金留青 霍夢穎 馬平華 朱 明 武 寧 何 俊 邵先杰

(1. 貴州省天然氣能源投資股份有限公司， 貴陽 550081； 2. 燕山大學(xué)， 河北 秦皇島 066004)

黔西地區(qū)高煤階煤巖吸附特征及控制因素研究

金留青1霍夢穎2馬平華2朱 明2武 寧2何 俊2邵先杰2

(1. 貴州省天然氣能源投資股份有限公司， 貴陽 550081； 2. 燕山大學(xué)， 河北 秦皇島 066004)

煤巖的吸附能力決定了煤層氣的儲量豐度，也影響著煤層氣井的產(chǎn)量，是煤層氣評價最基本的重要參數(shù)。依據(jù)大量煤巖樣品的實驗結(jié)果和理論分析，研究了高煤階煤巖的吸附能力、特征以及影響因素。黔西高煤階煤巖的蘭氏體積和蘭氏壓力偏低，層間差異大，低壓階段吸附量所占比例高。通過單因子分析法分析各參數(shù)對吸附能力的影響；通過灰色關(guān)聯(lián)法分析，確定了各因素對煤巖吸附能力的影響程度。各因素影響關(guān)系的確定為煤層氣評價參數(shù)的選擇提供了理論依據(jù)。

煤層氣； 高煤階； 吸附； 蘭氏體積； 黔西地區(qū)

煤層氣以3種狀態(tài)賦存于煤層中：游離態(tài)、溶解態(tài)、吸附態(tài)。游離態(tài)的甲烷存在于煤巖割理或微裂隙中，可以自由運移，運移的主要動力是孔隙流體壓力[1]。通常情況下，煤層中游離氣所占比例約為10%[2]。溶解態(tài)的甲烷溶于煤層的地下水中，由于煤層的孔隙壓力比較低，溶解氣含量十分有限，可忽略不計。吸附態(tài)甲烷是煤層氣的主要賦存形式，因為煤巖微孔發(fā)育，有很大的比表面積，具有很強的吸附能力，吸附氣一般占煤層氣總量的80%以上[2]。天然氣在煤層中的儲集主要依賴于吸附作用，而不依賴于是否有儲集氣體的常規(guī)圈閉存在，因而，與常規(guī)砂巖中天然氣的儲集機理有著本質(zhì)上的區(qū)別。由此可見，煤巖的吸附能力決定了煤層氣的儲量豐度，也影響著煤層氣井的產(chǎn)量。因此，煤巖的吸附能力是煤層氣評價最基本，也是最重要的參數(shù)。

煤層對甲烷的吸附屬于物理吸附，而物理吸附量的大小受吸附劑的性質(zhì)、孔隙結(jié)構(gòu)、基質(zhì)顆粒的表面特征、比表面積的大小以及吸附質(zhì)的性質(zhì)、濃度和環(huán)境溫度、壓力等因素的影響[3]。為了評價黔西地區(qū)高煤階煤層氣資源量，開展了大量的煤巖實驗，包括等溫吸附、工業(yè)組分、顯微組分、相對密度、有機碳測試、電鏡掃描等實驗，依據(jù)實驗資料，分析了煤巖吸附能力、特征以及影響吸附的主要因素，在單因素分析的基礎(chǔ)上，采用灰色關(guān)聯(lián)法按照關(guān)聯(lián)度的大小對影響因素進行了排隊，為煤層氣資源的定量評價和評價參數(shù)的選擇提供了理論依據(jù)。

1 黔西煤田基本地質(zhì)特征

貴州省煤炭資源豐富，素有“江南煤海”之稱[4]。主要含煤層系是晚二疊系，含煤層系分布面積為7.5×104km2，估算的煤層氣資源量大約為4.441 678×1012m3(含連片的川南和滇東地區(qū))[5]，儲量豐度高，潛力巨大。

