劉秀華，譚昭怡，袁永剛，藺金賢

(中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽 621999)

有機晶體閃爍體生長的熔體法及其特點

劉秀華，譚昭怡，袁永剛，藺金賢

(中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽 621999)

劉秀華

閃爍體探測器是最常用的輻射探測器之一，閃爍體是閃爍體探測器的核心探測材料。有機晶體閃爍體具有較高的發(fā)光效率，是閃爍體中最有優(yōu)勢的輻射探測材料，但是由于有機材料在熔點溫度下具有較高的蒸汽壓、熱不穩(wěn)定性和較差的熱導(dǎo)率，導(dǎo)致有機晶體閃爍體的制備條件非?？量?。有機晶體的制備方法主要是熔體法和溶液法，對使用最廣泛的熔體法進行了綜述，總結(jié)了熔體法中布里奇曼技術(shù)和恰克拉斯基技術(shù)的特點、所用的典型的結(jié)晶器結(jié)構(gòu)，分析了各方法中影響有機晶體閃爍體生長的影響因素。

閃爍體；有機晶體；熔體法；生長；布里奇曼技術(shù)；恰克拉斯基技術(shù)

Abstract：Scintillator detector is a kind of the radiation detector in common use, and scintillator is the core part in scintillator detector. Organic crystal scintillator is the most preponderant radiation detecting material for its high irradiance efficiency. But because of the high vapor pressure, thermal instability and poor thermal conductivity of organic materials at melting temperature, the preparation conditions of organic crystal scintillator are very rigorous. The main preparation methods of organic crystal are melt methods and solution methods. The most frequently used melt methods include Bridgman technique and Czochralski technique. In this paper, the characteristics, configurations of typical crystal growth equipments and factors influencing the growing of organic crystal scintillator of the two techniques are summarized.

Key words：scintillator; organic crystal; melt method; growth; Bridgman technique; Czochralski technique

1 前 言

許多有機分子可以形成鏈形、平面形、環(huán)形甚至球形的共扼大π鍵電子結(jié)構(gòu)，使其在光、電、磁等交互功能效應(yīng)中具有效率高、響應(yīng)速度快等優(yōu)點，有機材料已開始在從人們?nèi)粘Ｉ畹礁咝录夹g(shù)的許多領(lǐng)域逐步取代無機材料，顯示出強大的生命力和競爭力，有機功能晶體的研究也正在日趨走向深入。有機晶體閃爍體是一種非常有效的輻射探測材料，比無機閃爍體以及液體閃爍體和塑料閃爍體等有機閃爍體在發(fā)光效率方面更有優(yōu)勢[1-4]。大多數(shù)有機晶體閃爍體屬于苯環(huán)結(jié)構(gòu)的芳香族碳氫化合物，對中子、γ射線的探測效率更高。1，3，5-三苯基苯、9-10-二苯基蒽、四苯基乙烯等有機閃爍晶體具有中子、γ射線甄別能力，具有比較高的熒光效率、發(fā)光衰變時間短、不潮解等優(yōu)點，是很有發(fā)展?jié)摿Φ闹凶犹綔y材料。

但是有機晶體閃爍體的制備比較困難。由于有機化合物分子內(nèi)原子間幾乎全部是以共價鍵形式結(jié)合，共價鍵具有高度的方向性，從而使有機分子的結(jié)構(gòu)較無機分子復(fù)雜。許多有機分子往往無極性或極性很弱，其構(gòu)成的晶體中分子間的鍵合力很弱，所以往往具有低的熔點和沸點，而且熱穩(wěn)定性較差。與無機材料相比，有機材料具有較高的過冷傾向和較差的熱導(dǎo)率。正是由于有機化合物的這些特點，其生長條件嚴格、生長周期長，不易生成大尺寸、無缺陷的完美單晶體。目前有機晶體的制備方法主要是熔體法和溶液法，通過控制其熱力學(xué)和動力學(xué)條件使晶相生成并長大，本文針對熔體法的特點和應(yīng)用情況進行了綜述。

