王孜博 江華 謝心澄

1)(中國工程物理研究院微系統(tǒng)與太赫茲研究中心,成都 610200)

2)(中國工程物理研究院電子工程研究所,綿陽 621999)

3)(蘇州大學物理與光電能源學部,蘇州 215006)

4)(蘇州大學高等研究院,蘇州 215006)

5)(北京大學物理學院量子材料科學中心,北京 100871)

6)(量子物質(zhì)協(xié)同創(chuàng)新中心,北京 100871)

多端口石墨烯系統(tǒng)中的非局域電阻?

王孜博1)2)江華3)4)?謝心澄5)6)

1)(中國工程物理研究院微系統(tǒng)與太赫茲研究中心,成都 610200)

2)(中國工程物理研究院電子工程研究所,綿陽 621999)

3)(蘇州大學物理與光電能源學部,蘇州 215006)

4)(蘇州大學高等研究院,蘇州 215006)

5)(北京大學物理學院量子材料科學中心,北京 100871)

6)(量子物質(zhì)協(xié)同創(chuàng)新中心,北京 100871)

(2017年9月21日收到;2017年10月7日收到修改稿)

非局域電阻,石墨烯,自旋霍爾效應,谷霍爾效應

1 引 言

非局域測量方法特指在電流流經(jīng)區(qū)域以外對電壓信號的測量,并以非局域電阻的形式體現(xiàn).一種產(chǎn)生非局域電阻的方法是使得電流路徑不同于經(jīng)典的歐姆方式[1?3].例如,在量子霍爾效應中,電流可以在樣品表面輸運而體區(qū)域保持絕緣[4].另一種獲得非局域電阻信號的方法是引入除電荷以外的其他自由度,例如自旋.這時的自旋流會由于自旋軌道耦合相互作用而偏離外場所引導的方向.由于非局域電阻通常起源于某些難以直接探測的非平庸物理相互作用,所以非局域測量現(xiàn)在已經(jīng)成為一種用來在新材料中觀測某些電磁學現(xiàn)象的強有力工具,并在多端口石墨烯體系中得到廣泛的應用[5?10].

目前,已經(jīng)在含如下三種效應的多端石墨烯體系中實驗觀測到非局域電阻.

1)自旋霍爾效應(spin Hall effect,SHE).SHE是一種由自旋軌道耦合導致的、使得電流在流過樣品時在其垂直方向產(chǎn)生自旋流的輸運現(xiàn)象[11?17].由于只有自旋而不是電荷在自旋輸運中積累,且石墨烯的自旋軌道耦合強度非常小,以至難以直接在石墨烯中觀測到SHE.借助于非局域測量方法,人們可以在外加垂直電場或磁場的單層石墨烯、氫摻雜的石墨烯等多端H形樣品的狄拉克點或電中性點(charge neutral point,CNP)處觀測到一個巨大的非局域電阻峰值[5,6].在排除了經(jīng)典歐姆輸運等方式后,基本可以確定自旋軌道耦合機理的存在.最近的理論研究還發(fā)現(xiàn),對非局域電阻峰值的貢獻不僅取決于SHE,經(jīng)典的準彈道輸運、準擴散輸運、甚至無序吸附形式等都可能會對非局域電阻的性質(zhì)產(chǎn)生重要的影響,其貢獻可比甚至超過SHE本身[18,19].因此,如何能夠在實驗中進一步壓制這些干擾源而得到純的完全由SHE誘導的非局域電阻非常值得深入思考.

2)塞曼自旋霍爾效應(Zeeman spin Hall effect,ZSHE).ZSHE類似SHE,區(qū)別在于ZSHE通過外磁場打開自旋簡并而不是自旋軌道耦合來產(chǎn)生自旋流[5,20?23].實驗發(fā)現(xiàn),相比于零磁場,外加垂直磁場的石墨烯樣品可以測到一個遠大于前者的非局域電阻[5],這意味著此時的非局域電阻極有可能是由ZSHE誘導的.

3)谷霍爾效應(valley Hall effect,VHE).在打破空間反演對稱性的石墨烯中,谷指標可以起到類似自旋在SHE中的作用[24].最近人們在與襯底公度的石墨烯和外加偏壓的雙層石墨烯樣品的CNP附近同樣觀測到了巨大的非局域電阻[7?9].但是由于此時的石墨烯在CNP處打開能隙,這意味著這些巨大的非局域電阻出現(xiàn)在了能帶的帶隙中,這是極其令人費解的現(xiàn)象[25,26].在排除了SHE、邊緣態(tài)輸運及熱輸運等機理的可能后,人們傾向于認為這個非局域電阻信號可能是由VHE導致的.目前,對于打開能隙的石墨烯中的谷電流探測缺乏直接的實驗證據(jù),因而人們非常希望通過這個可能由VHE誘導的非局域電阻來判斷VHE的存在性.

綜合來看,對于多端石墨烯樣品中的非局域電阻,目前的研究不僅缺乏對其物理性質(zhì)的深入理解,甚至對其產(chǎn)生機理本身仍存在較大的爭議.本綜述按照SHE,ZSHE和VHE的順序詳細地介紹相關的多端口石墨烯非局域電阻實驗以及與之對應的理論和數(shù)值分析,希望能夠幫助科研工作者了解目前非局域電阻研究的前沿進展,并對未來的非局域電阻研究起到幫助作用.

2 SHE在石墨烯體系中誘導的非局域電阻

SHE是一種由自旋軌道耦合導致的、使得自旋非極化的電流在流過樣品時在其垂直方向產(chǎn)生自旋流或者垂直邊界產(chǎn)生自旋積累的輸運現(xiàn)象[11?17].這里的自旋軌道耦合是一種粒子自旋和“磁場”的相互作用,有趣的是,這個“磁場”并非真實存在而是由粒子相對周圍電場的運動而導致.因此,不同于傳統(tǒng)霍爾效應,實現(xiàn)SHE不需要外加破壞時間反演對稱性的磁場.

