戚永宜

(中國海誠工程科技股份有限公司,上海,200031)

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·堿回收爐NOx排放·

堿回收爐煙氣NO2SO4排放面臨的問題

戚永宜

(中國海誠工程科技股份有限公司,上海,200031)

堿回收爐是制漿生產(chǎn)線的核心設(shè)備,其主要工作原理是將黑液中的碳、鈉、硫反應(yīng)成制漿生產(chǎn)所用的Na2CO3和Na2SO4,必須控制反應(yīng)溫度,因此可以認(rèn)為堿回收爐是在一定溫度控制下的化學(xué)反應(yīng)裝置。由于堿回收爐爐膛燃燒溫度較低,由燃燒空氣中的氮生成的“熱型”氮氧化合物(NOx)的可能性很小,因此煙氣中的NOx主要是燃燒燃料中的氮而生成的。目前,以制漿黑液作為生物質(zhì)燃料發(fā)電已成為共識(shí),但在現(xiàn)有堿回收爐的運(yùn)行模式下,NOx要達(dá)到GB 13223—2011火電廠大氣污染排放標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的100 mg/m3幾乎無可能性,這將給審批新的化學(xué)制漿項(xiàng)目造成極大的困惑。筆者建議不將堿回收爐定義為生物質(zhì)發(fā)電鍋爐,從鼓勵(lì)清潔生產(chǎn)、循環(huán)經(jīng)濟(jì)、資源充分利用的角度出發(fā),按GB 13223—2011中燃煤鍋爐(2)的標(biāo)準(zhǔn)或略寬的標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。

堿回收爐；黑液固形物；NOx；排放標(biāo)準(zhǔn)

1 堿回收爐在制漿生產(chǎn)中的作用

堿回收是現(xiàn)代化大型硫酸鹽制漿生產(chǎn)線中的核心環(huán)節(jié)之一[1],它極大地削減了制漿生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的有機(jī)與無機(jī)化合物的排放負(fù)荷,并為制漿生產(chǎn)提供了所需的能源。在漂白硫酸鹽木漿(BKP)生產(chǎn)過程中,堿回收爐承擔(dān)著處理制漿過程產(chǎn)生的廢液,將其通過燃燒及苛化反應(yīng)回收制漿過程中所采用的NaOH和Na2S,并將燃燒所得的熱量轉(zhuǎn)化為生產(chǎn)所用的蒸汽和電力[2]。大型現(xiàn)代化制漿生產(chǎn)線通過堿回收系統(tǒng)回收的NaOH和Na2S以及堿回收爐產(chǎn)生的熱能可以100%滿足生產(chǎn)的需求,制漿廢液通過堿回收系統(tǒng)的處理,可使整個(gè)生產(chǎn)系統(tǒng)所產(chǎn)生的CODCr削減95%以上,因此堿回收爐是制漿生產(chǎn)線的核心設(shè)備。

2 堿回收爐運(yùn)行需要控制的因素

BKP制漿過程產(chǎn)生的廢液呈黑色,故在行業(yè)內(nèi)稱之為黑液(Black Liquid),主要成分是制漿過程中以NaOH+Na2S與木材中的木素反應(yīng)產(chǎn)生的磺化木素及多糖等有機(jī)物,以漂白硫酸鹽樺木漿黑液來說,其物質(zhì),并且是工業(yè)生產(chǎn)后的廢液,故目前亦稱之為可回收利用的生物質(zhì)燃料，各種典型的原料制漿黑液絕干固形物的發(fā)熱值如表4所示。

表2 黑液元素含量范圍分析[3] %

注 惰性物的主要成分為氮、鈣、氟、鐵、鋁、鎂、磷、釩和硅。以下同。

表3 黑液典型元素含量分析[3] %

中的有機(jī)物占78%,無機(jī)物占22%,具體黑液化學(xué)組成見表1。若以元素分析結(jié)果表示,其元素含量范圍分析見表2,典型元素含量分析見表3。

