王春艷

（廣州科技貿(mào)易職業(yè)學(xué)院 機電工程學(xué)院，廣州 511442）

微納薄層自蔓延焊接技術(shù)及其應(yīng)用

王春艷

（廣州科技貿(mào)易職業(yè)學(xué)院 機電工程學(xué)院，廣州 511442）

為了使微納薄層自蔓延焊接技術(shù)在電子器件、陶瓷等特種連接領(lǐng)域得到更廣泛的應(yīng)用，介紹了自蔓延焊接用多層膜材料國內(nèi)外研究現(xiàn)狀，分析了影響其焊接應(yīng)用的膜層結(jié)構(gòu)、熱控工藝等關(guān)鍵因素。指出該焊接技術(shù)反應(yīng)主體多層膜材料制備中存在的問題，并對微納薄層自蔓延焊接工藝適應(yīng)性和科學(xué)意義進行了分析總結(jié)。分析表明，在該技術(shù)的焊接應(yīng)用研究方面有必要進行制備技術(shù)針對性研究；反應(yīng)機理認識與焊接實效追溯聯(lián)系尚未建立；還需就薄層自蔓延焊接質(zhì)量與反應(yīng)控制工藝進行更加充分的研究。

焊接；微納多層膜；自蔓延反應(yīng)；陶瓷焊接；異種材料

1 概 述

在光電子制造、新能源、航空、航天部件、汽車零部件生產(chǎn)等重要應(yīng)用領(lǐng)域，輕金屬、新合金、陶瓷、復(fù)合材料等新材料大量應(yīng)用，給焊接技術(shù)帶來嚴峻挑戰(zhàn)。微納尺度多層材料自蔓延連接技術(shù)是近年來發(fā)展的一種新型焊接技術(shù)，其原理是利用微米至納米級尺度的多層膜材料在受外部能量激發(fā)條件下，發(fā)生瞬時自蔓延放熱反應(yīng)[1-3]，直接或輔助形成對待焊材料的連接。

微納多層膜及其輔助焊接原理如圖1所示。該技術(shù)可以在各種環(huán)境（空氣、真空和水）下進行連接，能夠焊接陶瓷、金屬間化合物和非晶態(tài)金屬等難以使用常規(guī)方法焊接的材料，也可作為局部熱源焊接電子元器件、芯片、銅、鋁、金剛石和不銹鋼材質(zhì)的微結(jié)構(gòu)等。有研究表明[4]微納多層膜具有一種介于液態(tài)和固態(tài)之間的獨特性能，能夠顯著降低待焊材料的界面能，起到釬焊中類似焊劑的功能，該特性能夠提升不同材料界面之間的粘度和穩(wěn)定性，非常適合用于異種或異質(zhì)材料（如陶瓷與金屬、異種金屬等）焊接。

圖1 微納多層膜及其輔助焊接原理

微納多層膜自蔓延焊接優(yōu)點突出，焊接過程能瞬態(tài)完成（ms級），可瞬間產(chǎn)生大量熱量（升溫速度106K/s），完成高熔點難熔合金焊接，只在引燃時需要極小能量，從而大幅度節(jié)約能源，過程對非熔合區(qū)熱影響極小，不易產(chǎn)生變形，焊接接頭耐腐蝕、耐老化，待連接組件不必全部加熱，熱暴露最小化；接頭具有高導(dǎo)熱/導(dǎo)電率特點，可實現(xiàn)室溫連接[5-7]。

針對受控微納尺度多層膜自蔓延反應(yīng)控制機理和其在陶瓷、復(fù)合材料焊接中的應(yīng)用基礎(chǔ)開展研究，解決自蔓延連接時工藝重現(xiàn)性低、界面熱失配或熱致裂紋、脫層等問題，在理論模型上解決非均態(tài)（結(jié)構(gòu)因素致自蔓延反應(yīng)波異動）自蔓延反應(yīng)動力學(xué)中受激環(huán)境因素和膜層結(jié)構(gòu)失配因素具體化引入的問題，得到焊接Al2O3陶瓷和Al基復(fù)合材料工藝。這些工作對微納多層膜自蔓延連接技術(shù)向電子信息、軍工、航天、航空等尖端科技領(lǐng)域推廣應(yīng)用具有重要意義。