黔西地區(qū)的煤層主要分布在晚二疊系龍?zhí)督M，地層厚度300～350 m，煤層數(shù)30～40層，單層厚度一般為0.5～5.0 m，累計厚度25 m左右。平面分布穩(wěn)定的煤層有10～14層，煤層的埋藏深度一般在150～750 m。該地區(qū)在早古生代為隆起區(qū)，晚古生代由于斷裂構(gòu)造活動下陷沉積，形成了海陸交互的龍?zhí)督M含煤地層[5]。巖性為灰色細砂巖、粉砂巖、泥質(zhì)粉砂巖、泥巖和煤層，偶夾泥灰?guī)r薄層。成煤環(huán)境主要是潮坪和三角洲環(huán)境[6]。受后期燕山運動和喜馬拉雅運動的影響而整體抬升，遭受剝蝕，煤層主要分布在殘余向斜構(gòu)造部位。

煤巖變質(zhì)程度高(1.81%～4.43%)，以貧煤和無煙煤為主。含氣量為3.11～31.36 m3/t，平均為 14.10 m3/t，整體上含氣量比較高?？紫抖葹?.79%～5.77%，平均為5.11%。煤層含水率低，抽水試驗單位涌水量為 0.001 190 L/(s·m)，排采初期的日產(chǎn)水量一般不超過1 m3。

2 煤巖吸附能力及吸附特征

煤巖的吸附能力決定著煤層氣的儲集能力[7]。利用等溫吸附實驗可以確定煤層原始狀態(tài)的甲烷最大吸附量；確定開采過程中，甲烷產(chǎn)量隨壓力降低的變化規(guī)律[8]；確定臨界解吸壓力[9]；確定廢棄壓力下的殘余氣量；確定最終采收率和可采儲量[10]。礦區(qū)不同樣品的等溫吸附曲線見圖1。實驗表明，黔西地區(qū)煤巖的最大吸附量較低，表現(xiàn)出蘭氏體積、蘭氏壓力低，各樣品間差異大的特點。

圖1 不同樣品的等溫吸附曲線

(1) 蘭氏體積、蘭氏壓力低。在30 ℃條件下，空氣干燥基煤巖的蘭氏體積為12.76～31.75 m3/t，平均為20.20 m3/t。蘭氏壓力為0.78～1.61 MPa，平均為1.13 MPa。同韓城和晉城礦區(qū)相比明顯偏低。

(2) 各樣品間差異大。受成煤環(huán)境的影響，煤巖類型差別大，非均質(zhì)性嚴(yán)重，吸附能力差別很大，最大樣品的蘭氏體積是最小樣品的2.5倍。

(3) 低壓吸附量比例高。從圖1可以看出，在低壓區(qū)吸附曲線斜率比較大，單位壓差下的吸附量增幅大，高壓區(qū)曲線的斜率小，單位壓差下的吸附量增幅小。根據(jù)統(tǒng)計，單位壓差小于2 MPa時的吸附量占飽和吸附量的54.9%，單位壓差在2～8 MPa時的吸附量占飽和吸附量的26.0%，單位壓差大于8 MPa時的吸附量占飽和吸附量的19.1%。這樣的吸附特征在生產(chǎn)過程中的表現(xiàn)是，在早期地層壓力降低幅度較小的情況下，產(chǎn)量比較低，上升速度慢，當(dāng)?shù)貙訅毫档偷?2 MPa以下后，產(chǎn)量增幅大。由于大部分甲烷是在低壓下被吸附的，因此在廢棄壓力下仍會有比較多的殘余氣，從而影響最終采收率，因此，需要采取相應(yīng)的技術(shù)措施促使解吸[11]，提高最終采收率。

3 影響煤巖吸附能力的因素

煤是有機物和無機物的混合體，成分和結(jié)構(gòu)復(fù)雜多變，因此不同的煤樣品測出的吸附曲線和飽和吸附量(蘭氏體積)都不同。依據(jù)實驗資料，通過單因素分析，研究了灰分、揮發(fā)分、固定碳、水分、密度、鏡質(zhì)組、惰質(zhì)組、礦物、有機碳含量以及煤巖類型等10個參數(shù)對吸附能力的影響。