從表2數(shù)據(jù)可以看出,制漿黑液的絕干固形物是含31%～37%碳的可燃物,由于來自于可再生的生黑液燃燒的主要目的是將黑液中的成分和元素轉(zhuǎn)化成為制漿生產(chǎn)所需的Na2CO3(通過苛化轉(zhuǎn)化為制漿所用的NaOH)和 Na2SO4,生成的氣體主要為CO2和SO2,這也是生產(chǎn)中所需控制的,因此黑液固形物發(fā)熱值是在以上條件下所測(cè)的數(shù)值。

表1 黑液化學(xué)組成[3] %

表4 典型原料制漿黑液絕干固形物發(fā)熱值[3] MJ/kg

鑒于管道輸送等原因,木漿黑液進(jìn)入堿回收爐的濃度一般為65%～80%,非木漿黑液進(jìn)入堿回收爐的濃度一般為50%～60%。因此,堿回收爐的工作原理基本上可分為黑液干燥和燃燒反應(yīng)兩個(gè)階段。

鑒于堿回收爐的主要工作目的是將黑液中的碳、鈉、硫反應(yīng)成為生產(chǎn)所用的Na2CO3和Na2SO4,因此就必須控制反應(yīng)溫度,溫度太高金屬鈉易升華為氣體,進(jìn)入煙氣中,將會(huì)與煙氣中的CO2反應(yīng)生成Na2CO3,造成堿回收爐后部積灰,嚴(yán)重影響運(yùn)行并腐蝕管束、汽包、省煤器等鍋爐部件,并造成堿損失。而Na2SO4生成反應(yīng)亦在一定的溫度下達(dá)到最高。一般情況下,爐膛底部熔融物的溫度在900℃以上,堿回收爐的燃燒溫度控制在950～980℃。其爐膛單位面積的燃燒強(qiáng)度設(shè)計(jì)為2600～2800 kW/m2,豎向控制在60～100 kW/m2,因此,在同樣蒸發(fā)量的情況下,堿回收爐的體積比以燃煤或燃油的動(dòng)力鍋爐要大很多倍。因此可以認(rèn)為堿回收爐是在一定溫度控制下的化學(xué)反應(yīng)裝置。

由于制漿過程中的漿料洗滌(或稱之為黑液提取)的洗凈度目前最高只能達(dá)到99%,加上蒸發(fā)、燃燒、苛化的損失,一般在硫酸鹽木漿堿回收爐中要加芒硝(Na2SO4)以補(bǔ)充堿損失,控制溫度的目的亦在控制Na2SO4→Na2S的還原率。

堿回收爐的設(shè)計(jì)是根據(jù)制漿黑液的元素分析及其化學(xué)反應(yīng)的溫度需求進(jìn)行的,其爐膛底截面、爐膛豎向溫度曲線、過熱器、管束、省煤器及煙道出口的溫度均有嚴(yán)格的要求,每一臺(tái)堿回收爐的一次風(fēng)、二(三)次風(fēng)的進(jìn)風(fēng)位置都是不同的,因此,改變堿回收爐的運(yùn)行參數(shù)比較困難。

大型現(xiàn)代化制漿生產(chǎn)線的堿回收爐,燃燒1 kg黑液固形物可產(chǎn)生3.4～3.6 kg、壓力8.5 MPa以上的高壓蒸汽,經(jīng)抽凝機(jī)組發(fā)電及抽取低壓蒸汽,其產(chǎn)生的能源基本可滿足從備料到漂白、含堿回收生產(chǎn)本身的制漿生產(chǎn)需求,因此堿回收爐除了是制漿生產(chǎn)的重要生產(chǎn)過程之外,亦是制漿生產(chǎn)線的能源供應(yīng)中心。

3 堿回收爐煙氣中的NOx

堿回收爐煙氣中的NOx是黑液燃燒時(shí)固形物中的氮及送入爐空氣中的氮反應(yīng)生成的[5]：

N2+O2=2NO

NO+1/2O2=NO2

在堿回收爐膛中,氮氧化合物是以初級(jí)的NO存在,與大氣接觸后,進(jìn)一步被氧化成為NO2·NO和NO2。這些氮氧化合物被統(tǒng)稱為NOx,由燃燒產(chǎn)生NOx的起始溫度在650℃以上,1400℃以上生成反應(yīng)加速。據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)稱：動(dòng)力及工業(yè)鍋爐并非是NOx的最大排放源,燃油發(fā)動(dòng)機(jī)單位能耗所產(chǎn)生的NOx濃度遠(yuǎn)大于此,因此交通運(yùn)輸是NOx最大排放源。