2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀

利用微納多層膜材料的自蔓延反應(yīng)熱進行連接的技術(shù)是從20世紀90年代發(fā)展起來的。美國的馬恩[8]和前蘇聯(lián)的學(xué)者[9]在1990年前后最早觀察到了在金屬和非晶硅多層膜及雙金屬多層膜體系中的自蔓延反應(yīng)，以為此基礎(chǔ)20世紀90年代，學(xué)者們在美國申請了一批自蔓延反應(yīng)微納多層膜相關(guān)專利 （如專利US 7687746、US 6031211、US 5538795等）。德國、俄羅斯、日本和烏克蘭等國學(xué)者也在同期開展了相關(guān)的研究工作[10-12]，主要集中于發(fā)現(xiàn)新的反應(yīng)體系、制備工藝和自蔓延過程表征等，期間也有學(xué)者進行使用該技術(shù)進行焊接的研究[13-15]，但并未受到重視。

在進入21世紀后，歐美學(xué)者將Al/Ni等微納多層膜技術(shù)作為局部熱源成功應(yīng)用到微連接、釬焊和擴散焊工藝中[16-18]，并開始通過產(chǎn)業(yè)公司（如Indium Ltd）推廣該技術(shù)，同期的俄羅斯和烏克蘭等國也開展了微納多層膜自蔓延連接相關(guān)研究工作[19-21]，將微納多層膜作為中間層材料用于瞬態(tài)液相擴散焊（TLP）技術(shù)中，成功實現(xiàn)了焊接陶瓷、復(fù)合材料、金屬間化合物和非晶等特殊材料，展現(xiàn)了該技術(shù)在電子信息、軍工、航天、航空等尖端科技領(lǐng)域廣泛的應(yīng)用前景。

國內(nèi)早期跟蹤了俄羅斯和烏克蘭相關(guān)的研究，在1999年以后才陸續(xù)開始相關(guān)焊接技術(shù)研究，南昌航空大學(xué)、哈爾濱工業(yè)大學(xué)、北京航空航天大學(xué)等單位陸續(xù)開展了用金屬多層膜自蔓延焊接技術(shù)研究[22-24]，這些研究集中于陶瓷、金屬、金屬間化合物的連接[25-27]，作為局部熱源針對微器件和微系統(tǒng)（MEMS）進行釬焊的工作幾乎沒有開展，同期大連理工、中南大學(xué)、山東大學(xué)等開展了制備微納多層膜的工藝研究[28-30]。

3 自蔓延焊接多層膜體系和特點分析

目前，研究過的可用于自蔓延連接的常見多層膜體系包括Al/Ni、Al/Ti、Al/Au、Ni/Ti、Al/Pd、Al/Zr、Al/Pt、Al/Co、Ti/a-Si 和 Nb/Si等，其中以Ti/Al系和Al/Ni系的研究和應(yīng)用最為典型。

3.1 多層膜制備技術(shù)及存在問題

已經(jīng)在開展的研究包括對微納多層膜制備方法和工藝、自蔓延反應(yīng)機理和熱量控制等[31-33]，也開展了微納多層膜在陶瓷連接、MEMS硅片連接、金屬連接、異種材料連接等方面的應(yīng)用研究。

然而對接頭性能的評價結(jié)果表明，影響連接質(zhì)量和可靠性的因素，需要從微納多層膜自身的尺度，制備中形成的混合層、激發(fā)方式和連接工藝等眾多關(guān)聯(lián)方面尋找，目前該工藝在反應(yīng)熱量管控、自蔓延動力學(xué)和接頭界面形成理論等方面尚未形成統(tǒng)一觀點，該技術(shù)的廣泛適用性和重要意義尚未被充分揭示。