2 熔體法

熔體法是目前制備單晶體使用最廣泛的方法，它通過控制凝固過程而生長，即控制成核，以便使一個晶核(最多只有幾個晶核)作為籽晶，讓所有的生長都在它上面發(fā)生。通常是采用可控制的溫度梯度，從而使靠近晶核的熔體局部區(qū)域產(chǎn)生最大的過冷度，引入籽晶使單晶沿著要求的方向生長。它是最早的晶體生長方法之一，光學(xué)、半導(dǎo)體、激光技術(shù)等所需要的單晶材料多是熔體法生長出來的。目前工業(yè)上晶體生長使用較多的熔體法包括布里奇曼技術(shù)(Bridgman Technique)和恰克拉斯基技術(shù)(Czochralski Technique)[5]。

2.1 布里奇曼技術(shù)

布里奇曼技術(shù)通過控制過冷度實現(xiàn)定向凝固以獲得單晶，是由布里奇曼(Bridgman)首先使用并由斯托克巴杰(Stockbarger)所發(fā)展的，通常也稱B-S法，也稱為坩堝下降法[6,7]。布里奇曼技術(shù)是傳統(tǒng)獲得大尺寸有機晶體的方法，它是將盛有熔體的坩堝在具有一定溫度的生長爐內(nèi)緩慢下降，使熔體轉(zhuǎn)化為晶體。這個過程可以是坩堝下降，也可以是結(jié)晶爐上升。有研究者用一個溫區(qū)加熱，生長區(qū)不加熱，利用輻射熱來控制晶體生長[8]；也有研究者用3個或更多的溫區(qū)來實現(xiàn)晶體生長，但是使用最多的是雙溫區(qū)生長裝置[9,10]，典型的雙溫區(qū)布里奇曼晶體生長裝置的結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 雙溫區(qū)布里奇曼晶體生長裝置的結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of the crystal growth equipment with two heating zones by Bridgman technique

2.1.1 布里奇曼技術(shù)的影響因素

布里奇曼技術(shù)生長晶體受許多因素的影響，材料的純度、生長周期內(nèi)熔化材料的熱穩(wěn)定性、坩堝的結(jié)構(gòu)設(shè)計、坩堝的移動速度、生長過程溫度及退火溫度等均影響晶體的形成，晶體的生長過程中，物質(zhì)條件、熱力學(xué)因素、分凝和組分過冷以及溫度分布和溫度波動等因素均影響晶體的完整性，每一個因素都至關(guān)重要。晶體生長過程中不理想的生長條件就會產(chǎn)生各種缺陷，尤其是宏觀和顯微生長缺陷往往是不利的，導(dǎo)致晶體質(zhì)量變差，出現(xiàn)開裂、解理、多晶、回熔等現(xiàn)象。

晶體中可能出現(xiàn)的微觀或宏觀缺陷包括空位、替代式或填隙式雜質(zhì)原子(或離子)、色心、位錯、小角度晶界、孿生、小面、生長層、氣泡(或空洞)、分格結(jié)構(gòu)、沉淀物、包裹物和裂隙等。通常，這些缺陷能夠吸收、反射、折射或散射晶體內(nèi)部產(chǎn)生的或者由外部輸入的磁、光、聲和電能量，從而損害晶體的性能。

(1)材料的純度

有機材料的純度對形成晶體的性能有很大的影響，有機物的熒光強弱主要決定于它的純度。微量雜質(zhì)和顏色存在于有機閃爍體內(nèi)，會大大地降低閃爍體的性能，所以制備閃爍體的材料，必須經(jīng)過提純方可應(yīng)用。提純的方法有重結(jié)晶法、蒸餾法、升華法、吸附色層法、區(qū)域熔融法等。王祥馱采用區(qū)域熔融法對原料進行純化，然后以1.5～2 mm/h的速度下降坩堝，生長出了蒽和茋晶體。

