楊 鑫，李潤(rùn)東，王冠博，唐 彬，孫 勇

(中國(guó)工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽(yáng) 621900)

瞬發(fā)伽馬活化分析與中子層析照相聯(lián)合測(cè)量技術(shù)

楊 鑫，李潤(rùn)東，王冠博，唐 彬，孫 勇

(中國(guó)工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽(yáng) 621900)

介紹瞬發(fā)伽馬(中子)活化分析(prompt gamma-ray neutron activation analysis, PGAA/PGNAA)技術(shù)的發(fā)展應(yīng)用情況與國(guó)際上的最新研究成果。將PGAA與中子層析照相(neutron tomography, NT)技術(shù)結(jié)合，利用中子層析照相重建結(jié)果，得到樣品內(nèi)部三維結(jié)構(gòu)，研究中子束流在樣品內(nèi)部的衰減過(guò)程，確定樣品內(nèi)部特定位置處的中子束流強(qiáng)度，獲得其強(qiáng)度分布。結(jié)合PGAA與NT，可以實(shí)現(xiàn)不對(duì)樣品拆解取樣，對(duì)其內(nèi)部元素成分進(jìn)行三維分布分析。國(guó)際上，德國(guó)FRM Ⅱ研究堆與匈牙利布達(dá)佩斯研究堆的中子束流上已建成相關(guān)裝置，并在天文、考古領(lǐng)域得到應(yīng)用。國(guó)內(nèi)相關(guān)研究也相繼啟動(dòng)。

瞬發(fā)伽馬活化分析；中子層析；無(wú)損檢測(cè)；圖像重建

瞬發(fā)伽馬(中子)活化分析(prompt gamma-ray neutron activation analysis, PGAA/PGNAA)作為一種標(biāo)準(zhǔn)的材料元素成分分析技術(shù)，廣泛應(yīng)用于化學(xué)研究、工業(yè)技術(shù)、環(huán)境保護(hù)、生物醫(yī)療等領(lǐng)域[1-2]。受樣品自身對(duì)中子與γ射線的散射、吸收等效應(yīng)的影響，傳統(tǒng)的PGAA多應(yīng)用于小樣品或淺層分析。隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，對(duì)分析技術(shù)的要求逐漸提高，在文物保護(hù)、隕石分析、武器分析、生物活體研究等方面需要不對(duì)樣品進(jìn)行拆解取樣既可進(jìn)行分析。近年來(lái)，德國(guó)[3]、匈牙利[4]的研究機(jī)構(gòu)在歐盟“Ancient Charm”計(jì)劃的支持下，發(fā)展了將PGAA與中子層析技術(shù)(neutron tomography, NT)相結(jié)合，研究中子束流在樣品內(nèi)部的衰減過(guò)程，以確定樣品內(nèi)部特定位置處的中子束流強(qiáng)度，解決PGAA無(wú)法深入內(nèi)部測(cè)量中子束流強(qiáng)度分布的問(wèn)題。建成了PGAA-NT聯(lián)合測(cè)量裝置，并已應(yīng)用于天文、考古領(lǐng)域，取得了良好的效果。國(guó)內(nèi)研究機(jī)構(gòu)也緊跟國(guó)際發(fā)展前沿，啟動(dòng)了相關(guān)研究。

1 測(cè)量方法

1.1 瞬發(fā)伽馬活化分析

瞬發(fā)伽馬活化分析(prompt gamma-ray neutron activation analysis, PGAA/PGNAA)是一種元素含量無(wú)損檢測(cè)技術(shù)。基于原子核的瞬發(fā)中子輻射俘獲(n，γ)反應(yīng)(也可用于半衰期較短的緩發(fā)伽馬射線)，通過(guò)測(cè)量受熱(冷)中子束流照射后的特征伽馬射線強(qiáng)度，以確定相應(yīng)核素的含量。PGAA檢測(cè)核素含量靈敏度受(n，γ)反應(yīng)的截面影響，對(duì)截面較大的元素更為靈敏，對(duì)H的測(cè)量靈敏度可達(dá)微克量級(jí)。除截面外，其靈敏度與特征峰的本底、計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)不確定度等有關(guān)[1-2]。對(duì)某一特定元素，理想狀態(tài)下每克產(chǎn)生的特征伽馬射線計(jì)數(shù)率[1]：

(1)