微納多層膜多采用磁控濺射、電子束物理氣相沉積 （EBPVD）、機械軋制等方法制備，也有使用粉末混合后壓制的方法制備。EBPVD方法的沉積較高，而磁控濺射方法相對較低，機械扎制方法無法形成規(guī)則多層膜。磁控濺射方法制備納米多層膜成本較低，因此研究進行最多，但磁控濺射法在制備Ni、Fe等導(dǎo)磁元素層時，需要抑制濺射時因?qū)Т乓鸬钠疠x現(xiàn)象。能用于沉積多層膜的基板包括Cu、Si、玻璃、可溶鹽等，從基板上剝離多層膜可以采用的方法包括利用多層膜與基板熱應(yīng)力失配法剝離、也可通過將可溶解基板溶解剝離或使用藥劑進行剝離。從微納多層膜制備方法成熟度來說，已具備產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)條件。

3.2 多層膜自蔓延反應(yīng)及結(jié)構(gòu)因素對焊接的影響

微納多層膜的焊接適用性尚無明確統(tǒng)一界定，由于自蔓延反應(yīng)是應(yīng)用基礎(chǔ)，采用該技術(shù)直接焊接對象受到一定程度局限，只有在母材成分與微納多層膜反應(yīng)產(chǎn)物互溶或易發(fā)生反應(yīng)情況下才易形成接頭，若母材性質(zhì)差異較大則只能以多層膜作為熱源借助釬料進行連接，研究中的直接焊接對象一般含有雙金屬微納多層膜中至少一種元素。所以針對Al合金、Ti合金、陶瓷等開展的焊接研究較多。

微納多層膜自蔓延焊接需要壓力和能量激發(fā)兩個重要條件，壓力的作用是加強焊接過程熔體流動和潤濕，接頭可靠性與施加的壓力也有密切關(guān)系。適當(dāng)?shù)膲毫梢砸瞥砻娴难趸瘜?；較好的濕潤待焊接表面。但是過大的壓力也可能會產(chǎn)生空隙并且減少了連接區(qū)的厚度。激發(fā)條件達到臨界值則啟動自蔓延反應(yīng)，加熱速度和多層膜微結(jié)構(gòu)尺寸決定了臨界值，其規(guī)律是雙金屬層厚度越小，激發(fā)越容易，反應(yīng)也進行的越徹底。當(dāng)激發(fā)條件不滿足或雙金屬層厚度較大時，會有不穩(wěn)定的中間相生成，使自蔓延過程復(fù)雜化，對焊接過程產(chǎn)生不利影響[34-36]。常用的激發(fā)條件包括爐中加熱激發(fā)、電阻熱激發(fā)、定向火焰點燃及激光等高能束激發(fā)等，能夠適應(yīng)不同應(yīng)用情況下焊接自動激發(fā)的要求。

對自蔓延熱量釋放的控制是利用微納多層膜焊接的關(guān)鍵，因此需要綜合考量應(yīng)用環(huán)境和焊接對象，進而選擇合適金屬體系。單個濺射膜層的設(shè)計一般參照發(fā)生完全自蔓延反應(yīng)的原子比，通過密度折算成膜層的厚度。Al/Ni體系、Al/Pd體系、Ti/a-Si體系的熱量釋放較為劇烈，Al/Ti、Ni/Ti、Al/Co等體系的熱量釋放相對緩和，總結(jié)目前研究過的微納多層膜特點見表1。

表1 已經(jīng)研究的各體系多層膜特點總結(jié)