Ashutosh Kumar Tripathi等[11]先利用升華法純化DPA，再利用區(qū)域熔融法純化DPA，區(qū)域熔融法中材料循環(huán)通過140個溫區(qū)純化，然后用布里奇曼技術(shù)制成晶體，研究了晶體的電子傳輸性質(zhì)，研究表明純化后的材料內(nèi)部有較高的電子空穴流動性。

(2)坩堝的結(jié)構(gòu)

在有機晶體的生長過程中，為了防止有機材料的氧化或分解，坩堝往往是密封的，內(nèi)部充入惰性氣體或抽成真空。生長晶體的坩堝柱體通常是圓柱形，坩堝的結(jié)構(gòu)設(shè)計對單晶的生長影響較大，對于持續(xù)生長成有機單晶體的單晶核的形成是很困難的，坩堝設(shè)計不理想會導(dǎo)致孿晶生成，使晶體有明顯的缺陷。很多研究者嘗試用各種不同的坩堝設(shè)計來生長單晶，均不理想。1953年Scott K T B等[12]引入了彎曲毛細的概念，致使茋材料部分形成單晶。Arulchakkaravarthi A等[13,14]研究了坩堝的結(jié)構(gòu)設(shè)計對茋晶體生長的影響，他們最初生長茋晶體時，坩堝底部尖端的設(shè)計沒有考慮彎曲。后來也引進了毛細管的彎曲，將毛細管孔的尺寸縮小到0.5 mm，毛細管的邊緣與外管底部的距離在7 mm左右，生成晶體的缺陷明顯減少。為了減少生長過程中溫度的波動，坩堝采用雙層設(shè)計。Arulchakkaravarthi A等還研究了坩堝的圓錐角度，認為與坩堝垂直軸的圓錐角度在18°～25°之間，可以生長出質(zhì)量較好的單晶。Balamurugana N等[15]研究了萘摻雜蒽晶體的生長，他們利用雙溫區(qū)布里奇曼生長裝置，同樣將樣品密封于坩堝，坩堝內(nèi)管是直徑15 mm、高150 mm的硼硅酸鹽玻璃，坩堝置于生長爐內(nèi)加熱到萘的熔點(萘的熔點80 ℃)以上5 ℃，使萘熔融，蒽與萘充分混合并溶解在萘的熔融相中。冷區(qū)溫度40 ℃，坩堝逐漸進入低溫區(qū)時，獲得了直徑15 mm、高50 mm的萘摻雜蒽晶體。由于應(yīng)力的作用，熔體法生長的晶體的完美性往往低于溶液法生長的晶體。

(3)坩堝的移動速度

坩堝的移動速度對晶體質(zhì)量有很大的影響，坩堝移動速度過快，結(jié)晶界面的溫度來不及導(dǎo)出而產(chǎn)生熱應(yīng)力，使晶體產(chǎn)生較多的裂痕和缺陷，而坩堝移動速度過慢則晶體的生長周期過于漫長，效率大大降低。Arulchakkaravarthi A等[16]優(yōu)化了布里奇曼法生長蒽和茋單晶的參數(shù)，蒽單晶生長的坩堝下降速度為1～3 mm/h，茋單晶生長的坩堝下降速度為0.5～2 mm/h。Vijayan N等[17]研究了苯并咪唑晶體的生長，對區(qū)域熔融技術(shù)提純的材料通過布里奇曼技術(shù)生長晶體，生長爐為雙溫區(qū)，坩堝的移動速度為1 mm/h，爐子溫度梯度為2 ℃/cm，開始5 h降溫速率為2 ℃/h，5 h以后降溫速率為10 ℃/h，直至降至室溫。通過嚴格的生長條件控制，10天后收獲了較理想的苯并咪唑晶體。 Ramesh B R等[8]利用布里奇曼技術(shù)研究了苊晶體的生長，坩堝采用雙層設(shè)計，材料經(jīng)過區(qū)域熔融技術(shù)提純后置于坩堝中生長晶體，生長時坩堝的移動速度為1 mm/h，爐子溫度梯度為2 ℃/cm，冷卻溫度95 ℃，得到了沒有缺陷的苊晶體。

