王 晨,李小剛,劉紅霞,2*,鄭敬茹,2,阮景軍,2,姚瑞珍,2,張家泉,2,占長林,2

(1湖北理工學(xué)院 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 黃石 435003;2湖北理工學(xué)院 礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 黃石435003)

大氣顆粒物中水溶性無機(jī)離子的粒徑分布特征

王 晨1,李小剛1,劉紅霞1,2*,鄭敬茹1,2,阮景軍1,2,姚瑞珍1,2,張家泉1,2,占長林1,2

(1湖北理工學(xué)院 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 黃石 435003;2湖北理工學(xué)院 礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 黃石435003)

作為大氣顆粒物中重要組成部分，水溶性無機(jī)離子在不同粒徑上的濃度水平、分布特征、季節(jié)變化對于深入了解氣溶膠來源、形成機(jī)制及其影響因素具有重要意義。詳細(xì)總結(jié)了大氣顆粒物中水溶性離子濃度水平、粒徑分布特征及時(shí)間變化特征，比較霾與非霾期間水溶性離子的粒徑分布。結(jié)果表明，顆粒物中水溶性無機(jī)離子明顯受到地理位置、氣象因素及污染來源的綜合影響，呈現(xiàn)出具有顯著性差異的粒徑分布以及時(shí)空變化特征。該研究結(jié)果為深入了解水溶性無機(jī)離子粒徑分布現(xiàn)狀提供一定的參考和依據(jù)，同時(shí)，為后續(xù)研究指明方向。

大氣顆粒物；水溶性無機(jī)離子；粒徑分布；季節(jié)變化；污染特征

近年來，大氣顆粒物成為我國城市空氣環(huán)境的首要污染物，嚴(yán)重影響到生態(tài)環(huán)境和人體健康。水溶性離子作為大氣顆粒物的重要組成部分[1]，對于氣溶膠酸度、化合物存在形式起決定作用；同時(shí)，通過影響云凝結(jié)核濃度和云形成間接導(dǎo)致全球氣候變化。我國針對大氣顆粒物中水溶性離子的研究主要集中于京津冀、珠三角、長三角等地區(qū)。趙普生等[2]調(diào)查發(fā)現(xiàn)，京津冀地區(qū)細(xì)粒子(PM2.5)中水溶性無機(jī)離子持續(xù)累積從而造成該區(qū)域污染。黃怡民等[3]研究表明北京霧霾天氣水溶性無機(jī)離子污染嚴(yán)重，主要以CaCO3、CaSO4和NH4NO3等形式普遍存在。王曼婷等[4]研究長三角冬季一次霾過程，表明該地區(qū)是典型的細(xì)粒子污染，水溶性離子對霾天顆粒物的形成、增長起到一定作用。馬瑩等[5]調(diào)查發(fā)現(xiàn)，珠三角春節(jié)期間煙花爆竹的燃放對水溶性離子貢獻(xiàn)大，且以細(xì)粒子污染為主。李淑賢等[6]發(fā)現(xiàn)廣州秋季灰霾天氣PM2.5中水溶性離子質(zhì)量濃度增加，水溶性組分含量發(fā)生變化，PM2.5酸性比正常天氣更強(qiáng)。

值得注意的是，大氣顆粒物環(huán)境效應(yīng)和氣候效應(yīng)主要取決于其粒徑大小，粒徑分布特征是研究氣溶膠來源、形成與轉(zhuǎn)變的重要依據(jù)[7-9]。正因?yàn)榇?，本文整理大量有關(guān)水溶性離子的粒徑分布文獻(xiàn)，結(jié)合文獻(xiàn)中相關(guān)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理和分析，對水溶性離子在不同粒徑范圍質(zhì)量濃度水平、分布特征、季節(jié)變化特點(diǎn)進(jìn)行綜述；并且特別概述霾與非霾期不同粒徑范圍水溶性離子的污染特征，以期為研究水溶性離子污染機(jī)理和防治措施提供理論依據(jù)。