式中，NA為阿伏伽德羅常數(shù)；Q為俘獲中子的核素的同位素豐度；σ為中子俘獲截面，b;Ф為中子注量率，cm-2·s-1;Γ為伽馬射線產(chǎn)額；ε(E)為能量E的γ射線的探測(cè)效率；M為相對(duì)原子質(zhì)量。

根據(jù)樣品測(cè)量的計(jì)數(shù)率與S比較，即可得到待測(cè)核素的含量。其中σ、Ф與中子束流的性質(zhì)密切相關(guān)。而ε(E)與樣品幾何、測(cè)量幾何、探測(cè)器自身效率等相關(guān)，需要利用刻錄、標(biāo)準(zhǔn)比對(duì)等方法處理。

典型的PGAA裝置[5](圖 1)主要包含中子源、中子束流導(dǎo)管與整形系統(tǒng)、輻照靶位、樣品支架、γ射線探測(cè)器等元器件，以及各元器件的中子/γ屏蔽結(jié)構(gòu)。其裝置設(shè)計(jì)涉及各部件間的密切、有效配合，以使裝置性能最優(yōu)化。中子源的選擇會(huì)影響PGAA裝置的性能，目前的中子源分為同位素中子源、加速器中子源和反應(yīng)堆中子源。其中，基于同位素或小型加速器中子源的裝置安裝更為便捷、靈活，可設(shè)計(jì)為移動(dòng)式裝置。但由于其中子能量相對(duì)較高，強(qiáng)度偏低，即使經(jīng)過(guò)慢化處理，其束流性能也不理想，限制了PGAA裝置的性能。而反應(yīng)堆中子束流能量低、強(qiáng)度高、信噪比好，特別是冷中子源技術(shù)的發(fā)展，使得其束流性能更佳，是進(jìn)行PGAA研究的理想中子源。

由于PGAA是在線帶束測(cè)量，其γ射線能譜較為復(fù)雜，某些重核素的γ射線多達(dá)成百上千條，且其中包含了中子散射后形成的噪聲信號(hào)，需要進(jìn)行大量復(fù)雜的譜分析與解譜研究。

1.2 PGAA發(fā)展及應(yīng)用

自1932年中子發(fā)現(xiàn)以來(lái)，中子及其引發(fā)的核反應(yīng)被廣泛研究。1934年，Amaldi、Lea等發(fā)現(xiàn)含氫材料與中子發(fā)生俘獲反應(yīng)時(shí)會(huì)放出高穿透力的γ射線，該射線就是1H(n,γ)2H反應(yīng)釋放的能量為2 223.28 keV的γ射線。1936年，Gy?rgy Hevesy提出通過(guò)測(cè)量受中子輻照生成的放射性核素進(jìn)行元素分析的方法，這是最早的中子活化分析思想[2]。1966年，Isenhour與Morrison在Cornell大學(xué)建成了首臺(tái)基于反應(yīng)堆[6]、采用NaI伽馬射線探測(cè)器的PGAA裝置。上世紀(jì)60年代末，隨著鍺(Ge)半導(dǎo)體探測(cè)器技術(shù)的發(fā)展，使探測(cè)伽馬射線的能量分辨率相對(duì)NaI探測(cè)器有了數(shù)十倍的提高，特別是反康普頓技術(shù)的應(yīng)用，促進(jìn)了PGAA技術(shù)的發(fā)展。

上世紀(jì)80年代，大體積Ge探測(cè)器的出現(xiàn)改善了探測(cè)高能伽馬射線的效率，掀起全球范圍內(nèi)的PGAA裝置建設(shè)熱潮，各實(shí)驗(yàn)室都開(kāi)展了自建PGAA裝置對(duì)各元素分析靈敏度的研究。美國(guó)NIST[7]、密蘇里大學(xué)[8]、日本JAERI建成了基于準(zhǔn)直中子束流的PGAA裝置，由導(dǎo)管引出的低能中子用于PGAA研究的靈敏度高、本底低[9]。90年代，隨著高強(qiáng)度熱(冷)中子束流的出現(xiàn)，美國(guó)NIST[5]、德國(guó)KFA[10]、日本JAERI[11]以及匈牙利布達(dá)佩斯中子中心(BNC)[12]都建成了基于高強(qiáng)度中子束流的PGAA裝置。