為了定義電荷流通過SHE產(chǎn)生自旋流的強弱,一般使用自旋霍爾角θsH的概念,即產(chǎn)生的自旋流與原電荷流的比值.如圖1(a)的四端系統(tǒng)所示,由端口1入射電荷流大小為I1=I↑+I↓0且自旋流大小為Is1=I↑?I↓=0的電流,SHE導致端口2,3產(chǎn)生電荷流大小為0而自旋流大小為Is2=I↑+I↓0的純自旋流.則自旋霍爾角定義為

進一步地,(1)式可以利用電導的定義改寫為

圖1 SHE誘導非局域電阻示意圖(紅色箭頭代表自旋指向) (a)四端體系中,由于SHE,電荷流I1轉(zhuǎn)化為電荷為0的自旋流Is2;(b)六端體系中一個完整的由電荷流經(jīng)SHE和ISHE轉(zhuǎn)化為遠端非局域電荷流的示意圖Fig.1.The schematic diagram for the nonlocal resistance induced by the SHE:(a)In a four-terminal system,the charge current I1can be converted to charge mediated spin current Is2due to the SHE;(b)in a six-terminal system,the charge current is converted to a nonlocal one in a remote region due to the SHE and the ISHE in turn.The arrows colored by red indicate the spin directions.

其中σxy是自旋霍爾電導,σxx是縱向電導.由于Landauer-Buttiker公式可以直接給出電導表達式,所以(2)式更利于理論計算.

類似于SHE,入射的純自旋流還可以通過逆自旋霍爾效應(inverse spin Hall effect,ISHE)轉(zhuǎn)化為垂直方向的電荷流[27?29].在一個如圖1(b)所示的六端系統(tǒng)中,端口1的入射電流I1通過SHE首先產(chǎn)生在端口2和5方向輸運的自旋流,這個自旋流隨后通過ISHE可以在端口3和4方向重新產(chǎn)生電荷流.這意味著可以在端口3和4測到一個非局域電壓VNL=V6?V4和非局域電阻RNL=VNL/I1.由于自旋流不帶電,其通常難以直接測量.而通過探測VNL和RNL等非局域信號,可以在實驗上方便地確認SHE的產(chǎn)生.由于純凈的石墨烯材料中自旋軌道耦合強度非常小,通常難以觀測到本征石墨烯中的SHE.目前,非局域電阻實驗通常試圖通過摻雜金、銀、銅等重金屬以增強石墨烯的自旋軌道耦合強度[30].同時,也有文獻表明元素質(zhì)量小的氫摻雜也可以增強石墨烯中的自旋軌道耦合[6].

2.1 SHE對非局域電阻性質(zhì)的影響

借助于非局域電阻的測量,實驗上可以在H形石墨烯樣品的狄拉克點處觀測到一個巨大的非局域電阻RNL.Abanin等[31]發(fā)展了一套理論,能夠非常好地解釋這個非局域電阻的起源.更重要的是,他們還給出了一個非局域電阻RNL和局域電阻RL的簡單關系式:RNL.然而,這個關系式在解釋某些實驗現(xiàn)象時遇到了一些問題.具體而言,除了RNL在狄拉克點的巨大峰值以外,實驗中還發(fā)現(xiàn)了另一個有意思的現(xiàn)象:對比于RL,RNL在費米能偏離狄拉克點時會更加急劇地衰減到0.例如,在本文的圖13(a)中,紅線所代表的非局域電阻RNL在Vg=1 V時已經(jīng)衰減到幾乎為0,而黑線所代表的局域電阻RL仍在衰減過程中.這個新奇的現(xiàn)象看起來似乎與經(jīng)典的理論公式相矛盾,因為已經(jīng)等于0的RNL不可能正比于不為0的,因而非常值得研究.

最近,在外加垂直電場引入自旋軌道耦合的情況下,如圖2所示,北京大學陳劍豪實驗組在H形石墨烯樣品中同樣探測到了一個巨大的非局域電阻信號.類似地,非局域電阻RNL相比RL依然迅速衰減.為了描述這個非局域輸運現(xiàn)象,首先考慮一個含Rashba效應的H形四端單層石墨烯系統(tǒng)[18].如圖3所示,電荷流從電極1向電極2縱向入射,在中心區(qū)通過SHE轉(zhuǎn)化為橫向的自旋流,最終通過ISHE轉(zhuǎn)化為縱向電荷流,并作為非局域信號被電極3和4探測到.系統(tǒng)的哈密頓量可以寫為

圖2 外加垂直電場的H形石墨烯中局域電阻RL和非局域電阻RNL實驗數(shù)據(jù)(Vbg代表樣品背門電壓,Vtg代表樣品頂門電壓,二者的差值引入垂直電場.在實驗中,針對每一個固定的Vtg,Vbg從?60 V掃到60 V.由于費米面EF可以近似地由(Vtg+Vbg)/2決定,圖中Vbg的變化等價于EF的變化.摘自北京大學陳劍豪教授的未發(fā)表數(shù)據(jù))Fig.2.The local resistance RLand the nonlocal resistance RNLin an H-shaped graphene system with perpendicular electric field.In this fi gure,Vbgand Vtg stand for the bottom gate and the top gate voltage,whose di ff erence induces the electric field.In the experiment,Vbgsweeps from?60 V to 60 V with a fi xed Vtg.Since the fermi energy EFis approximately determined by(Vtg+Vbg)/2,the change of Vtgin this fi gure is equivalent to that of EF.Adapted from the unpublished data from J.H.Chen in Peking University.

圖3 H形四端石墨烯體系示意圖(計算中電流從電極1流入,電極2流出,黑色虛線的矩形處為中心區(qū))[18]Fig.3.The schematic diagram of the proposed H-shaped four-terminal graphene system[18].The current is injected into lead 1 and flows out from lead 2.The rectangle,denoted by the black dashed line,is the center region.

其中,和ci分別代表格點i的產(chǎn)生和消滅算符,εi是在位能,λR是外加Rashba耦合強度.為了模擬金屬電極,四個端口的在位能均定義為εUD,這個在位能可以通過門電壓調(diào)節(jié).無序只存在于中心區(qū)并使用均勻分布在[?w/2,w/2]的安德森無序描述,其中w是無序強度.中心區(qū)的示意圖用參數(shù)M,N,P和Q標記.例如,在圖中的系統(tǒng)為M=3,N=2,P=4及Q=3.通過Landauer-Buttiker公式計算,在圖4中得到局域電阻RL=(V1?V2)/I1及非局域電阻RNL=(V3?V4)/I1.

