王占永,蔡 銘*,彭仲仁,高 雅 (.中山大學(xué)工學(xué)院,廣東省智能交通系統(tǒng)重點實驗室,廣東 廣州 50006；.上海交通大學(xué)智能交通與無人機應(yīng)用研究中心,上海 0040)

研究表明,交通相關(guān)的空氣污染具有空間梯度與時間變化特征[1-6].但受制于當(dāng)前稀疏的城市監(jiān)測站,交通污染的時空變化無法得到精細化表征[2].近年來快速興起的移動觀測平臺為此提供新手段,彌補了站點式測量的缺陷[6].然而,移動觀測的可行性特別是數(shù)據(jù)量大小備受爭議[2].對觀測數(shù)據(jù)進行有效的預(yù)處理,能更真實地表征污染的時空特征,降低對數(shù)據(jù)的過分依賴而不失結(jié)果的可信度[4,6].為此,數(shù)據(jù)預(yù)處理方法的選擇顯得至關(guān)重要,但目前較少研究對此進行科學(xué)評估.

通過建立移動觀測方法解析交通污染的時空分布多見于發(fā)達國家,而我國相關(guān)研究較少[7-8].研究發(fā)現(xiàn),同一污染物在不同研究中或不同污染物在同一研究中的時空特征常有所不同.測量環(huán)境(如交通、地理、氣候及氣象、路邊建設(shè)、土地利用等)的變化是導(dǎo)致上述差異的原因[1].目前,針對交通污染物的時空分布研究,特別是多時間尺度如一天中多時段的比較研究鮮有報道,而一天中時段變化與交通密度和通勤強度緊密相關(guān)[3],這必然導(dǎo)致污染分布的顯著變化.

本研究以上海滬閔路和劍川路兩條省級公路交匯地段為靶區(qū),開展移動觀測實驗,探討路邊PM2.5、CO濃度的空間分布及其一天中多時段變化,以期為污染監(jiān)測技術(shù)的發(fā)展和微環(huán)境交通污染特征的評估提供依據(jù).

1 數(shù)據(jù)采集實驗

圖1 研究區(qū)域及移動測量路線Fig.1 Study area and mobile measurement route

以上海滬閔路-劍川路交叉口為中心,利用自行車裝載便攜式檢測儀,沿預(yù)設(shè)路線的非機動車道對PM2.5、CO濃度進行移動測量(圖1). 2015年10月10～16日連續(xù)開展7d實驗,每天含清晨(4：00～7：00),上午(7：00～9：30),中午(12：00～14：00),下午(16：00～18：30)4 個時段,最終完成 26 次沿既定路線的循環(huán)觀測.污染物檢測儀均固定于自行車前車筐,其進氣口距地面約1.5m.探險家V-900 GPS記錄儀(定位精度1.5m,時間同步精度0.1μs)固定于自行車車把,收集實時的測量位置信息.基于1s分辨率,通過時間關(guān)聯(lián)規(guī)則將污染物濃度數(shù)據(jù)與GPS軌跡數(shù)據(jù)進行空間匹配,從而繪制路邊污染地圖.

采用TSI SidePak AM510檢測儀記錄PM2.5質(zhì)量濃度,測量間隔為 1s,采樣流率為 1.7L/min.采用Langan T15n檢測儀記錄CO濃度,測量間隔為1s.實驗前參照上海4個戶外監(jiān)測站的國標設(shè)備,對SidePak AM510和Langan T15n檢測儀進行了評估與校準[9-13],從而確保測量精確可靠.每次測量前,均對設(shè)備進行使用維護和時間校準.

