朱天菊，王 兵，謝紅麗，廖 能，張 名，許 倩

西南石油大學化學化工學院，四川成都 610500

土著水生植物對頁巖氣鉆井廢水中Cu和Pb的去除及富集特征

朱天菊，王 兵，謝紅麗，廖 能，張 名，許 倩

西南石油大學化學化工學院，四川成都 610500

為實現頁巖氣鉆井廢水綠色環(huán)保無害化現場處理，選取頁巖氣井場附近的土著水生植物鳳眼蓮(Eichhorniacrassipes)、水花生(Alligator philoxeroides)、魚腥草(Herbahouttuyniae)、狐尾草(Alopecuruspratensis)、菖蒲(Acoruscalamus)、雍菜(Swamp mrningglory)為試驗植物，考察植物單一養(yǎng)殖與5種植物(鳳眼蓮、水花生、魚腥草、狐尾草、菖蒲)組合作用時對頁巖氣鉆井廢水中Cu、Pb的去除率及生物富集特征．結果表明:鳳眼蓮對鉆井廢水中Cu的去除效率最高，達到83．04%，對Pb的去除效率達到88．89%，根部吸附重金屬離子能力較強;魚腥草對廢水中Cu、Pb富集能力較強BCF(富集系數)達400以上，地上轉運系數在0．5以上，Cu、Pb主要富集在莖葉;雍菜對頁巖氣鉆井廢水的毒性物質較為敏感，不易存活．水生植物組合養(yǎng)殖時，對廢水中Cu、Pb的降解速率大于單一養(yǎng)殖，分別達到82．17%、88．03%．試驗用土著水生植物對頁巖氣鉆井廢水中Cu、Pb的BCF均達到200以上．研究顯示，通過土著水生植物對頁巖氣鉆井廢水中的Cu、Pb可以進行有效降解．

水生植物;鉆井廢水;重金屬;生物富集

頁巖氣是目前發(fā)展最迅速的天然氣來源，已成為全球油氣資源勘探開發(fā)的新亮點．頁巖氣的勘探開發(fā)給當今社會帶來巨大利益的同時，也產生了許多不可忽略的環(huán)境問題．盡管現階段頁巖氣鉆井主要采用水基泥漿，大幅度降低了鉆井廢水中重金屬離子的種類及其含量，但各種高聚物添加劑及有害物質仍大量存在，是典型的混合型廢水，因此鉆井廢水在自然狀態(tài)下難以降解，常規(guī)生化處理具有局限性，若直接排放將造成土壤污染、土壤板結、植被破壞、污染地表水和地下水等危害［1-2］．常規(guī)的鉆井廢水處理方法為混凝預處理和高級氧化技術深度處理結合，在色度和ρ(CODCr)降低的同時重金屬也隨之轉移到污泥中，使重金屬的回收和資源化有一定難度［3-6］．利用植物修復受重金屬污染土壤的研究較多，處理效果與所選用植物和污染程度特別是金屬離子的存在形態(tài)關系密切［7-8］．

