蔣紫靖，韓喜球，王葉劍，邱中炎

(1.國家海洋局 第二海洋研究所，浙江 杭州 310012；2.國家海洋局 海底科學(xué)重點實驗室，浙江 杭州 310012)

0 引言

海底熱泉噴出海底后即與周圍海水發(fā)生混合，上升到一定高度后達(dá)到中性浮力面，可沿水平方向遠(yuǎn)距離擴散，形成物理和化學(xué)性質(zhì)有別于背景海水物理和化學(xué)性質(zhì)的穩(wěn)定的熱液羽狀流[1]。溫度和濁度等物理參數(shù)以及CH4、Fe、Mn、3He、Eh和pH等化學(xué)參數(shù)經(jīng)常被用來示蹤海底熱液系統(tǒng)，其中Fe元素的含量異常即使在羽狀流擴散了上千公里之后依然能夠被識別出[2-5]。熱液異常信號的探測為定位熱液噴口的精確位置提供重要的信息，并為研究熱液系統(tǒng)的類型和特征，計算熱液區(qū)對全球大洋化學(xué)通量和熱通量的輸入提供重要基礎(chǔ)技術(shù)支持[6]。

繼第一個海底熱液噴口在20世紀(jì)70年代于太平洋被發(fā)現(xiàn)[7]以來，截止2014年，先后在全球洋底探測并發(fā)現(xiàn)的熱液區(qū)、熱液異常區(qū)高達(dá)565處[8]。這些熱液區(qū)主要分布在太平洋和大西洋海域[9]，而印度洋地區(qū)所發(fā)現(xiàn)的熱液區(qū)和熱液異常區(qū)僅為15個[10]。

西北印度洋卡爾斯伯格脊位于2°S～10°N之間，東南部的Vityaz斷裂帶與中印度洋脊為界，西北以O(shè)wen斷裂帶與Sheba脊為界。該洋脊具有典型慢速擴張洋脊的地形地貌特征，前人研究表明，卡爾斯伯格脊的半擴張速率為12～16 mm/a[11]，和大西洋中脊類似，卡爾斯伯格脊擁有較深的中央裂谷和陡峭的巖壁[12]。相比全球其他洋中脊，該洋脊的調(diào)查和研究程度較低。前人在該洋脊作了若干航次的熱液異常調(diào)查，海水中發(fā)現(xiàn)了一些熱液異常的存在，但一直沒有發(fā)現(xiàn)熱液噴口和高溫硫化物。如2003年，MURTON et al[13]在卡爾斯伯格脊(5°41′N，61°30′E)與(6°20′N，60°33′E)之間的區(qū)域發(fā)現(xiàn)水體有光學(xué)散射和溫度異常，判斷其源于一個大規(guī)模的羽狀流事件。RAY et al[12]報道在(5°54′N，61°06′E)到(5°38′N，61°32′E)發(fā)現(xiàn)水體有顯著的CH4、Mn、3He異常，這些異常被證實來自同一個事件羽狀流。2007年和2009年，RAY et al[14]在62°20′E到66°20′E之間探測到多處熱液異常。我國自2012年開始對西北印度洋進行熱液異常探測，目前已發(fā)現(xiàn)4處活動熱液區(qū)，分別為天休、大糦、臥蠶1#、臥蠶2#熱液區(qū)[15-17]。其中大糦熱液區(qū)(6°48′N，60°10′E)位于卡爾斯伯格脊中段一新火山脊上(圖1)，水深為3 400～3 500 m。通過電視抓斗和攝像拖體觀察到熱液區(qū)內(nèi)有正在噴發(fā)的硫化物煙囪體和熱液生物群落。

本文對在大糦熱液區(qū)采集的海水樣品進行了水體化學(xué)和顆粒物成分的分析，以了解該熱液區(qū)因海底熱液活動對水體化學(xué)成分產(chǎn)生的影響。

圖1 大糦熱液區(qū)地形及CTD采樣站位圖Fig.1 Topography and sampling site of CTD at the Daxi Hydrothermal Field注：多波束地形數(shù)據(jù)采自大洋24航次EM120多波束測深系統(tǒng)Note: Topography data was collected by EM120 multibeam swath bathymetry system during the cruise DY24