(4)溫度

生長高質(zhì)量晶體的一個很重要的條件就是要有一個合適的溫度場(晶體中、熔體中和固-液界面上的溫度梯度等)，生長系統(tǒng)中溫度分布對晶體的質(zhì)量有決定性的影響。不同類型晶體具有不同的特性，對于溫度場條件的要求也不相同，所以，所謂的合適的溫度場沒有一個嚴格的判據(jù)。一般來說，對于摻質(zhì)晶體需要有大的溫度梯度，特別是固-液界面附近；而不摻質(zhì)的晶體或者容易開裂的晶體，采用較小的溫度梯度。另外，一般采用平的(或微凸的)界面來生長晶體，有助于晶體均勻性的改善。

為了克服組分過冷，需要有大的溫度梯度(軸向分量)；為了防止開裂、應(yīng)力和降低位錯密度，要求有小的溫度梯度。溫度梯度的大小在很大程度上取決于結(jié)晶裝置的結(jié)構(gòu)，包括加熱方式、加熱器、坩堝、后熱器等的形狀和尺寸以及它們的相對位置。對于一種確定的材料，合適的溫度場條件只能根據(jù)材料的特性和對完整性的要求，通過實驗加以解決。

在布里奇曼技術(shù)中，因為晶體生長過程中溫度的變化，壓力和張力的產(chǎn)生是不可避免的，在晶體生長過程中要盡量減少和消除其影響。Vijayan N等[18]研究了布里奇曼技術(shù)生長的茋單晶的退火工藝，他們采用的坩堝下降速度為0.3～1 mm/h，晶體生長完以后采取1～10 ℃/h逐漸降溫，在不同的溫度退火，退火溫度對光致發(fā)光光譜的強度影響較大，研究發(fā)現(xiàn)通過控制退火技術(shù)，晶體缺陷減少，晶體的結(jié)晶性明顯改善，并且晶體有更高的機械強度。

2.1.2 布里奇曼技術(shù)的特點

布里奇曼技術(shù)可生長的晶體晶種也很多，其優(yōu)點是：①操作簡單，易于實現(xiàn)程序化、自動化；②晶體的形狀可以隨坩堝的形狀而定，適合異型晶體的生長；③可加籽晶定向生長單晶，也可以自然成核，依據(jù)幾何淘汰的原理生長單晶；④可采用全封閉或半封閉的坩堝進行生長，防止熔體、摻質(zhì)的揮發(fā)，造成組分偏離和摻雜濃度下降，并且可以避免有害物質(zhì)對周圍環(huán)境的污染；⑤適合大尺寸、多數(shù)量晶體的生長，一爐可以同時生長幾根或幾十根不同規(guī)格尺寸的晶體。

布里奇曼技術(shù)的缺點是：①不適宜生長在冷卻和結(jié)晶時體積增大的晶體材料；②由于晶體在整個生長過程中直接與坩堝接觸，往往會在晶體中引入較大的內(nèi)應(yīng)力和較多的雜質(zhì)；③在晶體生長過程中難于直接觀察，生長周期也比較長；④晶體在坩堝內(nèi)結(jié)晶過程中易產(chǎn)生坩堝對晶體的壓應(yīng)力和寄生成核，所以對坩堝的內(nèi)表面光潔度有較高的要求。⑤坩堝下降法生長晶體時，坩堝在下降過程中一般不旋轉(zhuǎn)，因此生長出來的晶體均勻性往往不如提拉法生長出來的晶體好；⑥若在下降法中采用籽晶法生長，如何使籽晶在高溫區(qū)既不熔解掉，又必須使它有部分熔解以進行完全生長，是一個比較難控制的問題[19]。

2.2 恰克拉斯基技術(shù)