圖4中的藍線和紅線分別展示了局域電阻RL和非局域電阻RNL隨費米能EF的變化.在圖中,Rashba自旋軌道耦合強度λR從0增加到0.3,而其他參數(shù)保持不變.可以發(fā)現(xiàn)這四張圖主要體現(xiàn)出三個特點.

首先,非局域電阻在圖4(a)中表現(xiàn)出負值,這里的“負”意味著當電流從電極1流向電極2時,電極3測到的電壓竟然比電極4低.類似地,盡管不是嚴格的負數(shù),但也可以在圖4(b)中觀測到相同的趨勢(即一對出現(xiàn)在EF=±0.1附近的谷底).這個現(xiàn)象可以由以往實驗中預言的準彈道輸運機理來解釋[32].具體而言,從電極1入射的載流子可以直接從電極4射出而不需要返回電極2.也就是說,可以在電極4測到一個正電壓而在電極3測到一個負電壓,這意味著非局域電阻RNL=(V3?V4)/I1此時是一個負值.因此,如圖5所示,可以得到結(jié)論:非局域電阻RNL由以下三部分構(gòu)成

圖4 局域電阻RL和非局域電阻RNL分別用藍色和紅色在圖中標出(為了增強對比度,非局域電阻RNL放大了7.5倍)[18] (a)λR=0;(b)λR=0.1;(c)λR=0.2;(d)λR=0.3;安德森無序取為w=1Fig.4.The local resistance RLand the nonlocal resistance RNLare drawn in the blue and red lines,respectively[18]:(a)λR=0;(b)λR=0.1;(c)λR=0.2;(d)λR=0.3.The Anderson disorder strength is chosen as w=1.In order to make the comparison clear enough,the value of RNLis ampli fi ed by 7.5 times.

圖5 三類輸運機理的示意圖(電流從電極1入射,并從電極2出射;紅線代表準彈道輸運機理下的Rballistic,這對于RNL貢獻負值;黃線代表經(jīng)典擴散Rclassic;綠線代表SHE導致的RHall;箭頭代表從電極1入射的電流傳播方向)[18]Fig.5.The schematic diagram for three kinds of transport mechanisms[18].The electron current is injected into lead 1 and then flows out from lead 2.The red line stands for the quasiballistic transport mechanism Rballistic,which makes a negative contribution to RNL.The yellow line represents the classic diffusion Rclassic.The green line denotes the spin Hall transport RHall.Arrows indicate the direction of the electron current which is injected into lead 1.

圖5中紅色標記的第一項Rballistic為剛討論過的準彈道輸運;棕色標記的第二項Rclassic代表經(jīng)典擴散,也就是歐姆電阻的產(chǎn)生機理;綠色標記的第三項RHall起源于(3)式中的Rashba自旋軌道耦合,電流通過左側(cè)縱向區(qū)域時由于SHE會產(chǎn)生一個與電流方向相垂直的自旋流,并最終在右側(cè)的縱向區(qū)域由于ISHE而重新轉(zhuǎn)化為電流.

第二,局域和非局域電阻均關于原點對稱且在EF=0處達到極大值.重要的是,類似于在實驗中觀察到的情況,非局域電阻RNL相比局域電阻RL迅速衰減到0.例如,在圖4(c)中可以發(fā)現(xiàn)當|EF|＞0.2時,非局域電阻幾乎已經(jīng)完全衰減到0并保持RNL=0.04h/e2,相反局域電阻仍在衰減過程中.這個奇異的現(xiàn)象與實驗結(jié)果一致卻與已知公式[31]

相矛盾.實際上,這個矛盾似乎可以由負數(shù)部分的非局域電阻來解釋.具體而言,非局域電阻的基礎值是RNL=Rclassic+RHall,其很可能滿足(5)式.然而,根據(jù)(4)式,RNL中還存在一個疊加項Rballistic.由于Rballistic值為負,很自然地RNL會比理論預言(5)式更迅速地衰減到0.

第三,如圖4所示,可以觀察到的非局域電阻性質(zhì)和Rashba效應間的惟一關聯(lián)是非局域電阻的負數(shù)值趨勢隨Rashaba耦合強度λR的增加而減弱.相對應地,非局域電阻相比局域電阻的迅速衰減現(xiàn)象也逐漸消失.這對于理解非局域電阻與SHE間的內(nèi)在機理仍遠遠不夠.事實上,僅憑圖4,甚至不知道非局域電阻的迅速衰減與SHE間是否存在關系.因此,除了圖中所計算的RNL,得到一個純的完全由SHE誘導的非局域電阻RHall就顯得尤為重要.

圖6 新設計的六端系統(tǒng)示意圖(新增加的電極3′和4′與電極3和4呈鏡面對稱;如果自旋向上(下)的自旋流從電極1沿著紅線輸運,則根據(jù)對稱性,自旋向下(上)的自旋流必定沿黃線輸運)[18]Fig.6.The schematic diagram of the proposed sixterminal system[18].Newly added lead 3′and 4′locate at a mirror symmetry to lead 3 and 4.If the spin-up(down)current injected into lead 1 transports along the red line,then the spin-down(up)current must follow the yellow line.

圖6中設計了一個全新的六端系統(tǒng)來代替H形四端系統(tǒng).圖6和圖3的惟一區(qū)別在于電極1和2的左端新添加了兩個電極3′和4′,并使得它們與電極3和4呈鏡面對稱關系.現(xiàn)在,如果向電極1注入自旋向上極化的自旋流,例如通過引入鐵磁電極的方法,一個非局域電壓信號V34↑可以在電極3和4被探測到.此時的非局域電阻應寫為

類似地,如果注入自旋向下極化的自旋流,可以探測到電壓V34↓,且此時的非局域電阻可以寫為

由于準彈道輸運和經(jīng)典擴散與自旋極化方向無關,這兩種效應誘導的非局域電阻Rballistic和Rclassic在不同自旋方向下必相等,即Rballistic↑=Rballistic↓且Rclassic↑=Rclassic↓. 因此, 在得到RNL↑和RNL↓后,可以排除掉準彈道輸運和經(jīng)典擴散對結(jié)果的影響,并最終得到只由SHE誘導的非局域電阻:

實際上,圖6中六端系統(tǒng)最大的優(yōu)點在于當自旋向上極化的自旋流從電極1入射時,除了電極34,電極3′4′端也可以測得電壓根據(jù)對稱性分析,應該等于在電極3,4測到的自旋向下電壓V34↓. 因此,RHall↑?RHall↓可以通過一步測量得到而不需要改變電極1的磁化方向,這對于具體的實驗操作而言至關重要.但對于理論計算,為了簡單起見,依然選擇使用兩個自旋方向來討論問題.