3.1工業(yè)組分對煤巖吸附能力的影響

由于碳的密度低，疏松多孔，因此煤巖中固定碳含量越高，微孔隙越發(fā)育，吸附能力就越強。灰分是煤高溫燃燒后留下的殘渣，其中礦物質(zhì)含量越高，灰分含量就會越高，密度也會越大，而微孔隙會越小，從而導(dǎo)致吸附能力降低。揮發(fā)分越高，煤巖的有機質(zhì)含量相對高，有利于吸附。水與甲烷一樣，與煤基質(zhì)之間是以比較弱的范德華力吸附在一起，但水是極性分子，與甲烷相比，優(yōu)先吸附于煤基質(zhì)中，從而取代甲烷的位置[2]，因此，水分含量越高，會進一步抑制甲烷的吸附，使吸附能力下降。

黔西地區(qū)煤巖的固定碳含量變化比較大，分布區(qū)間在43.46%～85.70%，平均為66.36%。煤巖實驗樣品的蘭氏體積與煤巖固定碳含量的關(guān)系見圖2。隨著煤巖固定碳含量的增加，蘭氏體積明顯增大。當(dāng)煤巖固定碳含量小于55%時，所有樣品的蘭氏體積都小于20 m3/t。因此，煤巖固定碳含量是評價煤巖儲集性能的關(guān)鍵指標(biāo)。

圖2 煤巖實驗樣品的蘭氏體積與煤巖固定碳含量的關(guān)系

煤巖實驗樣品的蘭氏體積與煤巖灰分含量的關(guān)系見圖3。煤田的灰分含量分布區(qū)間為6.21%～46.91%，平均為24.63%。隨著灰分含量的增加，蘭氏體積明顯降低。當(dāng)灰分含量大于40%時，蘭氏體積均小于20 m3/t。

圖3 煤巖實驗樣品的蘭氏體積與煤巖灰分含量的關(guān)系

由理論分析可知，揮發(fā)分的存在能夠增大吸附能力，但是黔西地區(qū)的煤巖揮發(fā)分含量比較低，大部分樣品煤巖揮發(fā)分含量在6.00%～12.00%，平均為9.09%，各樣品間的變化區(qū)間也比較小，所以實驗結(jié)果并沒有顯示出揮發(fā)分與蘭氏體積之間的變化趨勢。

黔西地區(qū)煤巖中水的含量普遍高于晉城和韓城礦區(qū)，煤巖實驗樣品的蘭氏體積與煤巖水分含量的關(guān)系見圖4。煤巖水分含量在0.68%～2.27%，平均為1.16%。隨著煤巖水分含量的增加蘭氏體積在逐漸下降，特別是當(dāng)煤巖水分含量超過1.5%之后，絕大部分樣品的蘭氏體積小于20 m3/t。

圖4 煤巖實驗樣品的蘭氏體積與煤巖水分含量的關(guān)系

3.2煤巖密度對煤巖吸附能力的影響

圖5 煤巖實驗樣品的蘭氏體積與煤巖密度的關(guān)系

3.3煤巖顯微組分對煤巖吸附能力的影響

該地區(qū)煤巖的顯微組分主要是鏡質(zhì)組和惰質(zhì)組，殼質(zhì)組很少。鏡質(zhì)組含量在17.90%～64.80%，平均為36.90%。以均質(zhì)鏡質(zhì)體為主，呈平整光滑的塊狀，基質(zhì)鏡質(zhì)體次之，其上常分布黏土微粒。惰質(zhì)組含量在4.40%～64.70%，平均為54.70%。以絲質(zhì)體為主，亮白色，星狀、角狀碎片、條帶狀分布，見篩狀胞腔，腔內(nèi)常被方解石充填；粗粒體次之，亮白色，渾圓狀或似圓狀，顯示各向異性。鏡下觀察惰質(zhì)組的微孔較鏡質(zhì)組發(fā)育。

