程麟鈞，王 帥，宮正宇，楊 琦，王業(yè)耀

1.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100083 2.中國環(huán)境監(jiān)測總站, 國家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

京津冀區(qū)域臭氧污染趨勢及時(shí)空分布特征

程麟鈞1,2，王 帥2，宮正宇2，楊 琦1，王業(yè)耀1,2

1.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100083 2.中國環(huán)境監(jiān)測總站, 國家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

為研究京津冀區(qū)域的臭氧(O3)污染情況及其時(shí)空分布特征，對2013—2015年京津冀區(qū)域13個(gè)城市80個(gè)國家環(huán)境空氣監(jiān)測點(diǎn)位的監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析。結(jié)果表明：2013—2015年，京津冀區(qū)域O3污染狀況整體呈加重趨勢，其中2014年污染狀況最為嚴(yán)重。13個(gè)城市中O3污染最嚴(yán)重的城市為北京和衡水，連續(xù)3年均超標(biāo)，且處于上升態(tài)勢中。區(qū)域內(nèi)不同城市O3污染趨勢并不相同。京津冀區(qū)域O3濃度變化呈明顯的季節(jié)變化特征，春末和夏季的O3污染最嚴(yán)重。O3-8 h(臭氧日最大8 h均值)年均值的高值區(qū)主要分布在北京中北部、承德和衡水等，2013—2015年第90百分位O3-8 h的高值區(qū)均集中分布在北京。O3的濃度峰值時(shí)間要晚于NOx2～5 h。O3在春、夏季呈單峰分布，白天15:00左右出現(xiàn)最大值，在秋、冬季濃度較低，全天波動(dòng)不大。

京津冀；臭氧；時(shí)空分布

近年來，我國大氣環(huán)境氧化性逐年升高，區(qū)域臭氧(O3)污染呈加劇態(tài)勢。特別是繼2012年新《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[1]頒布后，在全國大范圍開展O3監(jiān)測結(jié)果顯示，很多城市存在O3超標(biāo)問題，O3已成為繼PM2.5后困擾城市空氣質(zhì)量改善和達(dá)標(biāo)管理的另一種重要二次污染物。

O3濃度的升高不但對生態(tài)環(huán)境及人體健康帶來直接的破壞影響，還會(huì)加速PM2.5等污染物的轉(zhuǎn)化形成，進(jìn)而影響大氣重污染過程發(fā)生的頻率和強(qiáng)度，是影響城市大氣環(huán)境質(zhì)量的重要污染氣體[2]。光化學(xué)反應(yīng)是城市近地面O3的主要來源，高濃度O3作為城市光化學(xué)煙霧的特征產(chǎn)物，已經(jīng)引起國內(nèi)外的普遍關(guān)注。O3與其他氣態(tài)污染物相比，在對流層中的壽命較長，能進(jìn)行長距離的區(qū)域傳輸。國內(nèi)O3研究的區(qū)域集中在經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的城市和環(huán)境本底地區(qū)，區(qū)域性、大尺度的研究相對較少，研究數(shù)據(jù)主要是基于數(shù)值模擬技術(shù)、衛(wèi)星遙感等[3-7]，近地面觀測方法由于點(diǎn)位設(shè)置數(shù)量較少，采樣時(shí)間短，大多關(guān)注某次污染事件或者個(gè)別污染日，時(shí)間、空間代表性都有限，2013年開始，環(huán)境保護(hù)部在74個(gè)城市(京津冀、長三角、珠三角區(qū)域及直轄市、省會(huì)城市和計(jì)劃單列市)496個(gè)國控監(jiān)測點(diǎn)位開展SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO、O3等6項(xiàng)污染物的例行監(jiān)測，為在區(qū)域尺度利用近地面連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)開展O3污染的時(shí)空分布規(guī)律研究創(chuàng)造了條件。

京津冀地區(qū)是我國大氣污染防治重點(diǎn)區(qū)域，區(qū)域內(nèi)工業(yè)密布，人口稠密，污染物排放強(qiáng)度高，區(qū)域性大氣污染比較嚴(yán)重[8-11]。本文通過分析2013—2015年京津冀地區(qū)城市環(huán)境空氣質(zhì)量在線監(jiān)測數(shù)據(jù)，總結(jié)京津冀地區(qū)近地面O3濃度變化的特征及規(guī)律，為本區(qū)域近地面O3污染防治和深入研究提供資料和依據(jù)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 數(shù)據(jù)來源

