鄧安琪,董兆敏,高 群,胡建英(北京大學城市與環(huán)境學院,地表過程分析與模擬教育部重點實驗室,北京100871)

環(huán)境毒理與健康

中國地下水砷健康風險評價

鄧安琪,董兆敏,高 群,胡建英*(北京大學城市與環(huán)境學院,地表過程分析與模擬教育部重點實驗室,北京100871)

以皮膚癌、膀胱癌、肺癌及聯合毒性(膀胱癌和肺癌聯合)為毒性終點,結合我國地下水砷濃度分布,評價了我國人群暴露于地下水砷的健康風險.研究表明我國各地地下水砷濃度幾何均值為 1.597～6.216μg/L,經面積校正后,全國地下水砷濃度幾何均值為 2.773μg/L.計算表明,我國男性人群日均暴露量幾何均值為0.088 μg/(kg bw·d),女性人群日均暴露量幾何均值為0.093μg/(kg bw·d).基于此,全國男性由地下水中砷暴露帶來的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風險期望值分別為1.32×10-4,5.88×10-4和9.83×10-4,男性膀胱癌和肺癌的聯合風險期望值為1.48×10-3;全國女性由地下水中砷暴露引起的皮膚癌、肺癌和膀胱癌風險期望值分別為1.35×10-4,1.49×10-3和9.42×10-4,女性膀胱癌和肺癌的聯合風險期望值為2.31×10-3,女性風險均高于男性.大部分地區(qū)皮膚癌致癌風險在飲用水砷可接受風險水平10-4范圍之內,而大部分肺癌、膀胱癌及其聯合致癌風險值均超出了可接受風險水平.

地下水；砷；風險評價；皮膚癌；膀胱癌；肺癌

砷在自然界中廣泛存在,無機砷能導致皮膚癌、肝癌、肺癌及腎癌[1-6],目前已被世界衛(wèi)生組織和美國環(huán)境署列為第一類致癌物質[7].地下水是人類砷暴露的重要途徑[8],我國 70%的人群以地下水作為飲用水源,三分之二的城市開采使用地下水[9].我國一些地區(qū)的地下水中砷污染情況較為嚴重,有調查表明我國飲水型地方性砷中毒分布于8省市區(qū),40個縣旗市,受影響人口達兩百多萬,其中高砷暴露人口(即地下水砷濃度大于50μg/L)52萬人,砷中毒近萬人,其中內蒙、山西為我國飲水型地方性砷中毒重病區(qū)[10].國際上,巴基斯坦 Mailsi地區(qū)的地下水砷濃度高達11～828μg/L之間[11],美國西部約12%地下水源的水砷濃度超過20μg/L[12],全球范圍內大約1億5千萬人由于飲用高砷地下水受到健康危害[13].因此砷的健康風險受到廣泛關注.

以往砷的健康風險評價主要以皮膚癌作為毒性評價終點[14],美國環(huán)境署在對飲用水中的重金屬砷進行風險評價時采用了中國臺灣地區(qū)的流行病學調查數據[15].然而近年來的流行病學調查發(fā)現:1)膀胱癌和肺癌更為常見、特征更為明顯;2)膀胱癌和肺癌死亡率高于皮膚癌;3)膀胱癌和肺癌的致癌強度高于皮膚癌.因此 2010年,美國環(huán)境署以肺癌和膀胱癌作為新的毒性終點對無機砷的毒性重新評價[15],砷的健康風險評價中有必要考慮這兩個健康終點.在暴露評價方面,我國目前針對地下水砷的研究多集中在砷濃度檢測[16-18],大多局限于砷污染較為嚴重的典型地區(qū),如內蒙古、陜西省等地.直到2013年,Luis Rodríguez-Lado等[19]在2001～2005四年間檢測了中國 292個縣、20517個村莊共計 445000口水井的水砷濃度,結合影響地下水砷溶解度的地質和水文地球化學信息,建立了我國不同地區(qū)地下水中砷濃度的預測模型,報道了中國范圍內6330×3647個柵格數據點上地下水砷濃度超過 10μg/L的概率.該研究為我國地下水砷的健康風險評價提供了重要的暴露數據,但是論文沒有報道可用于定量風險評價的地下水中水砷濃度,很難直接用于我國地下水砷的健康風險評價.

