向速林，陶術(shù)平，吳代赦

(1:華東交通大學環(huán)境工程系，南昌 330013)(2:南昌大學教育部鄱陽湖湖泊生態(tài)與生物資源利用重點實驗室，南昌 330047)

鄱陽湖沉積物和水界面磷的交換通量*

向速林1,2，陶術(shù)平1，吳代赦2

(1:華東交通大學環(huán)境工程系，南昌 330013)(2:南昌大學教育部鄱陽湖湖泊生態(tài)與生物資源利用重點實驗室，南昌 330047)

采用擴散模型法與實驗培養(yǎng)法對鄱陽湖沉積物和水界面間可溶性總磷和可溶性磷酸鹽的界面交換過程進行研究，并探討了其影響因素. 結(jié)果表明，利用2種方法得到鄱陽湖各站點可溶性總磷和可溶性磷酸鹽在沉積物與水界面間的交換方向不完全相同，大部分站點沉積物是磷的源，其中，利用擴散模型法估算的可溶性總磷和可溶性磷酸鹽平均擴散通量分別為0.052和0.047 mg/(m2·d)，而實驗培養(yǎng)法測得可溶性總磷和可溶性磷酸鹽的平均交換通量則分別為0.25和0.24 mg/(m2·d)，且各站點利用擴散模型法測得磷的交換通量均小于實驗培養(yǎng)法的計算結(jié)果. 此外，上覆水溶解氧濃度及水體溫度對可溶性總磷和可溶性磷酸鹽的交換過程均具有一定的影響，表現(xiàn)為溫度越高，溶解氧濃度越小，可溶性總磷和可溶性磷酸鹽的交換越強烈.

鄱陽湖；磷；沉積物和水界面；交換通量

湖泊富營養(yǎng)化已成為當前主要的水環(huán)境問題，沉積物則是湖泊氮、磷營養(yǎng)鹽的重要儲存庫，同時也是湖泊水體營養(yǎng)鹽的內(nèi)負荷，沉積物與水界面是環(huán)境中水相和沉積相之間的轉(zhuǎn)換區(qū)[1]，而沉積物與水界面營養(yǎng)鹽的交換與遷移擴散過程是決定湖泊營養(yǎng)狀態(tài)的重要參數(shù)，對上覆水體的水質(zhì)及湖泊富營養(yǎng)化均具有重要的影響[2]. 沉積物與水界面是沉積物和上覆水體之間進行物質(zhì)交換以及營養(yǎng)物質(zhì)進行物理、化學和生物作用的重要場所，是物質(zhì)地球化學循環(huán)的耦合區(qū)和生物的主要棲息地帶[3]，其在沉積物與上覆水體營養(yǎng)物質(zhì)輸送和交換方面均具有重要作用. 氮、磷等營養(yǎng)鹽在沉積物與水界面的遷移擴散是水生生態(tài)系統(tǒng)營養(yǎng)鹽循環(huán)的重要過程，包含復雜的生物地球化學過程，且受到界面處沉積物組成、沉積物中氮磷含量以及存在形態(tài)、環(huán)境因子、底棲生物與微生物和水動力條件等因素的影響[4]. 營養(yǎng)鹽在沉積物與水界面的交換過程同時受多種因素的影響，交換量的變化取決于這些因素的共同作用[5-6]. 國內(nèi)外有關(guān)沉積物與水界面營養(yǎng)鹽的交換通量研究開展的相對較多，其中又以河口及海灣地區(qū)為主[7-10]，同時亦有探討生物擾動、環(huán)境條件等因素對湖泊與河流沉積物與水界面營養(yǎng)鹽交換影響的研究[11-12]. 但由于水域特點、環(huán)境特點不同，研究結(jié)果不盡相同，反映了區(qū)域特點帶來界面交換特征的差異. 故而，探討不同區(qū)域特點的湖泊沉積物與水界面營養(yǎng)鹽的交換過程對掌握營養(yǎng)物質(zhì)的循環(huán)動力學和湖泊水體富營養(yǎng)化的內(nèi)在機理具有重要意義.