1 不同粒徑范圍水溶性離子的濃度水平

已有研究表明，大氣顆粒物中水溶性離子在不同地區(qū)濃度水平差異性大，且在不同粒徑范圍的差異各有不同。根據(jù)已有文獻(xiàn)報(bào)道，為了便于比較，本研究選取細(xì)粒子(空氣動力學(xué)直徑小于2.5 μm顆粒物)和粗粒子(空氣動力學(xué)直徑大于2.5 μm而小于10 μm顆粒物)進(jìn)行分析，主要列舉京津冀、長三角以及珠三角地區(qū)的典型城市，具體水溶性離子質(zhì)量濃度分別見表1和表2。由表1可知，在細(xì)粒子中水溶性離子質(zhì)量濃度由高到低順序?yàn)椋菏仪f>保定>北京>天津>蘇州>上海>南京>廣州>南通，表2中在粗粒子中水溶性離子質(zhì)量濃度表現(xiàn)為：天津>保定>北京>廣州>南通。綜上可知，不管是在粗粒子還是細(xì)粒子中，京津冀地區(qū)水溶性離子濃度水平明顯高于長三角和珠三角地區(qū)。

表1 不同城市細(xì)顆粒物中水溶性離子質(zhì)量濃度 μg/m3

注：“─”表示無結(jié)果。

表2 不同城市粗顆粒物中水溶性離子質(zhì)量濃度 μg/m3

我國主要城市大氣粗、細(xì)粒子中水溶性無機(jī)離子貢獻(xiàn)比例如圖1所示。由圖1不難發(fā)現(xiàn)，不管在粗粒子還是細(xì)粒子中，水溶性離子中主要組分為NH4+、NO3-和SO42-，來源于化石燃料燃燒、機(jī)動車尾氣等產(chǎn)生的氣態(tài)污染物的二次轉(zhuǎn)化過程以及燃煤等人為源[1,7-9]。值得注意的是，大氣顆粒物中水溶性離子組分含量具有顯著地域性。在細(xì)粒子中，京津冀地區(qū)除NH4+、NO3-和SO42-含量高以外，Cl-的含量明顯高于其他離子，可能與典型工業(yè)生產(chǎn)以及日常生活中燃煤源有關(guān)[19]。其中，保定[15]、天津[14]和石家莊[2]水溶性無機(jī)離子質(zhì)量濃度高低順序均表現(xiàn)為SO42->NO3->NH4+>Cl-。北京地區(qū)[13]則表現(xiàn)為NO3->SO42->NH4+>Cl-，且NO3-/SO42-比值在10月和3月達(dá)到高峰值，這應(yīng)是由于溫度、濕度以及處于采暖期的影響所致；分析結(jié)果表明，Cl-在11月至次年3月期間對PM2.5貢獻(xiàn)率在3.1%～4.6%之間，這與北京在該期間供暖及春節(jié)期間燃放煙花爆竹密不可分。相比京津冀地區(qū)，珠三角和長三角地區(qū)細(xì)粒子中主要水溶性離子質(zhì)量濃度均表現(xiàn)為SO42->NO3->NH4+，其他離子無明顯變化。在粗粒子中，各地區(qū)水溶性離子的主要組分質(zhì)量濃度依次為SO42->NO3->NH4+，且明顯高于其他水溶性無機(jī)離子。需要注意的是，Ca2+和Mg2+在粗粒子中質(zhì)量濃度明顯高于細(xì)粒子。尤其在京津冀地區(qū)的粗粒子中，Ca2+貢獻(xiàn)占有很大比例，可能與土壤風(fēng)沙、道路揚(yáng)塵以及城市建筑揚(yáng)塵有關(guān)[14-15,18]，也說明Ca2+主要分布在粗粒子中。

圖1 我國主要城市大氣粗細(xì)粒子中水溶性無機(jī)離子貢獻(xiàn)比例

2 水溶性離子的粒徑分布特征

大氣顆粒物中水溶性離子粒徑分布特征與顆粒物來源和形成過程密切相關(guān)[1,20]。本研究對廣州、保定、北京和南京四大城市大氣顆粒物水溶性離子粒徑分布特征進(jìn)行歸納，不同城市水溶性離子粒徑分布峰值特征如圖2所示。從圖2中可以發(fā)現(xiàn)各類水溶性離子分別呈現(xiàn)出單峰和雙峰的粒徑分布特征。王麗等[15]研究表明，保定市大氣顆粒物中NH4+和Cl-在0.43～1.1 μm呈細(xì)模態(tài)單峰分布；Ca2+和Mg2+在4.7～5.8 μm呈粗模態(tài)單峰分布；SO42-、NO3-、Na+和K+在0.43～1.1 μm和4.7～5.8 μm呈雙模態(tài)分布。吳耕晨等[16]發(fā)現(xiàn)廣州大氣顆粒物中SO42-在0.49～1.5 μm呈單峰分布；NH4+在0.49～0.95 μm呈單峰分布；Cl-、NO3-在0.49～1.5 μm和3.0～7.2 μm呈雙峰分布；Na+在0.49～1.5 μm和7.2～10 μm呈雙峰分布；K+在0.49～0.95 μm呈單峰分布；Mg2+、Ca2+和F-在3.0～7.2 μm呈單峰分布。孔春霞等[21]分析得到南京大氣顆粒物中SO42-、NO3-和K+在0.43～1.1 μm處出現(xiàn)峰值；Mg2+、Ca2+在4.7～5.8 μm處出現(xiàn)峰值；Na+、Cl-和F-在0.43～1.1和4.7～5.8 μm處出現(xiàn)雙峰。狄一安等[22]調(diào)查發(fā)現(xiàn)北京夏季城區(qū)Mg2+、Ca2+在5.8～9.0 μm呈粗模態(tài)分布；SO42-和K+在0.43～0.65 μm呈細(xì)模態(tài)分布；NO3-、Na+、Cl-和NH4+在0.43～1.1 μm和4.7～5.8 μm呈雙峰分布。