2 數(shù)據(jù)預(yù)處理方法及驗證

2.1 異常高值樣本剔除

急速行駛的機動車常導(dǎo)致路邊移動測量出現(xiàn)異常高值樣本[6],勢必扭曲真實的污染分布或掩蓋典型源的污染梯度.文獻[5-6]認為,滑動變異系數(shù)法(COV)較其它方法穩(wěn)定可靠,是空氣污染移動測量中異常高值樣本檢測與剔除的最佳方法.首先確定與機動車排放密切相關(guān)且極度敏感的尾氣指示指標,文獻[6]建議CO最合適;其次基于1s分辨率的CO樣本序列,求算每個樣本的5s滑動變異系數(shù).計算公式如下：

本文涉及移動測量26次,每次1.2～1.7h(以s為分辨率的樣本數(shù)為 4300～6000),每次實驗中COV方法識別得到的異常高值樣本占總樣本的1.26%～2.24%.另外,綜合多次實驗結(jié)果的2次檢驗,確保局地高污染位置的樣本未被錯判.以10月14日7：00～9：30的實驗為例,結(jié)合圖1和圖2(a)看出,以滬閔路-劍川路交叉口西南向居住小區(qū)為起點,沿預(yù)定路線巡航一圈回至起點.該時段盛行東風(fēng),測量顯示下風(fēng)側(cè)的路邊CO水平高于上風(fēng)側(cè),主干路和交叉口的CO水平高于其他位置(如居住小區(qū),上海交通大學(xué)校園).從圖2(b)看出,CO異常高值樣本主要集中在 3個地點,首次經(jīng)過滬閔路-劍川路交叉口,實驗后半段經(jīng)過劍川路與莘奉金高速交叉口,實驗即將結(jié)束經(jīng)過距離滬閔路-劍川路交叉口約100m的建材市場門口.這些位置為機動車頻繁出現(xiàn)和工況多變的地點,因此測量時出現(xiàn)CO異常高值樣本的隨機性強.

圖2 COV方法識別CO異常高值樣本的空間和時間分布(2015-10-14,7:00～9:30)Fig.2 Spatial and temporal distribution of abnormal CO samples of high values identified by the COV approach(2015-10-14,7:00～9:30)

2.2 背景校正

城市背景會模糊甚至掩蓋局部污染源的特征,其時間變化也會影響對污染分布在一天或多天之間的比較[6].基于位置的背景校正方法與城市背景站均難以回避背景位置選擇合適與否的問題,也不能表征每次實驗中污染背景的時間變化特征[4].而基于時間序列的背景校正方法很好地解決了這一問題[6].文獻[6]認為,薄板樣條回歸平滑法(TPRS)是一種比較理想的基于時間序列的背景校正方法,在此利用上海實測數(shù)據(jù)對其進行驗證.該方法包括3個步驟：1)對以s為分辨率的污染物原始樣本進行 30s滑動平均處理,2)將30s滑動平均結(jié)果按指定的時間窗口(如 10min)依次等分,并識別每個等分窗口中污染物濃度最小值樣本的位置,3)采用薄板樣條回歸對第 2步中得到的污染物濃度最小值樣本進行平滑擬合.

圖3中,CO異常高值樣本與同步測量的PM2.5濃度序列的匹配度不明顯,說明CO、PM2.5對交通變化特別是異常高排放位置的同步響應(yīng)關(guān)系弱.2個窗口下CO和PM2.5的背景濃度曲線均呈平滑下降趨勢且基本無區(qū)別.在文獻[12-13]中,同一時段的PM1.0背景濃度曲線,5min窗口下出現(xiàn)極大波動而10min窗口下較為平滑.為此,本文選取10min作為TPRS擬合污染物背景濃度曲線的理想時間等分窗口.

圖3 基于TPRS方法的CO、PM2.5背景濃度識別結(jié)果(2015-10-14,7:00～9:30)Fig.3 CO and PM2.5 background concentrations identified by the TPRS approach (2015-10-14,7:00～9:30)