3.3 自蔓延過程研究和接頭表征研究

研究者對與焊接過程關(guān)系密切的微納多層膜反應(yīng)速度和反應(yīng)放熱均進行了研究，證實了反應(yīng)速度和反應(yīng)放熱在一定程度上的可控性。對于AlNi、NiTi、TiAl等研究較多的多層膜，臨界激發(fā)能量、自蔓延反應(yīng)速度和熱量釋放已可以通過計算確定，采用的研究方法主要是分子動力學(xué)模擬、擴散理論和熱力學(xué)等理論構(gòu)建的微納多層膜反應(yīng)模型，目前研究者針對反應(yīng)速度和放熱與多層膜微觀結(jié)構(gòu)的關(guān)系已建立了模型[37-38]，這些模型能夠反映微納薄膜的自蔓延產(chǎn)物生成熱焓、雙層膜厚度、雙層間混合區(qū)厚度和多層膜的周期數(shù)等因素對自蔓延反應(yīng)程度和放熱量的影響，但是對多層膜的反應(yīng)動力學(xué)和反應(yīng)控制機制尚需要進一步的研究。

對微納多層膜自蔓延連接接頭界面的研究發(fā)現(xiàn)，多層膜在接頭中的存在有以下3種形式。

（1）當(dāng)使用較厚的多層膜進行焊接時，焊接完成后多層膜的自身的層狀結(jié)構(gòu)因反應(yīng)而消失，反應(yīng)產(chǎn)物與母材或釬料作用形成金屬間化合物為主的完整界面。

（2）焊接完成后多層膜反應(yīng)產(chǎn)物在壓力作用下破碎并擴散，在焊接界面上留下不連續(xù)生成物嵌于兩側(cè)母材或釬料的熔合區(qū)域。

（3）多層膜反應(yīng)產(chǎn)物向兩側(cè)擴散在熔合區(qū)域程梯度分布，作為整體的多層膜產(chǎn)物消失，成為接頭中的強化相。

不同的結(jié)果是由焊接工藝、微納多層膜和焊接母材結(jié)構(gòu)決定的。在自蔓延焊接某些復(fù)合材料時，納米尺度多層膜的使用能夠形成幾乎無界面和無缺陷的連接，例如Al/Ni多層膜焊接Al+5%Mg+30%Al2O3等復(fù)合材料 （如圖2所示），目前尚沒有能夠清楚解釋原因。

圖2 Al+5%Mg+30%Al2O3復(fù)合材料Al/Ni微納多層膜自蔓延連接

多層膜自蔓延反應(yīng)焊接需要對反應(yīng)放出熱量以及熱量對接頭影響的精確控制，這樣才能滿足實際應(yīng)用中穩(wěn)定焊接質(zhì)量的要求。

實際應(yīng)用中微納多層膜自蔓延反應(yīng)可能有產(chǎn)生氣孔傾向、反應(yīng)速度不規(guī)律和不能充分燃燒等問題，給焊接工藝控制帶來困難，已有研究揭示了理想狀態(tài)下微納多層膜設(shè)計和焊接工藝應(yīng)用的要求，對多層膜自蔓延焊接技術(shù)研究有一定指導(dǎo)意義，但在實際應(yīng)用中尚需要構(gòu)建更為具體和符合實際應(yīng)用的模型來指導(dǎo)具體領(lǐng)域中的具體焊接案例，目前還缺乏這方面的相關(guān)工作。

4 科學(xué)意義及應(yīng)用前景

微納多層膜可作為熱源植入釬料之間焊接陶瓷、硅片、金屬等材料，已有研究表明可以用來焊接的材料包括不銹鋼、銅、鋁合金、鈦合金、硅、貴金屬、金剛石、塑料、Al2O3陶瓷等，能顯著改善接頭強度、減小熱致變形，這些材料在精密機械、電子器件、汽車零件、航空航天、新能源裝備等尖端科技領(lǐng)域大量應(yīng)用。

微納多層膜作為焊料能直接焊接合金和非晶等材料，還能充當(dāng)瞬態(tài)液相擴散焊（TLP）的中間層來焊接部分陶瓷、復(fù)合材料和金屬間化合物等。在焊接非晶材料時由于其超高的放熱速度和瞬時溫度（能夠控制高于非晶合金的熔化溫度）可以保證接頭完全非晶化；在焊接高溫合金時能夠顯著降低焊接溫度并縮短焊接時間，能夠應(yīng)用于陶瓷與金屬之間的異種材料連接，其突出優(yōu)點是通過獲得梯度過渡層、能實現(xiàn)高強度的連接。