部分基于反應(yīng)堆的PGAA裝置信息列于表1[2]。

PGAA具有無(wú)損、適用范圍廣、靈敏度高、精度高等特點(diǎn)，與傳統(tǒng)的反應(yīng)堆中子活化分析(reactor neutron activation analysis, ReNAA)相互補(bǔ)充。ReNAA對(duì)元素測(cè)量的靈敏度更高，主要分析緩發(fā)伽馬射線，但其需要在反應(yīng)堆內(nèi)進(jìn)行樣品輻照，因此對(duì)樣品性質(zhì)、形態(tài)等要求更高，制樣過(guò)程較為復(fù)雜。且樣品在反應(yīng)堆內(nèi)輻照后，劑量較高，需要一段時(shí)間冷卻后才能測(cè)量，測(cè)量周期較長(zhǎng)。此外，反應(yīng)堆內(nèi)中子能譜復(fù)雜，ReNAA容易受到超熱中子、快中子引起的核反應(yīng)(如(n, p), (n, α)反應(yīng))影響。而PGAA，特別是安裝在冷中子束流上的PGAA裝置，幾乎不含超熱中子和快中子。利用中子束流進(jìn)行在線測(cè)量，測(cè)量時(shí)間控制較易實(shí)現(xiàn)，且對(duì)樣品形態(tài)要求較ReNAA更低，達(dá)到無(wú)損分析的要求，固態(tài)、液態(tài)或氣態(tài)樣品均可進(jìn)行測(cè)量。對(duì)大部分元素如Ti、Al、Fe、Mn、Mg、Ca、Na、K等，利用PGAA和ReNAA進(jìn)行主成分分析時(shí)可以取得良好效果，在進(jìn)行痕量分析時(shí)，由于反應(yīng)堆內(nèi)的中子通量較堆外中子束流通量高5～6個(gè)量級(jí)，因此ReNAA的效果更好。但對(duì)一些元素，如H、B、Cl、Si、Nb、Sm、Gd等，由于不存在產(chǎn)生緩發(fā)γ射線的反應(yīng)或反應(yīng)截面較小，而瞬發(fā)γ射線的反應(yīng)截面較大，用PGAA進(jìn)行分析更具優(yōu)勢(shì)。通常，對(duì)低Z元素，PGAA的分析效果更好。因此，PGAA和ReNAA結(jié)合，幾乎可以測(cè)量元素周期表上的所有元素，是標(biāo)準(zhǔn)的材料成分分析方法。

表1 部分基于反應(yīng)堆中子源的PGAA裝置

除了對(duì)已知元素進(jìn)行定量分析外，PGAA還可根據(jù)測(cè)量到的γ射線能譜，對(duì)材料中存在的未知雜質(zhì)元素進(jìn)行鑒別和含量測(cè)定，被廣泛應(yīng)用于各類(lèi)研究。

在化學(xué)研究中，常用于標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的認(rèn)證。美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究院(NIST)利用PGAA對(duì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行認(rèn)證工作已經(jīng)有30多年歷史，認(rèn)證了20多種材料，包括H、B、C、N、Na、Al、Si、S、Cl、K、Ca、Ti、Cd、Sm、Gd等核素的含量信息。標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)也推動(dòng)了PGAA技術(shù)的發(fā)展，如日本原子能研究院(JAERI)利用NIST的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)，對(duì)JAERI的PGAA裝置進(jìn)行了測(cè)量精度驗(yàn)證[13]，并在此基礎(chǔ)上發(fā)展、豐富了用于PGAA定量分析的k0因子法，對(duì)各元素的k0因子進(jìn)行了測(cè)量標(biāo)定[14]。

在工業(yè)生產(chǎn)中，PGAA可用于成品中雜質(zhì)含量測(cè)量、參考材料標(biāo)定等研究[15-17]，如石墨烯中的硼雜質(zhì)含量分析。PGAA可以實(shí)現(xiàn)多數(shù)同位素豐度的測(cè)定，對(duì)核材料的鑒定有天然優(yōu)勢(shì)?？捎糜趯?duì)核級(jí)石墨或Be組件中各元素(B、Al、Cl、Sc、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、C)的檢測(cè)[11,18-19]，可燃毒物組件、硼涂層及用于反應(yīng)性補(bǔ)償?shù)呐鹚崛芤鸿b定等[20]。此外，結(jié)合束流斬波器，PGAA可對(duì)鈾礦石中的235U及238U進(jìn)行測(cè)定[21]。