鄱陽湖位于江西省北部，長江中下游南岸，是中國的第一大淡水湖，是一個過水性、吞吐型、季節(jié)性大型淺水湖泊[13]. 隨著社會經(jīng)濟的迅速發(fā)展，農(nóng)藥和化肥的大量施用，城鎮(zhèn)排污量和人口增加使大量的營養(yǎng)物質(zhì)不斷地流入湖泊，鄱陽湖富營養(yǎng)化程度日漸增加，嚴重制約了區(qū)域經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展. 其中，沉積物對鄱陽湖水體中營養(yǎng)物質(zhì)的收支和營養(yǎng)物質(zhì)的循環(huán)動力學以及水體富營養(yǎng)化都具有重要作用，而界面營養(yǎng)鹽交換對湖泊水體中營養(yǎng)物質(zhì)含量的影響較大. 因此，研究鄱陽湖沉積物與水界面間營養(yǎng)鹽的交換特征對了解營養(yǎng)鹽在沉積物與水界面的遷移轉(zhuǎn)化過程、認識鄱陽湖富營養(yǎng)化進程及控制水體富營養(yǎng)化具有重要的理論和實踐意義. 目前有關(guān)鄱陽湖營養(yǎng)鹽的研究主要集中在水體中營養(yǎng)鹽濃度及其時空分布特征，而尚少見到有關(guān)沉積物與水界面間營養(yǎng)鹽交換通量的研究. 本研究主要采用實驗培養(yǎng)法及擴散模型法對鄱陽湖沉積物與水界面營養(yǎng)鹽磷的交換通量進行研究，并對2種方法的結(jié)果進行對比分析，同時探討了上覆水體中溶解氧濃度及溫度變化對實驗培養(yǎng)過程中磷交換通量的影響，以期為掌握鄱陽湖的內(nèi)源磷負荷提供參考依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集

鄱陽湖柱狀沉積物樣品分別采集于贛江、修水及饒河河口區(qū)的康山(L1)、龍口(L2)、南磯(L3)與吳城(L4)站點，以及湖區(qū)的都昌(L5)和星子(L6)站點(圖1). 分別在每個站點利用柱狀沉積物采樣器(內(nèi)徑50 mm)采集厚度約為30 cm的若干柱狀樣品，其中，部分樣品用來測定沉積物含水率及沉積物間隙水中磷濃度，剩余樣品用于室內(nèi)模擬培養(yǎng)實驗，這部分柱狀樣品需將現(xiàn)場采集的上覆水小心加入柱狀采樣器內(nèi)，盡可能減少對底部沉積物的擾動. 同時采集現(xiàn)場上覆水樣，并現(xiàn)場測定上覆水的溫度及溶解氧濃度. 此外，用來測定間隙水中磷濃度的沉積物樣品(表層0～2 cm樣品)在4 h之內(nèi)以4000轉(zhuǎn)/min的轉(zhuǎn)速離心30 min，離心后吸出上層液體，并用孔徑為0.45 μm的尼龍膜過濾后加入HgCl2固定在4℃下保存待用，用來測定間隙水中可溶性總磷(DTP)和可溶性磷酸鹽(DIP)濃度.

1.2 研究方法

研究磷在沉積物與水界面的交換過程主要有實驗培養(yǎng)法、現(xiàn)場測定法、擴散模型法以及質(zhì)量平衡法等方法. 本研究主要采用實驗培養(yǎng)法及擴散模型法研究鄱陽湖沉積物與水界面磷的交換通量.

擴散模型法是通過實驗測定沉積物間隙水和上覆水中磷濃度，利用Fick第一定律計算界面間的擴散通量, 其擴散通量計算公式為：

(1)

式中，φ為沉積物孔隙度，可以根據(jù)沉積物中含水率計算確定[14].DS為沉積物擴散系數(shù)，一般根據(jù)自由狀態(tài)下D0來確定，其中D0為只與溶質(zhì)溶液有關(guān)的、在無限稀釋條件下的擴散系數(shù)，根據(jù)文獻[15]，其值為D0=7.0×10-6cm2/s，從而計算沉積物中DTP和DIP的擴散系數(shù)DS. 而?C/?Z為單位距離內(nèi)DTP和DIP濃度梯度，其計算方法是利用沉積物與水界面2cm深的沉積物間隙水與上覆水的磷濃度差計算得到，即濃度梯度為0～2cm沉積物間隙水中磷濃度與底層湖水濃度差除以1cm得到.