恰克拉斯基技術(shù)也稱為提拉法或直拉法，方法是將生長材料在坩堝內(nèi)熔化，然后將籽晶浸到熔體中，緩慢向上提拉，同時旋轉(zhuǎn)籽晶，即可以逐漸生長單晶。采用恰克拉斯基技術(shù)生長晶體的裝置一般由金屬(如不銹鋼)、玻璃制成。利用籽晶桿和坩堝桿分別夾持籽晶和支承坩堝，并能旋轉(zhuǎn)和上下移動?？紤]到很多有機材料的毒性，整個系統(tǒng)密封在連接排氣扇的樹脂玻璃籠中，為了便于觀察生長過程，大部分有機晶體生長裝置是用透明玻璃制作。圖2是恰克拉斯基技術(shù)生長有機晶體的典型裝置，是美國Aggarwal M D等成功生長有機晶體苯偶酰的裝置[20]。裝置由一個可以通入氣體的圓柱形單層玻璃外套筒、圓柱形雙層玻璃內(nèi)套筒和盛裝有機熔體的坩堝3部分組成。裝有有機熔體的坩堝置于雙層玻璃內(nèi)套筒內(nèi)，玻璃內(nèi)套筒用硅油循環(huán)加熱來保持恒溫，溫度控制精度±0.1 ℃。玻璃外套筒的蓋板上有一個防止氣體泄漏的旋轉(zhuǎn)動態(tài)密封蓋、一個視窗和一個泄壓閥，帶有籽晶的磨砂玻璃桿通過密封蓋伸到熔體內(nèi)，籽晶桿的提拉通過步進發(fā)動機控制，提拉速度最低0.1～10 mm/h，旋轉(zhuǎn)速度10～60 rpm。

圖2 典型恰克拉斯基法生長單晶的裝置[20]Fig.2 Structure of the crystal growth equipment by Czochralski technique[20]

2.2.1 恰克拉斯基技術(shù)的影響因素

恰克拉斯基技術(shù)生長晶體受很多因素的影響，材料的純度、生長周期內(nèi)熔化材料的熱穩(wěn)定性、溫度場的控制、晶體的轉(zhuǎn)動及其速度等均影響晶體的形成和形成晶體的質(zhì)量。材料的純度以及溫度場的控制對晶體的影響，在Czochralski技術(shù)和布里奇曼技術(shù)中都是近似的，這里不再詳述。這里主要概述一下轉(zhuǎn)動和提拉速度對晶體的影響。

(1)晶體轉(zhuǎn)動對晶體生長的影響

在恰克拉斯基技術(shù)中，晶體生長過程常常采用一定的速率轉(zhuǎn)動，晶體轉(zhuǎn)動的直接作用是攪拌熔體，使其溫度分布均勻，晶體的各晶面溶質(zhì)得到均勻供應(yīng)。晶體轉(zhuǎn)動速率和其他生長參數(shù)一樣，對于生長過程的影響是多方面的，轉(zhuǎn)動晶體可能增加溫場的徑向?qū)ΨQ性、改變界面的形狀、改變界面附近的溫度梯度、改變液流的穩(wěn)定性、改變有效分凝系數(shù)和影響界面穩(wěn)定性，對晶體完整性的影響也往往既有有利作用也可能有副作用，影響的好壞需視具體條件而定[21]。

(2)晶體的提拉速率/生長率對晶體生長的影響

人們總是希望晶體能有較高的生長率，然而為了得到宏觀完整的晶體，提拉速率不能超過一定的臨界值(或者說極限生長率)，該臨界值決定于材料的性質(zhì)和生長參數(shù)。例如，晶體熱導(dǎo)率較高的材料(如金屬和半導(dǎo)體)比熱導(dǎo)率較低的材料(如氧化物或有機物)可以有較大的生長率。對于同一種材料，未摻雜的比摻雜的可以有較大的生長率，小晶體比大晶體可以有較高的生長率等[22]。要生長出高質(zhì)量的晶體，要想用理想的生長率制備所需要尺寸的高質(zhì)量晶體，通常的辦法是針對特定的材料的要求，從實驗上加以解決。

