武　海, 董亞林, 許瑞梅, 趙文霞*(1.中山大學(xué) 地球科學(xué)與地質(zhì)工程學(xué)院, 廣東 廣州 51075; .紅獅控股集團有限公司, 浙江 金華 1100; .中山大學(xué) 測試中心, 廣東 廣州 51075)

羌塘地區(qū)榴輝巖中礦物出溶體及其成因機制探討

武海1,2, 董亞林1,3, 許瑞梅3, 趙文霞3*
(1.中山大學(xué) 地球科學(xué)與地質(zhì)工程學(xué)院, 廣東 廣州 510275; 2.紅獅控股集團有限公司, 浙江 金華 321100; 3.中山大學(xué) 測試中心, 廣東 廣州 510275)

西藏羌塘地區(qū)榴輝巖石榴子石和磷灰石中均發(fā)育礦物出溶體, 結(jié)合電子探針和掃描電鏡分析及能譜分析, 確定了石榴子石中的出溶體有金紅石、石英和角閃石, 指示其可能經(jīng)歷了高壓/超高壓變質(zhì)作用。本研究在磷灰石中發(fā)現(xiàn)了金紅石出溶, 并認為其可能是在高壓/超高壓條件下元素相互置換的結(jié)果, 置換方式為Ti4+(Fe2+、Si4+)=2Ca2+, 這些出溶體的形成為榴輝巖曾經(jīng)歷高壓/超高壓變質(zhì)作用提供了礦物學(xué)證據(jù)。

青藏羌塘; HP/UHP榴輝巖; 出溶結(jié)構(gòu); 超高壓變質(zhì)

0　引　言

近十年來在青藏高原羌塘地體發(fā)現(xiàn)了榴輝巖和藍片巖, 并認為羌塘中部存在一條高壓?超高壓變質(zhì)帶(李才等, 2006a, 2008)。目前, 學(xué)術(shù)界公認礦物中柯石英/金剛石的出現(xiàn)可以指示其經(jīng)歷了超高壓變質(zhì)作用, 但這類沒有保留柯石英/金剛石的巖石(如榴輝巖)一定沒有經(jīng)歷過超高壓變質(zhì)作用嗎？礦物中出溶體的研究為高壓/超高壓巖石變質(zhì)作用的認識提供了新的思路。一些特殊的礦物出溶, 如石榴子石出溶單斜輝石或單斜輝石+金紅石+磷灰石或金紅石+石英+磷灰石, 單斜輝石中出溶鉀長石或黑云母或石英以及榍石中出溶柯石英等指示陸殼巖石可俯沖到>200 km 的地幔深處(楊家喜和趙玉, 2003)。Song et al. (2004)在柴達木北緣石榴橄欖巖的石榴子石中發(fā)現(xiàn)鈉質(zhì)角閃石的出溶, 認為寄主石榴橄欖巖形成于>200 km的地幔深處, 并且在該深度石榴子石是水的良好載體。Liu et al. (2007)應(yīng)用現(xiàn)代電子顯微分析技術(shù)與高溫高壓試驗相結(jié)合, 發(fā)現(xiàn)了中國西部阿爾金泥質(zhì)片麻巖中先期存在柯石英的顯微結(jié)構(gòu)的證據(jù), 得出該巖石形成壓力條件為 12～14 GPa,從而將陸殼的俯沖/折返深度從>200 km 推進到>350 km。馮思瑜和章軍鋒(2013)通過高溫高壓試驗及 EBSD方法模擬出超硅石榴子石出溶輝石, 提供了石榴子石出溶輝石的超高壓證據(jù)。

前人對羌塘中部榴輝巖進行了詳細的巖石學(xué)、礦物學(xué)、地球化學(xué)和年代學(xué)研究, 并進行了溫壓條件估算, 認為榴輝巖相變質(zhì)作用發(fā)生的溫度和壓力條件為 427～472 ℃和約 2.3 GPa(李才等, 2006b 2008; 翟慶國等, 2009)。但目前未見對該區(qū)榴輝巖中礦物出溶體的研究, 并且由于榴輝巖不同程度地遭受了后期退變質(zhì)作用的影響, 由礦物組合估算出的溫壓并不能準確地反映其峰期變質(zhì)溫壓條件。本次研究的樣品采自羌塘中部龍木錯–雙湖縫合帶中西部的岡瑪錯地區(qū)(圖1), 我們采用電子探針對羌塘榴輝巖中多種礦物出溶體進行研究, 根據(jù)礦物出溶特征推測出溶前榴輝巖可能經(jīng)歷了超高壓變質(zhì)作用,借助能譜和波譜分析技術(shù)探究礦物出溶體的出溶機制及其指示的地質(zhì)意義。