本文基于文獻報道的全國地下水砷的超標概率柵格數據,利用統(tǒng)計模型和GIS手段計算其各省份地下水砷的濃度分布.結合體重、年齡等因素,計算中國人群的地下水砷的暴露量.并分別以皮膚癌、膀胱癌、肺癌及膀胱癌和肺癌的聯合毒性作為評價終點,計算全國人群通過地下水暴露途徑的砷健康風險,為砷的風險管理提供參考.

1 研究方法

1.1 毒性評價

美國環(huán)境署在計算飲用水中砷帶來的肺癌、膀胱癌及其聯合風險時采用了臺灣的流行病調查結果.研究者測定了臺灣西南地區(qū)6個城鎮(zhèn)共計42個村莊井水中的砷濃度,并從當地戶籍辦公室和臺灣省政府衛(wèi)生部門分別獲取了 1973至1986年期間,西南地區(qū)和全臺灣的死亡率和人口數據[20].考慮到癌癥死亡是一個小概率事件,因此假定每個年齡段每個劑量組的癌癥死亡數符合泊松分布:

式中:h(x,t)為在劑量“x”和年齡“t”下的癌癥死亡風險;ho(t)為參考人群(臺灣西南地區(qū))在年齡“t”下的癌癥死亡風險;g(x)為由于劑量“x” [mg/kg·d)]的砷暴露疊加的風險.基于美國咨詢中心(National Referral Center,NRC)的建議[21],美國環(huán)境署對比不同的模型的擬合優(yōu)劣,最終基于擬合優(yōu)度和簡約的原則,選取了多項式模型:

式中:a1/a2/a3均為年齡系數;b為劑量系數.

在模型擬合中,每個村莊人群的砷攝入劑量均假定為非水砷攝入以及該地區(qū)井水中砷暴露總和,當地男性和女性的每天飲水量分別為 3.5L和 2L;男女體重均取 50kg.臺灣西南部的人口數據當作基準模型中的對照組.通過最大似然法獲得模型參數a1,a2,a3和b后,對每五歲年齡分層的致癌風險計算一次致癌風險,然后加和即為終生致癌風險.

應用似然曲線法計算得到終生致癌風險1%所對應的暴露劑量 LED01(mg/kg-day, 1% lifetime exposure dose),然后用式(3)計算得到男性和女性的致癌斜率(cancer slope factor, CSF),各終點的致癌強度如表1所示.

表1 不同毒性終點的致癌強度Table 1 Cancer slope factor of different toxic endpoints

美國環(huán)境署在 1988年對砷的風險評價報告[22]中,報告了皮膚癌的致癌強度為 1.5× 10-3perμg/(kg·d),在本文中也應用該致癌斜率計算中國人群皮膚癌風險,用以對比不同毒性終點的健康風險大小.

1.2 暴露評價

Luis Rodríguez-Lado等的研究中僅僅輸出了中國范圍各柵格數據點地下水砷濃度超過10μg/L的概率圖,為了獲得中國各個省份地下水砷濃度數據,本文使用 ArcGIS軟件工具箱中的Zonal數據分析功能將數據以省份為界進行整合,計算其平均值,并疊加屬性表,得到各省份地下水砷超標概率的均值.隨后,假設中國地下水砷濃度分布呈對數正態(tài)分布,結合文獻中獲得的地下水砷分布的幾何標準差,計算我國各省的地下水砷幾何均值.計算中國地下水砷濃度分布狀況的技術路線如下圖1所示.

圖1 計算中國地下水砷濃度分布技術路線Fig.1 The technology roadmap of calculating the arsenic concentration in groundwater throughout china

假定地下水砷濃度分布呈對數正態(tài)分布[23-26],通過如下公式即可計算各省市地下水砷濃度分布的幾何均值.