本文所使用的O3及其他相關(guān)污染物(SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO)濃度數(shù)據(jù)來自2013—2015年環(huán)境保護(hù)部在京津冀區(qū)域設(shè)置的80個(gè)環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測國控點(diǎn)位(75個(gè)評價(jià)點(diǎn)和5個(gè)城市對照點(diǎn))自動(dòng)監(jiān)測設(shè)備，設(shè)備運(yùn)行期間按照《環(huán)境空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 193—2005)[12]定期進(jìn)行校準(zhǔn)和質(zhì)控操作。部分時(shí)段由于停電、儀器校準(zhǔn)等原因數(shù)據(jù)無效。O3評價(jià)指標(biāo)為日最大8 h平均質(zhì)量濃度(以下以“O3-8 h”表示)，數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)有效性按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[1]和《環(huán)境空氣質(zhì)量評價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)[13]執(zhí)行。城市每天的O3-8 h由每個(gè)監(jiān)測點(diǎn)(不含對照點(diǎn))O3日最大8 h算術(shù)平均質(zhì)量濃度得出。

1.2 統(tǒng)計(jì)分析方法

O3-8 h按照《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》[14]劃分為5個(gè)級別：優(yōu)(1～100 μg/m3)、良(101～160 μg/m3)、輕度污染(161～215 μg/m3)、中度污染(216～265 μg/m3)和重度及以上污染(266 μg/m3以上)。分別統(tǒng)計(jì)2013—2015年京津冀區(qū)域各城市每天O3-8 h等級，并計(jì)算超標(biāo)天數(shù)中以O(shè)3-8 h作為首要污染物天數(shù)。

為了考察年際間城市O3-8 h變化趨勢，分別統(tǒng)計(jì)了2013—2015年各城市第5、10、25、50、75、90、95百分位O3-8 h以及年均值進(jìn)行比較，其中第90百分位O3-8 h在環(huán)境管理中用于城市O3年度達(dá)標(biāo)評價(jià)的判定。

2 結(jié)果與討論

2.1 O3污染現(xiàn)狀及變化趨勢

2013—2015年京津冀區(qū)域各城市第90百分位O3-8 h如圖1所示，3年中第90百分位O3-8 h平均值分別為155、162、162 μg/m3，達(dá)標(biāo)城市數(shù)量分別為8、5、6個(gè)。臭氧污染最嚴(yán)重的城市為北京和衡水，2013—2015年連續(xù)3年均超標(biāo)，且處于上升趨勢。保定、承德、廊坊、滄州和唐山2013年達(dá)標(biāo)，但自2014年開始由達(dá)標(biāo)變?yōu)椴贿_(dá)標(biāo)，而石家莊、邯鄲和邢臺2013年超標(biāo)，但自2014年開始由不達(dá)標(biāo)變?yōu)檫_(dá)標(biāo)，說明區(qū)域內(nèi)不同城市O3污染趨勢并不相同。

圖1 2013—2015年京津冀區(qū)域各城市第90百分位O3-8 hFig.1 O3-8 h concentration of the 90th percentile of Beijing-Tianjin-Hebei region in 2013-2015

從2013—2015年京津冀地區(qū)13個(gè)城市的逐日O3-8 h等級來看，每年均以優(yōu)和良等級頻次占比最多，輕度污染、中度污染和重度污染頻次占比較小(圖2)，但從近3年變化趨勢來看優(yōu)級別天數(shù)比例在逐漸下降，由2013年69.21%下降到2015年63.44%，而中度污染和重度污染頻次呈逐年上升趨勢。按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)二級標(biāo)準(zhǔn)限值(160 μg/m3)進(jìn)行評價(jià)，京津冀區(qū)域3年的超標(biāo)天數(shù)分別為460、552、521 d，整體呈上升趨勢。

圖2 2013—2015年京津冀地區(qū)O3-8 h 各級別天數(shù)占比情況Fig.2 Number of days in different levels in Beijing-Tianjin-Hebei region during 2013-2015