煤巖實驗樣品的蘭氏體積與(鏡質(zhì)組+惰質(zhì)組)含量的關(guān)系見圖6。根據(jù)實驗結(jié)果將鏡質(zhì)組、惰質(zhì)組含量分別單獨與蘭氏體積進行分析，其關(guān)系并不明顯。如果將二者之和與蘭氏體積進行分析，發(fā)現(xiàn)蘭氏體積隨二者之和增大而增大。這說明二者含量的增加都對甲烷的吸附有利。單獨分析時影響關(guān)系不明顯，主要是因為二者存在一定的相互消漲的關(guān)系。當(dāng)二者含量低于65%時，幾乎所有樣品的蘭氏體積都小于20 m3/t，并且二者含量對蘭氏體積的變化關(guān)系不敏感；當(dāng)二者含量大于65%時，隨著二者含量的增加，蘭氏體積急劇增大。這說明當(dāng)有機質(zhì)組分含量很低時，影響吸附作用的關(guān)鍵因素不是有機質(zhì)組分，而是其他因素。

3.4煤巖非有機質(zhì)礦物對煤巖吸附能力的影響

煤巖中除了有機質(zhì)外，還含有無機成分，通常稱為礦物質(zhì)，主要有黏土類礦物、碳酸鹽巖、硫化物和氧化硅等。礦物質(zhì)總含量為2.90%～55.90%，平均為25.99%，總體上含量比較高，各樣品間差異大。黏土類礦物呈浸染狀、團塊狀或晶體狀分布。硫化物類多呈星點狀分布，以半自形粒狀、莓粒狀黃鐵礦為主。碳酸鹽類以方解石為主，多呈基質(zhì)狀與有機組分共生，或呈片塊狀散布，少量充填胞腔。氧化硅類礦物微量。黏土礦物在掃描電鏡下觀察多呈微小的晶體集合充填在孔隙中。

無機礦物與氣體之間沒有親合力[2]，無機礦物多為晶體結(jié)構(gòu)，晶面平整，微孔不發(fā)育，比表面積小，相對吸附能力低；礦物顆粒也常常充填在煤的微孔隙中，降低了煤巖的孔隙度和比表面積，影響煤巖的吸附能力。煤巖實驗樣品的蘭氏體積與礦物含量的關(guān)系見圖7。根據(jù)實驗資料統(tǒng)計，隨著煤巖中礦物含量的增加，樣品的蘭氏體積呈下降趨勢，雖然相關(guān)系數(shù)不是很高，但變化趨勢還是較明顯。

3.5有機碳含量對煤巖吸附能力的影響

煤巖中有機碳含量的增加，表明有機質(zhì)含量高，碳含量高，微孔隙發(fā)育，比表面積大，吸附能力強；有機質(zhì)多含有極性基團，產(chǎn)生附加吸附場，增強吸附能力[13]，增大吸附量。煤巖實驗樣品的蘭氏體積與有機碳含量的關(guān)系見圖8。隨著有機碳含量的增加，蘭氏體積呈增大的趨勢，大致上可以分為2段。有機碳含量在60%以下時，蘭氏體積增大幅度不明顯；有機碳含量大于60%時，蘭氏體積明顯快速增大。因此，有機碳含量應(yīng)該作為評價煤層儲集性能的一項重要參數(shù)。

進一步，通過各分位數(shù)下的協(xié)整檢驗統(tǒng)計量CS(τ)，判斷各分位數(shù)下現(xiàn)貨與期貨是否具有協(xié)整關(guān)系：對于現(xiàn)貨與1月期合約，CS(τ)區(qū)間為[0.6136, 0.9890]；對于現(xiàn)貨與2月期合約，CS(τ)區(qū)間為[0.6725, 0.9615]；對于現(xiàn)貨與3月期合約，CS(τ)區(qū)間為[0.7837, 0.9872]；對于現(xiàn)貨與4月期合約，CS(τ)區(qū)間為[0.6883, 0.9222]，均低于10%顯著性水平下的臨界值1.616。因此，在各分位數(shù)下，現(xiàn)貨與不同時期的期貨合約之間存在分位數(shù)協(xié)整關(guān)系，這與E-G協(xié)整檢驗的結(jié)論是一致的。