水生植物對廢水中重金屬離子的去除是通過一系列物理、化學和生物反應，利用植物的不同部位對不同重金屬離子的吸附、吸收富集，使廢水中重金屬離子濃度降低．Sudhakar等［9］通過水生植物組合篩選出軟水草與鳳眼蓮協(xié)同作用對含As廢水處理效果最佳，優(yōu)化條件使As的去除率達到92%;Jan等［10］通過種植蘆葦處理含鎘廢水，其處理效率為55%; Syukor等［11］利用香蒲和黃花藺對多種重金屬污染廢水處理，在廢水中養(yǎng)殖 13 d后，廢水中的 Cu2+、Mg2+、Cr2+、Cd2+、Pb2+、Zn2+、Ni2+等多種金屬離子的濃度均大幅下降，其中 Cu2+的去除率達到79．07%;董小霞等［12］選取再力花、美人蕉、水燭、旱傘草、梭魚草、慈姑、菖蒲、水葫蘆和大薸9種植物構建成以高效凈化重金屬污染水體為主要功能的組合式水生植物高效凈化系統(tǒng)，研究不同處理單元中水生植物對Cu、Pb和Cd的去除能力及富集特征，結果表明，該凈化系統(tǒng)經過為期60 d的連續(xù)運行，3種重金屬出水濃度均可達到GB 8978—1996《污水綜合排放標準》Ⅲ類水排放要求;李錚錚［13］研究了Pb、Zn的交互作用對魚腥草的生長發(fā)育及金屬在其體內不同部位的富集效果，初期表現為協(xié)同作用，后期鋅的增加阻礙了Pb的富集，以及魚腥草不同部位富集量的變化會引起酶的變化;Stottmeister等［14］研究了重金屬的富集對植物體內酶的影響，結果表明，植株體內超氧化物歧化酶(SOD)、過氧化物酶(POD)、過氧化氫酶(CAT)等活性增強，促進重金屬向莖葉部位轉運;簡敏菲等［15］通過水生植物對土壤中Cu、Zn、Pb金屬的富集研究表明，水生植物對金屬元素的富集具有選擇性，富集能力與土壤中的背景值關系密切;何剛等［16-17］也通過水生植物對重金屬的吸附、吸收富集能力等研究取得了較好效果．植物對重金屬的修復受多方面影響，部分植物對部分高濃度重金屬離子的耐受性較強;金屬離子去除效果受植物根系分泌物和根際微生物協(xié)同作用影響，不同的金屬離子在一定的濃度范圍內可相互促進，提高金屬離子在植株體內的含量［18-20］．重金屬復合污染可通過改變細胞的結構和功能，從而改變細胞的新陳代謝和營養(yǎng)物質運輸方式，細胞吸收和轉化污染物的能力直接影響植物的脫毒能力［21］．水生植物通過吸附、吸收金屬離子來降低廢水中金屬離子含量，同時能利用廢水中部分難降解有機物［22-23］，利于混合型廢水的綜合處理，因此可通過篩選、馴化微生物耦合協(xié)同作用在去除金屬離子的同時，降低有機物濃度［24-26］．

該研究以威遠-長寧區(qū)塊頁巖氣開發(fā)鉆井廢水為處理對象，采用植物修復處理技術，考察單一和組合培養(yǎng)對鉆井廢水中金屬離子的去除率及生物蓄積特點．為避免引入外來植物在當地種植的不適應性以及其對當地農業(yè)、漁業(yè)的潛在影響［27］，選取井場附近土著水生植物為研究對象，研究其對鉆井廢水中重金屬Cu、Pb的吸附、富集規(guī)律，為實現頁巖氣開發(fā)鉆井廢水現場的無害化處理提供理論和技術支撐．

1 材料與方法

1．1 試驗材料

試驗廢水采用威遠-長寧頁巖氣開發(fā)鉆井廢水，經分析，ρ(CODCr)為15 000 mg L，ρ(Cu)為9．2 mg L，ρ(Pb)為2．68 mg L．

試驗用水生植物選取威遠-長寧頁巖氣開發(fā)平臺附近的土著水生植物，即鳳眼蓮(Eichhorniacrassipes)、水 花 生 (Alligator philoxeroides)、 魚 腥 草(Herbahouttuyniae)、狐尾草(Alopecuruspratensis)、菖蒲(Acoruscalamus)、雍菜(Swamp morningglory)．所選植物均在5月種植，室溫恒定在25℃，光照時間6 h d，光照強度85 μmol (m2·s)，每一培養(yǎng)罐中平行放置4株植物．

1．2 土著水生植物生長預試驗

采集井場附近的土著水生植物置于養(yǎng)殖罐中，將威遠-長寧頁巖氣開發(fā)鉆井廢水稀釋1倍，采用1 mol L 的HCl調pH至6．0作為植物培養(yǎng)液，魚腥草、雍菜、菖蒲養(yǎng)殖罐中鋪2 cm厚、粒徑約0．5 mm的細沙(通過消解測量，選取無重金屬污染的河流底砂)，用于固定根系，培養(yǎng)7 d，觀察水生植物的生長情況．結果表明，雍菜在種植2 d后出現黃葉，第5天開始枯萎．預實驗篩選出鳳眼蓮、魚腥草、水花生、狐尾草、菖蒲為正式試驗用水生植物．

