鄭洪龍 庹先國 石 睿 王琦標 張貴宇 韓 強,3

蒙特卡羅模擬確定γ射線衰減系數(shù)函數(shù)及參數(shù)

鄭洪龍1,2庹先國1,3,4石 睿1,3,4王琦標1,4張貴宇1韓 強1,3

1（四川理工學院 化學與環(huán)境工程學院 自貢 643000）
2（中國工程物理研究院 核物理與化學研究所 綿陽 621900）
3（西南科技大學 核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室 綿陽 621010）
4（成都理工大學 地質(zhì)災(zāi)害防治與地質(zhì)環(huán)境保護國家重點實驗室 成都 610059）

在中低密度樣品中，γ射線的線衰減系數(shù)主要由γ射線能量和樣品密度決定，采用MCNP (Monte Carlo N Particle Transport Code)程序模擬計算了多種γ射線能量和多種樣品密度條件下的線衰減系數(shù)，對線衰減系數(shù)模擬值進行多元非線性回歸，確定了以γ射線能量和樣品密度為因變量的線衰減系數(shù)函數(shù)及參數(shù)。實驗測定了三種能量γ射線在6種不同密度樣品中的線衰減系數(shù)值，并與模擬所得函數(shù)值進行比較分析。結(jié)果表明，所得函數(shù)值與實驗值的相對誤差均在7%以內(nèi)，蒙特卡羅程序計算所得函數(shù)值與實驗測量值較為吻合，所采用的函數(shù)模型準確驗證了線衰減系數(shù)與γ射線能量、樣品密度之間的關(guān)系特征。

核廢物，蒙特卡羅，γ射線，線衰減系數(shù)，函數(shù)

隨著核科學技術(shù)的發(fā)展，γ射線測量技術(shù)已經(jīng)廣泛應(yīng)用到核檢測、核退役、核醫(yī)學、地質(zhì)、食品等諸多領(lǐng)域[1-3]。在桶裝核廢物樣品無損檢測分析過程中，需要對大型樣品進行透射測量，從而獲得線衰減系數(shù)，對樣品進行自吸收校正，從而獲得樣品活度，常用方法為分層 γ掃描技術(shù)[4]。由于樣品體積比較大，在實驗透射測量過程中，需要透射源強度較大，且同時要求發(fā)射的γ射線能量較廣，才能獲得樣品對于不同能量 γ射線的線衰減系數(shù)[5]。在實驗室條件下，往往受到放射源強度和射線能量不足的限制，在中低密度范圍內(nèi)，γ射線的線衰減系數(shù)主要與入射γ射線能量、待測樣品介質(zhì)密度和成分相關(guān)，科研人員提出了采用平均密度法進行線衰減系數(shù)的確定[6-7]。

由于蒙特卡羅方法具有節(jié)約成本、快捷方便、能夠很好地解決數(shù)值計算問題等優(yōu)點[8]，本文針對桶裝核廢物樣品檢測中，確定γ射線衰減系數(shù)的問題，采用蒙特卡羅程序?qū)Χ喾N不同能量γ射線在不同密度樣品中的線衰減系數(shù)進行了模擬計算，采用較為通用的函數(shù)模型進行多元非線性回歸得到函數(shù)參數(shù)。所得函數(shù)確定的γ射線衰減系數(shù)值與實驗測量值進行比較，并對兩者的誤差加以分析討論，從而驗證該方法所得函數(shù)的準確性。

1 原理

根據(jù)Beer-Lambert定律[9]，具有一定能量和強度的平行入射γ射線束，穿過一定厚度的均勻密度材料，γ射線的衰減規(guī)律如式(1)所示：

式中：E為γ射線能量；ρ為材料密度；x(ρ)為材料厚度；μ(E, ρ)為線衰減系數(shù)；I0(E, ρ)和I(E, ρ)分別為衰減前后的γ射線強度。在實驗測量和計算過程中，我們得到的是γ射線特征峰計數(shù)，因此，式(1)轉(zhuǎn)變?yōu)槭?2)：

式中：N0(E, ρ)和N(E, ρ)分別為衰減前后在γ能譜中特征峰的計數(shù)。γ射線在材料中的線衰減系數(shù)計算如式(3)所示：

可以看出，μ(E, ρ)與E和ρ有直接關(guān)系，我們采用的函數(shù)模型如式(4)所示：

式中：ai(i=1,2,…,6)為待定參數(shù)。式(4)為不同能量γ射線在不同密度樣品中的線衰減系數(shù)值，經(jīng)過選取線衰減系數(shù)、樣品密度、γ射線能量，采取逐步多次擬合方法，由最小擬合誤差得到最優(yōu)的擬合公式。通過實驗測量或模擬計算，得到多個不同入射γ射線能量和不同密度樣品條件下的線衰減系數(shù)，對線衰減系數(shù)進行多元非線性回歸，即可得到函數(shù)參數(shù)。

2 實驗測量

2.1 實驗材料

核設(shè)施退役產(chǎn)生的放射性廢物主要包括大量的混凝土碎塊和低污染金屬，核廢物處理廠對放射性廢物進行處理的過程中，通常對中低放核廢物采取瀝青固化、水泥固化、塑料固化，對高放液體廢物采取玻璃固化[10-11]。參考國內(nèi)外其他研究人員所采用的桶裝核廢物樣品填充材料，實驗采用6種樣品材料：水、聚乙烯塊、塑料塊、玻璃碎塊、混凝土塊、鋁塊，其密度如表1所示。

表1 材料參數(shù)Table 1 Parameters of materials.