圖1　藏北羌塘高壓變質(zhì)帶地質(zhì)構(gòu)造簡圖(據(jù)潘桂棠等, 2013修改)Fig.1　Plate tectonic sketch map of the Qiangtang HP metamorphic belt in North Tibet

1　地質(zhì)概況

羌塘地區(qū)位于青藏高原北部, 構(gòu)造上位于班公湖–怒江縫合帶和金沙江縫合帶之間, 以龍木錯–雙湖縫合帶為界, 羌塘被分割為羌南–保山和羌北–昌都兩個板塊, 并且羌南和羌北兩個板塊在地層沉積建造和生物組合上有較大差別。羌南地層以石炭系–二疊系為主, 最古老的地層為中奧陶統(tǒng), 生物組合和沉積建造都與藏南申扎和聶拉地區(qū)相似; 羌北地區(qū)泥盆系–二疊系均有發(fā)育, 但出露范圍不大, 生物組合和沉積建造有親華北特征。羌塘中部目前已在戈木日(東邊的片石山)、果干加年山、改則縣岡瑪錯地區(qū)發(fā)現(xiàn)有榴輝巖出露, 經(jīng)研究均為低溫型榴輝巖(翟慶國等, 2009)。分布在龍木錯–雙湖縫合帶上的這些榴輝巖及其他高壓變質(zhì)巖組成了西起紅脊山、岡瑪錯, 東經(jīng)絨瑪直至雙湖地區(qū)長約500 km的高壓變質(zhì)帶。本文研究樣品即采自于該帶的岡瑪錯地區(qū)。

本次研究的榴輝巖呈灰綠色, 中粗粒變晶結(jié)構(gòu),塊狀構(gòu)造, 礦物組合包括石榴子石+綠輝石+多硅白云母+角閃石+石英+金紅石+榍石+磷灰石。榴輝巖呈透鏡狀產(chǎn)出于石榴白云母片巖中。

2　榴輝巖中礦物出溶體及實驗條件

本文榴輝巖為退變質(zhì)榴輝巖, 石榴子石中的包裹體多為角閃石、綠輝石、綠簾石, 基質(zhì)中多為綠簾石、角閃石等, 推斷榴輝巖經(jīng)歷了綠簾角閃巖相退變質(zhì)作用。石榴子石與磷灰石是榴輝巖中較穩(wěn)定礦物, 所研究的退變榴輝巖中的石榴子石和磷灰石中發(fā)育較好的金紅石和石英出溶體, 本文采用中山大學(xué)測試中心JEOL公司生產(chǎn)的JXA-8800R電子探針, FEI公司生產(chǎn)的Quanta400F熱場發(fā)射掃描電鏡, 及兩臺儀器均配備的Oxford Inca系列能譜儀對榴輝巖礦物中出溶體進行了形貌和成分分析, 利用 Maping技術(shù)對礦物出溶體元素分布進行準確測定。樣品電子探針分析條件: 加速電壓15 kV, 探針束流2×10–8A, 電子束斑Focus狀態(tài)(約60 nm); 掃描電鏡分析條件: 電壓20 kV,物鏡光闌設(shè)置為6, Spot Size設(shè)置為5 μm。

3　石榴子石中礦物出溶體特征及出溶機制

3.1石榴子石中金紅石和石英出溶體特征

本地區(qū)石榴子石中出溶的金紅石呈短柱狀, 粒徑1～2 μm, 有的甚至小于1 μm, 長度較長的可達10 μm (圖 2a, b), 一般出溶在石榴子石的內(nèi)部, 有不同方向, 方向角度約 120°, 顯示了金紅石沿石榴子石晶體結(jié)構(gòu)中的兩個不同晶面出溶。石英出溶體呈針狀、柱狀, 粒徑2～5 μm(圖2e, f), 長度可達10 μm, 出溶密度較小, 同棒狀角閃石共生(圖2e, f), 角閃石可能是出溶單斜輝石退變質(zhì)產(chǎn)物(圖5)。

