郝　鑫，任擁軍，徐新德，劉紅艷，楊希冰

（1.中國石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東青島266580；2.中海石油（中國）有限公司湛江分公司，廣東湛江524057；3.中國石油大慶油田有限責(zé)任公司第七采油廠，黑龍江大慶163517）

北部灣盆地烏石凹陷東部原油芳香烴組成特征及地球化學(xué)意義

郝鑫1，任擁軍1，徐新德2，劉紅艷3，楊希冰2

（1.中國石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東青島266580；2.中海石油（中國）有限公司湛江分公司，廣東湛江524057；3.中國石油大慶油田有限責(zé)任公司第七采油廠，黑龍江大慶163517）

為了明確北部灣盆地烏石凹陷東部原油母質(zhì)來源、沉積環(huán)境、成熟度以及可能烴源層，運用色譜-質(zhì)譜技術(shù)對其原油樣品的芳香烴組成進行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明，烏石凹陷東部原油芳香烴整體表現(xiàn)為高萘、高菲系列，低聯(lián)苯、低三芴和低芳香甾烷系列的特征；1，2，5，6-四甲基萘、惹烯以及三芴、三芳甾烷系列均指示母質(zhì)具有低等水生生物和陸源高等植物雙重貢獻，形成于淡水—微咸水湖相的還原及弱還原—弱氧化環(huán)境；用甲基二苯并噻吩比值、四甲基萘比值、甲基菲指數(shù)、甲基菲分布分?jǐn)?shù)和甲基二苯并噻吩分布指數(shù)分別計算的鏡質(zhì)體反射率，均表明原油為中等成熟的原油。根據(jù)原油芳香烴組成，研究區(qū)原油可以劃分為2大類3小類：Ⅰ類原油來源于流沙港組流二段上亞段和下亞段烴源巖；Ⅱ1類原油主要來源于流二段下亞段烴源巖；Ⅱ2類原油除流二段下亞段烴源巖外，可能還有流三段烴源巖的貢獻。

北部灣盆地；烏石凹陷東部；流沙港組；芳香烴；地球化學(xué)；母源輸入；沉積環(huán)境；成熟度

原油中芳香烴由約200種化合物組成，其地球化學(xué)信息十分豐富。1981年以來，芳香烴不僅被應(yīng)用于反映油氣母源性質(zhì)和沉積環(huán)境，還被用于熱成熟度的研究[1-5]。烏石凹陷為北部灣盆地的富烴凹陷，勘探開發(fā)程度整體不高，其東部地區(qū)為有利的勘探區(qū)帶，前人對烏石凹陷東部的研究主要集中在沉積、構(gòu)造以及層序等方面[6-8]，而對原油地球化學(xué)方面研究相當(dāng)薄弱。筆者運用飽和烴地球化學(xué)參數(shù)對研究區(qū)進行分析發(fā)現(xiàn)，相關(guān)參數(shù)如ααC29甾烷20S/ααC29甾烷（20S+ 20R）表示出異常高值，并不能較好反映成熟度等方面的信息。

鑒于芳香烴有一定的抗生物降解的能力及較寬的化學(xué)動力學(xué)范圍[3，9]，能較好反映原油性質(zhì)，筆者利用烏石凹陷東部原油芳香烴化合物的色譜-質(zhì)譜（GC-MS）等資料，對研究區(qū)原油芳香烴餾分展開研究，詳細(xì)探討芳香烴組成特征，以此為基礎(chǔ)對原油成熟度、母源與沉積環(huán)境進行判斷，并進一步探究原油的成因類型。

1　地質(zhì)背景

烏石凹陷北鄰企西隆起，南鄰流沙凸起，其東部包括北部斜坡帶、中央突起帶和南部洼陷帶等次級構(gòu)造（圖1）。已發(fā)現(xiàn)的油氣主要分布于中央突起帶的WS16-1構(gòu)造及WS17-2構(gòu)造以及南部洼陷帶。研究區(qū)自下而上發(fā)育古近系長流組、流沙港組、潿洲組，以及新近系和第四系，流沙港組和潿洲組儲集條件優(yōu)異，成為油氣主要富集層系，其中流沙港組內(nèi)泥、頁巖具備良好的生烴潛力，亦為研究區(qū)主要烴源巖層。流沙港組由上而下可劃分為流一段、流二段和流三段，其中流二段烴源巖最為優(yōu)質(zhì)[7，10]，具有明顯的三段式特征，上亞段和下亞段發(fā)育厚層泥巖段，中亞段為砂泥互層，部分地區(qū)上、下亞段發(fā)育有油頁巖。