從圖3所示2013—2015年京津冀區(qū)域超標(biāo)天數(shù)中首要污染物占比的變化情況來看，以PM2.5和PM10為首要污染物的污染天數(shù)呈逐年下降趨勢，而以O(shè)3-8 h為首要污染物的污染天數(shù)呈逐年上升趨勢，占比分別為7.6%、13.0%和17.2%，且在2015年以O(shè)3-8 h為首要污染物的污染天數(shù)超過以PM10為首要污染物的污染天數(shù)，成為京津冀區(qū)域僅次于PM2.5的另一重要污染物。

圖3 2013—2015年京津冀區(qū)域超標(biāo)天數(shù)中首要污染物分配情況Fig.3 Distribution of primary pollutants in the days which exceed the national standards in Beijing-Tianjin-Hebei region during 2013-2015

為詳細(xì)考察區(qū)域各城市O3-8 h統(tǒng)計(jì)分布的變化情況，分別對各城市第5、10、25、50、75、90、95百分位O3-8 h的3年變化情況進(jìn)行了分析。圖4顯示2014年各百分位O3-8 h與2013年相比均呈一致性上升，表明O3濃度有整體抬升現(xiàn)象，區(qū)域O3-8 h年均值由82 μg/m3增至88 μg/m3。2015年區(qū)域O3-8 h年均值仍約為88 μg/m3，與2014年基本持平，且第10、25、90百分位O3-8 h與2014年也基本持平，但第95百分位O3-8 h比2014年高，第5百分位O3-8 h比2014年低，說明2015年與2014年相比O3-8 h并無整體抬升或下降現(xiàn)象，但分布規(guī)律略有不同，表現(xiàn)為高值區(qū)濃度上升而低值區(qū)濃度下降。由于區(qū)域內(nèi)不同城市O3變化趨勢不盡相同，圖5進(jìn)一步對各城市變化情況進(jìn)行了分析，13個(gè)城市按照變化趨勢的不同可分為3組，其中北京、唐山、承德、張家口和廊坊等中北部城市O3基本呈逐年上升趨勢，且高值區(qū)間濃度上升較快，如2015年唐山、張家口第95百分位O3-8 h有明顯上升；天津、滄州、衡水和保定等區(qū)域中部城市O3呈先升后降變化趨勢，2015年與2014年相比基本持平；石家莊、邯鄲、邢臺和秦皇島O3呈逐年下降趨勢，2015年第90、95百分位O3-8 h比2014年有明顯下降。因此，京津冀區(qū)域北部城市O3污染總體呈加重態(tài)勢，中部城市基本持平，南部城市和秦皇島O3污染有所減輕。

圖4 2013—2015年京津冀區(qū)域O3-8 h 百分位濃度的變化情況Fig.4 Variations of O3-8 h percentile concentrations in Beijing-Tianjin-Hebei region during 2013-2015

2.2 O3污染的時(shí)空分布特征

2.2.1 時(shí)間變化特征

受O3前體物和光照條件季節(jié)變化的影響，京津冀地區(qū)O3-8 h和超標(biāo)天數(shù)具有明顯的季節(jié)變化特征，春末和夏季(5—8月)的O3污染最為嚴(yán)重，2013—2015年分別超標(biāo)392、486、405 d(圖6)，在全年的超標(biāo)天數(shù)中占比分別為85.2%、88.0%、77.7%。進(jìn)入9月后，O3-8 h超標(biāo)天數(shù)迅速下降，10月僅個(gè)別光照較好天氣下會(huì)出現(xiàn)O3-8 h超標(biāo)現(xiàn)象。11月至次年2月，無O3超標(biāo)現(xiàn)象。

圖5 2013—2015年京津冀區(qū)域部分城市第90百分位O3-8 h變化情況Fig.5 Variation of O3-8 h concentration of the 90th percentile in some cities of Beijing-Tianjin-Hebei region in 2013-2015

圖6 2013—2015年京津冀區(qū)域O3-8 h超標(biāo)情況Fig.6 Exceeding the national standard of O3-8 h concentrations in Beijing-Tianjin-Hebei region during 2013-2015