電子探針定量分析可知, 出溶體與基體的混合成分顯示Ti含量比較高(圖3, 4), 其他元素含量較低,推斷為TiO2(表1), 切面中可觀察至少有兩組分布方向(圖2a, b)。

圖2　榴輝巖中礦物出溶體顯微照片和背散射電子圖像Fig.2　Plane-polarized light/BSE images of minerals with exsolution lamellae in the eclogite

圖3　石榴子石中金紅石出溶體能譜圖Fig.3　EDS spectra of the exsolution rods of rutile in the garnet

圖4　石榴子石中金紅石出溶體電子探針面掃描分析圖Fig.4　EPMA mapping analysis of the exsolution rods of rutile in the garnet

3.2石榴子石中針狀金紅石和石英特征及其出溶機制探討

Hwang et al. (2007)對蘇魯超高壓帶仰口超高壓榴輝巖的石榴子石中金紅石針狀(棒狀)出溶體進行了電子顯微(AEM)研究, 提出金紅石出溶的三種機制: (1)出溶金紅石由先前存在的先導(dǎo)礦物繼承而來; (2)出溶金紅石通過分解再沉淀機制形成; (3)金紅石的針狀或棒狀體是由與金紅石共生的石榴子石裂解后又愈合所包裹而形成。

實驗研究表明(Ringwood and Major, 1971; Tompsom, 1975), 石榴子石在超高壓條件下可以溶入大量Ti, Na和P等元素, 從而形成富含這些元素的石榴子石, 其置換方式為: PIV+NaVIII→SiIV+CaVIII; NaVIII+ TiVI=CaVIII+AlVI, 形成分子式如(CaNa2)Ti2Si3O12和(Ca2Na)(Al, Ti)Si3O12的超鈦石榴子石(Tompsom, 1975; 牛賀才等, 2007)。超鈦石榴子石的出現(xiàn)表明其形成壓力在5～15 GPa, 為超高壓環(huán)境(Ringwood and Major, 1971)。超鈦石榴子石在減壓過程中可分解形成金紅石出溶, 但未見同時有石英出溶體的報道。楊家喜和趙玉(2003)在探討超硅石榴子石中出溶金紅石時指出, 在條件合適的情況下, 超硅石榴子石在減壓過程中可同時出溶金紅石和石英, 其分解反應(yīng)方式為: M3-0.5n-0.5x(Al2-n-xSinTix)(Si3-yTiy)O12(出溶前石榴子石)=[(1–n)/2–x/2]M3Al2Si3O12(正常石榴子石)+(n/2+x/2)M2Si2O6(輝石)+(x+y)TiO2(金紅石)+ [3n/2+x/(2–y)]SiO2(石英)。n+x為(Si, Ti)V+0.5□(II)= AlV+0.5M(II)偶合類質(zhì)同象置換的程度或 M2.5[Al(Si, Ti)]Si3O12石榴子石端元組分的摩爾分數(shù)。如果[3n/2+x/(2–y)]≤0, 石英將不存在, 式中金紅石的系數(shù)如果達到最大值3(n+x)/2, 這時可有剩余的Ti仍留在石榴子石中, 以四次配位形式占據(jù)四面體位置。

圖5　石榴子石中石英和角閃石出溶體電子探針面掃描分析圖Fig.5　EPMA mapping analysis of the exsolution rods of quartz and amphibole in the garnet

表1　石榴子石中金紅石出溶體電子探針分析結(jié)果(%)Table 1　Microprobe analysis of chemical compositions (%) of the exsolution rods of rutile in the garnet