圖7 對完全由SHE誘導的非局域電阻RHall的計算[18] (a)自旋向上和自旋向下對應的局域電阻RL;(b)自旋向上和自旋向下對應的非局域電阻RNL,內(nèi)插圖為自旋霍爾電導σxy;(c)黑線基于RNL↑?RNL↓計算得到,由于數(shù)值誤差在EF=0處引發(fā)了劇烈的擾動,增加了一條紅色虛線來準確地描述RNL↑?RNL↓,考慮紅線的修正后,藍線為黑線的絕對值RNL↑?RNL↓(d)基于(5)式計算的RHallFig.7.The nonlocal resistance RHallwhich is totally induced by the SHE[18].(a)The local resistance RLfor two spin direction.(b)The nonlocal resistance RNLfor two spin directions,and the inset is the spin Hall conductance σxy.(c)The black line is calculated based on RNL↑?RNL↓.Since the numerical error results in dramatic oscillation of RNL↑?RNL↓near EF=0,we add a red dad line to describe the accurate behavior of RNL↑?RNL↓near the Dirac point.At last,the blue line representsRNL↑?RNL↓which equals the absolute value of the black line.And the fi x near the Dirac pint shown by the red line is also considered.(d)RHallcalculated based on Eq.(5).

圖7(a)首先展示了根據(jù)上述方法計算得到的局域電阻RL.由于局域電阻不依賴于霍爾效應而對自旋方向不敏感,所以兩個極化方向完全相反的局域電阻表現(xiàn)出了幾乎完全相同的行為.圖7(b)給出了非局域電阻RNL↑和RNL↓.如圖所示,藍色的RNL↑和紅色的RNL↓反對稱.根據(jù)(5)式中對SHE的解釋,這個反對稱的現(xiàn)象可以由圖6(b)內(nèi)插圖中自旋霍爾電導σxy的行為來理解.具體而言,由于σxy關于原點反對稱[33]:σxy(EF)=?σxy(?EF),且σxy符號的改變實際上等價于SHE方向的改變.這意味著圖7(b)中藍線和紅線的較小者(即EF＜0時的自旋向上和EF＞0時的自旋向下)可以被視為沒有SHE的基準線,而較大者即為有SHE.因此,通過在EF＜0時從RNL↑中扣除RNL↓,并在EF＞0時從RNL↓中扣除RNL↑,可以得到完全由SHE誘導的非局域電阻:

回到經(jīng)典(5)式,由于它的原始推導實際上只考慮了霍爾效應,因此(5)式中的RNL理論上應該為RHall.在圖7(c)中,首先給出基于RNL↑?RNL↓計算得到的非局域電阻RHall,其中EF=0附近的抖動主要源自數(shù)值誤差.根據(jù)圖7(b),σxy在EF=0處等于0,這意味著系統(tǒng)在狄拉克點處并不存在SHE.因此,RNL在EF=0時對自旋不敏感,即RNL↑必等于RNL↓. 也就是說,RNL↑ ?RNL↓的準確值應該由圖7(c)中的紅色虛線表示,它連接兩個峰值且通過原點.為了進一步驗證結(jié)果,根據(jù)(5)式,在圖7(d)中利用局域電阻RL和自旋霍爾電阻σxy重新計算了RHall,并將其與圖7(c)中的RHall進行對比.如圖所示,圖7(c)和圖7(d)的主要行為看起來完全相同,其中的細微區(qū)別可能是由于(5)式中的正比符號含有隨費米面變化的參數(shù).尤為重要的是,可以看到當EF等于0時RHall也等于0,這實際上意味著圖4中非局域電阻RNL的尖銳峰與Rashba自旋軌道耦合完全無關.同時,更令人意外的是,這個結(jié)果還意味著非局域電阻RNL相比于局域電阻RL迅速衰減的性質(zhì)同樣不是由Rashba效應導致.不僅如此,如圖7(c)和圖7(d)所示,在EF=±0.1附近還存在一對由Rashba自旋軌道耦合導致的RHall峰值.顯然,這對峰會隨著Rashba效應的增強而愈發(fā)明顯.現(xiàn)在,對于前文所述的關于圖4的第三個特征,可以給出一個較完美的解釋.如圖4所示,非局域電阻的負數(shù)值部分同樣出現(xiàn)在EF=±0.1附近,這恰好也是圖7(c)中RHall峰值所在的位置.因此,這對RHall的峰值實際上對非局域電阻RNL的負值趨勢起抵消作用,即表現(xiàn)為RNL相比RL的迅速衰減趨勢隨Rashba效應的增強而逐漸消失,也即決定非局域電阻RNL迅速衰減趨勢的實際上是SHE與準彈道輸運的競爭.

通過計算RHall和進一步的分析可知非局域電阻在狄拉克點表現(xiàn)出的巨大峰值的性質(zhì)與Rashba效應無關.實際上,這個極大峰很有可能是由單層石墨烯在狄拉克點處的極小態(tài)密度導致的,這也意味著不能單純地由非局域電阻峰值的出現(xiàn)來判斷SHE的存在性.其次,非局域電阻相比于局域電阻迅速衰減的性質(zhì)并不如之前所預料的那樣由Rashba效應導致.現(xiàn)在,已清楚這個有趣的性質(zhì)實際上是由準彈道輸運誘導的非局域電阻Rballistic所導致.更重要的是,Rashba效應本身不僅沒有誘導非局域電阻的迅速衰減,反而對這個迅速衰減的性質(zhì)起到了某種屏蔽作用.

2.2 對由SHE誘導的非局域電阻組分的進一步分析

最新的研究細化了由SHE誘導的非局域電阻的組分,并重新驗證了2.1節(jié)的結(jié)論[19].在(3)式的基礎上,考慮內(nèi)稟自旋軌道耦合和無序類型,系統(tǒng)的哈密頓量可以寫為

其中,第四項代表內(nèi)稟自旋軌道耦合;最后一項是一個隨機在位能,它被用來描述吸附原子帶來的不同無序類型.

