別從1146、15.90 mg/g下降到 3.75、4.47 mg/g；吸附率分別從 57.32%上升到74.96%、從79.48%上升到89.36%。即隨著浮萍干粉投量的逐漸增加，Cd2+的吸附容量均逐漸減少而吸附率逐漸提高。這可能是因?yàn)楦∑几煞鄣脑黾邮沟梦襟w系中的活性位點(diǎn)增加，增加的活性位點(diǎn)可以吸附更多的Cd2+，因此溶液中Cd2+吸附率提高；但體系中Cd2+總量不變，因此單位質(zhì)量干浮萍吸附的Cd2+量減少，Cd2+的吸附容量逐漸減少。此外，上述結(jié)果表明，多根紫萍對(duì)溶液中Cd2+的吸附和去除能力強(qiáng)于少根紫萍，投量1.0 g時(shí)多根紫萍、少根紫萍吸附率分別達(dá)到了88.66%、80.21%。綜合考慮，浮萍干粉吸附Cd2+的最佳投量為 0.2 g。

2.2初始Cd2+濃度的影響

不同Cd2+質(zhì)量濃度下供試的2種浮萍干粉對(duì)Cd2+的吸

[TPLY1111.tif]

附效果如圖2所示?？梢钥闯觯∑几煞蹖?duì)Cd2+的吸附量與其平衡液質(zhì)量濃度密切相關(guān)，2種浮萍干粉對(duì)Cd2+的吸附容量均表現(xiàn)為隨著Cd2+溶液質(zhì)量濃度的增大而增大。當(dāng)Cd2+溶液的質(zhì)量濃度從5 mg/L增加到200 mg/L時(shí)，浮萍干粉對(duì)Cd2+的吸附容量幾乎呈直線上升，而隨著Cd2+濃度的繼續(xù)增大，吸附容量增長(zhǎng)趨于平緩。這可能是由于被占據(jù)點(diǎn)位的增加使得吸附點(diǎn)位之間靜電力的相互作用增強(qiáng)，導(dǎo)致干粉對(duì)金屬離子的親和力減弱[25-26]。由圖2還可以看出，當(dāng)浮萍干粉投加量為0.2 g，溶液pH值為6.8，處理溶液初始Cd2+濃度為50 mg/L時(shí)，2種浮萍干粉對(duì)鎘的去除率分別達(dá)到83.15%、95.72%。試驗(yàn)結(jié)果還表明，初始濃度500 mg/L時(shí)2種干粉的吸附容量均達(dá)到了 50 mg/g，與其他種類的浮萍干粉，如青萍（Lemna aequinoctialis，對(duì)Cd2+的吸附容量為 32.98 mg/g）、小浮萍（Lemna minor，對(duì)Cd2+的吸附容量為 3.71 mg/g），以及其他生物吸附劑，如水稻秸稈（對(duì)Cd2+的吸附容量為 13.89 mg/g）[27] 相比，少根紫萍和多根紫萍具有較大的吸附容量，適宜用作生物吸附劑材料。

[TPLY2222.tif]

分別用Langmuir方程、Freundlich方程、Tempkin方程對(duì)試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行擬合，其結(jié)果如表1所示。Langmuir方程、Freundlich方程、Tempkin方程都能很好地表征2種浮萍干粉對(duì)Cd2+的吸附特征，決定系數(shù)分別達(dá)到0.978 1、0.962 0、0924 4（少根紫萍）；0.987 5、0.984 6、0.943 2（多根紫萍）。根據(jù)Langmuir方程，2種浮萍干粉對(duì)Cd2+飽和吸附量的大小順序?yàn)槎喔掀?少根紫萍。Langmuir方程中的b與Qm的乘積可以反映吸附劑對(duì)重金屬離子的最大緩沖容量（MBC=b×Qm），吸附劑對(duì)重金屬離子的飽和吸附量越大，其最大緩沖容量也越大。計(jì)算表明，少根紫萍、多根紫萍2種浮萍干粉對(duì)Cd2+的MBC分別為1.34、1.53 g/L。Freundlich方程中的n值可作為評(píng)價(jià)土壤對(duì)重金屬離子吸附作用強(qiáng)弱的指標(biāo)[28-29]，n值越大，則表示吸附劑對(duì)重金屬離子吸附作用力愈強(qiáng)。計(jì)算得出，少根紫萍、多根紫萍2種浮萍干粉吸附Cd2+的n值均約為0.6，吸附效果較好。綜合以上試驗(yàn)結(jié)果表明，2種浮萍干粉對(duì)Cd2+的吸附作用力排序?yàn)槎喔掀?少根紫萍。

狀結(jié)構(gòu)（圖7-a）。吸附Cd2+后少根紫萍和多根紫萍表面均呈大小不一的團(tuán)塊狀，變得比較密實(shí)，有可能是發(fā)生化學(xué)吸附的緣故，使其形態(tài)發(fā)生變化。