根據對數正態(tài)分布的特性可知:

式(4)中:GM 為各地地下水砷濃度分布的幾何均值,GSD為幾何標準差;r(%)為各省市地下水砷濃度超標概率;φ為標準正態(tài)分布的累計概率函數,即φ-1(100%-r)部分可以轉換為如下形式:

綜上,GM的計算公式如式(6)所示:

根據上述公式計算幾何均值,需要幾何標準差.雖然已經有許多文獻報道了我國地下水砷濃度分布的幾何標準差,但是考慮到樣本量大小及測量方式等原因,本文選取了 Ning等[27]在內蒙古巴門地區(qū)所做的調查數據計算了幾何標準差.研究者在 1991～1997年間共測量 7個城鎮(zhèn)共14866口水井的水砷濃度,樣本量較大.該文報道了井水砷濃度分布的算術均值為 36.7μg/L,標準誤差為0.7μg/L,因此可以通過式(7)～式(9)計算得到估算幾何標準差為3.85μg/L.

式中:S為標準差,SE為標準誤差,N為樣本量,CV為變異系數,AM為算數均值.為計算全國整體地下水砷濃度分布的幾何均值,用公式(10)對面積進行了校正.

式中:GMtotal為全國整體地下水的水砷濃度分布的幾何均值;s為各省市面積;stotal為全國面積,數據由2015年中華人民共和國統(tǒng)計年鑒獲得[28].

1.3 幾何標準差靈敏度參數分析

在暴露評價過程中,假設地下水砷濃度呈對數正態(tài)分布,通過分布超過基準10μg/L的概率分布用式(4)～式(6)反演計算了幾何均值.在這個計算中幾何標準差采用了文獻數據,給上述反演計算帶來了不確定性.因此本文對幾何標準差進行靈敏性分析.在[-20%,+20%]的范圍改變幾何標準差,通過公式(11)計算其靈敏性.

1.4 風險計算

基于毒性評價與暴露評價,地下水中砷的致癌風險(R)可以通過公式(12)～(14)進行計算:

式中:Cwater為地下水中砷濃度,呈現對數正態(tài)分布,幾何均值和幾何標準差由暴露評價中結果獲得.公式(13)中的ADD(average daily dose)為單位體重的日均暴露量,IRwater為日飲水量,男性日飲水量為2.0L,女性日飲水量為1.7L.EF為暴露頻率時間量綱轉換,取360天/年[29];Ed為暴露期,根據世界衛(wèi)生組織發(fā)布的2015《世界衛(wèi)生統(tǒng)計》[30]中,中國男性平均壽命 74歲,女性平均壽命 77歲;AT為人的平均暴露時間,取70a,即25500d[29]; BW 為平均體重,根據國際衛(wèi)計委《中國居民營養(yǎng)與慢性病狀況報告(2015)》[31]中數據,中國男性平均體重為 66.2kg,女性平均體重 57.3kg.公式(14)中,CSF 為致癌強度,本文中采用 1.5× 10-3perμg/(kg·d)的皮膚癌致癌斜率及表1中其他終點致癌斜率計算人群患皮膚癌、膀胱癌、肺癌、及聯合毒性(膀胱癌和肺癌聯合)的風險.

計算全國人群整體風險時,對各地區(qū)人口進行了校正,計算公式如下所示:

式中:Rtotal為全國人群整體致癌風險;P為各省份人口數;Ptotal為全國人口總數,人口數由 2015年中華人民共和國統(tǒng)計年鑒獲得[28].

1.5 基準值

根據毒性評價結果,可根據如下公式[15]制定地下水砷濃度的基準值:

式中:Rupper為可接受致癌風險,在致癌物質風險評價中,其可接受致癌風險通常設定為 10-6～10-4[32],考慮到地下水砷處理技術成本的限制,美國環(huán)境署在制定地下水砷的標準時,將水砷的可接受風險設定為10-4,即Rupper為10-4.由于女性和男性的致癌強度不同,因此根據中國人群男女比例,用公式(17)校正計算人群的致癌強度CSFtotal.其中 CSFw為女性某一毒性終點的致癌斜率,CSFm 為男性某一毒性終點的致癌斜率,Rw為中國人口中女性所占比例,Rm為中國人口中男性所占比例.根據中國統(tǒng)計局公布的2015中國人口數據,Rm取值51.2%,Rw取值48.8%[28].