表1中,背景對觀測濃度的貢獻均超過80%.以往研究發(fā)現(xiàn),背景對PM2.5、CO觀測濃度的貢獻為 50%～70%,40%～80%[6,14-16].本文與文獻[6,14-16]有相似發(fā)現(xiàn),PM2.5表現(xiàn)出大于 50%的背景貢獻.而背景對路邊污染的貢獻在不同研究之間存在絕對差異,這與實驗條件的變化有直接關(guān)系.本文沿非機動車道的移動測量平行但遠離機動車道約10m,不同于以往研究沿機動車道的測量方案.與文獻[14-16]相比,本實驗中常有區(qū)域性高污染天氣出現(xiàn),也可能導(dǎo)致污染物的背景貢獻高于以往研究結(jié)果.另外,單次實驗標準差表明,污染物的背景濃度呈現(xiàn)較大波動性,可能與單次實驗中瞬時易變的氣象條件、道路交通狀況,以及建筑格局的巨大差異密切相關(guān).26次實驗之間的濃度標準差大于單次實驗標準差范圍,說明 PM2.5和 CO在一天中不同時段或不同天之間都表現(xiàn)出較大的濃度差異.

表1 基于TPRS方法的PM2.5、CO背景濃度的比較Table 1 Comparison of PM2.5 and CO background concentrations determined by the TPRS approach

2.3 時間和空間尺度選擇

移動測量分析的時間和空間尺度選擇首先需考慮實驗次數(shù)的影響[5].20次以內(nèi)的實驗次數(shù)通常可區(qū)分多種污染物的空間差異[17],異常樣本和背景的剔除也會進一步縮減對實驗次數(shù)的要求[4-5].本文連續(xù)開展7d 26次的移動測量實驗,連續(xù)觀測克服了以往研究中時間跨度大的問題,有助于降低空氣污染時空表達對實驗次數(shù)的依賴.對于高時間分辨率的移動測量,瞬時易變的環(huán)境因素常造成設(shè)備的測量偏差,增大時間尺度可以糾正此偏差,如修正時間滯后誤差.對于移動測量分析的空間尺度,大多數(shù)研究對其選擇帶有主觀性,而很少討論所選尺度的合理性[3,5,17].文獻[6]認為,基于不同的時間和空間尺度組合討論各污染物之間的相關(guān)性,能客觀地確定移動測量分析的時間和空間尺度.

以圖1所示垂直劍川路的校園路段為例,鑒于移動平臺速度約4m/s,取5,10,15,30,60s的時間尺度及對應(yīng)20,40,60,120m的空間尺度(60s對應(yīng)240m 的空間尺度過大而未討論).本文通過比較不同時間和空間尺度下PM2.5和CO的Pearson相關(guān)系數(shù),識別移動測量分析的最佳時間和空間尺度組合.如表2所示,經(jīng)過時間和空間尺度平均處理后,污染物的相關(guān)系數(shù)均有所增大.關(guān)于時間尺度,10s之后污染物的相關(guān)系數(shù)趨于穩(wěn)定,甚至出現(xiàn)下降趨勢.因此,10s是較為理想的時間平均尺度.在10s平均樣本的基礎(chǔ)上,20m平均處理后污染物的相關(guān)系數(shù)均顯著優(yōu)于其它空間尺度,因此10s和20m可作為移動測量分析的最佳時間和空間組合尺度.

表2 不同時間和空間尺度下PM2.5和CO的Pearson相關(guān)系數(shù)Table 2 Pearson correlation coefficients between PM2.5 and CO at different temporal or spatial scales

3 路邊PM2.5、CO濃度的空間分布及時間變化

3.1 PM2.5、CO濃度的空間平均分布

由圖4可見,剔除背景前,污染物濃度的空間格局較模糊,特別是背景幾乎掩蓋 PM2.5的空間變化.剔除背景后,PM2.5和CO均表現(xiàn)出更清晰的空間分布差異.基于圖4(b)結(jié)果,圖5進一步統(tǒng)計顯示了路段(1～8),交叉路口(A～H),典型區(qū)域等 3類局部位置的PM2.5和CO濃度分布.