在地理、考古學(xué)研究中，PGAA可用于H、B、C、N、Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Ti、V、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Cd、Nd、Sm、Gd等元素含量的測(cè)定。為地質(zhì)勘探、斷代、隕石與星際物質(zhì)研究、藝術(shù)品鑒定、人類(lèi)活動(dòng)區(qū)域劃分與生產(chǎn)力發(fā)展階段等領(lǐng)域的研究提供重要的分析方法。

在食品安全、環(huán)境科學(xué)研究中，PGAA可用于食品原料跟蹤溯源，農(nóng)作物種子甄別等研究。在大氣污染物排放及顆粒物分析治理研究中，PGAA同樣可以發(fā)揮重要作用。在發(fā)達(dá)國(guó)家，利用PGAA對(duì)大氣污染物進(jìn)行研究已有多年的歷史經(jīng)驗(yàn)，日本的Yonezawa等分析了日本多地空氣顆粒物中Gd的含量[22]，美國(guó)馬里蘭大學(xué)與NIST合作，對(duì)燃煤排放物中的B、S/SO2、Cl、Si、Cd、Gd含量進(jìn)行了分析，并研究了隨大氣擴(kuò)散的分布流程[23]。PGAA結(jié)合ReNAA，可以給出各主要污染物排放點(diǎn)的元素指紋信息，并對(duì)其進(jìn)行溯源，為環(huán)境監(jiān)督及排放監(jiān)管提供重要的技術(shù)支持。這些技術(shù)同樣適用于水體及土壤污染研究，用于測(cè)定元素成分及主要污染物含量。特別是對(duì)近年來(lái)國(guó)內(nèi)大力推動(dòng)的食品安全監(jiān)管、污染源追蹤等有重要促進(jìn)作用。

在生物與醫(yī)療研究中，PGAA可用于分析生物樣品中H、B、N、K、Ca、S、Cl、Cd、Sm、Gd等元素含量，掌握其在各器官、組織中的分布，特別是重金屬污染物在動(dòng)植物，甚至人體器官內(nèi)的沉積情況，為生命科學(xué)研究提供技術(shù)支持。硼中子俘獲治療(BNCT)是治療癌癥的一種有效方法，世界上建有多套基于反應(yīng)堆中子束流的BNCT裝置，如美國(guó)MIT的TRIGA-Ⅱ反應(yīng)堆[24]、捷克LVR-15反應(yīng)堆[25]、荷蘭Petten高通量堆[26]、韓國(guó)HANARO反應(yīng)堆[27]等。BNCT裝置中患者體內(nèi)的硼分布通過(guò)PGAA測(cè)量，以實(shí)現(xiàn)對(duì)輻射劑量精確控制，達(dá)到最佳治療效果。

PGAA在國(guó)防技術(shù)方面的應(yīng)用鮮有報(bào)道，但結(jié)合其技術(shù)特點(diǎn)，可以開(kāi)展多方面的研究，如航空航天領(lǐng)域重要部件元素含量分析、飛機(jī)機(jī)翼與航空發(fā)動(dòng)機(jī)葉片中氫含量檢測(cè)，各類(lèi)火工品、炸藥中關(guān)鍵元素的含量和比例的無(wú)損分析，以及受貧鈾彈或生化武器攻擊地區(qū)地質(zhì)元素的分布和水土污染分布情況等。作為一種標(biāo)準(zhǔn)的元素分析方法，PGAA將為我國(guó)材料科學(xué)、環(huán)境科學(xué)、國(guó)防科技等領(lǐng)域提供先進(jìn)的研究方法，促進(jìn)各學(xué)科的發(fā)展。

傳統(tǒng)的PGAA技術(shù)多用于分析小尺度樣品(樣品尺度通常為mm量級(jí))或淺層分析，當(dāng)樣品需要分析其內(nèi)部元素成分，且尺寸較大時(shí)，超出傳統(tǒng)PGAA方法的適用范圍。與中子層析照相技術(shù)結(jié)合，獲取中子束流在樣品內(nèi)部的分布情況，可以解決這個(gè)問(wèn)題。