1 樣品和分析方法

2015年中國大洋33航次在西北印度洋卡爾斯伯格脊6°48′N附近進行了熱液異常探測，成功發(fā)現(xiàn)了大糦熱液區(qū)。本文所研究的樣品來自于大糦熱液區(qū)附近站位CTD05。該站位位于(6°47′37”N，60°09′58”E)，水深3 450 m，位于大糦熱液區(qū)西南方向約0.8 km(圖1)。海水樣品從CTD采水器的Niskin瓶中轉(zhuǎn)移出來后，使用真空泵和抽濾裝置進行現(xiàn)場抽濾，所使用的Millipore聚碳酸酯濾膜規(guī)格為直徑47 mm，微孔孔徑0.4 μm。我們共采集了9層水樣，采樣層位分別為3 400、3 250、3 200、3 150、3 100、3 050、3 000、2 900和2 000 m，其中在水深2 000 m處采集的樣品為分析研究的背景值。由于每層采水量僅約1.3 L，故相鄰三層水樣使用同一張濾膜，共獲得濾膜4份，所抽濾的水體容量分別為3.80 L(水深3 200～3 400 m)，3.70 L(水深3 050～3 150 m)，3.65 L(水深2 900～3 000 m)，1.35 L (水深2 000 m)。過濾后的海水，置于事先酸洗過的高密度聚乙烯(HDPE)瓶中，滴加HNO3至海水樣品的pH為2后，密封并冷藏保存，帶回陸地實驗室進行化學(xué)分析。

海水樣品的化學(xué)測試在德國基爾大學(xué)地球科學(xué)研究所進行。使用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES，設(shè)備型號：Spectro Ciros SOP)分析樣品中的主量元素(Cl、Br、Mg)，樣品稀釋10倍后上機測試。3種元素的分析精度分別為0.1%、0.4%和0.5%，檢測限分別為0.1 mmol/L、4 μmol/L和0.002 mmol/L。使用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS，設(shè)備型號：Agilent 7500cs)分析樣品中的溶解鐵(DFe)和溶解錳(DMn)，樣品稀釋50倍后上機測試。Fe和Mn元素的分析精度分別為4.5%和4.4%，檢測限分別為0.29 nmol/L和0.04 nmol/L。

掃描電鏡和能譜分析實驗在國家海洋局海底科學(xué)重點實驗室進行。首先截取約5 mm×15 mm大小的濾膜樣品粘貼于載玻片上，鍍鉑金后用掃描電鏡(SEM，設(shè)備型號：Ultra 55)對顆粒物進行形貌觀察，并利用X射線能譜分析儀(EDS，設(shè)備型號：Oxford-Inca X-Max 20)分析元素組成。掃描電鏡的加速電壓為20 kV，工作距離為10 mm，分析時使用高真空模式。

2 結(jié)果

2.1 水體化學(xué)分析結(jié)果

CTD水樣的主量元素(Cl、Br、Mg)分析結(jié)果見表1和圖2。在2 900～3 100 m水深處海水的Cl、Br和Mg元素含量與背景海水無明顯差異(偏差均在±1.38%以內(nèi))，而>3 100 m(3 150～3 400 m)的樣品開始出現(xiàn)Cl、Br和Mg元素的負(fù)異常。其中Cl虧損2.87%～5.27%，Br虧損3.21%～4.53%，Mg虧損2.52%～3.82%。深度越深Cl和Mg元素虧損越大，而Br則相反。

表1 CTD05站位化學(xué)異常層位海水與背景海水(2 000 m)元素分析結(jié)果Tab.1 Analysis result of elements at chemical anomaly layers comparing to background seawater (2 000 m)

注：Cl、Br和Mg元素偏差為相對于2 000 m背景海水的偏差值

在大洋未受熱液影響的深層水中Fe和Mn的濃度一般均在1 nmol/L之內(nèi)[18]。對CTD05站位水樣進行DFe、DMn的分析測試結(jié)果見表1和圖3。2 000 m海水中DFe和DMn的含量分別為22.6 nmol/L和4.84 nmol/L，作為背景海水明顯偏高。其采水層位離底大于1 400 m，屬于熱液羽狀流的可能性不大。受到船上實驗室環(huán)境的潔凈度限制，海水樣品有可能在過濾處理過程中遭受污染，因此2 000 m海水樣品中DFe和DMn的含量不能作為海水背景值。從3 100 m開始，深層海水出現(xiàn)DFe和DMn濃度明顯增加的現(xiàn)象，并在3 150 m達(dá)到峰值，其中DFe為127 nmol/L，DMn為29.0 nmol/L，分別是背景海水的上百倍和數(shù)十倍。即便與2 000 m水深處的DFe和DMn濃度值相比，也均高出約5倍，認(rèn)為3 100～3 400 m范圍內(nèi)的水體受到熱液羽狀流的影響。WANG et al[19]在2012年對西南印度洋中脊龍旂熱液區(qū)(37°47′S，49°39′E)1 km范圍內(nèi)進行CTD采水，測得海水樣品中DFe和DMn含量的最高值分別為28.9 nmol/L和10.41 nmol/L。FIELD et al[20]在東太平洋海隆9°45′N的熱液區(qū)內(nèi)測得海水樣品中的DFe和DMn含量的最高值為320 nmol/L和193 nmol/L。我們所分析的樣品介于兩者之間。