3.6煤巖類型對煤巖吸附能力的影響

煤巖非均質(zhì)性比較強，通常是多種煤巖類型混雜，很難單獨完成某一類型的實驗，但通過剝離樣品，可以相對準(zhǔn)確地分析不同煤巖類型的性質(zhì)。

光亮煤光澤度強，脆度大，機械強度小，易破碎，內(nèi)生裂隙發(fā)育，密度小，有機質(zhì)含量高，灰分含量低，固定碳含量高，吸附能力強。半亮煤脆度大，機械強度小，易破碎，內(nèi)生裂隙較發(fā)育，密度較小，灰分含量低，相對于光亮煤其結(jié)構(gòu)不均一，固定碳含量較高，吸附能力強。半暗煤光澤較弱，比較堅硬，密度較大，內(nèi)生裂隙不發(fā)育，礦物質(zhì)含量較高，灰分含量較高，固定碳含量較低，吸附能力較弱。暗淡煤光澤暗淡，質(zhì)地堅硬，密度大，內(nèi)生裂隙不發(fā)育，礦物質(zhì)含量高，灰分含量高，固定碳含量低，吸附能力弱。

不同煤巖類型蘭氏體積的測試結(jié)果見圖9。根據(jù)實驗結(jié)果，光亮煤的蘭氏體積一般大于23 m3/t，半亮煤的蘭氏體積在20.79～24.33 m3/t，半暗煤的蘭氏體積在20.16～22.68 m3/t，暗淡煤的蘭氏體積一般小于18.37 m3/t。半亮煤與光亮煤的蘭氏體積差別不大，但半暗煤和暗淡煤的蘭氏體積與前兩者的差別比較大。

4 影響煤巖吸附能力的各因素關(guān)聯(lián)分析

灰色系統(tǒng)是處理信息部分明確、部分不明確的復(fù)雜關(guān)系的有效方法?；疑P(guān)聯(lián)分析方法是根據(jù)系統(tǒng)各因素間或各系統(tǒng)行為間發(fā)展態(tài)勢的相似或相異程度來衡量關(guān)聯(lián)程度的方法[14]。

灰色關(guān)聯(lián)分析中，把蘭氏體積作為母因素Y，子因素是水分含量X1、灰分含量X2、揮發(fā)分含量X3、固定碳含量X4、相對密度X5、鏡質(zhì)組含量X6、惰質(zhì)組含量X7、礦物質(zhì)含量X8、有機碳含量X9等9項因子。由于煤巖類型無法定量，所以不參與定量排隊。

各因素關(guān)聯(lián)程度計算步驟和方法如下：

第1步，構(gòu)建實驗數(shù)據(jù)矩陣：矩陣的第一行為蘭氏體積Y，列是各實驗樣品，從第二行到第十行依次為水分含量X1、灰分含量X2、揮發(fā)分含量X3、固定碳含量X4、相對密度X5、鏡質(zhì)組含量X6、惰質(zhì)組含量X7、礦物質(zhì)含量X8、有機碳含量X9。

第2步，對數(shù)據(jù)矩陣標(biāo)準(zhǔn)化處理：即該行的每個數(shù)據(jù)除以該行最大的數(shù)據(jù)。

求得兩級最大差和兩級最小差：

ri={r1,r2,r3,r4,r5,r6,r7,r8,r9}

={0.652,0.593,0.729,0.806,0.718,0.662, 0.674,0.549,0.803}

定量分析表明：r4>r9>r3>r5>r7>r6>r1>r2>r8，即蘭氏體積與煤巖參數(shù)之間的關(guān)聯(lián)度從大到小依次為：固定碳含量、有機碳含量、揮發(fā)分含量、相對密度、惰質(zhì)組含量、鏡質(zhì)組含量、水分含量、灰分含量、礦物質(zhì)含量。