1.3 中子層析照相

中子層析照相的基本原理是利用圖像重建算法，對(duì)物體的多幅投影圖像進(jìn)行重建得到物體的內(nèi)部結(jié)構(gòu)圖像，其基礎(chǔ)是傅里葉切片定理：極坐標(biāo)形式下的二維傅里葉變換結(jié)果，其極坐標(biāo)為θ直線上的值，與投影角為θ的投影數(shù)據(jù)的一維傅里葉變換結(jié)果相同。給出投影數(shù)據(jù)時(shí)就可以經(jīng)過(guò)反傅里葉變換得到物體的內(nèi)部三維圖像。

傅里葉切片定理原理圖示于圖2，μ(x,y)為樣品內(nèi)部(x,y)處的中子衰減系數(shù)，如果采用平行中子束流穿過(guò)樣品，沿著其穿透路徑s的總衰減可以用線積分表示：

(2)

投影角為θ的投影直線方程，t=xcosθ+ysinθ,式(2)可重寫(xiě)為：

ysinθ-t)dxdy

(3)

其傅里葉變換為：

(4)

樣品的二維傅里葉變換函數(shù)定義如下：

圖2 傅里葉切片定理原理圖Fig.2 The Fourier-slice theorem

(5)

其中，u=wcosθ，v=wsinθ。因此：

(6)

旋轉(zhuǎn)樣品，改變?chǔ)冉?，測(cè)量得到多組pθ(t)，即可求解獲得μ(x,y)。分析樣品內(nèi)部圖像重建結(jié)果，得到中子在樣品內(nèi)的衰減過(guò)程，進(jìn)一步得到中子強(qiáng)度分布結(jié)果，再將其應(yīng)用于PGAA的測(cè)量。常用的重建算法有直接傅里葉變換重建算法、濾波反投影重建算法、迭代重建算法等。

1.4 PGAA-NT聯(lián)合測(cè)量方法

PGAA-NT聯(lián)合測(cè)量示意圖示于圖3[28]，PGAA裝置與中子層析裝置安裝在同一條中子束流上。測(cè)量過(guò)程先進(jìn)行中子層析照相，再進(jìn)行PGAA測(cè)量。測(cè)量時(shí)首先移除中子準(zhǔn)直器，中子束流以面源形式照射樣品，對(duì)樣品進(jìn)行層析照相，開(kāi)展樣品結(jié)構(gòu)重建，得到樣品內(nèi)部中子束流衰減參數(shù)。層析照相完成后，在樣品前端安裝束流準(zhǔn)直器，根據(jù)需要分析的樣品內(nèi)部具體位置要求，利用中子準(zhǔn)直器與γ準(zhǔn)直孔實(shí)現(xiàn)對(duì)樣品內(nèi)部位置的定位，開(kāi)展PGAA測(cè)量。

圖3 PGAA-NT聯(lián)合測(cè)量示意圖Fig.3 Combined PGAA-NT Setup

兩套裝置安裝在同一位置進(jìn)行測(cè)量，束流有良好的重復(fù)性，且可以利用層析照相裝置對(duì)樣品的定位進(jìn)行校準(zhǔn)，提高定位精度。

中子層析照相得到的樣品內(nèi)部的三維結(jié)構(gòu)以灰度圖的形式給出，為了直接利用其結(jié)果，將重建圖像的灰度值沿中子束流投影路徑的積分與成像屏測(cè)量到的該束流的衰減結(jié)果進(jìn)行擬合，得到圖像灰度值與衰減系數(shù)的對(duì)應(yīng)關(guān)系(圖 4)[28]。

圖4 重建灰度值積分gΣ與該路徑上中子總衰減系數(shù)μΣ對(duì)應(yīng)關(guān)系Fig.4 Integration of gray-values in reconstruction gΣ vs total neutron attenuation factors μΣ

通過(guò)與中子層析照相技術(shù)的結(jié)合，可以掌握中子束流在樣品內(nèi)部的衰減過(guò)程，并得到樣品內(nèi)部的中子束流強(qiáng)度分布情況，進(jìn)一步通過(guò)PGAA分析得到樣品內(nèi)部的元素分布，使得可以在不對(duì)樣品外觀進(jìn)行破壞取樣的情況下開(kāi)展PGAA測(cè)量，可進(jìn)一步發(fā)展為樣品內(nèi)元素分布的三維掃描分析技術(shù)。