1．3 正式試驗

重新采集篩選長勢較好的土著水生植物物種，于純水中靜置48 h后，取出放置至無明顯水珠滴落后，用紙巾輕輕擦干，稱取植物質量．將威遠-長寧頁巖氣開發(fā)鉆井廢水稀釋1倍為試驗用廢水，種植時植物質量與廢水體積比例為1 kg植物配置2 L廢水，投加尿素與磷酸氫二鉀，使水中氮磷質量比為20∶1，水樣中ρ(TN)為4 mg L［28］，達到植物正常生長所需的基本營養(yǎng)．組合養(yǎng)殖罐中選取篩選好5種不同種類植株按等質量混合養(yǎng)殖，每種養(yǎng)殖罐設兩組平行樣，共12個養(yǎng)殖罐．定時觀察廢水體積和植株生長情況，同時分析廢水中ρ(Cu)、ρ(Pb)的變化．考慮到廢水的自然蒸發(fā)，在試驗過程中定期加入蒸餾水使廢水體積保持恒定．

1．4 分析測試方法

廢水中ρ(Cu)、ρ(Pb)采用原子吸收分光光度法(北京東西，AA-7020，中國)測定．植物體內w(Cu)、w(Pb)測定方法:將植物樣品先用蒸餾水洗滌3次，于105℃下烘干0．5 h，再控溫70℃烘干至恒質量，搗碎消解，消解液全部轉移到容量瓶中，定容至50 mL，采用ICP-MS(電感耦合等離子體質譜，熱電，VG PQEXCELL，美國)與ICP-OES(電感耦合等離子體發(fā)射光譜斯派克，SPECTRO ARCOS，德國)測定消解液中ρ(Cu)、ρ(Pb)，并換算為植物體內w(Cu)、w(Pb)．

1．5 數據分析

考慮水樣中ρ(Cu)、ρ(Pb)的變化與植物體內不同部位(根、莖、葉等)w(Cu)、w(Pb)變化，根據測量結果分析植物對 Cu、Pb的 BCF(bioconcentration factor，富集系數)與TF(translocation factor，生物運轉系數)［27］:

BCF=植株中重金屬質量分數

水體中該重金屬的質量濃度 (1) TF=植株地上部重金屬質量分數 根系中重金屬質量分數 (2)

2 結果與分析

試驗運行30 d，養(yǎng)殖罐中植物生長良好，部分出現少許黃葉，根部未見明顯腐爛情況，植株高度增加近1倍．

2．1 不同土著水生植物對廢水中Cu、Pb的去除效果影響

試驗運行5、10、30 d，不同養(yǎng)殖罐廢水中的重金屬質量濃度，采平行樣分析(n≥3，R＜4．5%)．由圖1、2可見，隨植物養(yǎng)殖時間的延長，各養(yǎng)殖罐廢水中重金屬質量濃度都呈下降趨勢，降解速率先快后慢．試驗運行10 d，鳳眼蓮養(yǎng)殖罐廢水中ρ(Cu)為1．03 mg L，去除率達到55．22%，菖蒲養(yǎng)殖罐廢水中Pb去除率達到78．63%;水花生與魚腥草的長勢較好，根系與莖葉長度增加;組合養(yǎng)殖罐廢水中Pb去除率大于90%．試驗運行30 d，鳳眼蓮養(yǎng)殖罐廢水中ρ(Cu)、ρ(Pb)分別為0．39、0．13 mg L，菖蒲、狐尾草養(yǎng)殖罐廢水中水質次之．不同養(yǎng)殖罐中植物對Cu、Pb吸收速率在不同養(yǎng)殖時間的增幅不同，養(yǎng)殖10～30 d時對Pb的吸收速率明顯減緩，并且低于鳳眼蓮．從圖1、2可見，Cu在鳳眼蓮體內富集到一定量時會抑制植株對Pb的吸收富集;魚腥草卻表現為隨著Pb在植物體內的富集，達到一定量時對Cu吸收速率減緩;組合養(yǎng)殖30 d，Cu的去除率達到82．17%，廢水中ρ(Cu)、ρ(Pb)較小且植物體內重金屬富集到一定量時，可使吸附在根部的Cu、Pb釋放，特別是根系較為發(fā)達與廢水接觸面大的鳳眼蓮，其養(yǎng)殖罐廢水中ρ(Pb)比養(yǎng)殖10 d時略大但植物體內重金屬含量并未降低．從試驗運行結果可知，廢水中的 ρ(Cu)、ρ(Pb)均在降低，水生植物對鉆井廢水中重金屬的去除率有較好的效果．