圖1　烏石凹陷東部構(gòu)造位置

2　樣品和實驗

本次研究共采集了烏石凹陷東部12個原油和抽提物樣品。其中，1個取自南部洼陷帶，4個取自WS16-1構(gòu)造，2個取自WS17-1構(gòu)造，5個取自WS17-2構(gòu)造（表1）。

表1　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物族組成特征

色譜-質(zhì)譜分析使用Thermo-Trace GC Ultra-DSQⅡ氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀完成，并配置HP-5MS彈性石英毛細(xì)管柱（60 m×0.25 mm×0.25 μm）。測試過程先設(shè)定初始溫度100℃，恒溫5 min后，以3℃/min升至320℃，保持20 min.其中進樣口溫度280℃，載氣為99.999%氦氣，流速1 mL/min，傳輸線溫度300℃.采用電子轟擊源，溫度250℃，電離電壓70 eV，燈絲電流100 mA.據(jù)此得到烏石凹陷東部原油及抽提物樣品的芳香烴餾分含量數(shù)據(jù)。

圖2　烏石凹陷東部流沙港組原油全烴氣相色譜

3　芳香烴地球化學(xué)特征

3.1原油基本特征

烏石凹陷東部原油為低密度（相對密度0.80～0.89）、中低黏度（1.5～12.3 mPa·s）、中等凝固點（15～36℃）、低含硫量（0.04%～0.18%）、高含蠟量（6.79%～ 28.01%）的陸相原油，其族組成總體上飽和烴含量最高，芳香烴與非烴次之，瀝青質(zhì)含量最低（表1）。研究區(qū)原油的正構(gòu)烷烴序列組成完整（圖2），碳數(shù)大多分布在nC8—nC37，碳優(yōu)勢指數(shù)平均為1.09，奇偶優(yōu)勢為1.02.姥植比（Pr/Ph）為1.10～4.22，主要為2.00～3.00，不同構(gòu)造間沉積環(huán)境存在差異，WS17-2構(gòu)造Pr/Ph為研究區(qū)最低，沉積環(huán)境的還原性相對較強。甾烷系列含量具有規(guī)則甾烷＞重排甾烷＞四甲基甾烷＞低分子量甾烷的趨勢。奧利烷在研究區(qū)含量低，奧利烷/αβC30藿烷為0.10～0.23，伽馬蠟烷指數(shù)總體較小，僅為0.04～0.19.

3.2芳香烴組成特征

烏石凹陷東部原油和抽提物樣品主要檢測到萘、菲、聯(lián)苯、三芴、三芳甾烷等系列（圖3，圖4），其中菲系列的含量占芳香烴總含量23.05%～84.18%，平均56.91%；其次為萘系列，占芳香烴總含量的2.47%～31.73%，平均11.99%；聯(lián)苯系列含量較低，平均僅占1.62%（表2）。不同地區(qū)三芴系列和芳香甾烷含量有所差別，WS16-1構(gòu)造、WS17-1構(gòu)造以及南部洼陷帶芳香甾烷含量大于三芴系列，WS17-2構(gòu)造三芴系列含量大于芳香甾烷（表2）。與此同時，WS17-2構(gòu)造原油相對其他構(gòu)造具有更高的萘系列含量而相對較低的菲系列（表2）。芳香烴總離子流圖顯示為前峰型，具備成熟原油的特征[11]（圖3）。