2 國(guó)內(nèi)外研究及應(yīng)用

2.1 國(guó)外發(fā)展現(xiàn)狀

作為一種新型的檢測(cè)方法，近年來(lái)，德國(guó)FRM II反應(yīng)堆[3]與匈牙利布達(dá)佩斯反應(yīng)堆[4]上建成了將PGAA與中子層析照相聯(lián)合測(cè)量的裝置，可以對(duì)樣品內(nèi)部元素分布進(jìn)行二維/三維掃描、成像。并開(kāi)展了初步應(yīng)用，F(xiàn)RM Ⅱ上的裝置成功對(duì)隕石樣品、古代文物進(jìn)行了測(cè)量分析，得到了其主要元素的相對(duì)分布情況[28-29]。

對(duì)墨西哥Allende地區(qū)的一塊隕石碎片進(jìn)行二維元素分布的掃描分析結(jié)果示于圖 5，重點(diǎn)分析了其中硅、鐵、鎂的分布[29]。

PGAA-NT對(duì)7世紀(jì)生產(chǎn)的未開(kāi)封容器內(nèi)皮帶扣的元素構(gòu)成進(jìn)行無(wú)損分析的結(jié)果示于圖 6，#2、#3、#5、#6位置檢測(cè)到Cl元素的存在，其生產(chǎn)工藝過(guò)程可能引入了外部污染[28]。

圖7是PGAA-NT對(duì)6世紀(jì)的扣針各區(qū)域內(nèi)的元素構(gòu)成進(jìn)行分析，分析了其中的鐵、硫、金、銅、氫、鋁、銀、鎂、氯等元素的分布情況。鐵、金、銅的分布情況分別示于圖8～圖10，并據(jù)此分析了其工藝方法及達(dá)到的水平[28]。

此研究發(fā)展了近十年，屬于新型的無(wú)損檢測(cè)分析方法，目前仍有一些問(wèn)題需要解決，如中子衰減系數(shù)分布計(jì)算過(guò)程中的中子散射、束流硬化、重建噪聲等影響因素的研究，定量分析方法等。

2.2 國(guó)內(nèi)發(fā)展現(xiàn)狀

我國(guó)在ReNAA上的研究已有多年經(jīng)驗(yàn)，中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所、中國(guó)原子能科學(xué)研究院、中國(guó)工程物理研究院等機(jī)構(gòu)開(kāi)展了多年的堆內(nèi)中子活化分析研究。在PGAA研究方面，國(guó)內(nèi)多家科研機(jī)構(gòu)與高校開(kāi)展過(guò)相關(guān)研究工作，但大多數(shù)是基于同位素中子源或小型加速器中子源。中國(guó)原子能科學(xué)研究院曾在其重水研究堆(HWRR)上建立PGAA實(shí)驗(yàn)裝置[30]，并承擔(dān)國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)部分?jǐn)?shù)據(jù)的評(píng)價(jià)工作[31],此外，還在硼中子俘獲治療(BNCT)的小型反應(yīng)堆上建立了專(zhuān)用于測(cè)量硼濃度的PGAA裝置，并計(jì)劃在中國(guó)先進(jìn)研究堆CARR上建造基于冷中子束流的PGAA裝置[32-33]。中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所柴之芳院士在2014年北川召開(kāi)的研究堆技術(shù)應(yīng)用學(xué)術(shù)交流會(huì)上，對(duì)中子活化分析的歷史和發(fā)展進(jìn)行了回顧和評(píng)價(jià)，并肯定了PGAA技術(shù)的作用與優(yōu)點(diǎn)，提出希望在國(guó)內(nèi)開(kāi)展先進(jìn)的PGAA技術(shù)研究的期望。

a——隕石；b——隕石的中子成像結(jié)果； c——硅的二維分布；d——鐵的二維分布；e——鎂的二維分布圖5 PGAA-NT對(duì)隕石碎片元素二維分布的測(cè)量分析結(jié)果a——Allende meteorite;b——Radiography of Allende meteorite;c——Si 2D distribution;d——Fe 2D distribution;e——Mg 2D distributionFig.5 2D distribution of the main elements Fe, Si and Mg of a meteorite fragment by PGAA-NT

圖6 PGAA-NT對(duì)7世紀(jì)容器內(nèi)皮帶扣主要元素構(gòu)成的分析結(jié)果Fig.6 Result of elements analysis of belt mount from 7th century by PGAA-NT