圖5顯示,路段中5、7對應(yīng)最大PM2.5、CO中位數(shù)濃度,路口H、B的PM2.5或CO中位數(shù)濃度接近且大于其它路口,建材市場的PM2.5和CO濃度高于其它區(qū)域.Wilcoxon rank-sum test(95%置信水平)表明,路口H、B、建材市場彼此的PM2.5分布無顯著差異,相近的中位數(shù)濃度(18～19μg/m3)高于其它位置.路段5、路口D、居住小區(qū)的PM2.5中位數(shù)濃度接近(16～17μg/m3),無顯著差異.路段7的 PM2.5中位數(shù)濃度約 13μg/m3,與路口 D、H無顯著差異,但有別于其它位置.這些 PM2.5高濃度位置比中位數(shù)濃度最低的 SJTU_2(5μg/m3)高出170%～280%.所有位置中,路口H、D、路段7、建材市場的 CO 中位數(shù)濃度相近(約 0.4C×10-6)且大于其它位置.Wilcoxon rank-sum test(95%置信水平)表明,這些位置彼此無顯著差異(除路段7和路口H有差異外).路口B和路段5的CO中位數(shù)濃度(0.25～0.30C×10-6)略低于且顯著不同于上述位置.CO高濃度位置高出CO中位數(shù)濃度最低的SJTU_2約12～20倍.

圖4 基于26次觀測樣本的PM2.5、CO濃度的空間分布Fig.4 Spatial distribution of PM2.5 and CO concentrations on 26 runs’ observations

概括來說,路口及相鄰路段常表現(xiàn)高于其它位置的PM2.5、CO濃度水平.路口B、H、路段4、5的污染物高濃度,與其通勤異常繁忙,常發(fā)擁堵有關(guān).路段4、5臨近陳舊建材市場,空氣流通不暢也影響路段機動車尾氣的擴散.路段7及路口C、D同樣是PM2.5、CO高濃度區(qū),與路段7交通流量大直接相關(guān).特別是柴油車比例(20%以上)顯著大于其它路段,潛在著高污染暴露風(fēng)險.路段 4的CO中位數(shù)濃度高于路段3,與路段4交通流量大相呼應(yīng).然而,兩個路段 PM2.5呈均等的中位數(shù)濃度,與同受道路揚塵影響不無關(guān)系[1].建材市場和居住小區(qū)出現(xiàn)PM2.5高濃度,證實了生產(chǎn)、生活排放對 PM2.5的突出貢獻.路段 6(交通流量明顯小于主干路)和路段3行道樹隔離區(qū)也呈現(xiàn)PM2.5高濃度,可能與二者均處顯著的街道峽谷有關(guān).開闊的校園則始終保持 PM2.5濃度低值,預(yù)示著擴散條件決定微環(huán)境 PM2.5濃度的下降程度.在低交通流量的路段1、2、3、6,居住小區(qū)或科技園,CO和PM2.5對局部位置的響應(yīng)有著相反的表現(xiàn).這說明 CO對交通敏感且受其直接影響強于PM2.5,這與城市或區(qū)域尺度研究的結(jié)果吻合[6,8].

圖5 局部不同位置上PM2.5、CO濃度的Boxplots統(tǒng)計Fig.5 Boxplots of PM2.5 and CO concentrations at local different locations

3.2 PM2.5、CO濃度空間分布的時間變化

圖6 一天中不同時段的PM2.5、CO濃度的空間分布Fig.6 Spatial distribution of PM2.5 and CO concentration at different time periods of the day