在堿回收爐膛內(nèi),初級(jí)氮氧化合物是以以下方式生成的：

(1)在高溫中與送入爐膛的空氣反應(yīng)。

(2)燃燒空氣中的氮與火焰中的碳?xì)浠衔锓磻?yīng)生成的合成物(HCN、NH、N),進(jìn)而生成NO。

(3)燃料中的氮與氧反應(yīng)生成。

圖1是爐膛溫度對(duì)NOx生成的影響效應(yīng)[4]。

圖1 爐膛溫度對(duì)NOx生成的影響效應(yīng)

由熱生成NOx對(duì)溫度高度敏感,其他方式生成的NOx亦隨溫度升高而濃度加大。而堿回收爐的工作溫度在1000℃以下,故堿回收爐的工作溫度不是高濃度NOx的生成溫度區(qū)域。

按以上分析,煙氣中的NOx排放濃度與爐膛工作溫度有關(guān),與燃料中的N及C的含量亦有關(guān),燃料中C含量越高,燃燒所需的空氣量就越大,入爐的N總量就越大,生成NOx的機(jī)會(huì)就越大。從表2和表3數(shù)據(jù)看,歐洲和北美樹種制漿黑液中N的含量相對(duì)較低,而熱帶雨林樹種和非木材纖維制漿黑液中的N含量較高。

對(duì)于NOx排放量,歐洲一般以年平均kg/t(風(fēng)干漿)計(jì),表5為歐洲部分漿廠堿回收爐、石灰窯、純樹皮爐和輔助鍋爐的NOx排放情況。

由表5可以看出,部分歐洲漿廠堿回收爐NOx最低排放量0.66 kg/t(風(fēng)干漿),最高1.75 kg/t(風(fēng)干漿),平均1.18 kg/t(風(fēng)干漿)；石灰窯NOx最低排放量0.04 kg/t(風(fēng)干漿),最高0.45 kg/t(風(fēng)干漿),平均0.19 kg/t(風(fēng)干漿)。按IPPC BAT 2001中敘述,堿回收爐煙氣排放量為7000～9000 m3/t(風(fēng)干漿),石灰窯為1000 m3/t(風(fēng)干漿),按文獻(xiàn)[3]給出的數(shù)據(jù)計(jì)算,干煙氣發(fā)生量約為7500 m3/t(風(fēng)干漿),以此計(jì)算,堿回收爐NOx排放濃度為157 mg/m3,石灰窯為191 mg/m3。

P?yry統(tǒng)計(jì)了瑞典和芬蘭共計(jì)39家漿廠的NOx排放數(shù)據(jù),對(duì)于年產(chǎn)1484萬t的漿廠，堿回收爐和石灰窯的NOx排放強(qiáng)度為:芬蘭1.45 kg/t(風(fēng)干漿),瑞典1.53 kg/t(風(fēng)干漿),這與表5所示的情況相似,排放濃度分別相當(dāng)于193 mg/m3和204 mg/m3。從北歐樹種的制漿黑液元素分析看,其中N含量比我國普遍采用熱帶雨林樹種的制漿黑液要少(見表2和表3)。

王子某制漿造紙企業(yè)在日本工廠的堿回收爐NOx排放濃度一般控制在230 mg/m3以下。

表5 歐洲部分漿廠堿回收爐、石灰窯、樹皮爐和輔助鍋爐的NOx排放情況 kg/t(風(fēng)干漿)