隨著中國(guó)綿陽(yáng)研究堆(CMRR)及其國(guó)內(nèi)首個(gè)冷中子源平臺(tái)的投入使用，中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所近年來(lái)積極開(kāi)展冷中子束流的相關(guān)應(yīng)用研究，先后建成了多臺(tái)中子散衍射裝置、中子深度分析(neutron depth profiling, NDP)裝置、熱(冷)中子照相及層析照相裝置，層析照相技術(shù)在國(guó)內(nèi)處于先進(jìn)水平。在PGAA研究方面，已經(jīng)成功在同位素與加速器中子源上開(kāi)展了PGAA研究，即將建成基于CMRR冷中子束流的PGAA裝置，并進(jìn)一步開(kāi)展PGAA-NT聯(lián)合測(cè)量研究。PGAA裝置安裝在CMRR的一條冷中子束流末端，與中子深度分析裝置和冷中子照相裝置共用同一束流，其總體布置示于圖 11。在PGAA裝置處安裝一套層析照相裝置(圖12)，以實(shí)現(xiàn)與PGAA進(jìn)行聯(lián)合測(cè)量。

3 小結(jié)

PGAA-NT的結(jié)合，充分利用了NT的技術(shù)特點(diǎn)，彌補(bǔ)了PGAA技術(shù)不能深入樣品內(nèi)部進(jìn)行測(cè)量的不足，可以實(shí)現(xiàn)樣品內(nèi)部元素的三維分布測(cè)量分析。國(guó)際上已有近十年的發(fā)展并建成裝置，在考古、文物保護(hù)、星際物質(zhì)分析等方面獲得應(yīng)用，但技術(shù)仍需完善，特別是從中子層析重建到獲取中子束流衰減參數(shù)的過(guò)程中，仍需對(duì)各類(lèi)影響因素進(jìn)行研究，如中子散射、束流硬化、重建噪聲、中子束流發(fā)散情況等。國(guó)內(nèi)機(jī)構(gòu)也啟動(dòng)了相關(guān)研究，需要在研究其基本原理、實(shí)驗(yàn)技術(shù)、數(shù)據(jù)分析方法的基礎(chǔ)上，深入研究、優(yōu)化中子衰減系數(shù)的計(jì)算方法，提高測(cè)量準(zhǔn)確度。該技術(shù)的發(fā)展將提供一種新型的先進(jìn)中子無(wú)損檢測(cè)技術(shù)，推動(dòng)相關(guān)學(xué)科發(fā)展。

圖7 PGAA-NT對(duì)6世紀(jì)的扣針內(nèi)各部位元素構(gòu)成進(jìn)行分層分析Fig.7 Analysis of a disc fibula from 6th century by PGAA-NT

圖8 PGAA-NT用于鐵元素分析的分布情況Fig.8 Iron distribution by PGAA-NT

圖9 PGAA-NT用于金元素分析的分布情況Fig.9 Gold distribution by PGAA-NT

圖10 PGAA-NT用于銅元素分析的分布情況Fig.10 Copper distribution by PGAA-NT

圖11 CMRR冷中子源上裝置總體布置示意圖Fig.11 Sketch of facilities at one cold neutron beam of CMRR

圖12 PGAA與NT聯(lián)合測(cè)量布置示意圖Fig.12 Sketch of PGAA-NT measurement

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Combination of Prompt Gamma-ray Activation Analysis and Neutron Tomography

YANG Xin, LI Run-dong, WANG Guan-bo, TANG Bin, SUN Yong

(InstituteofNuclearPhysicsandChemistry,ChinaAcademyofEngineeringPhysics,Mianyang621900,China)

Applications and progress of prompt gamma-ray neutron activation analysis (PGAA/PGNAA) were presented. PGAA was combined with neutron tomography (NT), which was used to reconstruct the 3D construction inside a sample and the neutron beam attenuation inside the sample could be estimated. Further more, neutron beam intensity at a specific position also could be evaluated by NT. The combination of PGAA and NT was able to analyse 3D distributions of elements inside samples without being disassembled. The PGAA-NT facilities were built at FRM Ⅱ and Budapest research reactor, which were applied to study astronomy and ancient samples. The PGAA-NT combination technique is being developed in China.

prompt gamma-ray activation analysis; neutron tomography; non-destructive testing; image reconstruction

2017-03-30;

2017-05-15

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11475152，11405151)

楊 鑫(1988—)，男，貴州人，博士，主要從事反應(yīng)堆物理及應(yīng)用技術(shù)研究

TL816+.3

A

1000-7512(2017)03-0153-11

10.7538/tws.2017.youxian.019