圖3　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物芳香烴總離子流

圖4　烏石凹陷東部WS17-2-5井流沙港組原油芳香烴餾分質(zhì)譜

3.3母源與沉積環(huán)境

（1）萘系列和菲系列烷基萘系列化合物在沉積物和原油中分布廣泛，研究表明其與沉積環(huán)境及有機質(zhì)類型密切相關(guān)[12-13]。其中1，2，5，6-四甲基萘是表征高等植物母源的指標(biāo)之一，由高等植物中的五環(huán)三萜類經(jīng)過重排作用轉(zhuǎn)變而來[14]。烏石凹陷東部原油1，2，5，6-四甲基萘/四甲基萘均大于10%，母源存在一定的高等植物的貢獻。不同構(gòu)造間陸源有機質(zhì)輸入存在差異，WS17-2構(gòu)造原油相對南部洼陷帶、WS16-1構(gòu)造和WS17-1構(gòu)造而言，1，2，5，6-四甲基萘含量較低，表明WS17-2構(gòu)造原油陸源有機質(zhì)輸入相對較低，尤其是流三段原油。與此同時，表征藻類輸入的4-甲基甾烷含量占總甾烷的14.33%，即除高等植物外，藻類是烏石凹陷東部另一重要母質(zhì)來源，根據(jù)圖5可知，WS17-2構(gòu)造原油母質(zhì)藻類輸入較多，而南部洼陷帶、WS16-1構(gòu)造和WS17-1構(gòu)造原油高等植物輸入較多。

除萘系列外，菲系列也可以反映高等植物對母源的貢獻情況，惹烯/菲與陸源高等植物輸入呈正相關(guān)關(guān)系[15]。烏石凹陷東部原油中檢測到一定含量的惹烯，占菲系列0.29%～1.24%，惹烯/菲為0.007～0.300，平均為0.130，其中WS17-2構(gòu)造的惹烯/菲均小于0.100.與4-甲基甾烷相同，三環(huán)萜烷尤其C26+長鏈也表明母源中具藻類的貢獻[16]。惹烯/菲與三環(huán)萜烷/藿烷具有反相關(guān)關(guān)系（圖6），WS17-2構(gòu)造流三段原油陸源高等植物的輸入最少。

（2）三芴系列前人研究發(fā)現(xiàn)，芳香烴中的三芴系列是判定原油沉積環(huán)境的可靠指標(biāo)，芴可以向硫芴或氧芴轉(zhuǎn)化，還原性強的環(huán)境中硫芴含量高，氧化環(huán)境中氧芴含量高[4]。在三芴組成三角圖中（圖7），烏石凹陷東部原油總體表現(xiàn)出芴含量最高、硫芴次之、氧芴最低的特征（表2）。此外，Pr/Ph也可作為反映沉積環(huán)境的理想?yún)?shù)，筆者經(jīng)過統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)研究區(qū)內(nèi)Pr/Ph多為2.00～3.00，結(jié)合三芴參數(shù)，指示為還原以及弱還原—弱氧化環(huán)境。如圖7所示，WS17-2構(gòu)造原油以較低氧芴含量與南部洼陷帶、WS16-1構(gòu)造和WS17-1構(gòu)造相區(qū)分，前者還原性更強。文獻［3］認(rèn)為硫芴在海相、咸水湖相沉積環(huán)境中占優(yōu)勢，氧芴在沼澤相環(huán)境中含量高，而淡水、微咸水湖相環(huán)境中芴較為豐富，結(jié)合飽和烴以及芳香烴等其他參數(shù)的研究，研究區(qū)原油母質(zhì)環(huán)境為淡水—微咸水湖相沉積。

表2　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物芳香烴組成特征及主要地球化學(xué)參數(shù)

圖5　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物1，2，5，6-四甲基萘/四甲基萘與4-甲基甾烷/規(guī)則甾烷交會分布

圖6　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物惹烯/菲與三環(huán)萜烷/藿烷交會分布

圖7　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物三芴組成

（3）三芳甾烷系列三芳甾烷系列也常被用作沉積環(huán)境的判斷，在湖相原油中，高豐度的三芳甾烷往往指示高鹽度的水體[1]。文獻［17］認(rèn)為咸水湖相原油三芳甾烷含量占芳香烴總含量12.56%以上，而研究區(qū)的三芳甾烷含量均低于8%.文獻［18］指出高豐度的C28三芳甾烷與C26三芳甾烷分別指示淡水環(huán)境以及咸水—半咸水環(huán)境，烏石凹陷東部C28三芳甾烷豐度較高（表2），與三芴系列統(tǒng)計分析結(jié)論相同，均指示為淡水—微咸水環(huán)境。在沉積環(huán)境探究方面，飽和烴中的伽馬蠟烷指數(shù)（伽馬蠟烷/αβC30藿烷）也證實了淡水—微咸水環(huán)境，伽馬蠟烷指數(shù)在水體鹽度方面使用較為普遍[19-21]，為0.04～0.19，平均僅0.06，總體較小，也驗證了水體鹽度較低。