為更細(xì)致了解京津冀區(qū)域O3污染季節(jié)的時(shí)間變化特點(diǎn)，以O(shè)3-8 h持續(xù)快速上升且連續(xù)3 d超過100 μg/m3(一級標(biāo)準(zhǔn))作為O3污染季節(jié)的起始時(shí)間，以O(shè)3-8 h持續(xù)快速下降且不出現(xiàn)連續(xù)3 d超過100 μg/m3(一級標(biāo)準(zhǔn))作為O3污染季節(jié)的結(jié)束時(shí)間，得出2013年O3污染季節(jié)為4月27日至10月9日，2014年O3污染季節(jié)為3月23日至10月14日，2015年O3污染季節(jié)為3月25日至10月17日(圖7)?？梢?，2013年O3污染季節(jié)較短，比2014年和2015年縮短了1個(gè)月，而2014年和2015年的O3污染季節(jié)則較為接近，均為3月底至10月中旬。

圖7 2013—2015年京津冀地區(qū)逐日O3-8 hFig.7 O3-8 h average concentrations daily in Beijing-Tianjin-Hebei region during 2013-2015

2.2.2 空間分布特征

基于京津冀區(qū)域80個(gè)國控點(diǎn)位O3-8 h數(shù)據(jù)，考察了京津冀區(qū)域O3-8 h年均值和第90百分位O3-8 h空間分布情況。從圖8可以看出，O3-8 h年均值的高值區(qū)主要分布在北京中北部、承德和衡水等地區(qū)，其中2015年承德O3-8 h年均值超過北京，O3-8 h年均值低值區(qū)主要分布在秦皇島、天津等沿海地區(qū)以及邯鄲、邢臺等南部地區(qū)。2013—2015年第90百分位O3-8 h的高值區(qū)均集中分布在北京，低值區(qū)同樣主要分布在秦皇島、天津沿海地區(qū)以及邯鄲和邢臺。

2.3 O3與NOx污染水平間的關(guān)系

O3作為NOx等污染物光化學(xué)反應(yīng)后生成的二次污染物，其濃度峰值時(shí)間要晚于NOx(包括NO和NO2)的峰值時(shí)間2～5 h。氣象條件對O3濃度也具有明顯的作用，主要的影響因素是太陽輻射強(qiáng)度和空氣濕度，天氣晴朗時(shí)的O3濃度高于多云天氣，陰雨天最低。在O3及其前體物的日變化規(guī)律中，NOx的最高值對應(yīng)O3濃度最低值，而O3的最高值對應(yīng)NOx最低值，兩者濃度變化呈反向趨勢。

不同季節(jié)NO、NO2、NOx與O3濃度日變化(1 h平均)規(guī)律也不盡相同，以天津市為例，從圖9可以看出，一次污染物NO的峰值在春、夏季發(fā)生在7:00—8:00，秋、冬季發(fā)生在22:00—23:00，并且其濃度峰值在秋、冬季要高于春、夏季。早晨的濃度峰值主要由城市交通早高峰造成，22:00的峰值則是由于夜間柴油機(jī)動(dòng)車尾氣大量排放導(dǎo)致[15]。清晨隨著太陽輻射強(qiáng)度增強(qiáng)，NO發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為NO2，濃度持續(xù)降低，在15:00左右降到最低值，傍晚太陽輻射減弱，NO向NO2的轉(zhuǎn)化反應(yīng)也減弱，夜間NO2光解反應(yīng)幾乎停止，同時(shí)NO和O3反應(yīng)產(chǎn)生NO2，導(dǎo)致夜間NO2高值。NOx的日變化主要由NO的日變化造成，在11：00—13:00出現(xiàn)低值，NOx向HNO2(HONO)轉(zhuǎn)化[16]。O3在春、夏季呈單峰分布，15:00左右出現(xiàn)最大值，主要由于從早晨日出到正午，隨著太陽輻射強(qiáng)度加大，O3前體物的光化學(xué)反應(yīng)不斷增強(qiáng)，導(dǎo)致O3濃度增加[17]。而在秋、冬季，特別是冬季，O3濃度較低，全天波動(dòng)不大。

在春、夏季，NO2的光解反應(yīng)是O3濃度升高的主要原因。主要反應(yīng)式：

隨著清晨日出，太陽輻射不斷增強(qiáng)，NO2開始不斷光解并提供原子氧，發(fā)生一系列的光化學(xué)反應(yīng)，生成一批自由基，它們將NO轉(zhuǎn)化為NO2，使NO2濃度上升，NO濃度下降。當(dāng)NO2達(dá)到一定值時(shí),O3開始積累,當(dāng)式(1)和式(2)達(dá)到平衡時(shí)，NO2濃度達(dá)到極大，O3濃度仍在增加，隨著NO2濃度下降到一定程度，就會(huì)影響到O3的生成量，當(dāng)O3的積累與消耗達(dá)成平衡時(shí)，O3濃度達(dá)到極大，并持續(xù)一段時(shí)間。直到下午隨著日照強(qiáng)度的減弱，在15：00—16：00 O3濃度開始下降。