綜上所述，水溶性離子粒徑分布有細(xì)單峰、粗單峰和雙峰分布3種模式。其中，NH4+和K+多表現(xiàn)為細(xì)單峰，Mg2+和Ca2+表現(xiàn)為粗單峰模式，SO42-、NO3-、Na+和Cl-表現(xiàn)為雙峰模式。

圖2 不同城市水溶性離子粒徑分布峰值特征

需要注意的是，有些地區(qū)由于特殊活動會在特殊時(shí)期出現(xiàn)不同離子粒徑分布特征。劉臻等[23]發(fā)現(xiàn)青島大氣顆粒物中F-在非供暖期出現(xiàn)0.43～0.65 μm、1.1～2.1 μm和4.7～7.0 μm三峰值，在供暖期出現(xiàn)0.43～0.65 μm和3.3～4.7 μm雙峰值，推測可能是供暖期集中燃煤而致。王璐等[24]調(diào)查發(fā)現(xiàn)，海南三亞大氣顆粒物中Na+和Cl-在四季均呈粗模態(tài)單峰分布，峰值在5.8～9.0 μm，主要受到海洋性氣團(tuán)影響。劉魯寧等[25]研究表明，鼎湖山秋季NO3-表現(xiàn)為粗峰模式，主要因?yàn)樵摰貐^(qū)為自然保護(hù)區(qū)而存在較少交通排放源，而秋季強(qiáng)烈太陽輻射促進(jìn)硝酸銨分解產(chǎn)生NO3-富集在粗粒子中。因此，水溶性離子分布特征顯著受到地理位置、氣象因素以及污染來源的影響，應(yīng)該充分考慮到各個(gè)因素以獲得準(zhǔn)確的分布特征。

3 不同粒徑范圍水溶性離子的時(shí)間分布特征

很多研究表明水溶性離子呈現(xiàn)顯著季節(jié)變化特征，總體變化趨勢是秋冬季大于春夏季。張秋晨等[26]研究表明，南京大氣顆粒物PM1.1、PM2.1和PM10中水溶性離子濃度均為冬季>夏季。王麗等[15]調(diào)查發(fā)現(xiàn)，保定大氣PM2.1和PM>2.1中SO42-、Cl-、Mg2+和Ca2+表現(xiàn)為冬季>夏季。曹潤芳等[27]分析表明，太原市大氣顆粒物中水溶性離子在PM1.5中表現(xiàn)為冬季>春季>夏季，在PM10中表現(xiàn)為冬季>夏季>春季。趙金平等[28]研究表明，濱海城市大氣顆粒物PM2.5、PM2.5-10、PM10-100中水溶性離子成分呈現(xiàn)冬季最高、春季和秋季次之、夏季最低的趨勢。

應(yīng)該注意的是，水溶性離子季節(jié)變化特征明顯受到地理位置、氣象因素以及污染來源的綜合影響，從而在不同粒徑上呈現(xiàn)出顯著差異的季節(jié)變化特征。王璐等[29]研究表明，太原市大氣PM1.1、PM2.1和PM9.0中NH4+和SO42-在夏冬季高、春秋季低，主要因?yàn)槎臼艿焦I(yè)排放和燃煤取暖排放影響，夏季溫度高、濕度較大、光照強(qiáng)從而使大氣中光化學(xué)氧化反應(yīng)和液相化學(xué)過程明顯增強(qiáng)。NO3-和Cl-的季節(jié)變化與NH4+和SO42-不同，表現(xiàn)為冬季高夏季低，與南京、保定、太原、濱海等很多地區(qū)研究結(jié)果一致。各粒徑段粒子中Mg2+和Ca2+均表現(xiàn)為春季最高，尤其是春季PM9中Ca2+濃度占總水溶性無機(jī)離子的52%，究其緣由是因?yàn)榇杭撅L(fēng)速較大(平均2.65 m/s)、塵土多及春季西北氣團(tuán)長距離沙塵輸送所致。太原市大氣顆粒物PM1.1、PM2.1和PM9中水溶性無機(jī)離子季節(jié)分布[29]如圖3所示。