如圖8(a)所示,首先考慮中心區(qū)完全純凈的石墨烯體系.經(jīng)過Landauer-Buttiker公式的計算,圖8(b)首先給出了固定寬度W時,非局域電阻RNL在不同長度L下隨費米面的變化.如圖8(b)所示,當W＞L時,非局域電阻RNL在狄拉克點表現(xiàn)出了一個巨大的峰值,這種行為類似于某種純凈石墨烯特有的歐姆電導輸運.進一步地,當考慮金原子隨機吸附帶來(10)式中不為0的隨機在位能μ0時,如圖9(a)所示,即使此時所有的自旋軌道耦合項仍然被人為地取為0,依然可以觀測到非局域電阻RNL的極大峰值.與2.1節(jié)中的分析相同,這個結(jié)果首先意味著實驗中觀測到的極大峰值實際上與SHE并無關系,同時暗示構(gòu)成RNL的組合項除了(4)式中提及的三項,還應包含在狄拉克點附近產(chǎn)生的“準經(jīng)典擴散”輸運行為.這種輸運機理源于此時的波函數(shù)可以穿透零能隙的狄拉克錐.同時,類似于圖4,這里依然可以觀測到一個負號的RNL.因此,作為對(4)式的細化,總的RNL應該考慮以下四項的貢獻:

其中,Rballistic和RHall意義與(4)式相同.需要強調(diào)的是,Rclassic此時代表由于經(jīng)典擴散造成的平庸歐姆貢獻,而Rqd代表一個石墨烯特有的準擴散輸運.

此外,如圖9(a)中的兩個插圖所示,在不含自旋軌道耦合且L＞W(wǎng)的情況下,RNL表現(xiàn)出負值.這意味著在低吸附原子濃度的情況下,Rclassic可以被近似忽略.具體而言,由于在金原子吸附濃度nad=15%的情況下,自由程?可估計為300—400 nm,所以在?＜L的擴散輸運區(qū),歐姆貢獻Rclassic∝exp(?πL/W)由于L/W?1而可以完全忽略.也就是說,在L＞W(wǎng)時,非局域電阻的性質(zhì)主要由負號Rballistic和正號RHall間的競爭所決定,這與2.1節(jié)中提出的推測符合.此外,從圖9(a)的插圖還可知,當L＞W(wǎng)時,非局域電阻RNL沒有表現(xiàn)出極大峰值,即此時的Rqd可以忽略,這也與圖8(b)的結(jié)論一致.圖9(b)還給出了分散分布和團簇分布兩種不同的吸附原子類型所對應的自旋霍爾角.顯然,除了自旋軌道耦合項之外,吸附雜質(zhì)的不同類型也會影響SHE的產(chǎn)生.同時,更高的溫度也會降低自旋霍爾角.

圖8 (a)計算所使用的六端石墨烯示意圖,非局域電阻RNL=VNL/I1,自旋霍爾角θsH=/I1,放大的插圖描述了可能存在的無序雜質(zhì)吸附;(b)當不存在無序時,基于純凈石墨烯計算的非局域電阻RNL及在固定寬度W=50 nm的情況下,RNL隨樣品長度L的變化[19]Fig.8.(a)The schematic diagram of a six-terminal graphene employed to compute the nonlocal resistance RNL=RNL/I1and the spin Hall angel θsH=/I1.The enlargement shows the possible adatoms.(b)The nonlocal resistance RNLcalculated in a perfectly clean graphene system,and how RNLvaries with the sample size L with a fi xed width W=50 nm[19].

圖9 (a)當取摻雜濃度nad=15%的均勻摻雜金原子時,固定寬度W=50 nm,非局域電阻RNL隨不同樣品長度的變化(L=10 nm(主圖),L=100 nm(左插圖),L=300 nm(右插圖)),虛線代表(10)式中所有的自旋軌道耦合強度為0;(b)在相同的摻雜濃度下,不同摻雜種類對應的不同形態(tài)的自旋霍爾角[19]Fig.9.(a)The nonlocal resistance RNLcalculated based on Fig.8(a)with nad=15%of scattered Au atoms,fi xed channel width W=50 nm,and several channel lengths:L=10 nm(main frame),L=100 nm(left inset),L=300 nm(right inset).Dotted lines plot RNLwhen all SOC terms in Eq.(10)are swithed o ff.(b)The spin Hall angel for the same concentration of Au adatoms which are scattered or clustered[19].

通過上述分析,Tuan等[19]提出了一種新的排除Rballistic,Rclassic和Rqd,而只保留RHall影響的設計機理.相比于圖8(a)的示意圖,這個設計的變化在于:此時連接兩個霍爾條的中心區(qū)不含雜質(zhì)而由完全純凈的石墨烯組成,同時還要保證這個中心區(qū)的輸運通道L足夠長.此時,由于L＞W(wǎng),Rqd和Rclassic等于0.同時,由于缺乏傳輸通道中的雜質(zhì)散射,Rballistic也幾乎趨于0.因此,這時圖8(a)中的電中性自旋流完全起源于左側(cè)霍爾條處的SHE,并在右側(cè)霍爾條由ISHE轉(zhuǎn)化為非局域電壓VNL.相比于2.1節(jié)中分離RHall的六端裝置,這個設計雖然物理正確,但由于其要求中心區(qū)完全純凈,在實際操作中并不現(xiàn)實.需要強調(diào)的是,基于這個設計得到的RHall同樣在靠近狄拉克點的兩側(cè)表現(xiàn)出一對峰值,而在狄拉克點為0,這與圖7(c)相符合.

事實上,盡管大量的實驗和理論研究都觀察到了非局域電阻RNL奇怪的負數(shù)性質(zhì),并推測其為準彈道輸運行為的結(jié)果,但對于這個負數(shù)解,尚缺乏足夠的證據(jù)進行有效的分析.例如,這個負數(shù)RNL究竟會在什么情況下出現(xiàn).令人信服的工作需要依賴于如何能從RNL中分離出完全由準彈道輸運誘導的非局域電阻Rballisitc,或者得到非局域電流的微觀圖像.值得注意的是,不同于小尺寸下利用Landauer-Buttiker公式的數(shù)值模擬,當尺寸達到擴散極限時,最新的研究通過解析求解自旋流所滿足的連續(xù)性方程,在得到負數(shù)RNL的同時還給出了對這個負數(shù)解的不同理解[34].解析解的優(yōu)勢在于其可以計算出自旋軌道耦合的磁場長度?R和自旋弛豫長度?s.通過對二者進行比較,研究者提出由于自旋進動,RNL的負數(shù)值出現(xiàn)在當?R和?s大小可比時.盡管與之前的理論工作存在尺寸上的區(qū)別,但這也許會為人們理解非局域電阻RNL的負數(shù)行為提供一種新的思路.

