鐘群蓮

(上海市奉賢區(qū)環(huán)境監(jiān)測站，上海 201499)

國四柴油公交車實際道路氣態(tài)污染物與超細顆粒物排放特征研究

鐘群蓮

(上海市奉賢區(qū)環(huán)境監(jiān)測站，上海 201499)

采用車載排放測試系統(tǒng)于上海市城區(qū)開展了一輛國四重型柴油公交車的實際道路排放測量。測試系統(tǒng)集成了一臺Horiba公司的OBS 2200氣態(tài)污染物車載排放測試和TSI公司的EEPS 3090超細顆粒物粒徑譜儀。測試結(jié)果給出了被測公交車在不同道路類型上的氣態(tài)污染物和顆粒物及其粒徑分布的平均排放因子。測試車輛為裝有SCR排放處理系統(tǒng)的國四公交車，實際道路NOx排放因子為8.2 g·km-1，顆粒數(shù)量和質(zhì)量排放因子分別為6.4 ×1014個·km-1和0.36 g·km-1。顆粒物粒徑總體呈單模態(tài)分布。顆粒數(shù)峰值位于70～80 nm之間。研究獲得的瞬態(tài)顆粒物粒徑譜排放結(jié)果為說明實際行駛工況下的顆粒物排放機理提供了可能。

排放因子; 重型柴油公交車; 超細顆粒物排放; 實際道路排放; 車載排放測試儀; TSI EEPS粒徑譜儀

柴油車因其節(jié)能和低碳潛力在過去的十多年間發(fā)展迅速。盡管如此，由于柴油車排放的氣態(tài)污染物和顆粒物對大氣環(huán)境[1-2]和人群健康[3-5]具有不利影響，柴油車的發(fā)展一直是各地爭論的焦點。為此，近年來各地開展了越來越多的柴油車排放測試研究以摸清現(xiàn)代柴油機的排放特性。其中，車載排放測試技術(shù)被認為是目前量化重型柴油車輛實際道路排放水平最為有效和實用的測量手段[6-7]。已有研究表明，柴油車在實際道路上排放大量的NOx和顆粒物，其排放水平受行駛工況、硫含量以及后處理裝置等因素影響[8-13]。NOx是對流層臭氧形成的重要前體物，也可以通過光化學(xué)反應(yīng)和氣粒轉(zhuǎn)化過程形成二次顆粒物[14-15]。

柴油機尾氣中的顆粒物主要以小于0.1μm的超細顆粒物為主。過去的研究測量獲得超細顆粒物粒徑通常呈雙模態(tài)分布，分別為核模態(tài)和積聚模態(tài)[16]核模態(tài)顆粒物通常小于50nm，并以液相為主[17]，它主要是由半揮發(fā)性有機物和硫酸鹽化合物在稀釋和冷卻過程中通過核化形成[18-20]。Sakurai等人進一步研究了納米顆粒物中的有機物和硫酸鹽組成，并發(fā)現(xiàn)柴油和潤滑油中的硫分對納米顆粒物的形成具有重要的作用[21]，此后很多研究進一步論證了這一觀點[22-24]。積聚模態(tài)的顆粒物主要是由固態(tài)含碳微粒吸附和凝聚各類半揮發(fā)性有機組分構(gòu)成。

為控制柴油車的氣態(tài)污染物和顆粒物排放，大部分國家和地區(qū)不斷實施并嚴化了柴油機的排放標(biāo)準。我國自2012年起將針對重型柴油車國家第四階段排放標(biāo)準(簡稱國四)，其NOx和顆粒物排放水平將在原有基礎(chǔ)上大幅削減。一些相關(guān)的研究已發(fā)現(xiàn)油品質(zhì)量和尾氣后處理系統(tǒng)對于改善柴油機的排放具有積極的作用[25-30]，因此，低于50ppm的滬四柴油以及裝有SCR系統(tǒng)的新型柴油公交車已在上海市應(yīng)用并推廣。但是，目前對于這些車輛在實際道路上的污染物(特別是超細顆粒物)排放特征仍不清楚。為此，本研究采用車載技術(shù)集成了氣態(tài)和顆粒態(tài)污染物排放測試設(shè)備，在上海市城區(qū)開展了國四柴油公交車的實際道路排放測量，并重點討論了國四柴油公交車在實際道路行駛工況的氣態(tài)和顆粒態(tài)污染物排放特征和影響因素。