2 結果與討論

2.1 暴露評價

為了獲得我國人群經由地下水途徑攝入砷的暴露數據,通過 ArcGIS軟件展開地下水超標概率柵格數據,在中國底圖上共有6330*3647個數據,將中國地圖的矢量圖與超標概率圖疊加,經 zonal功能,得到中國各省市的地下水砷濃度超標概率.假定中國地下水砷濃度呈對數正態(tài)分布,結合計算所得的幾何標準差,用式(4)～式(6)計算得到地下水砷濃度分布的幾何均值,結果如表2所示.

表2 中國各省市地下水砷濃度超標概率及濃度幾何均值Table 2 Probability of arsenic concentrations exceeding the 10μg/Lthreshold and geometric mean of arsenic in groundwater in China

表3 中國各省市人群暴露于地下水的砷暴露量Table 3 Average daily dose to arsenic in groundwater of Chinese population

由上表可知,中國各省市地下水砷濃度超標概率介于13%～38.5%之間,云南、貴州等地超標概率較低,江蘇、上海、河南等地超標概率較高.中國各省份地下水砷濃度幾何均值介于1.597～ 6.216μg/L之間,濃度最低的城市是重慶,濃度最高的城市是江蘇.從整體看,中國南方大部分地區(qū)水砷濃度幾何均值均在 2.1μg/L之下,新疆、內蒙古等內陸省份及天津、江蘇等沿海地區(qū)地下水砷濃度稍高,其幾何均值在3μg/L之上,最高為6μg/L左右.經面積校正,根據式(10)計算得到全國整體地下水砷濃度分布的幾何均值為2.773μg/L.

經式(13)計算各省市男性、女性的暴露于地下水砷的單位體重日均暴露量,結果如表3所示.

由上表可知,中國各省市男性人群暴露于地下水砷的單位體重日均暴露量介于 0.05～0.196[μg/(kg bw·d)]之間,女性人群日均暴露量介于0.054～0.209[μg/(kg bw·d)]之間,全國男性人群日均暴露量為0.088[μg/(kg bw·d)],女性人群日均暴露量為0.093[μg/(kg bw·d)].

若以10-4作為水砷的可接受致癌風險,根據公式(16)計算了針對不同健康終點的我國水砷建議基準濃度(假設地下水砷為飲用水砷的唯一來源).以皮膚癌、膀胱癌、肺癌為終點的基準值分別為7.52μg/L,1.04μg/L和1.20μg/L,低于目前我國和美國 EPA的標準值 10μg/L.依照此基準,我國整體地下水砷濃度分布超過不同健康終點基準值的概率分別為 19.61%、85.47%及90.62%.

2.2 靈敏度分析

中國33個省市(注:港澳合并)水砷濃度在幾何標準差變化的區(qū)間內的靈敏度參數均值及標準差如圖4所示.幾何標準差在±20%范圍里波動時,各省市水砷濃度靈敏性參數變化介于-26.41%與-23.29%之間,其變化幅度均小于30%,整體差異在可接受的范圍之內,因此幾何標準差在反演過程中是不敏感參數[33],本研究中根據文獻值確定幾何標準差反演地下水砷濃度的做法可取.需要注意的是.本文的幾何標準差的靈敏性分析的適用范圍是在±20%的范圍內.在某些極端情境下,極高異常值可能會影響地下水中砷的幾何標準差,進而影響風險值.