圖3 太原市大氣顆粒物PM1.1、PM2.1和PM9中水溶性無機(jī)離子季節(jié)分布

4 霾與非霾期水溶性離子的粒徑分布特征

近年來，由于人為排放污染增加，我國霾污染日益加劇。已有研究表明，霾污染的發(fā)生與大氣顆粒物特別是細(xì)顆粒物密切相關(guān)。因而，分析霾污染時(shí)期顆粒物中水溶性離子的粒徑分布特征，有利于掌握水溶性離子在不同污染時(shí)期的演變特征，進(jìn)而分析其可能形成機(jī)制，以期能夠有效控制霾污染。

一方面，相比正常天氣和非霾時(shí)期，霾時(shí)期水溶性離子質(zhì)量濃度明顯增加，并且體現(xiàn)在不同粒徑范圍內(nèi)。王麗等[15]研究表明，在霾時(shí)期總水溶性離子質(zhì)量濃度比非霾日顯著上升，主要增長趨勢體現(xiàn)在粒徑≤2.1μm范圍，主要增長離子為二次離子(SO42-、NO3-和NH4+)；相對而言，一次離子(Mg2+和Ca2+)質(zhì)量濃度在霾日與非霾日變化不明顯。由此說明，在霾時(shí)期水溶性離子質(zhì)量濃度的增加主要是超細(xì)粒徑段二次離子累積而致，一次離子貢獻(xiàn)相對很少。郗梓延等[30]調(diào)查發(fā)現(xiàn)，NH4+、K+、Cl-、SO42-、NO3-質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出霾天>霧天>非特殊天氣的變化規(guī)律；Na+、Mg2+、Ca2+、F-、NO2-質(zhì)量濃度表現(xiàn)為：霾天>非特殊天氣>霧天。黃怡民等[31]對北京夏冬季霾天氣下氣溶膠水溶性離子粒徑分布特征進(jìn)行研究，結(jié)果表明PM2.1中總水溶性離子質(zhì)量濃度在霾期遠(yuǎn)高于非霾期。

另一方面，相比正常天氣和非霾時(shí)期，霾時(shí)期水溶性離子粒徑分布特征發(fā)生變化，主要體現(xiàn)為二次離子。劉景云等[32]研究了石家莊秋季一次典型霾污染過程水溶性離子粒徑分布特征，石家莊秋季不同天氣狀態(tài)下水溶性無機(jī)離子粒徑分布如圖4所示，圖4中主要呈現(xiàn)出3種分布模式。Na+、Mg2+和Ca2+在所有天氣狀態(tài)下均呈粗模態(tài)分布(4.7～5.8 μm)；SO42-、NO3-和NH4+在非霾期為雙模態(tài)分布，峰值出現(xiàn)在0.43～0.65 μm和4.7～5.8 μm，而在霾期逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閱文B(tài)分布且以細(xì)模態(tài)(0.65～1.1 μm)為主；K+、Cl-在霾與非霾期均為雙峰分布，但峰值粒徑會發(fā)生改變。綜合上述分析可知，在不同天氣條件下，Na+、Mg2+、Ca2+、K+和Cl-的粒徑分布特征基本保持不變。但是，對于二次無機(jī)離子(SO42-、NO3-和NH4+)來說，其粒徑分布特征發(fā)生了顯著變化，推測可能與二次無機(jī)離子的形成機(jī)制有關(guān)。

圖4 石家莊秋季不同天氣狀態(tài)下水溶性無機(jī)離子粒徑分布

5 結(jié)論與展望

水溶性離子作為大氣顆粒物化學(xué)成分中重要組成部分，對其粒徑分布進(jìn)行研究具有重要意義。本文從以下3個(gè)方面進(jìn)行了闡述和分析：

1)不管是粗粒子還是細(xì)粒子，京津冀地區(qū)水溶性離子濃度水平明顯高于長三角和珠三角地區(qū)，水溶性離子中主要組分為NH4+、NO3-和SO42-，Ca2+和Mg2+主要分布在粗粒子中。