1 材料與方法

1.1 測試車輛

本研究從上海市公交車隊中選擇了一輛達到國家第四階段排放標(biāo)準的柴油公交車。目前上海市達到國四標(biāo)準的柴油公交車在2000輛左右，約占整個車隊的10%。表1所示為所選測試車輛的技術(shù)參數(shù)。測試所用的燃料為市售柴油，油品質(zhì)量滿足上海市本地的滬四油品標(biāo)準，硫含量低于50ppm。

測試路線為上海市城區(qū)實際道路，并覆蓋了高架路、主干路和次干路等主要道路類型，路線總長約為22 km，高架路、主干路和次干路長度分別占路線總長的26%、38%和35%，每天分別于7:00 ～ 9:00間的早高峰和中午的平峰時段開展兩次不同交通條件下的測試。

表1 測試車輛的技術(shù)規(guī)格.

測試車輛隨車安裝了車載排放測試系統(tǒng)，并于每次測量開始前進行預(yù)熱。被測車輛裝載了若干水桶以模擬車輛在重荷載條件下的運行狀態(tài)。測試設(shè)備、供電電瓶以及水桶的總質(zhì)量大約相當(dāng)于公交車最大荷載的60%。圖1所示為車載測試系統(tǒng)的安裝示意圖。

圖1 車載排放測試系統(tǒng)的安裝示意圖.

2.2 氣態(tài)污染物排放測試系統(tǒng)

本研究采用Horiba公司的OBS 2200車載排放測試儀測量氣態(tài)污染物排放，該測試儀分別采用非分散紅外分析儀(NDIR)測量CO和CO2濃度，采用火焰離子探測分析儀(FID)測量THC濃度，采用化學(xué)發(fā)光法(CLD)分析NO和NO2濃度，O2濃度采用電化學(xué)傳感器進行測量，燃油消耗量根據(jù)碳平衡方法進行計算所得。該測試儀配備了一根4英寸的皮托管流量計，用于測量尾氣管排氣流量的逐秒瞬態(tài)變化。該系統(tǒng)還裝備了一套氣壓計，用以測量測試車輛的外部環(huán)境濕度和溫度。測試過程中，采用GPS記錄儀測量公交車在實際道路上的車速、海拔高度、精度和維度的逐秒變化。流量計與尾氣管直接相連，測試儀的采樣管從流量計中實時抽取部分樣品用于分析，采樣管加熱至190 ℃，以防止水蒸氣和高分子碳氫化合物的冷凝。

2.3 顆粒物排放測試設(shè)備

顆粒物排放測量一直是柴油車車載排放測試的重點和難點。已有的機動車車載排放測試研究曾選取包括ELPI、SMPS、CPC、DMM和PPMD等各種不同的顆粒物排放測試設(shè)備開展了顆粒物的排放實測[6，9，10，12，13，25，30-25]。本研究選取一套由TSI公司生產(chǎn)的顆粒物實時粒徑譜分析儀(EEPS 3090)進行測量。儀器的前端裝有一套旋轉(zhuǎn)盤稀釋器，用以去除超過設(shè)備測量粒徑的大顆粒，并將樣氣流量稀釋至500倍。EEPS粒徑譜儀將5.6～560nm之間的發(fā)動機尾氣顆粒物分成32個粒徑段進行計數(shù)，其測量頻率可達10Hz，其可測的顆粒數(shù)濃度最低可達200 個·cm3。樣氣經(jīng)稀釋后基本處于大氣常壓狀態(tài)，可避免氣態(tài)有機物和半揮發(fā)態(tài)顆粒物的揮發(fā)。在實際測試過程中用緩沖墊包裹于儀器四周以減少振動對測試的影響。