2.2.2 恰克拉斯基技術(shù)的特點

恰克拉斯基技術(shù)的優(yōu)點是：①在晶體生長全過程中能直接觀察晶體生長過程，利于及時掌握生長情況，控制生長條件；②晶體不與坩堝接觸，沒有坩堝寄生形核對晶體的脅迫壓力；③使用優(yōu)質(zhì)定向籽晶和“縮頸”技術(shù)，可減少晶體缺陷，能以較快速度獲得所需要的優(yōu)質(zhì)晶體。

恰克拉斯基技術(shù)的缺點是：①恰克拉斯基技術(shù)得到的單晶中雜質(zhì)大體上沿縱向變化，對分凝系數(shù)小于1的雜質(zhì)，在晶體中濃度不斷增加，因而也就使電阻率沿整根晶棒變化，以致不能生產(chǎn)出電阻率均勻的單晶體。②高溫下容器可能會污染熔體造成晶體的純度降低，所以坩堝必須由不污染熔體的材料制成。③對于一些化學(xué)性質(zhì)活潑或熔點極高的材料，因為沒有合適的坩堝，所以不能用恰克拉斯基技術(shù)制備單晶體。

恰克拉斯基技術(shù)多用于無機晶體的生長，如Li6LuxY1-x(BO3)3∶Ce3+[22]、NaBi(WO4)2[23]、NaLn(MoO4)2和NaLn(WO4)2[24]、Lu2Gd1Al2Ga3O12[25]、LuYAG[26]、Bi4Si3O12[27]、LuAG∶Pr[28]等，這些半導(dǎo)體單晶及大多數(shù)激光晶體等都是用這種方法生長。Czochralski技術(shù)很少用于有機晶體的生長[29]。Aravinth K等[30]利用恰克拉斯基技術(shù)生長8-羥基喹啉有機單晶并對其進行了表征；Aggarwal M D等[31]利用恰克拉斯基技術(shù)生長苯偶酰晶體，獲得了10 mm×10 mm×20 mm大小光學(xué)質(zhì)量的單晶；Govindaraj R等[32]利用微管恰克拉斯基技術(shù)成功生長了2-氨基-5-氯二苯酮單晶，這些有機晶體多用于激光方面，恰克拉斯基技術(shù)在有機晶體閃爍體生長方面的應(yīng)用還有待開發(fā)。

3 結(jié) 語

有機晶體的熔體制備方法主要是布里奇曼技術(shù)和恰克拉斯基技術(shù)，其中布里奇曼技術(shù)在有機晶體的生長方面應(yīng)用較多。由于大多數(shù)有機化合物在熔點溫度下具有較高的蒸汽壓和熱不穩(wěn)定性，所以熔體法成功生長的有機晶體閃爍體并不多，其主要應(yīng)用于熔點溫度下相對穩(wěn)定、價格便宜而且原料充足的有機物晶體生長，利用熔體法成功生長的有機晶體閃爍體主要有萘、蒽、茋等。

熔體法生長有機晶體的條件苛刻，由于大多數(shù)有機材料熔化過程中具有揮發(fā)性和毒性，要獲得完美的無缺陷單晶，不僅需要高純的原料、具有精密的機械運轉(zhuǎn)和溫度控制系統(tǒng)的設(shè)備，還需要考慮生長裝置的密封和廢氣的處理等問題。隨著對有機晶體的生長控制條件研究的深入，希望有更多的高質(zhì)量大尺寸有機單晶成功生長并應(yīng)用于輻射探測領(lǐng)域。

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(編輯 惠 瓊)

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O78

A

1674-3962(2017)09-0676-05

2016-04-08

中國工程物理研究院環(huán)?；鹳Y助項目(675)

劉秀華，女，1975年生，副研究員，Email: liuxiuhuajulia@163.com

10.7502/j.issn.1674-3962.2017.09.10