灰色關(guān)聯(lián)分析的結(jié)果與實際情況比較吻合。固定碳含量高，表明煤巖比較純，碳含量高，微孔隙發(fā)育，吸附能力強，相關(guān)度高；有機碳和揮發(fā)分含量高，說明有機組分含量高，吸附能力強，因此也有比較高的關(guān)聯(lián)度；密度實際上間接反映了孔隙發(fā)育情況，密度越小孔隙越發(fā)育，吸附能力也越強，因此關(guān)聯(lián)度比較高；惰質(zhì)組和鏡質(zhì)組的含量實際上反映的也是有機組分含量，但是二者是在鏡下觀察確定。不同的人在不同的時間觀察的結(jié)果可能存在誤差，所以相關(guān)度較低，但惰質(zhì)組的關(guān)聯(lián)度略高于鏡質(zhì)組，這可能與其微孔隙更發(fā)育有關(guān)。水分含量對吸附能力的影響是明確的，但是實驗樣品經(jīng)過干燥后，含水率都比較低，因此，實驗樣品的關(guān)聯(lián)度比較低是正常的；灰分和礦物質(zhì)含量是降低煤巖吸附能力的主要因素，但相對其他參數(shù)其關(guān)聯(lián)度較低。

5 結(jié) 語

(1) 黔西含煤區(qū)煤層層數(shù)多，分布面積大，煤巖變質(zhì)程度高，非均質(zhì)性強。實驗結(jié)果表明，煤巖的蘭氏體積和蘭氏壓力偏低，層間差異大，低壓階段吸附量所占比例高，導(dǎo)致生產(chǎn)井早期產(chǎn)量低，上升速度慢，中后期產(chǎn)量高。

(2) 實驗結(jié)果分析表明，煤巖工業(yè)組分中水分、灰分、固定碳和揮發(fā)分含量，顯微組分中的鏡質(zhì)組、惰質(zhì)組和礦物質(zhì)含量以及相對密度、有機碳含量和煤巖類型等10個因素對吸附能力都有影響。

(3) 由于煤巖組分和內(nèi)部結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性、多變性，導(dǎo)致影響煤巖吸附能力的因素多，關(guān)系復(fù)雜，單因子分析很難確定其影響的程度，采用灰色關(guān)聯(lián)法，可以客觀、定量地分析各因子與煤巖吸附能力之間的關(guān)聯(lián)度。固定碳和有機碳含量對其影響最大，其次是揮發(fā)分含量和相對密度，惰質(zhì)組和鏡質(zhì)組含量對其影響程度居中。有機碳在過去煤層氣評價測試應(yīng)用較少，以后應(yīng)將其作為煤層氣評價的一個重要基礎(chǔ)參數(shù)。

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Abstract:The adsorption ability of coal is the most basic and important parameter for coal-bed methane (CBM) evaluation, which decides the CBM reserves abundance, and also affects the production of CBM wells. On the basis of the experiment and theoretical analysis by a large number of coal samples, the paper studied the adsorption ability, the adsorption characteristics and its influencing factors of high rank coal. The study found that the Langmuir volume and Langmuir pressure of high rank coal in western Guizhou is low, the differences between coal layers is big, and the adsorption proportion at low pressure stage is high. Influence on adsorption capacity from different factors have been determined through the analysis method of single factor. Through the gray relational analysis method, it also determined the factors′ impact degree on the absorption ability of the coal. Influence relations provides theory basis for the evaluation of CBM.

Keywords:coal-bed methane (CBM); high rank coal; adsorption; Langmuir volume; Western Guizhou

AdsorptionCharacteristicsandItsInfluencingFactorsofHighRankCoalinWesternGuizhou

JIN Liuqing1HUO Mengying2MA Pinghua2ZHU Ming2WU Ning2HE Jun2SHAO Xianjie2

(1.Guizhou Gas Energy Investment CO., Ltd., Guiyang 550081, China;2.Yanshan University, Qinhuangdao Hebei 066004, China)

TD712

A

1673-1980(2017)05-0001-06

2017-05-25

國家科技重大專項“煤層氣藏儲滲空間特征與滲流機理研究”(2011ZX05038-001)；河北省自然科學(xué)基金資助項目“火燒煤層提高煤層氣采收率機理及關(guān)鍵技術(shù)研究”(D2016203253)

金留青(1965 — )，男，高級工程師，研究方向為油氣田及煤層氣開發(fā)。

馬平華(1983 — )，男，博士，講師，研究方向為油氣田開發(fā)。