圖2 CTD05站位海水的主量元素(Cl、Br、Mg)含量垂直剖面圖Fig.2 Vertical profiles of major elements (Cl, Br, Mg) at Station CTD05

圖3 CTD05站位水體DFe和DMn含量垂直剖面Fig.3 Vertical profiles of DFe and DMn concentrations at Station CTD05

2.2 顆粒物形貌與成分分析結(jié)果

對水樣中過濾出來的顆粒物進行掃描電鏡觀察和X射線能譜分析，結(jié)果顯示，各層位的顆粒物均以板狀與塊狀的非晶質(zhì)顆粒物為主，在2 900～3 000 m、3 050～3 150 m和3 200～3 400 m的3個層位均發(fā)現(xiàn)了Fe含量較高的顆粒物，顆粒物粒徑多在1～6 μm之間，無定形結(jié)構(gòu)，F(xiàn)e的原子量百分比在49.1%～95.2%之間(圖4a～4f，表2)，未見具完整晶形的黃鐵礦、閃鋅礦、黃銅礦等硫化物礦物[21-24]。此外，在3 050～3 150 m層位還發(fā)現(xiàn)了富Cr的顆粒物，Cr2O3含量占9.69%(圖4d)。在2 900～3 000 m層位見富Cu顆粒，Cu2O含量高達(dá)22.2%。這些高Fe、含Cr和Cu的顆粒物很有可能成因于熱液活動。與之相比，2 000 m水深所采集的顆粒樣品未檢測到任何富Fe、Cu 或者Cr的顆粒物，基本上均為鈣質(zhì)或硅質(zhì)生物碎屑集合體，偶有顆粒物含有Ba、Ti等元素(圖4g和4h)。

圖4 不同層位海水礦物顆粒電鏡與能譜圖Fig.4 SEM and EDS figures of mineral particulates in seawater from different layers

水深原子量百分比(%)FeOMgOCaOAl2O3SiO2Cr2O3Cu2OBaOTiO2MnO2a:3200～3400m88.14.24ND1.006.69NDNDNDNDNDb:3200～3400m95.22.27NDND2.56NDNDNDNDNDc:3050～3150m93.9ND1.75ND4.37NDNDNDNDNDd:3050～3150m87.0NDNDND3.329.69NDNDNDNDe:2900～3000m67.217.4ND1.8913.6NDNDNDNDNDf:2900～3000m49.114.8NDND13.9ND22.2NDNDNDg:2000mNDNDNDND12.2NDND87.8NDNDh:2000mNDNDNDNDNDNDNDND100ND

注：其中ND表示未檢出。

3 討論

3.1 大糦熱液區(qū)水體Cl、Br、Mg元素的虧損

熱液流體在沸騰臨界點下，會發(fā)生貧鹵的氣相和富鹵的液相的分離作用，氣相流體一般早于富鹵的液相流體釋放，也有可能同時釋放兩種流體，因此流體中Cl和Br的含量盈虧取決于熱液噴口發(fā)生相分離以及兩種流體噴發(fā)的情況[25-27]。Cl和Br在熱液羽狀流樣品中的富集現(xiàn)象在前人的研究中已有報道[27-28]，認(rèn)為發(fā)生了相分離的熱液流體產(chǎn)生了富Cl的組分，在海水中擴散形成了富Cl羽狀流。而本文樣品呈現(xiàn)Cl和Br的負(fù)異常，這暗示了研究區(qū)熱液羽狀流可能受到貧鹵流體的影響。

熱液循環(huán)過程會清除水體中的Mg元素[29]，并降低流體的pH值[30-31]。可能發(fā)生的反應(yīng)方程式[32]為：

(1)

因此，在熱液羽狀流中會觀測到Mg的虧損現(xiàn)象，其虧損程度與被周圍海水稀釋的程度有關(guān)。本文研究區(qū)的羽狀流樣品Mg含量虧損2.52%～3.82%。作為比較，WANG et al[28]在東太平洋海隆13°N附近水體檢測到的Mg含量虧損9.3%～22.4%，表明本文研究的羽狀流樣品中熱液組分的貢獻(xiàn)較小，說明與周邊海水混合較充分。若假設(shè)熱液噴口流體中Mg含量為0，并且無其他來源Mg的輸入，則有：