圖8 2013—2015年京津冀13個(gè)城市O3-8 h年均值及第90百分位O3-8 h空間分布示意圖Fig.8 The spatial distribution of annual average O3-8 h concentrations (left) and 90th percentile O3-8 h concentrations (right) in 13 cities of Beijing-Tianjin-Hebei region during 2013-2015

圖9 NO、NO2、NOx和O3濃度日變化規(guī)律Fig.9 The daily concentration variation of NO, NO2, NOx and O3

3 結(jié)論

1)2013—2015年，京津冀區(qū)域O3污染狀況整體呈加重趨勢，其中2014年污染狀況最為嚴(yán)重。13個(gè)城市中O3污染最嚴(yán)重的城市為北京和衡水，連續(xù)3年均超標(biāo)，且處于上升態(tài)勢中。區(qū)域內(nèi)不同城市O3污染趨勢并不相同。

2)O3-8 h濃度和超標(biāo)天數(shù)具有明顯的季節(jié)變化特征，春末和夏季的O3污染最嚴(yán)重。2013年的O3污染季節(jié)比2014年和2015年縮短了1個(gè)月，而2014年和2015年的O3污染季節(jié)則較為接近，均為3月底至10月中旬。

3)O3-8 h年均值的高值區(qū)主要分布在北京中北部、承德和衡水等地區(qū)，2013—2015年第90百分位O3-8 h的高值區(qū)均集中分布在北京地區(qū)，O3-8 h年均值和第90百分位O3-8 h的低值區(qū)都主要分布在秦皇島、天津沿海地區(qū)以及邯鄲和邢臺。

4)O3的濃度峰值時(shí)間要晚于NOx2～5 h。不同季節(jié)NO、NO2、NOx與O3濃度日變化不盡相同，NO的峰值在春、夏季發(fā)生在7:00—8:00，秋、冬季發(fā)生在22:00—23:00，NO2的峰值出現(xiàn)在夜間。O3在春、夏季呈單峰分布，白天15:00左右出現(xiàn)最大值，而在秋、冬季，特別是冬季，O3濃度較低，全天波動(dòng)不大。

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Pollution Trends of Ozone and Its Characteristics of Temporal and Spatial Distribution in Beijing-Tianjin-Hebei Region

CHENG Linjun1,2, WANG Shuai2, GONG Zhengyu2, YANG Qi1, WANG Yeyao1,2

1.School of Water Resources and Environment, China University of Geosciences, Beijing 100083, China 2.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China

To study the pollution distribution of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region, this paper analyzed the 2013-2015 monitoring data of 80 national ambient air monitoring sites in the regional 13 cities. The results showed: the whole ozone pollution trends of Beijing-Tianjin-Hebei region was getting worse in 2013-2015, where in 2014 the most serious pollution happened. The most polluted ozone cities were Beijing and Hengshui in 13 cities, which exceeded for three consecutive years and in an upward trend. Ozone pollution trends in different cities within the region were not the same. Ozone concentrations in Beijing-Tianjin-Hebei region had obvious seasonal characteristics. The worst ozone pollution appeared in late spring and summer. O3-8 h annual average high values mainly distributed in north-central Beijing, Chengde and Hengshui and other regions, O3-8 h 90th percentile concentrations of high-value areas were concentrated in Beijing area during 2013-2015. The concentration of ozone peak time was 2-5 h later than the nitrogen oxide. Ozone was unimodal distribution in spring and summer, maximum occurred during the day around 15:00, the concentrations were low in autumn and winter, and there was a small fluctuation range throughout the day.

Beijing-Tianjin-Hebei region; ozone; temporal and spatial distribution

2016-09-12;

2016-09-26

程麟鈞(1980-)，女，黑龍江鶴崗人，碩士，工程師。

王業(yè)耀

X823

A

1002-6002(2017)01- 0014- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.01.03