2 結(jié)果與討論

2.1 實際道路平均排放因子

考慮到各臺測試儀的響應(yīng)時間有所差異，將各項數(shù)據(jù)的輸出時間根據(jù)車速和尾氣流量的測試數(shù)據(jù)進行同步校正，以確保各項數(shù)據(jù)的響應(yīng)時間基本一致。表2所示為測試車輛在各種道路上的平均油耗和排放因子的測量結(jié)果。由表可見，車輛的平均排放水平與其平均車速密切相關(guān)，主干路和次干路的平均車速相對較低，行駛條件相對較差，其氣態(tài)污染物和顆粒物以及油耗水平均高于高架路，這與Chen等在上海市開展的實際道路車載測試的結(jié)果基本一致[8]。

目前國內(nèi)對裝有SCR系統(tǒng)的國四柴油車在實際道路上的排放數(shù)據(jù)相對較少。本研究獲得的CO和NOx排放因子與其他排放等級的柴油車研究結(jié)果相比總體一致[8，9，37]，THC排放因子與已有研究相比有大幅的下降，這可能是由于國四發(fā)動機的噴油定時技術(shù)以及SCR系統(tǒng)中的氧化裝置均對THC具有比較明顯的控制作用。與Wang等[36]獲得的國四柴油公交車排放因子結(jié)果相比，本研究所得的NOx排放因子較低。因此，與Wang等所得的SCR在公交車低負荷工況下的作用有限的結(jié)論有所不同，本研究中SCR系統(tǒng)具有一定的NOx減排作用。由于本研究的路線平均車速劣于Wang等的平均車速，故可排除因本研究工況較好而使排氣溫度較高、SCR工作條件較好的因素，NOx排放較低的實際原因一方面可能是由于SCR系統(tǒng)的工作狀態(tài)相對較好，另一方面可能是由于測試車輛處于重荷載狀態(tài)，使發(fā)動機負荷相對較大、排氣溫度升高，促進了NOx向N2轉(zhuǎn)化。

本研究所得的單位里程顆粒數(shù)排放因子與Liu等的SCR國四柴油車排放結(jié)果相比，高出20倍，而顆粒質(zhì)量排放僅為該研究的一半[13]。EEPS的顆粒物質(zhì)量濃度為各粒徑段的體積濃度乘以1 g·cm-3的假定密度推算所得，因此，本研究測得顆粒數(shù)排放較高的原因可能是EEPS相比ELPI可捕獲更多粒徑較小的納米顆粒，而這些顆粒對總質(zhì)量的貢獻相對有限，顆粒質(zhì)量則相對較低。

表2 測試公交車在各類型道路上的平均油耗和排放因子

圖2給出了實際道路單位行駛里程的顆粒數(shù)和顆粒質(zhì)量的粒徑分布結(jié)果。由圖可見，測試車輛的顆粒物數(shù)濃度總體呈單模態(tài)分布，這一結(jié)果有別于一些已有的研究[16，32]。根據(jù)H2SO4和H2O的均相成核理論[37]，硫含量對核模態(tài)顆粒物的形成具有重要影響，而上海市售柴油硫含量的總體降低(<50×10-6)可能是核模態(tài)顆粒物減少的最主要原因。此外，測試車輛的THC排放明顯較低，說明尾氣中的揮發(fā)態(tài)或半揮發(fā)態(tài)有機物在國四柴油機中得到了很好的控制，可在一定程度上避免有機物核化形成納米顆粒[38]。顆粒數(shù)的粒徑峰值大致位于70～80nm的粒徑段，平均粒徑在73nm左右，而顆粒質(zhì)量的峰值粒徑出現(xiàn)在150nm左右。