2.2 HPGe探測器

實驗采用的γ探測器為美國ORTEC公司生產(chǎn)的電制冷P型同軸HPGe探測器，其結(jié)構(gòu)見圖1。

圖1 HPGe探測器結(jié)構(gòu)Fig.1 Geometry of the HPGe detector.

探測器晶體直徑70 mm，長度82.6 mm，冷指半徑 9 mm，長度 69 mm，前端死層厚度小于0.015mm，側(cè)邊死層厚度 0.7 mm，內(nèi)死層厚度0.3μm，前端Al層厚度0.03 mm，側(cè)邊Al層厚度1.5 mm，前端碳纖維外殼厚度0.9 mm，側(cè)邊碳纖維外殼厚度1.6 mm。探測器偏壓2600 V，能量響應(yīng)范圍0.004-10 MeV。

2.3 γ源

實驗采用的標準 γ放射源：1)137Cs活度為3.286×105Bq，661.661 keV射線強度為85%；2)60Co活度為1.877×105Bq，1173.238 keV射線絕對強度為99.87%，1332.513 keV射線強度為99.982%。

實驗測量如圖2所示。將γ源置于透射源準直孔內(nèi)，表1所列材料置于樣品位置，采用HPGe探測器對置入樣品前后的γ能譜進行測量，每個實驗條件下測三次，每次測500 s，取平均值作為能譜數(shù)據(jù)，由式(3)計算得到γ射線的線衰減系數(shù)實驗值，如表2所示。

圖2 線衰減系數(shù)實驗測量Fig.2 Experimental measurement of linear attenuation coefficient.

表2 線衰減系數(shù)實驗值Table 2 Experimental results of linear attenuation coefficient.

3 蒙特卡羅模擬計算

3.1 計算模型

桶裝核廢物樣品的介質(zhì)密度一般小于3.0g·cm-3，桶內(nèi)核素發(fā)射 γ射線能量范圍一般在1.5MeV以內(nèi)。模擬計算采用的4個系列樣品及元素質(zhì)量分數(shù)比例為：1號系列樣品成分：C (85.71%)、H (14.29%)；2號系列樣品成分：H (11.11%)、O (88.89%)；3號系列樣品成分：H (14.81%)、O (56.25%)、Mg (0.71%)、Al (1.11%)、Si (22.21%)、S (0.35%)、Ca (3.25%)、Fe (1.31%)；4號系列樣品成分：Si (34.21% )、Al (2.647% )、Fe (1.05%)、Ca (0.571%)、Mg (0.18%)、K (1.417%)、P (0.086%)、O (50.829%)、H (9.01%)。4個系列樣品的厚度均為10 cm，密度范圍取值為0.3-3.0 g·cm-3，每0.3 g·cm-3為一間隔，總共計算10個點。入射γ射線的能量范圍取值為100-1500keV，每100 keV為一間隔，總共計算15個點。根據(jù)圖2建立MCNP模型，在所取γ射線能量和樣品密度范圍內(nèi)，可計算得到線衰減系數(shù)的變化規(guī)律。模擬采用單能、窄束γ光子，垂直入射到樣品材料上，模擬計算時認為探測器系統(tǒng)對光子的探測效率達到理想狀態(tài)，每次計算的粒子總數(shù)為 107，最終的蒙特卡羅模擬計算結(jié)果歸一化到一個源粒子上。

3.2 模擬結(jié)果

通過MCNP程序的模擬，結(jié)合式(3)計算，得到不同能量 γ射線在不同密度樣品中的線衰減系數(shù)值，如表3所示。

表3 1-4號系列樣品線衰減系數(shù)模擬結(jié)果Table 3 Simulations of linear attenuation coefficient for 1-4# series samples.

（續(xù)表3）

3.3 多元非線性回歸

結(jié)合表3中4個系列樣品中γ射線衰減系數(shù)的模擬值，以式(4)為函數(shù)模型進行多元非線性回歸，得到待定參數(shù)ai(i=1,2,…,6)，如表4所示，從而得到γ射線衰減系數(shù)函數(shù)及參數(shù)，其三維效果如圖3所示。

表4 線衰減系數(shù)函數(shù)參數(shù)擬合結(jié)果Table 4 Parameters of linear attenuation coefficient function.