3 ZSHE在石墨烯體系中誘導的非局域電阻

不同于SHE,石墨烯系統(tǒng)中的ZSHE不需要自旋軌道耦合,它是一種在外磁場作用下使得縱向電荷流轉(zhuǎn)化為橫向自旋流的現(xiàn)象[5,20?23].在垂直于面外的磁場作用下,如圖10(a)所示,石墨烯的狄拉克錐由于塞曼相互作用而分裂.這意味著電子型和空穴型的載流子可以在CNP附近獲得相反的自旋.

圖10 ZSHE的非局域測量示意圖[5] (a)CNP處的塞曼自旋劈裂導致電子和空穴擁有方向相反的自旋;(b)在洛倫茲力的作用下,電子和空穴感受到相反的作用力,電荷流I轉(zhuǎn)化為自旋流I↑和I↓.由于這個大小不為0的自旋流IS=I↑?I↓可以傳播相當遠的距離,從而可以在遠端測到一個非局域電壓VNL;(c)非局域電阻RNL的實驗值,在零磁場時,無非局域信號Fig.10.The schematic diagram for the nonlocal experiment of ZSHE[5].(a)Zeeman splitting at the CNP produces two pockets fi lled with electrons and holes having opposite spin.(b)In the presence of the Lorentz force,which has opposite signs for electrons and holes,I gives rise to transverse spin current I↑ and I↓.Since the nonzero spin current IS=I↑?I↓can reach remote regions,a nonlocal voltage VNLcan be detected.(c)The nonlocal conductivity RNLin experiment.There exists no nonlocal signal in zero magnetic field.

首先在外加垂直磁場的石墨烯系統(tǒng)中實驗觀測到了ZSHE誘導的非局域電阻[5].由于這個非局域信號的樣品長度遠大于傳統(tǒng)歐姆信號的傳播范圍,因而其一定是由一個非平庸的機理所導致.起初,這一類由ZSHE所誘導的非局域信號被認為是由量子霍爾效應中的邊緣態(tài)輸運所導致.但實驗發(fā)現(xiàn),即使在室溫(T=300 K)和極弱的外磁場(B?1 T)等明顯超出量子霍爾效應適用范圍的情況下,非局域信號依然很明顯.這意味著這種非局域特征是由完全不同于量子霍爾效應邊緣態(tài)輸運的機理所導致.此外,由于實驗中使用的六角氮化硼襯底引入了電雜質(zhì)和晶格畸變,這也排除了第2節(jié)中SHE所導致的RNL.因此,這個非局域電阻只能產(chǎn)生于ZSHE.

類似于SHE中非局域電阻的定義,在圖10(b)中,自旋非極化的電流I從電極6向電極2入射.由于ZSHE,這個電荷流先轉(zhuǎn)化為電中性的自旋流IS=I↑?I↓,然后在逆塞曼自旋霍爾效應的作用下被轉(zhuǎn)換為可以在電極3和5探測到的非局域電壓VNL=V5?V3.相對應地,非局域電阻的定義為RNL=VNL/I.

則速度

且加速度a為

顯然,能量E+和E?的準粒子在垂直磁場的作用下會感受到兩個方向相反的洛倫茲力,并向相反的方向傳播.不僅如此,盡管塞曼劈裂ΔZ通常很小,但在低溫(kBT＜ΔZ)時,ΔZ可以在石墨烯中通過狄拉克錐的自旋退簡并引入兩種不同方向的自旋載流子.如圖10(a)所示,能量E+的準粒子為自旋向上極化,而能量E?的準粒子為自旋向下極化.正是上述兩種效應的疊加使得圖10(b)中縱向傳播的電荷流橫向偏轉(zhuǎn)為電中性的自旋流.

類似于SHE,含ZSHE的多端石墨烯體系同樣可以通過Landauer-Buttiker公式給出一個全數(shù)值模擬[20].在CNP附近,石墨烯中外加磁場的緊束縛哈密頓量可以寫為

圖11 在含ZSHE的六端系統(tǒng)中計算的電霍爾電阻RH和非局域電阻RNL[20](a)退相干較小時的RH;(b)退相干較小時的RNL;(c)退相干較大時的RH;(d)退相干較大時的RNLFig.11.The charge Hall resistance RHand the nonlocal resistance RNLcalculated based on the six-terminal graphene system with the ZSHE[20]:(a)RHwith a smaller momentum-relaxing dephasing;(b)RNLwith a smaller momentum-relaxing dephasing;(c)RHwith a larger momentum-relaxing dephasing;(d)RNLwith a larger momentum-relaxing dephasing.

其中,εi是在位能;σ=±1對應于自旋向上下,即塞曼劈裂的大小為2gμBσB;t是最近鄰躍遷項;φij是一個由于外磁場導致的躍遷相位.需要注意的是,接下來的計算中,由于樣品放置在量子化外磁場中,磁長度?B和圖10(b)中的輸運通道寬度W的比值需要保持W/?B＞1.同時,由于非平衡格林函數(shù)計算的復雜性要求樣品尺寸不能太大(計算中對于四端體系的寬度W≈2.7 nm,六端體系的寬度W≈2.0 nm),因此需要外加一個極大的磁場以保持W/?B＞1.

圖11給出了在圖10(b)所示的六端體系中使用Landauer-Buttiker公式的非平衡格林函數(shù)計算結(jié)果.在圖11(b)中,非局域電阻RNL=(V5?V3)/I表現(xiàn)出了與實驗圖10(c)非常相似的結(jié)果:狄拉克點處巨大的非局域電阻峰值以及另一對CNP處的側(cè)峰值.圖11(d)相比于圖11(b)增強了相位的退相干,此時的非局域電阻RNL在狄拉克點的峰值降低了兩個數(shù)量級,同時兩個側(cè)峰也完全消失.