石榴子石電子探針分析表明, 其以鐵鋁榴石為主(65.21%～71.68%), 其它為鈣鐵榴石(3.69%～11.58%),鎂鋁榴石(2.35%～9.03%), 鈣鋁榴石含量變化較大(15.64%～22.56%), 錳鋁榴石含量較低(0.69%～3.05%)。變化較大的石榴子石端元組分顯示了石榴子石成分的不均一性。在對鐵鋁榴石出溶體的研究中發(fā)現(xiàn),出溶體與寄主石榴子石間存在成分上的漸變現(xiàn)象。它表現(xiàn)為石榴子石晶體Ti元素的定向聚集性, 包括同一含有金紅石包裹體/出溶體石榴子石由出溶體邊部到核部Ti元素的聚集, 石榴子石的電子探針定量點分析結(jié)果很好地證實了這一變化(圖 6)及含有包裹/出溶體的石榴子石和未含包裹/出溶體 Ti元素含量的差別。而石榴子石中Ti的定向聚集表明減壓過程中有Ti元素的匯聚, 這可能是出溶金紅石的前提。含有金紅石出溶體的石榴子石TiO2變化范圍介于0.13%～0.31%之間, 總體TiO2含量超過0.1%, 且邊部低于 0.2%, 屬于高鈦石榴子石, 而不含金紅石包裹/出溶體的石榴子石 TiO2含量介于 0.03%～ 0.09%之間, 低于0.1%。

表2　羌塘榴輝巖中高鈦石榴子石和正常石榴子石電子探針分析結(jié)果(%)Table 2　Microprobe analysis of chemical compositions (%) of high Ti garnet and common garnet in the eclogite

出溶金紅石石榴子石Ti元素分布特征顯示, 隨著Ti含量的增加, Al含量降低, 而Ca含量增高(表2)。Zhang et al. (2003)經(jīng)過研究石榴子石中Ti的溶解度, 指出隨壓力的增大, Ti, Ca, Mg, Si在石榴子石中的溶解度增大而Al的溶解度降低, 其置換方式為: Ca2+Ti4+→2Al3+和 Si4+Mg2+→2Al3+, 石榴子石中 Ti的溶解度(以TiO2計, 0.8%～4.5%)和GrtTi/CpxTi比例在5～15 GPa之間, 與壓力呈正相關(guān)關(guān)系, 并認為石榴子石中金紅石的出溶可作為巖石經(jīng)歷高壓/超高壓的指示之一。

前述已提及金紅石出溶的三種機制, 本次研究表明, 石榴子石中金紅石的出溶并不是“一蹴而就”的, 而是以出溶體為中心, 寄主石榴子石存在明顯的 Ti元素的集中現(xiàn)象, 表明其經(jīng)歷了元素的富集過程, 因此我們推測金紅石的出溶是符合第2種機制的,即出溶金紅石是通過分解再沉淀機制形成的。根據(jù)本文石榴子石中針狀金紅石和石英出溶結(jié)構(gòu), 我們推測超高壓條件下 Si、Ti、Ca等元素進入石榴子石晶格, 發(fā)生Ca2+Ti4+→2Al3+和Si4+Mg2+→ 2Al3+等對Al的置換形成富含Si, Ti等元素的石榴子石, 折返減壓過程中石榴子石分解形成正常石榴子石和金紅石、石英出溶體。其分解方式如下: M3-0.5n-0.5x(Al2-n-xSinTix)(Si3-yTiy)O12(出溶前石榴子石)= [(1–n)/2–x/2]M3Al2Si3O12(正常石榴子石)+(x+y)TiO2(金紅石)+(n/2+x/2)M2Si2O6(輝石)+[3n/2+x/(2–y)] SiO2(石英)(楊家喜和趙玉, 2003), 其中輝石在本文中并未大量出現(xiàn), 但石英出溶的同時常伴有棒狀角閃石的出溶(圖 2f), 我們推測出溶的角閃石可能是輝石退變的產(chǎn)物。

圖6　出溶金紅石石榴子石TiO2含量的變化Fig.6　Changes of TiO2contents in garnet with exsolution rods of rutile

4　磷灰石中金紅石成分出溶體特征及其出溶機制

4.1磷灰石中金紅石成分的出溶體特征

磷灰石中金紅石的出溶體呈針狀, 長約1～5 μm (圖 7), 單偏光下一般呈淡藍到深紅色, 密集平行排列(圖8)。一般在磷灰石的中間部位出溶(圖2c)。電子探針分析時由于其顆粒太小, 電子束無法測得單獨的出溶體成分, 根據(jù)寄主礦物磷灰石測得的成分特征和有針狀出溶體的成分特征, 可以推斷出溶體可能是金紅石(表3)。