注 表中(1)(2)(3)(4)的數(shù)值為原文如此,計(jì)算值分別為1.39、1.66、1.77和1.46 kg/t(風(fēng)干漿)。

表中數(shù)據(jù)引用自IPPC BAT (2001). Chapter2:Pulp and Paper Industry.106～108頁。

表6 國內(nèi)幾家企業(yè)堿回收爐NOx排放情況 mg/m3

注 各企業(yè)生產(chǎn)所用原料基本上均為速生闊葉木。表中數(shù)據(jù)為檢測(cè)平均值。

我國近年來引進(jìn)了不少具有國際先進(jìn)水平的堿回收爐,運(yùn)行均優(yōu)良,環(huán)保作用十分明顯。表6為國內(nèi)7家企業(yè)項(xiàng)目環(huán)保驗(yàn)收時(shí)堿回收爐的NOx檢測(cè)情況。

4 堿回收爐NOx排放面臨的問題

2011年7月29日,我國國家環(huán)境保護(hù)部、國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局發(fā)布更為嚴(yán)格的GB 13223—2011 火電廠大氣污染排放標(biāo)準(zhǔn)(見表7),取代原GB 13223—2003,新標(biāo)準(zhǔn)自2012年1月1日起實(shí)施,新標(biāo)準(zhǔn)中修訂的主要內(nèi)容為：

(1)調(diào)整了大氣污染物排放濃度限制。

(2)規(guī)定了現(xiàn)有火電鍋爐達(dá)到更加嚴(yán)格的排放濃度限值的時(shí)限。

(3)取消了全廠SO2最高允許排放速率的規(guī)定。

(4)增設(shè)了燃?xì)忮仩t大氣污染物排放濃度限值。

(5)增設(shè)了大氣污染物特別排放限值。

標(biāo)準(zhǔn)適用于使用單臺(tái)出力65 t/h以上除層燃爐、拋煤機(jī)爐外的燃煤發(fā)電鍋爐；各種容量的煤粉發(fā)電鍋爐；單臺(tái)出力65 t/h以上燃油、燃?xì)獍l(fā)電鍋爐；各種容量的燃?xì)廨啓C(jī)組的火電廠；單臺(tái)出力65 t/h以上采用煤矸石、生物質(zhì)、油頁巖、石油焦等燃料的發(fā)電鍋爐。但標(biāo)準(zhǔn)不適用于各種容量的以生活垃圾、危險(xiǎn)廢物為燃料的火電廠。

目前,以制漿黑液作為生物質(zhì)燃料發(fā)電已成為共識(shí),在現(xiàn)有的配置四電場靜電除塵,煙氣不加任何額外處理的情況下,煙塵和SO2到達(dá)此標(biāo)準(zhǔn)問題不大。

但年產(chǎn)10萬t漂白硫酸鹽竹漿生產(chǎn)線的堿回收爐,其蒸汽的發(fā)生量在70 t/h以上；年產(chǎn)50萬t漂白硫酸鹽木漿生產(chǎn)線的堿回收爐,其蒸汽發(fā)生量約為400 t/h,在現(xiàn)有堿回收爐的運(yùn)行模式下,如果按照GB 13223—2011的排放標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施,NOx要達(dá)到100 mg/m3幾乎無可能性,這將給項(xiàng)目環(huán)保部門審批新的化學(xué)制漿項(xiàng)目造成極大的困惑。

目前我國是全球紙及紙板消費(fèi)量和生產(chǎn)量第一大國,消費(fèi)量和生產(chǎn)量均占全球的1/4。2015年我國造紙纖維原料中,廢紙漿6338萬t,占65.13%,木漿2713萬t,占27.88%,非木漿680萬t,占6.99%。我國是制漿造紙?jiān)蠘O度缺乏的國家,2014年我國進(jìn)口木漿1588萬t(溶解漿除外),進(jìn)口廢紙折合廢紙漿2243萬t；針葉木片(粒)20.17萬t,非針葉木片(粒)864.47萬t,合計(jì)884.64萬t,折算漂白木漿398萬t,2014年我國制漿纖維對(duì)外依存度44.6%。因此仍然需要在適當(dāng)?shù)貐^(qū)實(shí)施林漿紙一體化或利用國外資源建設(shè)大型現(xiàn)代化硫酸鹽制漿項(xiàng)目。

表7 GB 13223—2011火電廠大氣污染排放標(biāo)準(zhǔn) mg/m3(煙氣黑度除外)