相比于SHE,ZSHE誘導的非局域電阻研究還缺乏足夠深入的分析.例如,由于外磁場的存在,適用于SHE的分析并不完全適用于ZSHE.但ZSHE中的非局域電阻卻有著與SHE類似的形態(tài),那么這兩類非局域電阻是否有著相同的組成,需要進一步的理論和實驗探討.

4 VHE在石墨烯體系中誘導的非局域電阻

在打破空間反演對稱性的石墨烯中,谷自由度可以起到與自旋類似的作用[24].這意味著谷自由度也能夠表現(xiàn)出對應的霍爾效應、磁化、光學選擇定則甚至手性邊緣態(tài)等現(xiàn)象.最近在MoS2等VI族過渡金屬硫化物中的研究使人們對谷自由度的研究進一步深入[35?37].這類直接半導體材料的帶隙正落在K點,同時其低能電子和空穴可以由帶強自旋谷耦合的狄拉克費米子描述.因此,實驗中往往同時觀測到SHE和VHE.近年來,大量的研究試圖通過電磁學方法來控制谷自由度,從而尋找可能的谷控制方法[38?40],并催生了谷電子學這門學科.

由于不同谷的電子帶有相反的貝里相位,這使得通過谷產(chǎn)生谷依賴的輸運成為可能.從一個半經(jīng)典的角度考慮,上述輸運現(xiàn)象起源于能帶結(jié)構(gòu)導致的反常群速度[41]:

其中,k是波矢,?n(k)是第n個能帶的貝里相位,E是外電場.(14)式的最后一項代表了一個同時垂直于外電場和貝里相位的反常群速度.接下來考慮外加一個打破空間反演對稱性的微擾,石墨烯打開能隙Δ,這時的狄拉克點附近的低能哈密頓量寫為

則兩個谷附近的貝里相位形式為

顯然這里不同的谷分別對應兩個相反的貝里相位.結(jié)合(14)式,此時兩個谷感受到兩個完全相反的類洛倫茲力,因而會向兩個相反的方向傳播,如圖12所示.

圖12 由于貝里相位的作用,屬于不同谷的電子會感受到兩個完全相反的類洛倫茲力Fig.12.Due to the effect of Berry curvatures,the electrons in two different valleys will experience the Lorentz force in opposite directions.

從量子力學的角度而言,在K點附近,(15)式中的哈密頓量可以寫為

則此時的速度和加速度算符為

最近的實驗首先在與六角硼化氮襯底公度的石墨烯樣品中觀測到了非局域電阻信號[7].如圖13(a)和圖13(b)所示,當石墨烯和硼化氮公度放置時,石墨烯的空間反演對稱性被打破并在CNP打開能隙,此時樣品表現(xiàn)出一個巨大的非局域電阻值RNL;而當石墨烯和硼化氮交錯一個角度時,石墨烯保持空間反演對稱性且不打開能隙,此時的非局域電阻值非常小,以至于幾乎觀測不到,這排除了源于SHE的自旋流可能對圖13(a)中非局域電阻的貢獻.同時,實驗還認真地排除了邊緣態(tài)等可能對非局域電阻的貢獻.因此,一個合理的推測是這時的非局域信號可能源于由VHE誘導的谷電流.

圖13 (a)在與六角硼化氮襯底公度的石墨烯樣品中探測非局域電阻的示意圖(插圖)及非局域電阻RNL實驗數(shù)據(jù)(主圖);(b)實驗中在公度與非公度情況下分別測量的非局域電阻RNL值[7]Fig.13.(a)The schematic diagram of the experimental device(inset)and the measured nonlocal resistance(main panel)for a multi-terminal graphene system aligned over an h-BN substrate;(b)experimental nonlocal resistance for aligned and non-aligned h-BN substrates[7].

更多的實驗在外加垂直電場的雙層石墨烯樣品中同樣觀察到了巨大的非局域電阻[8,9].類似地,由于雙層石墨烯此時也在CNP打開能隙,這個非局域電阻信號同樣被傾向于理解為是VHE的結(jié)果.實際上,這類實驗在理論上最難以理解的地方在于:所有的非局域電阻信號均出現(xiàn)在當費米能落在帶隙中時,而這里本不應該存在任何物理的結(jié)果.Lensky等[25]認為這里的VHE可能起源于能隙以下的費米海體態(tài).對于在帶隙中的費米能EF,兩個相反的谷極化流在系統(tǒng)中傳播并產(chǎn)生電中性的谷電流.由于谷電流由能隙以下費米海中的電子傳播,谷電流是非耗散的.因此,在這個圖像中,即使系統(tǒng)表現(xiàn)為電絕緣且化學勢落在帶隙中,由費米海導致的谷電流仍然可以產(chǎn)生一個看起來違反直覺的非局域信號.針對這個觀點,進一步的研究直接使用了參照圖13中打開能隙且谷霍爾電導0的石墨烯哈密頓量,非平衡格林函數(shù)的計算結(jié)果表明非局域電阻RNL在帶隙內(nèi)永遠為零.類似地,基于文獻[8,9]中實驗使用的雙層哈密頓量的計算給出了同樣的結(jié)果.最近,借助于第一性原理方法對哈密頓量的修正,Marmolejo-Tejada等[26]提出,這個非局域電阻應該是由某種特殊的出現(xiàn)在狄拉克點附近的邊緣態(tài)所誘導,而并不是費米海體態(tài).

圖14 計算所使用的含子格子錯位勢Δ的四端石墨烯示意圖Fig.14.The schematic diagram for the calculated four-terminal graphene system with a staggered sublattice potential Δ.

根據(jù)Landauer-Buttiker公式,Cresti等[42]在一個如圖14所示的四端石墨烯中模擬了由VHE誘導的非局域電阻.此時,一個打破空間反演對稱性的哈密頓量可以寫為

這里,ai和bi對應于兩種子格子,并將寬度固定為W=50 nm.首先,當錯位勢Δ取為0時,石墨烯不打開能隙.相對應的計算結(jié)果顯示,無論長度L如何取值,系統(tǒng)都不表現(xiàn)出可以被觀測到的非局域電阻RNL.接下來,當錯位勢取為Δ=60.2 meV時,類似于實驗現(xiàn)象,此時的石墨烯打開能隙Δ并在狄拉克點表現(xiàn)出一個巨大的非局域電阻峰值.顯然,這個對比結(jié)果意味著基于(19)式得到的非局域電阻實際上源于VHE的貢獻.更細致的計算表明,非局域電阻的峰值會隨著長度L的減小而降低.這是由于能隙中的輸運一般由能隙外的體態(tài)向能隙內(nèi)的隧穿來實現(xiàn),而隧穿概率會隨著樣品尺寸的增大而強烈地衰減.