實驗培養(yǎng)法是將采集的沉積物置于培養(yǎng)箱中，均衡24h后，按0、6、12、24、48h時間間隔，在距沉積物表面約5cm處，利用注射器吸取50ml管內(nèi)上覆水，并利用0.45μm微孔膜過濾，而后置于50ml塑料瓶中，加入2滴飽和HgCl2溶液固定后在4℃保存，用來測定上覆水樣中DTP和DIP濃度. 實驗培養(yǎng)過程主要有2個部分：(1)按實測現(xiàn)場上覆水體溶解氧濃度及水溫進行培養(yǎng)實驗，測定與現(xiàn)場條件更接近的磷交換通量；(2)在上述實驗基礎(chǔ)上改變培養(yǎng)的上覆水溶解氧濃度及水溫，即測定不同水溫及溶解氧濃度下的磷交換通量，分析溶解氧濃度及水溫的變化對交換通量的影響. 其中，上覆水中各項參數(shù)按如下條件進行控制：1)上覆水溶解氧濃度控制：持續(xù)曝氣充氧，用溶氧儀測定上覆水溶解氧濃度，達平衡時溶解氧>8.2mg/L，即為飽和狀態(tài)；持續(xù)曝氣，并控制充氧量，維持上覆水中溶解氧濃度在5～7mg/L間，即為好氧狀態(tài)；間斷曝氣充氧，維持上覆水溶解氧濃度在2～4mg/L之間，即為缺氧狀態(tài)；在相同裝置中充入高純N2，使上覆水處于厭氧狀態(tài)，上覆水中溶解氧濃度<1.0mg/L，即為厭氧狀態(tài). 充氣以后立即用橡皮塞將瓶密封，置于暗處，放于20℃培養(yǎng)箱培養(yǎng). 2)上覆水溫度的控制：利用恒溫水域振蕩器進行上覆水溫度控制，使上覆水溫度分別控制在10、15、20、25℃左右進行溫度影響實驗，在實驗過程中定時監(jiān)測和校正上覆水溫度值.

沉積物與水界面DTP和DIP的交換通量根據(jù)培養(yǎng)實驗前后水體中DTP和DIP的濃度變化直接計算獲得[3,16]，計算公式如下，其中正值表示磷由沉積物進入上覆水體，負值則相反.

F=M·A-1·T-1

(2)

M=∑Vt(Ct-Ct-1)

(3)

式中，F(xiàn)為營養(yǎng)鹽交換通量(mg/(m2·d))；M為在t時間內(nèi)總的營養(yǎng)鹽濃度變化量(mg)；Vt為t時刻上覆水的總體積(L)；A為沉積物交換表面面積(cm2)；Ct、Ct-1分別為t和t-1時刻水中的磷濃度.

沉積物間隙水與上覆水中磷濃度的分析方法參照《湖泊富營養(yǎng)化調(diào)查規(guī)范》進行[17]，其DTP濃度采用過硫酸鉀消解法，用光程為5 cm吸收池，在700 nm處測定吸光度，并作空白實驗；DIP濃度采用鉬銻抗分光光度法，并在700 nm處測定其吸光度.

圖1 鄱陽湖采樣點分布

2 結(jié)果

2.1 擴散模型法估算和實驗培養(yǎng)計算結(jié)果

利用擴散模型法估算的鄱陽湖各站點沉積物與水界面間DTP和DIP平均擴散通量分別為0.052、0.047 mg/(m2·d)(圖2a). 此外，多數(shù)站點中的DTP的擴散通量均略大于DIP的擴散通量，其中，L1、L3、L4、L5與L6站點磷的擴散方向為從沉積物向上覆水擴散，沉積物表現(xiàn)為上覆水中DTP、DIP的源；而L2站點磷的擴散方向為從上覆水向沉積物擴散，沉積物表現(xiàn)為上覆水中DTP、DIP的匯. 空間分布上，各站點DTP、DIP擴散通量具有一定的差異，其中，站點L5、L6的DTP和DIP交換通量略高于其它站點，究其原因可能是站點L5、L6位于污染物排放區(qū)域，且該區(qū)域農(nóng)業(yè)面源污染較為突出，同時水流較小，沉積物中污染物質(zhì)的積累量同比較大. 其它站點則位于相對開闊的河口區(qū)域，水動力擾動較大，磷等污染物質(zhì)不容易在沉積物中積累下來，且這些區(qū)域上游帶來的農(nóng)業(yè)面源污染相對較小，故而這些區(qū)域具有更低的交換通量. 水生植物可以通過光合作用、呼吸作用、殘體分解等對沉積物表層水體或間隙水中pH、DO等環(huán)境條件產(chǎn)生影響，并間接影響間隙水與上覆水中磷濃度，從而影響界面磷的擴散過程，本研究中不同站點水生植物的分布情況不盡相同，也可能是各站點磷擴散存在差異的原因之一. 此外，鄱陽湖是季節(jié)性、過水性湖泊，水位變化較大，水位變化會影響上覆水特性與沉積物的含水率等理化性質(zhì)，而本研究中各站點高程不同，水位變化對各站點的影響也不同，鄱陽湖水位的變化也可能導致各站點沉積物及間隙水中磷濃度發(fā)生不同的變化，并進一步對界面磷擴散造成影響，具體影響規(guī)律還需做進一步研究.