2)水溶性離子呈現(xiàn)顯著季節(jié)變化特征，總體變化趨勢是秋冬季大于春夏季，而各個(gè)單一離子的季節(jié)變化具有明顯差異性。

3)霾時(shí)期水溶性離子質(zhì)量濃度的增加主要是超細(xì)粒徑段二次離子(SO42-、NO3-和NH4+)累積而致，一次離子貢獻(xiàn)相對很少；霾時(shí)期二次離子的粒徑分布特征逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閱文B(tài)分布并以細(xì)模態(tài)(0.65～1.1 μm)為主。

針對我國大氣顆粒物中水溶性離子的粒徑分布特征研究雖然取得大量成果，但還存在很多不足，需要更進(jìn)一步研究和完善，概括起來有以下3點(diǎn)：

1)大氣顆粒物多級采樣儀器及各類多級采樣器之間的相互比對和印證，對大氣顆粒物的準(zhǔn)確分級和采樣等有待進(jìn)一步改進(jìn)和完善。

2)目前研究主要集中在京津冀、長三角、珠三角等污染較嚴(yán)重的大型城市，對各類典型區(qū)域的污染分布特征研究較少，應(yīng)該建立全國性監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)并進(jìn)行長時(shí)間觀測，以實(shí)現(xiàn)水溶性離子粒徑分布研究的系統(tǒng)性、全面性、典型性以及針對性。

3)水溶性離子粒徑分布特征具有一定普遍規(guī)律，其3種模態(tài)的形成過程、形成機(jī)理及其影響因素還有待進(jìn)一步研究。同時(shí)，在不同天氣狀況下粒徑分布特征發(fā)生差異性變化，更需要有針對性的開展相關(guān)研究。

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[29] 王璐,溫天雪,苗紅妍,等.太原大氣顆粒物中水溶性無機(jī)離子質(zhì)量濃度及粒徑分布特征[J].環(huán)境科學(xué),2016,37(9):3250-3257.

[30] 郗梓延,張瑞峰,陳曉靜,等.霧、霾及氣團(tuán)來源對青島大氣氣溶膠中水溶性無機(jī)離子粒徑分布的影響[J].城市環(huán)境與城市生態(tài),2016,29(3):14-21.

[31] 黃怡民,劉子銳,陳宏,等.北京夏冬季霾天氣下氣溶膠水溶性離子粒徑分布特征[J].環(huán)境科學(xué),2013,34(4):1237-1244.

[32] 劉景云,劉子銳,溫天雪,等.石家莊秋季一次典型霧霾污染過程水溶性離子粒徑分布特征[J].環(huán)境科學(xué),2016,37(9):3259-3267.

(責(zé)任編輯高嵩)

Size Distribution Characteristics of Water-soluble Inorganic Ionin Atmospheric Particulate Matter

WangChen1,LiXiaogang1,LiuHongxia1,2*,ZhengJingru1,2,RuanJingjun1,2,YaoRuizhen1,2,ZhangJiaquan1,2,ZhanChanglin1,2

(1School of Environmental Science and Engineering,Hubei Polytechnic University,Huangshi Hubei 435003;2Hubei Key Laboratory of Mine Environmental Pollution Control and Remediation,Hubei Polytechnic University,Huangshi Hubei 435003 )

As an important component in atmospheric particulate matter,the research concerning concentration level,distribution characteristics and seasonal variation of water-soluble inorganic ion in different size is of great significance to the source,formation mechanism and influence factor.In this paper,the concentration level,size distribution characteristics and temporal variation of water-soluble inorganic ion were summarized.The size distribution characteristics between the hazy days and the no-hazy days were compared.The results showed that water-soluble ion presented significantly different size distribution characteristics and temporal variation under the comprehensive influence of geographical position,meteorological factors and pollution sources.The present study could provide some reference and basis for in-depth understanding of the research status,and point out the direction for the following research.

atmospheric particulate matter;water-soluble inorganic ion;size distribution;seasonal variation;pollution characteristics

2017-04-24

湖北理工學(xué)院大學(xué)生科技創(chuàng)新項(xiàng)目(項(xiàng)目編號：16cx05)；礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題(項(xiàng)目編號：2014105)；科技部科技基礎(chǔ)性工作專項(xiàng)項(xiàng)目(項(xiàng)目編號：2013FY112700)。

王晨，本科生。

*通訊作者：劉紅霞，副教授，博士，研究方向：環(huán)境地球化學(xué)。

10.3969/j.issn.2095-4565.2017.04.005

X513

：A

：2095-4565(2017)04-0019-06