在制漿造紙行業(yè),有多用途木屑、樹皮循環(huán)流化床鍋爐(CFB)或鼓泡流化床鍋爐(BFB)采用氨水(NH3)噴入CFB的固體分離器(Solid Separator)或噴入BFB爐膛削減煙氣中的NOx的實(shí)例,其原理如下[3]：

4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O

2NO2+4NH3+O2→3N2+6H2O

其中在CFB中根據(jù)NOx的排放量，用NH3與NOx的摩爾比1.5～2.5的氨水噴入固體分離器方式,其NOx的排放量可減少50%。

對(duì)比來看,樹皮及其他化石燃料的含碳量和含氮量均高于黑液的(見表8),但樹皮燃燒時(shí)煙氣中的NOx濃度在50～200 mg/m3,而堿回收爐煙氣NOx濃度一般為200～250 mg/m3。根據(jù)歐洲發(fā)表的相關(guān)文獻(xiàn),隨著黑液濃度的增加,NOx的排放量有輕微的增量,其中的原因尚不清楚。

與樹皮一樣,由于堿回收爐爐膛燃燒溫度較低,燃燒熱風(fēng)中而生成“熱型”NOx的可能性很小,因此煙氣中的NOx主要是燃燒燃料中的N而生成的,鑒于堿回收爐主要功能是在一定的溫度范圍內(nèi)將黑液中的鈉、碳、硫以及補(bǔ)充芒硝中的Na2SO4進(jìn)行化學(xué)反應(yīng),生成Na2CO3和Na2S,并且要求飛灰生成少,Na2S的還原率高,外界影響因素越少越好,從原理上講,堿回收爐是化學(xué)反應(yīng)裝置,從生成主要產(chǎn)品的角度來說,化學(xué)反應(yīng)中的副反應(yīng)越少越好。主要化學(xué)反應(yīng)中產(chǎn)生大量的熱能可以用于生產(chǎn)蒸汽和電,從生產(chǎn)環(huán)節(jié)來說,制漿生產(chǎn)所需的主要化學(xué)品和全部能源供應(yīng)都來自于堿回收爐,其重要性不言而喻,目前尚未知在反應(yīng)中加入NH3對(duì)爐內(nèi)其他化學(xué)反應(yīng)的影響。因此,上述用于CFB的NOx削減技術(shù)到目前為止未見用于堿回收爐,目前全球尚無堿回收爐安裝煙氣脫除NOx裝置的案例。

表8 各種燃料元素分析[5] %

5 解決途徑探討

從對(duì)生態(tài)和環(huán)境保護(hù)以及企業(yè)的社會(huì)責(zé)任來講,制漿造紙企業(yè)應(yīng)該嚴(yán)格執(zhí)行國家排放標(biāo)準(zhǔn),制漿造紙行業(yè)的科研機(jī)構(gòu)和工程服務(wù)單位應(yīng)該對(duì)國家控制NOx排放充分地理解,并研究削減和解決NOx排放問題。

從制漿總量看,2014年我國木漿生產(chǎn)量為962萬t,除去其中的化學(xué)機(jī)械漿及機(jī)械漿319.5萬t,按651萬t化學(xué)木漿,每噸化學(xué)木漿產(chǎn)生的黑液固形物可生產(chǎn)8.5 MPa的蒸汽3.5 t,按凝汽發(fā)電折算,大約可發(fā)電70億kWh,占全國火力發(fā)電總額42337.3億kWh的0.16%,對(duì)大氣排放的貢獻(xiàn)率較低。

在目前尚未有良好的解決方案之前,如何既符合國家相關(guān)規(guī)定和標(biāo)準(zhǔn),又使企業(yè)能夠達(dá)到標(biāo)準(zhǔn),是一個(gè)值得研究的問題。如果將堿回收爐規(guī)模化整為零,蒸汽生產(chǎn)量每臺(tái)65 t/h以下,不符合充分利用能源、提高運(yùn)行效率的原則,從投資的角度也不合理。筆者認(rèn)為可從兩方面探討：