2．2 不同土著水生植物對Cu、Pb的生物富集能力

5種水生植物對鉆井廢水中Cu、Pb的生物富集能力存在較大差異．植物體內對Cu、Pb金屬的富集能力大小順序為Cu＞Pb，對Cu富集量均達到400 mg kg以上，對Pb的富集量為120 mg kg以上(見圖3、表1)，這與董小霞等［12，15］的研究結果相符．鳳眼蓮對Cu的富集能力達到1 000 mg kg以上，BCF達到389．74;對Pb的富集達到130 mg kg，BCF為461．46．魚腥草對Pb的富集能力最高，植株中w(Pb)達到160 mg kg以上．植物中 w(Cu)、w(Pb)與廢水中ρ(Cu)、ρ(Pb)的變化相比，鳳眼蓮與菖蒲根部對重金屬Cu、Pb的吸附能力強于魚腥草與水花生;試驗運行5與10 d時，水生植物體內Cu富集量的增加促進植物對Pb的富集，重金屬在植物體內的富集濃度效應大于5 d植物對廢水中Cu、Pb的單一富集濃度效應，水生植物對Cu、Pb的修復主要表現為協(xié)同作用;當運行30 d時，隨著植物體內重金屬質量分數的增加，廢水中重金屬質量濃度減小，鳳眼蓮、菖蒲、魚腥草體內w(Cu)大幅增加，使植物對Pb的富集速率降低，此時植物對Cu、Pb兩種重金屬的吸收主要表現為拮抗作用．水生植物對重金屬的吸收富集及轉運，要經過一系列的生理生化過程，包括根細胞活性、根系表面吸附與擴散、跨根系組織細胞質膜的運輸、根組織皮層細胞中的橫向運輸能力等，因此不同重金屬在不同植物體內的轉運能力也存在較大差異．由圖4可見，試驗用土著水生植物中，鳳眼蓮對Cu、Pb的BCF達到389．74 和461．46，向莖葉運轉系數較小，重金屬主要富集在根部;狐尾草對Cu的轉運能力小于Pb;魚腥草對Cu、Pb的BCF分別為432．29、461．31，對Pb的轉運能力大于Cu．重金屬進入植物體內必須經根部細胞吸附后吸收，在植物體內以螯合態(tài)或可溶態(tài)的形式存在并向上轉運，不同植株體內的各種酶及細胞對其體內重金屬的轉化、鈍化和固定效果不同，使得不同植物對Cu、Pb的吸收富集以及轉運能力差異較大(見表1)．試驗水生植物中，Pb在植株葉片中的含量分布高于Cu在植株葉片中的含量分布．根系較為發(fā)達的水葫蘆、菖蒲根部富集的Cu、Pb高于葉近40倍，大部分Cu、Pb滯留在根部;根系不發(fā)達的魚腥草、狐尾草與水花生，莖、葉部富集大量Cu、Pb(見圖4)．

威遠-長寧頁巖氣鉆井廢水屬于混合型污染物體系，重金屬與其他污染物質協(xié)同作用，可改變植物體內與外環(huán)境的生物學屏障，改變細胞透過性和植物組織轉運能力［29］;Cu、Pb重金屬相互作用，可通過改變細胞的結構和功能，改變植物對重金屬的耐受性，增強對其的吸收富集能力．該研究中土著植物體內w(Cu)、w(Pb)均在60 mg kg以上，植物的吸附與吸收能力受限，植物初期對Cu、Pb的富集能力相對較?。敻滴酱罅恐亟饘?，為根細胞的吸收提供機會，但不同植物根細胞的透性、植物體內細胞差異以及同類細胞中細胞壁、細胞質等對Cu、Pb的富集能力不同，混合型重金屬在植物體內存在相互作用，影響植物體內細胞對其吸收和轉運能力，表現為植物不同部位對不同重金屬富集能力不同．植物體內重金屬含量過高，干擾細胞的正常代謝，影響植物生長，如葉片中單位重金屬離子含量較高，會抑制或干擾葉綠素的合成與代謝;根部單位重金屬離子含量較高，會破壞細胞膜、改變細胞透性等毒性，表現為出現黃葉或根部腐爛．因此大部分植物葉中重金屬離子含量相對較低，是根部的幾十甚至幾百分之一．因此，植可根據富集部位不同，通過打撈或收割地上部分莖葉實現對重金屬的移除，防止人畜誤食，使過量Cu、Pb進入食物鏈，降低重金屬食用風險［29-30］．