2.6紅外分析

少根紫萍、多根紫萍吸附Cd2+前后的紅外光譜（FTIR）譜結(jié)果分別如圖8、圖9所示。下面以少根紫萍為例，說(shuō)明浮萍干粉吸附Cd2+前后的變化。如圖8所示，天然浮萍在 3 342 cm-1 處有1個(gè)強(qiáng)且寬的吸收峰，是羥基伸縮振動(dòng)峰，吸附后由 3 342 cm-1 移至3 400 cm-1，表明 Cd2+被吸附后細(xì)胞表面的氫鍵減弱，且化學(xué)吸附起了一定作用，可能是少根紫萍中的羥基基團(tuán)與Cd2+發(fā)生配位反應(yīng)所致。2 927 cm-1處的峰是飽和C—H鍵的伸縮振動(dòng)吸收峰，主要來(lái)自細(xì)胞壁中蛋白質(zhì)、纖維素、果膠等組織成分，吸附前后無(wú)明顯變化，說(shuō)明 —CH3 或—CH2—并沒(méi)有參與吸附過(guò)程。圖8中1 653、1 538 cm-1 處的2個(gè)強(qiáng)吸收峰是蛋白質(zhì)的特征紅外光譜[34]，1 653 cm-1對(duì)應(yīng)于酰胺Ⅰ，吸附Cd2+后峰強(qiáng)變?nèi)?，說(shuō)明蛋白質(zhì)對(duì)浮萍干粉吸附Cd2+有一定的作用；1 538 cm-1對(duì)應(yīng)于酰胺Ⅱ中的仲酰胺，吸附后透過(guò)率明顯降低，說(shuō)明吸附后仲酰胺增多；1 408 cm-1對(duì)應(yīng)的峰是伯酰胺的υC—N，吸附后透過(guò)率明顯提高，表明吸附后伯酰胺減少，這可能是因?yàn)镃d2+與—CO—NH2反應(yīng)生成仲酰胺導(dǎo)致的；1 240 cm-1附近是酰胺Ⅲ，由C—N鍵的伸縮振動(dòng)和N—H的彎曲振動(dòng)引起，或由P[FY=，1]O與C[FY=，1]S的伸縮振動(dòng)或羧基C[FY=，1]O的伸縮振動(dòng)引起。1 046 cm-1 出現(xiàn)的強(qiáng)吸收峰為伯醇的υC—O特征峰，吸附后紅移至1 014 cm-1，也說(shuō)明吸附反應(yīng)過(guò)程中有羥基基團(tuán)的參與；500～800 cm-1范圍內(nèi)的特征峰反映出浮萍細(xì)胞壁上的多糖信息，從圖8中可以看出，783、534 cm-1處的吸收峰吸附后分別藍(lán)移至800、568 cm-1處。以上結(jié)果表明，糖類中的某些基團(tuán)可能與浮萍干粉吸附重金屬有關(guān)。綜合考慮少根紫萍和多根紫萍吸附Cd2+前后的紅外譜圖可以得出，糖類中的羥基及酰胺中的氨基是浮萍干粉吸附、絡(luò)合、螯合金屬離子的主要活性基團(tuán)。endprint

3結(jié)論與討論

根據(jù)以上試驗(yàn)結(jié)果得出以下4點(diǎn)結(jié)論：（1）影響少根紫萍和多根紫萍對(duì)Cd2+吸附的因素主要包括干粉投量、溶液初始pH值、吸附時(shí)間、溶液初始Cd2+濃度。試驗(yàn)結(jié)果表明，2種浮萍干粉的吸附容量均可達(dá)50 mg/g。且當(dāng)浮萍干粉的投加量為 0.2 g、 溶液pH值為6.8、 處理溶液初始Cd2+ 濃度為50 mg/L時(shí)，少根紫萍、多根紫萍對(duì)Cd2+的吸附率分別達(dá)到83.15%、95.72%。（2）少根紫萍和多根紫萍對(duì)Cd2+的吸附過(guò)程由快速與慢速2個(gè)階段組成，均可以用準(zhǔn)二級(jí)速率方程進(jìn)行描述，其相關(guān)系數(shù)為0.999以上，且在10 min時(shí)已達(dá)到吸附平衡，吸附速率極快，吸附過(guò)程中發(fā)生了表面絡(luò)合吸附反應(yīng)。在5～500 mg/L 濃度范圍內(nèi)，其平衡吸附行為與Langmuir和Freundlich等溫吸附模型的擬合性均較好，相關(guān)系數(shù)在0.9以上，其吸附行為表現(xiàn)為既有單分子層吸附，也有多分子層特征吸附。（3）紅外分析表明，浮萍干粉中糖類化合物的羥基及酰胺化合物中的氨基是參與吸附的主要活性基團(tuán)，吸附機(jī)制包括物理吸附和化學(xué)吸附。（4）少根紫萍和多根紫萍干粉對(duì)Cd2+具有較好的吸附性能，是一種潛在的新型生物吸附劑。

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