(1)堿回收爐是化學(xué)制漿生產(chǎn)中的一個(gè)化學(xué)反應(yīng)單元,用于在特定條件下焚燒廢液中有機(jī)質(zhì)及通過一系列化學(xué)反應(yīng)再生回收堿和硫化物,附帶有反應(yīng)熱余熱利用、余熱發(fā)電和焚燒有機(jī)廢氣的功能的裝置。制漿黑液是參與化學(xué)反應(yīng)的原料。請(qǐng)國家相關(guān)部門根據(jù)國內(nèi)外相同情況,與生活垃圾、危險(xiǎn)廢物為燃料的火電廠的鍋爐一樣,制定適合廢液循環(huán)利用余熱發(fā)電鍋爐的排放標(biāo)準(zhǔn)。

(2)建議堿回收爐不定義為生物質(zhì)發(fā)電鍋爐,NOx排放濃度按GB 13223—2011中燃煤鍋爐(2)的標(biāo)準(zhǔn)或略寬的標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行,即200 mg/m3或略高。此標(biāo)準(zhǔn)應(yīng)用于燃燒低反應(yīng)能力的無煙煤和貧煤、采用W型火焰爐膛的火力發(fā)電鍋爐,屬于鼓勵(lì)資源充分利用的政策。堿回收爐充分利用了制漿廢液的熱能并回收了制漿化學(xué)品,與此有相似之處,從燃燒物的入爐方式和其形成也有相似之處。

6 結(jié) 論

鑒于堿回收爐的反應(yīng)原理、運(yùn)行狀況以及全球堿回收爐的運(yùn)行數(shù)據(jù),目前無論國外國內(nèi)，堿回收爐排放的煙氣NOx均不能達(dá)到國家GB 13223—2011火電廠大氣污染排放標(biāo)準(zhǔn)中NOx的排放限值。從原理上講,堿回收爐以化學(xué)反應(yīng)為主,并利用化學(xué)反應(yīng)所放出的熱量生產(chǎn)高壓蒸汽從而進(jìn)一步用于發(fā)電。與燃煤、燃油以及一般的生物質(zhì)燃料燃燒不一樣,因此,在沒有研究出NOx的有效削減措施之前,建議不將堿回收爐定義為生物質(zhì)發(fā)電鍋爐,從鼓勵(lì)清潔生產(chǎn)、循環(huán)經(jīng)濟(jì)、資源充分利用的角度出發(fā),按GB 13223—2011中燃煤鍋爐(2)的標(biāo)準(zhǔn)或略寬的標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。

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(責(zé)任編輯：常 青)

The Standard Issue of NOxEmission of Chemical Recovery Boiler

QI Yong-yi

(China Haisum Engineering Co., Ltd., Shanghai, 200031)(E-mail: qinggongjypx@163.com)

Chemical recovery boiler is a key equipment of pulp production line, its main function is to produce Na2CO3and Na2SO4using in the kraft pulping through the reaction of carbon, sodium, and sulfur in the black liquor. It has to control the temperature strictly, therefore chemical recovery boiler can be considered as a chemical reaction device. Due to the lower furnace combustion temperature, there is little chance to generate “thermal” NOxby combustion of N in the air, therefore, the NOxemission in the flue gas is due to the combustion of the N in the fuel. At present, black liquor as fuel for biomass power generation has become a consensus, but under the current operation, it is impossible to meet 100 mg/m3NOxemission specification of GB 13223—2011 Emission standard of air pollutants for thermal power plant for chemical recovery boiler. This will cause big confusing for getting new chemical pulping projects approval. From the point of view of encouraging cleaner production, recycle economy and fully utilization of the resources chemical recovery boiler should not be defined as biomass power generation boiler, it should follow the standard (2) of the coal-fired boilers in the standard of GB 13223—2011 or even slightly lower standard.

chemical recovery boiler; black liquor solids; NOx; emission standards

戚永宜先生，教授級(jí)高級(jí)工程師，中國輕工業(yè)行業(yè)勘察設(shè)計(jì)大師；從事制漿造紙工程咨詢、設(shè)計(jì)、項(xiàng)目管理及總承包工作。

2016- 06-15(修改稿)

TX733+.9

A

10.11980/j.issn.0254- 508X.2016.10.012