通過土著水生植物對頁巖氣鉆井廢水的修復，試驗廢水中ρ(Cu)、ρ(Pb)達到排放標準，但ρ(CODCr)較高，后期可考慮與篩選、馴化微生物耦合協(xié)同作用，延長養(yǎng)殖時間，提高高聚物的分解利用效率，提高鉆井廢水處理效率．

3 結論

a)利用土著水生植物鳳眼蓮、狐尾草、菖蒲、水花生、魚腥草，單一養(yǎng)殖與5種植物混合培養(yǎng)殖，處理稀釋1倍的威遠-長寧頁巖氣鉆井廢水，養(yǎng)殖30 d，鳳眼蓮對廢水 Cu、Pb去除率最高，分別為83．04%、88．89%;組合罐中Cu、Pb去除率為82．17%、88．03%．

b)受威遠-長寧頁巖氣鉆井廢水中復合污染物影響，5種水生植物對Cu、Pb的富集能力不同:魚腥草對Cu的BCF為432．29，水花生為273．36;鳳眼蓮對Pb的BCF為461．46，魚腥草為461．31，狐尾草為178．57;魚腥草對Cu的TF為0．55，對Pb的TF為0．83;菖蒲和水花生對Cu的富集轉運能力弱于Pb．

c)5種水生植物不同部位對Cu、Pb離子的富集能力不同:鳳眼蓮、菖蒲根系發(fā)達大部分Cu、Pb離子累積在根部;水花生、狐尾草、魚腥草對Cu、Pb離子主要富集在莖葉;5種水生植物中，葉的重金屬離子植物單位含量最低．

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Degradation and Bioconcentration Effects of Aquatic Plants on Cu Pb in Wastewater during Drilling of Shale Gas

ZHU Tianju，WANG Bing，XIE Hongli，LIAO Neng，ZHANG Ming，XU Qian
College of Chemistry and Chemical Engineering，Southwest Petroleum University，Chengdu 610500，China

For further harmless field processing of wastewater from shale gas drilling fluid，the effects of aquatic plants(e．g．，Eichhornia crassipes，Alligator philoxeroides，Herbahouttuyniae，Alopecurus pratensis，Acorus calamus，swamp morning glory and their blends)on the degradation and bioconcentration of Cu Pb in the wastewater during drilling of shale gas were studied．The results showed that the removal effects of Cu and Pb were 83．04%and 88．89%by use of E．crassipes．The bioconcentration factor of Herbahouttuyniae was over 400，and the translocation factor was more than 0．5．In addition，swamp morning glory was sensitive to toxic substances and could hardly survive in the drilling wastewater．The effects of plant blends on Cu and Pb removal，which reached 82．17%and 88．03%respectively，was better than single ones，and the bioconcentration factor(BCF)of Cu Pb by aquatic plants was over 200．The results revealed that Cu and Pb in drilling wastewater of shale gas could be efficiently removed via native aquatic plants．

aquatic plants;drilling wastewater;heavy metals;bioconcentration factor

X741

1001-6929(2017)03-0478-06

A

10．13198 j．issn．1001-6929．2017．01．22

朱天菊，王兵，謝紅麗，等．土著水生植物對頁巖氣鉆井廢水中Cu和Pb的去除及富集特征［J］．環(huán)境科學研究，2017，30(3):478-483．

ZHU Tianju，WANG Bing，XIE Hongli，et al．Degradation and bioconcentration effects of aquatic plants on Cu Pb in wastewater during drilling of shale gas ［J］．Research of Environmental Sciences，2017，30(3):478-483．

2016-02-14

2016-09-24

四川省科技支撐計劃項目(2015SZ0007)

朱天菊(1980-)，女，四川成都人，講師，碩士，主要從事油氣田污染治理研究，zhu_tj@163．com．