實驗培養(yǎng)法可基本不破壞沉積物性狀，并能模擬控制各種環(huán)境條件進行實驗，因而得到了較廣泛的應(yīng)用. 圖2b為利用實驗培養(yǎng)法測定的鄱陽湖各站點沉積物與水界面間DTP、DIP的交換通量，其培養(yǎng)條件為實測上覆水中溶解氧濃度及水體溫度. 結(jié)果顯示，各站點DTP、DIP的平均交換通量分別為0.25和0.24 mg/(m2·d). 實驗培養(yǎng)法測定結(jié)果與擴散模型法計算結(jié)果相似，實驗培養(yǎng)法測定的鄱陽湖各站點交換通量的空間分布特征與擴散模型法基本一致，站點L4的DTP和DIP交換通量略大于其它站點，且同樣表現(xiàn)為多數(shù)站點沉積物與水界面DTP的交換通量略大于DIP的交換通量，其中，L1、L3、L4、L5與L6站點磷的交換方向為從沉積物向上覆水進行擴散，沉積物表現(xiàn)為上覆水中DTP、DIP的源；而L2站點磷的交換方向為從上覆水體向沉積物擴散，沉積物表現(xiàn)為上覆水中DTP、DIP的匯. 從界面交換通量的正負變化情況來看，不同站點存在著一定范圍的正負變化，說明鄱陽湖水體與沉積物中的磷存在一定程度的源匯轉(zhuǎn)換現(xiàn)象.

圖2 擴散模型法估算(a)和實驗培養(yǎng)法計算(b)的沉積物與水界面間擴散通量

2.2 擴散模型法和實驗培養(yǎng)法對比分析

通過對2種方法測定結(jié)果進行對比，鄱陽湖各站點實驗培養(yǎng)法測定的DTP和DIP交換通量均遠大于擴散模型法的估算結(jié)果. 產(chǎn)生差異的原因可能是由于擴散層的存在，實測上覆水中磷的濃度往往與界面處上覆水中磷的實際濃度不完全一致[18]，且底層沉積物間隙水中磷濃度也會影響界面的擴散過程，本研究主要利用表層沉積物間隙水濃度來計算界面濃度梯度，沒有考慮到底層間隙水磷濃度對界面擴散的影響，也可能是導致擴散通量較低的原因之一. 此外，擴散模型法并沒有考慮到湖泊生態(tài)系統(tǒng)中生物擾動、風浪及湖流擾動，以及沉積物與水界面附近的沉淀/溶解、吸附/解吸、氧化還原等因素對氮、磷等營養(yǎng)鹽在沉積物與水界面交換過程的影響，底棲生物通過搬運大量沉積物等對界面磷交換過程產(chǎn)生影響[19]，并與其生命活動有關(guān)；擴散模型法不能完全反映真實現(xiàn)場擴散過程，實驗培養(yǎng)法可以更真實還原現(xiàn)場，結(jié)果更為準確，因而導致了擴散模型法與實驗培養(yǎng)法分別測得的DTP和DIP交換通量結(jié)果有差異. 已有的研究結(jié)果顯示，鐵氧化物在沉積物表層的氧化層中形成一個氧化“帽”，由于Fe(Ⅲ)能夠與正磷酸鹽形成不溶于水的沉淀物，這種氧化“帽”在阻止沉積物間隙水中磷酸鹽向上擴散中起到重要作用，同時也能夠吸收上覆水體中的磷酸鹽[20-21]，故而影響了湖泊沉積物與水界面磷的擴散過程.

3 討論

磷在湖泊沉積物與水界面間交換過程的影響因素較多[9]，主要包括上覆水溫度與溶解氧濃度、沉積物與上覆水磷濃度、底棲生物擾動、pH值、沉積物性質(zhì)等. 本研究主要探討了上覆水溫度與溶解氧濃度對界面交換過程的影響.