圖2 幾何標準差靈敏度分析結果Fig.2 Sensitivity analysis of geometric standard deviation

2.3 風險評價

圖3 黑龍江省男性單位體重日均暴露量分布與男性患肺癌的劑量效應曲線Fig.3 Distribution of average daily dose to arsenic in groundwaterand dose-response curve of lung cancer in man of Heilongjiang Province

由于環(huán)境中的致癌物質濃度往往較低,無閾值的致癌物質在低濃度范圍內往往采用低劑量線性外推,因此通過計算我國人群地下水砷的暴露量分布和線性劑量關系的累積積分,可以獲得我國人群致癌風險[34].以黑龍江省男性肺癌風險為例,圖3曲線代表黑龍江省男性暴露于地下水砷的日均暴露量,直線代表男性肺癌的劑量效應曲線,二者累積積分即為風險,風險計算模式如圖3所示.分別計算中國各省市地下水砷的皮膚癌、肺癌、膀胱癌及其聯合毒性終點健康風險,結果分布如圖4所示.圖中背景顏色代表風險分級,顏色越深,風險越大.圖上的紅色圓點代表各省份風險數值,圓點直徑越大,風險越大.

全國范圍內,男性由于地下水砷暴露帶來的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風險范圍分別為 7.56× 10-5～2.94×10-4,3.38×10-4～1.31×10-3和5.65×10-4～2.2×10-3,男性聯合風險(膀胱癌和肺癌聯合)范圍為 8.52×10-4～3.32×10-3.女性由于地下水砷暴露帶來的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風險范圍分別為7.73×10-5～3.01×10-4,8.55×10-4～3.33×10-3和5.41× 10-4～2.1×10-3,女性聯合風險(膀胱癌和肺癌)范圍為 1.32×10-3～5.15×10-3,女性風險普遍偏高.大部分地區(qū)皮膚癌致癌風險在飲用水水砷可接受風險水平10-4范圍之內,而大部分肺癌、膀胱癌及其聯合致癌風險值均超出了可接受風險水平.從地域角度來看,風險較高的省份有江蘇、上海、天津等沿海地區(qū)及新疆、內蒙古、陜西等內陸地區(qū).

為計算各毒性終點的全國平均風險,本文采用各省份人口數矯正期望風險,人口數由統(tǒng)計年鑒獲得[28].經人口校正,全國男性由地下水中砷暴露帶來的皮膚癌、肺癌和膀胱癌的風險期望值分別為1.32×10-4,5.88×10-4和9.83×10-4,男性膀胱癌和肺癌聯合的期望風險為 1.48×10-3;全國女性由地下水中砷暴露帶來的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風險期望值為 1.35×10-4,1.49×10-3和 9.42×10-4,女性膀胱癌和肺癌聯合的風險期望值為2.31×10-3,女性風險均高于男性.在風險計算公式中女性常數項參數略高于男性,以皮膚癌為終點時男性女性的致癌強度相同,以肺癌和聯合毒性(膀胱癌和肺癌聯合)兩個終點計算時,女性的致癌強度要高于男性,因此上述三個終點女性風險均高于男性.以膀胱癌為毒性終點時,女性的致癌強度低于男性,綜合常數項因素,因此最后的膀胱癌風險計算結果顯示為女性略低于男性.

圖4 中國各省份地下水砷暴露導致風險分布Fig.4 Riskdistribution of arsenicviagroundwater exposure pathway in China

2.4 不確定性分析

2.4.1 暴露途徑的不確定性分析 張兆吉等[9]的研究中指出,我國 70%人群以地下水作為飲用水水源,三分之二的城市開采使用地下水.但也有相當一部分城市、地區(qū)和人群使用地表水作為供水源,地表水中砷的濃度較低,污染問題較輕.以江蘇省為例[35],南京、江寧、浦口、江陰等地居民飲用來自長江的地表水,無錫市居民飲用來自太湖的貢湖和梅梁灣的湖水,而豐縣、沛縣、宿遷、睢寧、新沂等地居民飲用水源來自地下水.而分布在北方的松遼平原、黃淮海平原、西北地區(qū)盆地以及江漢平原上的省份多以地下水為飲用水源[36].各地區(qū)居民飲用水源情況不一,因此本文默認全國人群均以地下水為飲用水源,并依此計算重金屬砷通過飲用水(即地下水)途徑帶來的致癌風險,這一假設可能對不以地下水為主要水源的城市或者地區(qū)的風險評價結果偏高.