圖2 實際道路行駛工況下的 顆粒數(shù)和顆粒質(zhì)量排放的粒徑分布

3.2 行駛工況對NOx和顆粒物排放的影響

為考察行駛條件對車輛排放的影響，本研究在瞬態(tài)排放實測數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上以300s的時間尺度計算了排放因子的滑動平均，并對各時間尺度計算獲得的平均車速和NOx及顆粒數(shù)排放因子進行作圖，如圖3所示。

灰色柱表示各車速區(qū)間在整個測試路線上所占的比例，可見測試路線上的平均車速主要集中在10 km·h-1至20 km·h-1左右的平均車速段。NOx排放因子總體上隨平均車速的上升而逐漸降低，當(dāng)車速高于35 km·h-1穩(wěn)定在較低的排放水平上。由于本研究未捕捉到60 km·h-1以上的平均車速段，無法判斷高車速段下的NOx排放規(guī)律。根據(jù)已有研究，當(dāng)車速高于60 km·h-1時，NOx排放將隨車速的上升而增加。相對而言，顆粒數(shù)排放隨車速的變化規(guī)律與NOx排放有所區(qū)別，低速段顆粒數(shù)的排放因子未呈現(xiàn)排放隨車速上升而逐漸降低的趨勢。這一差異說明柴油機在實際道路行駛條件下的顆粒物形成機制與氣態(tài)污染物有所區(qū)別，低速低負荷狀態(tài)下的顆粒物排放速率要遠低于同等狀態(tài)下的氣態(tài)污染物。

圖3 NOx和顆粒數(shù)排放因子隨平均車速的變化規(guī)律

3.3 實際道路的超細顆粒物排放特征

為進一步研究顆粒數(shù)和粒徑分布在實際道路行駛狀態(tài)下的變化規(guī)律，圖4給出了瞬態(tài)行駛工況下的顆粒數(shù)和粒徑分布數(shù)據(jù)片段。由圖可見，顆粒數(shù)的瞬態(tài)排放量與加速工況密切相關(guān)。怠速工況下的顆粒數(shù)排放速率基本保持在3.0×1011～4.0×1011s-1的排放水平。在加速過程中，顆粒數(shù)排放速率將急速增加到5.0×1013s-1甚至更高，而減速過程中，顆粒數(shù)排放速率降至1.0 ×1010s-1以下，甚至低于怠速時的排放水平。

圖4 瞬態(tài)行駛工況下的顆粒數(shù)和粒徑分布數(shù)據(jù)片段

顆粒數(shù)粒徑分布的瞬態(tài)變化與顆粒數(shù)排放的變化趨勢基本一致。每次加速過程中，各粒徑段的顆粒數(shù)呈現(xiàn)明顯的上升趨勢，主要增長的粒徑段集中在30～100 nm的積聚模態(tài)。值得一提的是，高速行駛條件下的加速操作產(chǎn)生的顆粒數(shù)排放顯著高于低速條件，這主要是由于高速行駛狀態(tài)下的加速操作使噴油量大幅增加，經(jīng)燃燒形成大量納米顆粒物，使納米顆粒濃度急劇增加，加大了納米顆粒之間碰并和凝聚的機會，形成大量積聚態(tài)顆粒物。