3.4原油成熟度

（1）萘系列和菲系列甲基萘各異構(gòu)體是判斷原油成熟度的常用指標(biāo)，隨演化程度增加，穩(wěn)定性差的αα異構(gòu)體減少，穩(wěn)定性強的ββ異構(gòu)體增加，文獻［22］研究認(rèn)為，成熟原油四甲基萘比值集中在0.40～0.60.研究區(qū)四甲基萘比值為0.38～0.63，平均為0.50，根據(jù)這一劃分標(biāo)準(zhǔn)，烏石凹陷東部原油已達到成熟階段。

菲系列作為芳香烴重要餾分之一，在成熟度判定方面比萘系列可靠性更強[23]。隨成熟度增加，α構(gòu)型的1-甲基菲和9-甲基菲會向更加穩(wěn)定的β構(gòu)型的2-甲基菲和3-甲基菲轉(zhuǎn)化，利用文獻［24］提出的常用成熟度指標(biāo)IMP1折算烏石凹陷東部原油鏡質(zhì)體反射率為0.62%～1.01%（表2）。WS17-2構(gòu)造原油IMP3平均值為1.10，而WS16-1構(gòu)造、WS17-1構(gòu)造及南部洼陷帶原油IMP3僅為0.77，前者表現(xiàn)出了更高的成熟度，尤其流三段原油IMP3均在1.10以上（表2）。與此同時，文獻［25］在MPI方法上加以改進，采用甲基菲分布分?jǐn)?shù)F1和F2消除無取代基菲的影響，研究區(qū)F1為0.37～0.59，F(xiàn)2為0.20～0.31（表2），兩者也能較清晰地區(qū)分WS17-2構(gòu)造與其他構(gòu)造原油（圖8）。用F1折算的鏡質(zhì)體反射率為0.66%～1.15%（表2），與IMP1折算鏡質(zhì)體反射率所得結(jié)論相同，均表明烏石凹陷東部原油屬于中等成熟范疇。除此之外，2，7-二甲基菲/1，7-二甲基菲亦是反映成熟度的理想?yún)?shù)[26]，IMP3與2，7-二甲基菲/ 1，7-二甲基菲的關(guān)系（圖9）能明顯將原油劃為2類原油，WS17-2構(gòu)造流三段原油的成熟度最高。

圖8　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物菲系列F2和F1交會分布

圖9　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物菲系列IMP3和2，7-二甲基菲/1，7-二甲基菲交會分布

（2）烷基二苯并噻吩系列前人研究發(fā)現(xiàn)，烷基二苯并噻吩系列也是判斷原油成熟度的常用指標(biāo)[27]。以甲基二苯并噻吩為例，一方面，4-甲基二苯并噻吩/ 1-甲基二苯并噻吩受熱力學(xué)影響，熱穩(wěn)定性好的4-甲基二苯并噻吩隨演化加深相對豐度增大，1-甲基二苯并噻吩反之[28]；另一方面，甲基二苯并噻吩分布指數(shù)中加入了組成穩(wěn)定的2-甲基二苯并噻吩和3-甲基二苯并噻吩，研究也較為可靠[29]。分析結(jié)果表明，烏石凹陷東部原油RMD為1.96～8.40，平均為3.99（表2），WS17-2構(gòu)造流三段原油甲基二苯并噻吩比值均在5.10以上，原油成熟度相對較高；IMDB為0.14～0.40，平均為0.27，WS17-2構(gòu)造原油IMDB均在0.31以上，而其他構(gòu)造在0.31以下（表2）。利用公式Ro= 1.33IMDB+0.48[29]折算鏡質(zhì)體反射率為0.67%～1.01%，平均為0.84%，表現(xiàn)出烏石凹陷東部的原油為中等成熟，其中WS17-2構(gòu)造原油成熟度相對較高。此外，甲基二苯并噻吩在熱演化中會發(fā)生去甲基作用，隨即轉(zhuǎn)化為二苯并噻吩，IDBT與IMDB交會圖可以反映出原油成熟度的差異（圖10）。