4.2磷灰石中金紅石成分的出溶體出溶機制探討

在超高壓變質(zhì)峰期條件下, 磷灰石可以作為穩(wěn)定的礦物相與石榴子石、單斜輝石共生, 在后期折返和退變質(zhì)過程中, 即使石榴子石、單斜輝石、金紅石、藍晶石等礦物已退變完全, 磷灰石也依然可以穩(wěn)定存在。

圖7　磷灰石中金紅石出溶體能譜分析圖Fig.7　The EDS spectra of the exsolution rods of rutile in apatite

圖8　磷灰石中金紅石出溶體面掃描圖Fig.8　EPMA mapping analysis of the exsolution rods of rutile in apatite

表3　磷灰石及其金紅石出溶體電子探針分析結(jié)果(%)Table 3　Microprobe analysis of chemical compositions (%) of apatite and the exsolution rods of rutile in apatite

磷灰石中出溶體前人也有報道, 早在1999年就曾在大別–蘇魯超高壓變質(zhì)巖中的副礦物磷灰石中發(fā)現(xiàn)獨居石出溶(Zhang and Liou, 1999)。國內(nèi)外眾多學(xué)者在磷灰石中也發(fā)現(xiàn)磁黃鐵礦、CuS2、赤鐵礦及重晶石等礦物出溶結(jié)構(gòu)(朱永峰和 Massonne, 2005;梁鳳華等, 2006; 陳晶等, 2006; 湯倩等, 2006a, 2006b)。而磷灰石中出溶金紅石還未見報道, 本文研究磷灰石為氟磷灰石, F含量較高, 達到3.1%～4.0%,而 Cl的含量極低。運用掃描電鏡(ZEISSΣIGMATMField Emission Scanning Electron Microscope)中的陰極發(fā)光系統(tǒng)(Cathodoluminescence)觀察出溶體出現(xiàn)在磷灰石顆粒核部位置(圖 9c)。陰極發(fā)光顯示磷灰石具有成分環(huán)帶特征(圖9a、b), 熒光圖像顯示磷灰石核部呈黃綠色熒光, 陰極發(fā)光圖像(CL)也很好地證實了這一特征, 并且我們發(fā)現(xiàn), 含有金紅石出溶體的核部(即呈黃綠色熒光)在CL圖像中均顯示較暗亮度(圖9c、d)。磷灰石的這種環(huán)帶結(jié)構(gòu)證實了其變質(zhì)的階段性特征, 電子探針分析表明出溶物含量中Fe和Si明顯高于寄主礦物磷灰石, 尤其是FeO的含量均大于0.25%, 而磷灰石中其含量均低于0.11%。出溶元素Ti在出溶礦物金紅石中配位數(shù)明顯高于其在磷灰石中配位數(shù), 這也表明金紅石的出溶是壓力增加的結(jié)果(洪吉安等, 2003), 由此推斷由于壓力的增加導(dǎo)致了Ti、Fe、Si等元素進入磷灰石晶格, 根據(jù)元素歸一化計算的結(jié)果出溶物符合金紅石化學(xué)成分, Fe和Si由于變質(zhì)環(huán)境因素可能只是微量的帶入,前述也已提及榴輝巖具有髙鈦特征, 這可能是 Ti元素在磷灰石出溶中占主導(dǎo)作用并出溶金紅石的原因。

續(xù)表3:

圖9　磷灰石陰極發(fā)光(CL)圖像Fig.9　Cathodoluminescence (CL) images of apatite

磷灰石的晶格孔隙度較高(White et al., 2005),其一般化學(xué)式為A10(ZO4)6X2, 其中A是以Ca2+為代表的Sr2+、Mn2+、Fe2+、Mg2+、Ba2+、Eu2+、REE3+、Al3+、Na+、Ce4+等離子, Z代表P5+、Si4+、S6+、V5+、Al3+等離子, X代表F–、Cl–、OH–。磷灰石化學(xué)成分復(fù)雜, 所以A、Z、X三個位置均可發(fā)生元素相互的替代。而在Ca 位上存在兩種不同的陽離子位置: 相對較大的 Ca1與較小的 Ca2, 使得各種不同類型、不同半徑的金屬離子可以進入結(jié)構(gòu)(洪吉安等, 2003),磷灰石的這種特殊晶格結(jié)構(gòu)為Ti元素在特定條件下進入提供可能。本文磷灰石變質(zhì)的多階段性為元素進入晶格的階段提供了時間制約, 金紅石出溶主要集中在磷灰石核部也說明了在高壓/超高壓前進變質(zhì)中出現(xiàn)Ti(Fe、Si)或Ti4+(Fe2+、Si4+)=2Ca2+以元素替代形式進入磷灰石晶格并形成了出溶, 但磷灰石環(huán)帶特征及金紅石出溶部位也同時表明(圖9), 該元素替代方式是在高壓/超高壓變質(zhì)早期階段磷灰石中形成的, 具有溫壓特殊性, 早期磷灰石中富含 Ti元素, 后期壓力的變化導(dǎo)致金紅石成分的出溶。Fei (1998)研究表明壓力升高且溫度降低有利于出溶的形成。本文研究表明磷灰石屬進變質(zhì)磷灰石且出溶結(jié)構(gòu)集中于核部出現(xiàn), 因此我們認為其出溶機制更傾向于Fei (1998)的研究, 但其元素替代及出溶的溫壓條件有待進一步研究。

5　結(jié)　論

羌塘榴輝巖石榴子石中金紅石和石英出溶體的發(fā)現(xiàn)表明, Si、Mg、Ti等元素在壓力增加情況下進入原始石榴子石晶格, 后期折返降壓使其出溶, 這種現(xiàn)象的出現(xiàn)指示該榴輝巖可能經(jīng)歷過高壓/超高壓變質(zhì)作用。

本文首次在磷灰石中發(fā)現(xiàn)金紅石出溶體, 我們認為高壓/超高壓條件下存在 Ti元素與磷灰石結(jié)構(gòu)中Ca元素的相互置換, 磷灰石中金紅石的出溶可以指示巖石曾經(jīng)歷高壓/超高壓變質(zhì)作用, 但磷灰石中元素置換及金紅石出溶溫壓條件有待進一步研究。

羌塘榴輝巖的主、副礦物中出溶體的發(fā)現(xiàn)指示了榴輝巖的形成壓力要遠大于礦物溫壓計所計算出的溫壓條件。這很可能與榴輝巖退變質(zhì)作用礦物成分發(fā)生變化有關(guān)。

致謝: 中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)研究所張澤明研究員和中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)章軍鋒教授審閱了全文并提出寶貴意見, 在此表示感謝。

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Mineral Exsolution and its Genetic Significance of the Songduo-Qiangtang Eclogite in Qinghai-Tibet

WU Hai1,2, DONG Yalin1,3, XU Ruimei3and ZHAO Wenxia3*
(1. School of Earth Science and Geological Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, Guangdong, China; 2. Hongshi Holding Group Co., Ltd, Jinhua 321100, Zhejiang, China; 3. Instrumental Analysis and Research Center, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, Guangdong, China)

Recent studies have shown that garnet and apatite with needle-like exsolution lamellae are widely found in the eclogites from the central Qiangtang metamorphic belt. Needle-like exsolution lamellae of rutile, quartz and amphibole are identified in garnet and apatite by electron microprobe (EPMA), scanning electron microscope (SEM) and X-ray energy-dispersive (EDS) analyses. The garnet may have experienced HP/UHP metamorphism. We find for the first time apatite with exsolution of rutile that may have been formed by the replacement of Ti4+(Fe2+, Si4+)=2Ca2+under high pressure or ultra-high pressure conditions. These exsolution lamellae in garnet and apatite imply that the Qiangtang eclogite may have experienced HP/UHP metamorphism.

Qiangtang, Tibet; HP/UHP eclogite; exsolution lamellae; UHP metamorphism

P581

A

1001-1552(2016)05-0975-011

10.16539/j.ddgzyckx.2016.05.007

2014-12-08; 改回日期: 2015-04-22

項目資助: 國家自然科學(xué)基金(41273039)資助。

武海(1989–), 男, 碩士研究生, 礦物學(xué)、巖石學(xué)、礦床學(xué)專業(yè)。Email: 1106961041@qq.com

趙文霞(1962–), 女, 副研究員, 從事礦物微束分析研究。Email: zhaowx@mail.sysu.edu.cn