圖5進一步描述了不同行駛條件下的顆粒數(shù)粒徑分布變化。圖5(a)為10 km·h-1～50 km·h-1不同車速下加速過程的顆粒數(shù)粒徑分布；圖5(b)為10 km·h-1～60 km·h-1不同車速下勻速過程的顆粒數(shù)粒徑分布；圖5(c)為怠速和減速過程的顆粒數(shù)粒徑分布。結(jié)果表明，加速過程產(chǎn)生的各粒徑段顆粒數(shù)顯著高于勻速、減速和怠速過程。怠速狀態(tài)下的顆粒數(shù)排放相對較低，相比加速工況低2個數(shù)量級左右，怠速時的核模態(tài)顆粒物相比其他工況更高，這可能是由于怠速時的排氣溫度較低，尾氣中的硫酸鹽和有機物等組分易于與水蒸氣凝結(jié)成核，形成核模態(tài)顆粒液滴。各粒徑段的顆粒數(shù)排放變化趨勢主要取決于車速，加速和勻速狀態(tài)下的顆粒數(shù)排放均隨車速的上升而相應(yīng)增加，在高速狀態(tài)下進行加速操作時的各粒徑段顆粒數(shù)均處于最高水平。

(a) 不同車速段的加速工況; (b) 不同車速段的勻速工況; (c) 怠速和減速工況圖5 不同行駛條件下顆粒數(shù)粒徑分布的排放比較

3 結(jié)論

本研究采用車載排放測試儀在上海市城區(qū)開展了一輛國四柴油公交車的實際道路排放測試，獲取了氣態(tài)和顆粒態(tài)污染物的排放特征及其與行駛工況之間的相關(guān)性。測試結(jié)果顯示，測試車輛的燃油消耗和污染物排放因子在各種道路條件下存在比較明顯的差異。主干路和次干路上的交通條件相對較差、行駛車速相對較低，其油耗和排放水平相對更高。測試車輛的NOx排放因子為8.2 g·km-1，低于國內(nèi)已開展的國四柴油公交車排放結(jié)果，測試時增加了車輛荷載，使車輛處于重負荷運行，可能使發(fā)動機排溫提升，促進了SCR系統(tǒng)將NOx向N2的轉(zhuǎn)化。

顆粒數(shù)和顆粒質(zhì)量的平均排放因子約為6.4 ×1014個·km-1和0.36 g·km-1。EEPS粒徑譜儀可測得更廣的納米顆粒粒徑范圍，因此同一車型的顆粒數(shù)排放結(jié)果高出ELPI的20倍。測試車輛的顆粒粒徑總體呈單模態(tài)分布，核模態(tài)顆粒物排放相對較少的主要原因一方面是由于目前上海市售柴油硫含量相對較低，另一方面THC排放得到較好的控制，減少了揮發(fā)態(tài)和半揮發(fā)態(tài)有機物的成核現(xiàn)象。測試車輛的粒徑峰值主要位于70～80 nm。

NOx和顆粒數(shù)排放總體上均隨平均車速的上升而降低，但低速時顆粒數(shù)排放要顯著低于NOx，在10 km·h-1～20 km·h-1的平均車速段基本保持在較低的水平。本研究進一步討論了瞬態(tài)行駛工況下顆粒數(shù)的排放規(guī)律，怠速工況下的顆粒數(shù)排放水平較加速工況低2個數(shù)量級。加速和勻速工況下，顆粒數(shù)排放基本隨車速的上升而增加。車輛在高速狀態(tài)下進行加速操作將使噴油量增加，燃燒產(chǎn)生高濃度的納米顆粒，增加了顆粒的碰并和凝聚的機會，，形成大量積聚態(tài)顆粒物。

致謝：感謝上海市巴士公交(集團)有限公司對本研究的支持，以及"替代燃料機動車的瞬態(tài)排放及環(huán)境影響研究"項目(10231201902)的資助。

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(本文文獻格式：鐘群蓮.國四柴油公交車實際道路氣態(tài)污染物與超細顆粒物排放特征研究[J].山東化工，2017，46(12)：203-207.)

2017-04-07

替代燃料機動車的瞬態(tài)排放及環(huán)境影響研究，項目編號：10231201902

鐘群蓮(1982—)，女，上海奉賢人，助理工程師，主要從事環(huán)境監(jiān)測工作。

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1008-021X(2017)12-0203-05