圖10　烏石凹陷東部流沙港組原油和抽提物烷基二苯并噻吩系列IMDB與IDBT交會分布

3.5原油類型劃分及油源探討

根據(jù)以上對于母源與沉積環(huán)境以及成熟度的研究可以看出，烏石凹陷東部不同構(gòu)造的原油存在差異，同一構(gòu)造不同層位原油也并不相同，據(jù)此可將研究區(qū)原油分為2大類3小類。

（1）Ⅰ類原油位于WS16-1構(gòu)造、WS17-1構(gòu)造和南部洼陷帶，包括WS16-1-1井，WS16-1-3井，WS16-1-5井，WS17-1-1Sa井和WAN11井的原油。根據(jù)其1，2，5，6-四甲基萘、惹烯以及4-甲基甾烷含量，其母質(zhì)來源于藻類以及高等植物的雙重貢獻。硫芴含量占三芴系列22.15%，氧芴占26.3%，反映烴源巖沉積于弱氧化—弱還原環(huán)境。根據(jù)IMP1，F(xiàn)1與IMDB折算的等效鏡質(zhì)體反射率，此類原油已達成熟階段。

（2）Ⅱ類原油位于WS17-2構(gòu)造，包括WS17-2-1井，WS17-2-2井，WS17-2-3Sa井，WS17-2-5井和WS17-2-7井的原油。其1，2，5，6-四甲基萘和惹烯含量低于Ⅰ類原油，但4-甲基甾烷含量高，證明此類原油與Ⅰ類原油相比，母源中藻類輸入多而高等植物少。其硫芴含量占三芴系列43.19%，沉積環(huán)境的還原性比Ⅰ類原油沉積環(huán)境強。此類原油折算的等效鏡質(zhì)體反射率較大，證明其成熟度相對較高。根據(jù)成熟度的差異又可將Ⅱ類原油進一步分為Ⅱ1類原油和Ⅱ2類原油，Ⅱ1類原油為流二段原油，Ⅱ2類原油為流三段原油，Ⅱ2類原油成熟度高于Ⅱ1類原油。

根據(jù)以上分析，烏石凹陷東部不同地區(qū)原油的油源可能存在差異，流一段泥巖有機質(zhì)母質(zhì)以陸生植物為主，藻類輸入較少；流二段和流三段泥巖為混合母質(zhì)來源；流二段上亞段和下亞段的油頁巖存在較多水生藻類的貢獻，下亞段藻類輸入為流沙港組最高[30]。流二段和流三段烴源巖大部分處于成熟階段，其中流三段烴源巖成熟度高于流二段烴源巖[31]。與烴源巖對比認(rèn)為，Ⅰ類原油由于是混合母質(zhì)來源且成熟度不高，所以來源于流一段和流三段的可能性低，而與混合母質(zhì)來源且成熟度中等的流二段烴源巖具有較好的親緣關(guān)系；Ⅱ1類原油與Ⅰ類原油同為混合母質(zhì)但藻類輸入更多，說明與流二段下亞段烴源巖具有成因聯(lián)系；Ⅱ2類原油與Ⅱ1類原油母源十分相似，但成熟度高于Ⅱ1類原油，判斷此類原油除流二段下亞段烴源巖外可能還有流三段烴源巖的貢獻。

4　結(jié)論

（1）烏石凹陷東部原油芳香烴組分以菲系列和萘系列為主，總離子流圖表現(xiàn)為前峰型。原油1，2，5，6-TeMN/TeMN大于10%，4-甲基甾烷含量占總甾烷含量的14.33%，伽馬蠟烷指數(shù)為0.04～0.19，惹烯/菲為0.007～0.300，芴含量高達65.48%，C28三芳甾烷豐度較高?？傮w表明原油母質(zhì)具有低等水生生物和陸源高等植物雙重貢獻，母質(zhì)形成于淡水—微咸水湖相的還原及弱還原—弱氧化環(huán)境。