[Mg]sw·XSW+[Mg]VF·XVF=[Mg]P

(2)

XVF+XSW=1

(3)

其中：[Mg]SW為海水中Mg的含量，[Mg]VF為噴口流體中Mg的含量，[Mg]P為熱液羽狀流中Mg的含量，XVF為熱液羽狀流中噴口流體參與的比例，XSW為熱液羽狀流中背景海水參與的比例。已知[Mg]SW=53.9 mmol/L，[Mg]VF=0，[Mg]P=51.8 mmol/L(最小值)，則可計算在CTD05站位，熱液流體參與的比例最大為3.90%。

3.2 大糦熱液區(qū)熱液Fe的歸宿

-d[Fe(Ⅱ)]/dt=k1[Fe(Ⅱ)]

(4)

其中常數(shù)k1的大小由溫度、鹽度、pH和溶解氧共同決定[20]。

但由于有機配體與Fe(Ⅱ)結(jié)合會抑制其向Fe(Ⅲ)轉(zhuǎn)變，F(xiàn)e(Ⅱ)氧化率的真實值要低于反應(yīng)式計算值。不同海域由于溶解氧含量、pH等的不同，F(xiàn)e(Ⅱ)的氧化率大相徑庭。從大西洋到太平洋，F(xiàn)e(Ⅱ)的氧化半衰期由幾分鐘到幾十個小時變化[20]。研究表明，對于大西洋的熱液系統(tǒng)，由于Fe(Ⅱ)高氧化率的影響，DFe將會在上升了150 m的羽狀流中就被全部清除，因此Fe(Ⅱ)并不會存在于羽狀流的中性浮力面中[37-38]。相反，由于太平洋海域Fe(Ⅱ)的低氧化率，F(xiàn)e(Ⅱ)將會在中性浮力面中存在[20,38]。在距離熱液噴口約0.8 km的CTD05站位未發(fā)現(xiàn)硫化物，暗示在此站位大部分Fe(Ⅱ)可能已經(jīng)被氧化成Fe(Ⅲ)。熱液羽狀流的擴散速度主要受到海流影響，據(jù)我們在卡爾斯伯格脊臥蠶熱液區(qū)(6°22′N)布放的錨系實測，在離底150 m高度海流的平均流速為2～8 cm/s。一般在5個半衰期以后，大部分Fe(Ⅱ)被氧化成Fe(Ⅲ)[38]。由此估算出大糦熱液區(qū)的Fe(Ⅱ)氧化半衰期最大為0.56～2.22 h。STATHAM et al[36]進行的甲板現(xiàn)場Fe(Ⅱ)氧化實驗測得，中印度洋中脊Kairei和Edmond熱液區(qū)Fe(Ⅱ)的氧化半衰期為2.08～2.54 h。WANG et al[19]測得西南印度洋區(qū)域(37°47′S，49°39′E)Fe(Ⅱ)的氧化半衰期為1.6 h和1.8 h。本文估算得到的數(shù)據(jù)與這兩個結(jié)果在同一數(shù)量級。

4 結(jié)論

通過對大糦熱液區(qū)熱液羽狀流水化學(xué)和顆粒物成分的分析，得到以下結(jié)論：

(1)在卡爾斯伯格脊6°48′N附近水體離底50～300 m處，發(fā)現(xiàn)Cl、Br和Mg呈輕微負(fù)異常，3個元素的虧損范圍分別為2.87%～5.27%、3.21%～4.53%和2.52%～3.82%；同時發(fā)現(xiàn)DFe、DMn呈現(xiàn)正異常，其峰值分別達(dá)到127 nmol/L和29.0 nmol/L；此外，在相應(yīng)水深的顆粒物中發(fā)現(xiàn)了含鐵量較高的氧化物(49.1%～95.2% FeO)。

(2)Cl和Br的虧損指示海底熱液曾經(jīng)發(fā)生了相分離，羽狀流受到貧鹵流體的影響。根據(jù)Mg的虧損程度，估算羽狀流中熱液的貢獻(xiàn)為3.90%。顆粒物中檢測到富鐵的氧化物，但未檢測到硫化物，估算該熱液區(qū)Fe(Ⅱ)氧化半衰期最大為0.56～2.22 h。

致謝中國大洋33航次第一航段全體參航船隊員對樣品采集給予了支持，德國基爾大學(xué)Ulrike Westernstr?er 和 Dieter Garbe-Sch?nberg 教授對本文樣品的分析測試給予了幫助，謹(jǐn)致謝忱！

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