綜上所示,盡管目前并沒有對谷電流直接測量的實驗證據(jù),但理論和實驗研究都傾向于認為在打破空間反演對稱性的石墨烯中觀測到的巨大的非局域電阻值來源于VHE.更令人信服的結(jié)論還需要進一步深入的理論和數(shù)值計算.

5 結(jié) 論

本綜述系統(tǒng)地回顧了實驗上觀測到的可能分別由SHE,ZSHE和VHE誘導的非局域電阻,并介紹了通過Landauer-Buttiker公式給出的上述三種霍爾效應在多端系統(tǒng)中誘導非局域電阻的全數(shù)值結(jié)果.對于SHE,理論計算較好地給出了符合實驗現(xiàn)象的非局域電阻模擬值.同時,更細致的理論研究預言實驗中觀測到的非局域電阻峰值的產(chǎn)生很可能與SHE無關,而非局域電阻相比局域電阻的迅速衰減很可能源于SHE與準彈道輸運的競爭關系.通過構(gòu)造一個可以產(chǎn)生ZSHE和VHE的哈密頓量,也可以得到與實驗結(jié)果符合較好的非局域電阻計算結(jié)果.但相比于SHE,對于ZSHE和VHE如何誘導非局域電阻的物理機理目前缺乏足夠令人信服的結(jié)論.特別是對于VHE,非局域電阻出現(xiàn)在本不應該測到任何物理信號的體能隙中,這一直是一個令人費解的現(xiàn)象,并引發(fā)了激烈的爭論.總體而言,盡管非局域電阻在近年來已經(jīng)吸引了人們足夠高的研究興趣,但由于其非平庸的物理性質(zhì),對于非局域電阻仍需要更深入的理論研究和更直接的實驗測量結(jié)果.

感謝中國北京大學陳劍豪教授、韓偉教授,美國特拉華大學Branislav K.Nikolic教授和中國臺灣新竹清華大學Chunli Huang博士的討論.

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PACS:72.80.Vp,71.70.Ej,85.35.–p DOI:10.7498/aps.66.217201

*Project supported by the National Basic Research Program of China(Grant Nos.2015CB921102,2014CB920901),the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11704348,11374219,11534001,11404300),and the Science Challenge Project,China(Grant No.TZ2016003-1).

?Corresponding author.E-mail:jianghuaphy@suda.edu.cnc

Nonlocal resistance in multi-terminal graphene system?

Wang Zi-Bo1)2)Jiang Hua3)4)?Xie Xin-Cheng5)6)

1)(Microsystems and Terahertz Research Center,China Academy of Engineering Physics,Chengdu 610200,China)
2)(Institute of Electronic Engineering,China Academy of Engineering Physics,Mianyang 621999,China)
3)(College of Physics,Optoelectronics and Energy,Soochow University,Suzhou 215006,China)
4)(Institute for Advanced Study of Soochow University,Suzhou 215006,China)
5)(International Center for Quantum Materials,School of Physics,Peking University,Beijing 100871,China)
6)(Collaborative Innovation Center of Quantum Matter,Beijing 100871,China)

d 21 September 2017;revised manuscript

7 October 2017)

Since the nonlocal measurement is helpful in discovering nontrivial physics that is too difficult to detect directly,the nonlocal measurement has now become one of the research focuses in condensed matter physics.Recent experiments find the signal of the giant nonlocal resistance in an H-shaped multi-terminal graphene system.After excluding other possible transport mechanisms,such as the classic Ohmic diffusion and the edge states,researchers tend to believe that the nonlocal resistance signal originates from the spin/valley Hall effect existing in graphene sample.Based on the Landauer-Buttiker formula,the numerical results make a relatively perfect match with the experimental data in the same multi-terminal graphene system.However,though the theoretic research has made certain progress in explaining the existence of the nonlocal resistance,it is still difficult to understand some exotic behaviors of the nonlocal resistance,which exhibits properties even contradictory to the known classical theories.For instance,the nonlocal resistance decreases to zero much more rapidly than the local one,and the giant peak of the nonlocal resistance appears inside the energy gap of the graphene.In this review,the experiments focusing on the nonlocal resistance in multi-terminal graphene system are carefully reviewed.Besides,this review also shows the associated theoretic studies,and an overlook of the future study is also provided.

nonlocal resistance,graphene,spin Hall effect,valley Hall effect

非局域測量方法由于其能夠間接探測某些難以直接俘獲的非平庸物理機理,近年來已逐漸成為凝聚態(tài)物理的研究熱點之一.最近的實驗在H形多端口石墨烯樣品中發(fā)現(xiàn)了巨大的非局域電阻信號.在排除了經(jīng)典歐姆、邊緣態(tài)等可能的輸運形式后,人們傾向于認為這類非局域電阻是由多端石墨烯系統(tǒng)中存在的自旋霍爾效益或谷霍爾效應所導致.借助于非平衡格林函數(shù)輸運計算,目前的理論可以在同樣的多端石墨烯體系中得到部分與實驗符合較好的數(shù)值模擬結(jié)果.針對實驗中發(fā)現(xiàn)的某些難以理解的、甚至與經(jīng)典理論相矛盾的非局域電阻性質(zhì),例如非局域電阻相比局域電阻在偏離電中性點時的迅速衰減、出現(xiàn)在能隙中的非局域電阻峰值等,目前的理論研究取得了一定的進展,但對這些奇異現(xiàn)象的理解仍存在較大的爭議.本綜述詳細回顧了多端口石墨烯體系中非局域電阻的相關實驗,并針對性地介紹與之配套的理論進展及對未來研究的展望.

10.7498/aps.66.217201

?國家重點基礎研究發(fā)展計劃(批準號:2015CB921102,2014CB920901)、國家自然科學基金(批準號:11704348,11374219,11534001,11404300)和科學挑戰(zhàn)計劃(批準號:TZ2016003-1)資助的課題.

?通信作者.E-mail:jianghuaphy@suda.edu.cnc

?2017中國物理學會Chinese Physical Society