圖3 不同樣品中γ射線的線衰減系數(shù)函數(shù)分布 (a) 1#，(b) 2#，(c) 3#，(d) 4#Fig.3 Function description of linear attenuation coefficients for different series samples. (a) 1#, (b) 2#, (c) 3#, (d) 4#

從圖3可以看出，模擬計算結(jié)果表明，入射γ射線相同能量下，樣品密度越大，線衰減系數(shù)值越大，且呈線性增長變化規(guī)律。樣品相同密度下，入射γ射線能量越大，線衰減系數(shù)值越小，且呈指數(shù)減小變化規(guī)律。對于不同樣品基質(zhì)成分，密度和入射γ射線相同能量的情況下，線衰減系數(shù)值有一定差異。

3.4 誤差分析

為了驗證所得到的 γ射線衰減系數(shù)函數(shù)準確性，取實驗測量時的樣品密度和入射γ射線能量，帶入上述的4個不同參數(shù)函數(shù)，將得到的函數(shù)值與實驗值進行比較，計算二者的相對誤差δ：

誤差結(jié)果如表5所示。其中X為661.661 keV，Y為1173.238 keV，Z為1332.523 keV。

表5 模擬值與實驗值誤差Table 5 Relative deviation between the experimental and simulation results (%).

由表5可以看出，當樣品密度較低時，誤差值均在 4%以內(nèi)，隨著樣品密度增加，誤差值有所增大，總體而言，所得函數(shù)值與實驗值的相對誤差均在 7%以內(nèi)，選擇不同的擬合公式模型，所得線衰減系數(shù)值的計算結(jié)果存在一定擾動，必然會影響計算結(jié)果與實驗值之間的誤差?？傮w說明蒙特卡羅計算所得函數(shù)值與實驗測量值較為吻合，所采用的函數(shù)模型正確表示γ射線的線衰減系數(shù)隨γ射線能量和樣品密度變化的關(guān)系特征，進而驗證γ射線的線衰減系數(shù)主要由γ射線能量和樣品密度決定。

4 結(jié)語

通過蒙特卡羅程序計算了多種不同能量γ射線在不同密度樣品中的線衰減系數(shù)，且模擬值與實驗值較為符合。對線衰減系數(shù)進行多元非線性回歸，確定了線衰減系數(shù)函數(shù)及參數(shù)，得到了γ射線能量、樣品密度與線衰減系數(shù)的關(guān)系特征。證明了蒙特卡羅方法確定γ射線線衰減系數(shù)的實用性，特別是在實驗條件不足的情況下，該方法所得具體函數(shù)值具有重要的參考價值。該方法不僅可以用于桶裝核廢物樣品檢測分析中的線衰減系數(shù)確定，還可應(yīng)用在輻射防護屏蔽材料的研究中，同樣具有重要意義。

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Monte Carlo simulations of gamma ray linear attenuation coefficient function and determination of its parameters

ZHENG Honglong1,2TUO Xianguo1,3,4SHI Rui1,3,4WANG Qibiao1,4ZHANG Guiyu1HAN Qiang1,3

1(College of Chemistry and Environmental Engineering, Sichuan University of Science amp; Engineering, Zigong 643000, China)
2(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)
3(Fundamental Science on Nuclear Wastes and Environmental Safety Laboratory, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China)
4(State Key Laboratory of Geohazard Prevention and Geoenvironment Protection, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)

Background:With low and intermediate level density sample, linear attenuation coefficient is mainly determined by gamma ray energy and material density.Purpose:The aim is to determine the relationships and effect of gamma ray energy and material density to linear attenuation coefficient.Methods:This work has constructed different samples with different densities from 0.3 g·cm-3to 3.0 g·cm-3by using Monte Carlo N Particle Transport Code (MCNP). Linear attenuation coefficients are obtained for gamma ray energies from 100 keV to 1500 keV.Relationships and effect of gamma ray energy and material density to linear attenuation coefficient are determined by using a function model. Through experimental measurement of137Cs and60Co, linear attenuation coefficients are obtained for gamma ray energies 661.661 keV, 1173.238 keV, 1332.513 keV in different samples with densities from 1.0 g·cm-3to 2.7 g·cm-3.Results:Relative deviations of linear attenuation coefficients between experimental and MCNP simulation results are less than 7%.Conclusion:Simulation results are in good agreement with experimental measurement data. Linear attenuation coefficient function accurately reveals relationships and effect of gamma ray energy and material density to linear attenuation coefficient.

ZHENG Honglong, male, born in1989, graduated from Southwest University of Science and Technology in 2016, doctoral student, focusing on nuclear technology and application

TUO Xianguo, E-mail: myconnectionmail@126.com

Nuclear waste, Monte Carlo, Gamma ray, Linear attenuation coefficient, Function

TL814

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.030202

No.41374130、No.41604154)、四川省科技計劃項目(No.2017GZ0362)、四川省軍民結(jié)合產(chǎn)業(yè)發(fā)展專項資金(No.15zs9101)資助

鄭洪龍，男，1989年出生，2016年畢業(yè)于西南科技大學，現(xiàn)為博士研究生，研究領(lǐng)域為核技術(shù)及應(yīng)用

庹先國，E-mail: myconnectionmail@126.com

2016-11-14，

2017-02-14

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41374130, No.41604154), Science and Technology Program of Sichuan

(No.2017GZ0362), Sichuan Civil-military Integration Industrial Development Special Fund (No.15zs9101)

Received date: 2016-11-14, accepted date: 2017-02-14