2.4.2 暴露數據的不確定性分析 本研究暴露評價的核心內容是基于地下水砷濃度呈對數正態(tài)分布的假設[23-26],通過已有的全國范圍地下水砷超標概率柵格數據,結合文獻中獲得的地下水砷濃度分布的幾何均值,推算全國范圍內地下水砷的分布情況.本文中采用了地下水砷分布呈對數正態(tài)分布的假設計算風險[23-26],因此本文的計算存在由于這一假設導致的不確定性.此外,幾何標準差參數的靈敏性分析結果顯示當幾何標準差在±20%范圍內波動時,并不會對結果產生過大影響,但如有極高異常值會導致地下水分布的幾何均值和幾何標準差變大,從而使風險偏大.另外,本文反演得到的中國各地地下水砷濃度分布的幾何均值均是自然來源,不區(qū)分地方性砷中毒地區(qū)與普通地區(qū).事實上,如新疆維吾爾自治區(qū)、內蒙古自治區(qū)等飲水型地方性砷中毒病區(qū)和高砷區(qū)[37],地下水砷濃度會遠遠超出自然來源,因此本文在這些地區(qū)進行的地下水砷的健康風險評價結果可能偏低.

3 結論

3.1 本文根據中國地下水砷濃度超標概率柵格數據反演計算了中國各省市地下水砷的濃度分布,計算得到幾何均值為 1.597～6.216μg/L,經面積校正后的全國地下水砷濃度的幾何均值為2.773μg/L.全國男性人群日均暴露量為 0.088μg/ (kg bw·d),女性人群日均暴露量為 0.093μg/ (kg bw·d).

3.2 本文首次計算了通過地下水暴露導致的全國砷健康風險.經人口校正,全國男性由地下水砷暴露帶來的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風險期望值為1.32×10-4,5.88×10-4和9.83×10-4,男性膀胱癌和肺癌的聯合風險期望值為1.48×10-3;全國女性由地下水砷暴露帶來的皮膚癌、肺癌和膀胱癌風險期望值分別為 1.35×10-4,1.49×10-3和 9.42×10-4,女性膀胱癌和肺癌的聯合風險期望值為2.31×10-3.

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Health risk assessment of arsenic in groundwater across China.

DENG An-qi, DONG Zhao-min, GAO Qun, HU Jian-ying*(College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China). China Environmental Science, 2017,37(9)：3556～3565

The health human risk of inorganic arsenic (As) in groundwater was assessed usingthe skin cancer, bladder cancer, lung cancer and the union of bladder cancer and lung cancer were selected as the endpoints. The geometric mean (GM) of arsenic concentrations in groundwater across China was estimated to be in the range of 1.597～6.216μg/L. After adjusting area of each province, the GM of As was 2.773μg/L. The average daily dose (ADDs) for maleand female of As via intake of underground water were estimated to be 0.088μg/(kg bw·d) and 0.093μg/(kg bw·d), respectively. Thus, the expected risk for male raised by As via groundwater exposure was calculated to be 1.32×10-4for skin cancer, 9.83×10-4for bladdercancer, 5.88×10-4for lung cancer, and 1.48× 10-3for joint cancer risk (bladder cancer and lung cancer). The cancer risk for female was 1.35×10-4, 9.42×10-4, 1.49×10-3, and 2.31×10-3for skin, bladder, lung and the joint cancer risk, respectively, higher than those for male. In most provinces, the risk is higher than the acceptable risk level of 10-4for As set by US EPA.

groundwater；arsenic；risk assessment；skin cancer；bladder cancer；lung cancer

X523

A

1000-6923(2017)09-3556-10

2017-02-09

保障飲用水安全的高通量毒性物質甄別技術(2016YFE0117800);國家水專項(2014ZX07405001)

* 責任作者, 教授, hujy@urban.pku.edu.cn

鄧安琪(1992-),女,黑龍江哈爾濱人,北京大學城市與環(huán)境學院碩士研究生,主要從事重金屬的環(huán)境風險評價.