圖6結(jié)合表3看出,污染物濃度的空間分布在4個時段存在差異.PM2.5的高濃度區(qū)域在清晨時段最集中,且區(qū)域平均濃度最高：上午時段區(qū)域平均濃度略有下降,但濃度上升的區(qū)域有所增大;中午時段區(qū)域平均濃度顯著下降,但部分交通繁忙路段和居住小區(qū)濃度降幅較小,直到下午時段區(qū)域平均濃度有所回升,特別是主干路和交叉口附近顯著上升.以往研究同樣發(fā)現(xiàn)日出前 UFP、NOX、CO等濃度明顯高于日出后,日出后污染物濃度則快速下降.這與日出前風(fēng)速小和逆溫出現(xiàn)有關(guān),日出后大氣混合高度的逐漸抬升加速了污染物的垂直擴散[18-19].本研究中清晨時段的平均風(fēng)速最低(約1m/s),平均相對濕度高達77%,高濕天氣有利于顆粒物的凝結(jié)、成核等物理轉(zhuǎn)化[20],是導(dǎo)致清晨顆粒物濃度上升的另一原因.隨著風(fēng)速的增大,氣溫的上升和相對濕度的減小,擴散條件的好轉(zhuǎn)掩蓋了上午增加的交通貢獻,導(dǎo)致區(qū)域顆粒物濃度整體下降.與PM2.5不同,CO的高濃度范圍上午最集中,清晨 CO高濃度主要出現(xiàn)在滬閔路和劍川路東路段且整體低于上午,其它時段CO與顆粒物的濃度空間分布趨于一致.

除中午外,其它時段 PM2.5高濃度多集中出現(xiàn)在交通流量大的主干路以及交叉口附近,4個時段的居住小區(qū)均呈現(xiàn)較高的PM2.5濃度. CO表現(xiàn)出與路段交通流量以及引起交通流量變化的時段正相關(guān),清晨 CO與顆粒物表現(xiàn)相反的濃度空間格局,這與氣態(tài)污染物在大氣中易擴散而顆粒物易懸浮積聚的性質(zhì)差異有關(guān).4個時段中,CO高濃度多出現(xiàn)在交叉路口、主干路、擁堵路段等典型道路環(huán)境.Pattinson等[3]同樣發(fā)現(xiàn)局部路段決定區(qū)域白天 CO濃度的變化,晚上則由居住區(qū)生活排放決定.

表3 測量區(qū)域PM2.5、CO濃度的分時段統(tǒng)計描述Table 3 Statistical description of PM2.5 and CO concentrations in the measurement area over different time periods of the day

4 結(jié)論

4.1 移動觀測預(yù)處理方法的篩選與驗證表明,滑動變異系數(shù)法能合理剔除污染物的異常高值樣本,薄板樣條回歸平滑法可有效提取污染物背景濃度的時間特征,相關(guān)系數(shù)法識別得出10s+20m是有效過濾數(shù)據(jù)噪音而不失客觀表達污染物空間分布的理想的時間和空間尺度組合.

4.2 不同類型微環(huán)境對比發(fā)現(xiàn),繁忙路口及相連路段是PM2.5、CO共同的高濃度集聚區(qū),較污染水平最低的校園高出1.7～2.8,12～20倍.交通流量大、柴油車比例高、常發(fā)性擁堵、空氣流動不暢等是局部高污染的潛在原因.建材市場、居住小區(qū)的PM2.5濃度較校園有2倍左右的增幅,證實局部生產(chǎn)生活排放的顯著貢獻.CO對低交通流量路段或居住單元的響應(yīng)與PM2.5相反,表明CO對城市交通敏感且受其直接影響強于PM2.5.

4.3 PM2.5、CO分布的時間變化顯示,PM2.5空間平均濃度表現(xiàn)為清晨＞上午＞下午＞中午,濕度大且風(fēng)速小造成清晨主干路附近高濃度集聚.除中午外,其它時段 PM2.5高濃度多集中在交通流量大的主干路及交叉口附近,4個時段內(nèi)居住小區(qū)均表現(xiàn)較高PM2.5濃度.CO空間平均濃度呈現(xiàn)清晨和上午相近,且大于中午和下午,其高濃度沿路集聚特別是集中在繁忙路段的特征尤為明顯.

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致謝：便攜設(shè)備的外場評估和校正實驗在上海市環(huán)境監(jiān)測中心付晴艷教授、王東方博士、段玉森、崔虎雄,閔行區(qū)環(huán)境監(jiān)測站葛元新博士以及復(fù)旦大學(xué)陳建民教授,施洋等的協(xié)助下完成,在此表示感謝.