微納多層膜可應(yīng)用于電子封裝等微系統(tǒng)/微結(jié)構(gòu)（MEMS）中連接硅片或電子元件，實現(xiàn)其他焊接方法難以完成的室溫焊接高溫使用的效果，作為局部熱源能克服傳統(tǒng)回流焊等技術(shù)需要微結(jié)構(gòu)整體過爐加熱至釬料熔點的缺點，提高焊接工藝的靈活性，同時能夠避免使用有毒性的助焊劑。

在特定條件下通過微納尺度多層膜自蔓延結(jié)合擴散焊工藝，能得到微細界面接頭，從結(jié)構(gòu)完整角度來說，最理想的焊接是沒有界面的接頭。針對微納多層膜自蔓延連接的特殊現(xiàn)象，從理論上研究和探討材料理想接頭的形成條件，豐富界面科學(xué)和連接理論，對焊接理論發(fā)展有重要意義。

在確定的焊接結(jié)構(gòu)和形式條件下，加壓和激發(fā)措施可以很容易通過自動化工藝實現(xiàn)，因此該技術(shù)適合具有標(biāo)準化流程的自動化生產(chǎn)應(yīng)用。微納薄層輔助自蔓延連接技術(shù)擁有諸多優(yōu)點，在解決現(xiàn)有工藝控制問題的基礎(chǔ)上，能在尖端科技領(lǐng)域急需的特殊材料連接領(lǐng)域發(fā)揮更大的作用。

5 結(jié) 論

（1）微納多層膜制備技術(shù)的研究已多有報道，但其焊接應(yīng)用研究方面的研究進行有限，適合焊接應(yīng)用的多層膜在結(jié)構(gòu)上有特殊要求，因此有必要進行制備技術(shù)針對性研究。

（2）由于多層膜體系眾多且具備不同特點，使多層膜自蔓延焊接技術(shù)使用面臨不同挑戰(zhàn)，也限制了該技術(shù)的適應(yīng)性和通用性。

（3）針對Al/Ni等常用體系多層膜自蔓延反應(yīng)過程已有大量研究，但對于反應(yīng)機理與焊接質(zhì)量關(guān)系研究并不充分，尚未能就焊接質(zhì)量與反應(yīng)控制工藝進行充分探討，反應(yīng)機理認識與焊接實效追溯聯(lián)系尚未建立。

（4）多層膜自蔓延焊接技術(shù)可望在特種連接領(lǐng)域推廣應(yīng)用，尤其針對高溫合金、陶瓷-金屬、非晶等非常規(guī)材料連接中能夠起到特殊作用，在電子器件連接中配合釬料能夠?qū)崿F(xiàn)熱敏部件瞬態(tài)連接、低溫焊高溫使用等特種工藝應(yīng)用。

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Micro-nano Thin Layer Self-propagating Welding Technology and Its Application

WANG Chunyan
（College of Mechanical and Electrical Engineering,Guangzhou Vocational College of Technology&Business,Guangzhou 511442,China）

In order to make the micro-nano thin layer self-propagating welding technology get more extensive application in some special connection fields,such as electronic component,ceramic materials and so on.In this article,it introduced the research status of the multilayer film material used for self-propagating welding,and analyzed several key factors of affecting welding application,including film structure,thermal controlling technology etc.It pointed the existed problems in multilayer film preparation,and summarized the adaptation and scientific significance of micro-nano thin layer self-propagating welding technology.The results indicated that it is necessary to carry out preparation technology targeted research in the aspect of welding application;Reaction mechanism and the actual effect retrospect contact has not been established;Still need to conduct more full research for thin layer self-propagating welding and reaction control technology.

welding；micro-nano multilayer film;self-propagating reaction;ceramic welding;dissimilar materials

TG401

B

10.19291/j.cnki.1001-3938.2016.01.007

王春艷 （1981—），女，湖南邵陽人，碩士，主要進行材料加工方面的研究。

2015-09-02

黃蔚莉