（2）在成熟度研究方面，研究區(qū)芳香烴與飽和烴相比表現(xiàn)出顯著優(yōu)勢。原油4-甲基二苯并噻吩/1-甲基二苯并噻吩為1.96～8.40，平均為3.99，IMDB為0.14～0.40，平均為0.27；1，3，6，7-四甲基萘/（1，3，6，7-四甲基萘+1，2，5，6-四甲基萘）為0.38～0.63，平均為0.50；利用原油的IMP1，F(xiàn)1與IMDB折算的等效鏡質(zhì)體反射率分別為0.62%～1.01%，0.66%～1.15%和0.67%～1.01%，總體表明原油為中等成熟的原油。

（3）根據(jù)原油成熟度、母源輸入以及沉積環(huán)境的芳香烴參數(shù)，可初步將研究區(qū)原油劃分為2大類3小類：Ⅰ類原油位于WS16-1構(gòu)造、WS17-1構(gòu)造和南部洼陷帶，來源于流二段上亞段和下亞段烴源巖；Ⅱ1類原油為WS17-2構(gòu)造流二段的原油，與Ⅰ類原油相比，具有較高的成熟度，原油母質(zhì)中藻類輸入相對較多而高等植物輸入較少，烴源巖沉積環(huán)境的還原性更強，主要來源于流二段下亞段烴源巖；Ⅱ2類原油為WS17-2構(gòu)造流三段的原油，成熟度為研究區(qū)最高，除流二段下亞段烴源巖外可能還有流三段烴源巖的貢獻。

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（編輯曹元婷）

Composition Characteristics and Geochemical Significance of Aromatic Hydrocarbon in Crude Oils in Eastern Wushi Sag,Beibu Gulf Basin

HAO Xin1,REN Yongjun1,XU Xinde2,LIU Hongyan3,YANG Xibing2
(1.School of Geosciences,China University of Petroleum,Qingdao,Shandong 266580,China;2.Zhanjiang Branch,CNOOC,Zhanjiang, Guangdong 524057,China;3.No.7 Production Plant,Daqing Oilfield Company Limited,Daqing,Heilongjiang 163517,China)

In order to identify the oil source,depositional environment,thermal maturity and possible source rocks of the oil in eastern Wushi sag of Beibu Gulf basin,chromatography and mess?spectrometric techniques are used to systematically analyze aromatic hydrocar?bon compositions in oil samples.The results show that aromatic hydrocarbon in the oil of eastern Wushi sag is characterized by high content of aphthalene and phenanthrene series,low content of biphenyl,threefluorene and triaromaticsterane series.Compositions such as 1,2,5,6 methyl naphthalene,retene and triaromatic sterane indicate that the organic matters in the source rocks are of double contributions from both aquatic organisms and terrestrial higher plants and form in reduction and weak reduction?weak oxidation environments of fresh water?saline water lacustrine facies.Vitrinite reflectances obtained from methyldibenzothiophenes ratio and distribution index,methyl naphthalene ratio, methylphenanthrene index and distribution fraction respectively show that the crude oil belongs to moderate maturity oil.Based on the com?positions of aromatic hydrocarbons in the oil,the oil in the study area can be divided into 3 subgroups of 2 types,which includes typeⅠoil originated from the source rocks of the upper and lower El2;typeⅡ1oil from the lower El2and typeⅡ2oil from the lower El2and possibly El3.

Beibu Gulf basin;eastern Wushi sag;Liushagang formation;aromatic hydrocarbon;geochemistry;organic matter input; depositional environment;maturity

TE124.4

A

1001-3873（2016）06-0674-07

10.7657/XJPG20160608

2016-05-11

2016-07-13

國家科技重大專項（2011ZX05023-001-013）

郝鑫（1992-），女，山東青州人，碩士研究生，油氣地質(zhì)及勘探，（Tel）18765921045（E-mail）haoxin_doris@163.com