3.1 溶解氧濃度對實驗培養(yǎng)結(jié)果的影響

圖3 上覆水不同溶解氧濃度下DTP和DIP界面交換通量

圖4 上覆水不同溫度條件下DTP和DIP界面交換通量

3.2 溫度對實驗培養(yǎng)結(jié)果的影響

研究表明，上覆水溫度的變化對沉積物與水界面磷的交換過程具有重要影響[23-24]. 鄱陽湖各站點沉積物與水界面間DTP和DIP在不同上覆水溫度培養(yǎng)條件下的交換通量可知(圖4)，上覆水溫度對DTP和DIP在界面的交換通量均有較大的影響，隨著上覆水溫度升高，界面交換通量也將加大，但當DTP和DIP的培養(yǎng)溫度達到20℃以后，其交換通量增加則不明顯，因此，可以認為DTP和DIP的最佳培養(yǎng)溫度在20℃左右. 一般認為，溫度變化，直接或間接影響著沉積物中磷含量、有機物礦化速率等[23-24]，而且溫度控制著磷在沉積物與水界面上的物理、化學過程，從而影響磷在界面的交換過程與通量，當水體溫度升高時，沉積物吸附能力下降，固體顆粒表面的離子容易解吸進入間隙水和上覆水體[25]，所以導致交換通量增加. 此外，水溫能決定各種物質(zhì)在水體中的溶解度，同時還影響沉積物中溶解氧的含量和微生物的活動能力，而微生物活動對磷的界面交換有一定影響. 溫度較低時，不利于沉積物中微生物活動，磷酸鹽不容易從有機質(zhì)中釋放出來，從而影響沉積物中磷濃度，進而影響界面交換過程. 上覆水溫度升高促進了沉積物與水界面磷的交換過程，故而在水體溫度較高的春夏季節(jié)，鄱陽湖水體具有更高的富營養(yǎng)化風險.

4 結(jié)論

通過擴散模型法估算鄱陽湖各站點沉積物與水界面的營養(yǎng)鹽DTP和DIP平均擴散通量分別為0.052和0.047 mg/(m2·d). 利用實驗培養(yǎng)法測得DTP和DIP平均交換通量分別為0.25和0.24 mg/(m2·d)，其相應(yīng)交換通量均大于擴散模型法的估算結(jié)果. 實驗培養(yǎng)法更能反映現(xiàn)場情況，相對而言具有更高的精度. 此外，界面交換方向不完全相同，大部分站點沉積物是磷的源.

鄱陽湖上覆水中溶解氧濃度對DTP和DIP在界面間的交換通量影響較大，溶解氧濃度越小，DTP和DIP的交換越強烈，厭氧加速磷的吸附或釋放過程，而好氧條件則抑制磷的吸附或釋放. 上覆水體的溫度對DTP和DIP在界面間的交換通量均有較大的影響，一般溫度升高時，交換通量也增加，但DTP和DIP的培養(yǎng)溫度達到20℃以后，其交換通量增加則不明顯. 反映了溫度較低時，溫度的變化對界面磷交換影響較大，且厭氧條件更有利于磷在界面的交換過程.

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Exchange fluxes of phosphorus at the sediment-water interface in Lake Poyang

XIANG Sulin1,2, TAO Shuping1& WU Daishe2

(1:DepartmentofEnvironmentEngineering，EastChinaJiaotongUniversity，Nanchang330013，P.R.China)(2:KeyLaboratoryofLakePoyangEcologyandBioresourceUtilizationofMOE，NanchangUniversity，Nanchang330047，P.R.China)

Through diffusive model methods and laboratory incubation experiments, exchanging fluxes of dissolved total phosphorus(DTP) and dissolved phosphate(DIP) at the sediment-water interface of the Lake Poyang were measured, and their influencing factors were identified. The results show that the exchanging direction of DTP and DIP were unascertainable by applying the two methods, and the sediment is a source of phosphorus in most locations. The average diffusive fluxes of DTP and DIP at the sediment-water interface using diffusive model methods were 0.052 and 0.047 mg/(m2·d), respectively. The exchanging fluxes through the laboratory incubation experiments were higher than that using the diffusive model methods for all sites, and the average exchanging fluxes of DTP and DIP at the sediment-water interface were 0.25 and 0.24 mg/(m2·d), respectively. In addition, the fluxes of DTP and DIP had superior differences under different contents of dissolved oxygen and different temperatures. The exchange of DTP and DIP increased with the increasing temperature and decreasing dissolved oxygen. The results are useful for the eutrophication control and ecological restoration in the Lake Poyang.

Lake Poyang; phosphorus; sediment-water interface; exchanging flux

*江西省教育廳科技項目(GJJ150540)和江西省自然科學基金項目(20114BAB213020)聯(lián)合資助. 2016-03-17收稿;2016-07-10收修改稿.向速林(1978～)，男，博士，副教授；E-mail: slxiang2001@163.com.

J.LakeSci.(湖泊科學)， 2017， 29(2)： 326-333

DOI 10.18307/2017.0208

?2017 byJournalofLakeSciences