李瑩，趙魯陽，王緒冰，黃興龍，張暉，崔凱，竇鳳珂

（1.山東科技大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，山東青島266590；2.山東省煤田地質(zhì)規(guī)劃勘察研究院，山東泰安271000）

煤系泥頁巖生烴條件分析
——以臨清坳陷東部上古生界為例

李瑩1，2，趙魯陽1，王緒冰1，黃興龍2，張暉2，崔凱2，竇鳳珂2

（1.山東科技大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，山東青島266590；2.山東省煤田地質(zhì)規(guī)劃勘察研究院，山東泰安271000）

頁巖氣資源逐漸成為礦產(chǎn)能源研究的熱點(diǎn)，目前的研究大都集中在對海相和湖相頁巖氣的研究，而對煤系頁巖氣的研究較為薄弱。臨清坳陷東部地區(qū)石炭系-二疊系煤系泥頁巖主要發(fā)育在濱淺海、潟湖-潮坪和淺水三角洲環(huán)境，太原組泥頁巖最為發(fā)育，以東北部和西南部厚度最大；泥頁巖有機(jī)質(zhì)含量高-特高，整體表現(xiàn)為自西北向東南方向逐漸增高，且太原組最高，本溪組次之；泥頁巖干酪根主要為Ⅱ-Ⅲ，泥頁巖的生烴效率整體偏低，且以太原組最高，本溪組次之。泥頁巖經(jīng)歷了四次生烴過程，生烴高峰發(fā)生在新生代，具有晚期成烴特征；泥頁巖有機(jī)質(zhì)熱處于低成熟-成熟階段，頁巖氣主要為生物氣和熱解混合氣?？傮w而言，太原組泥頁巖生烴條件最佳。

臨清坳陷；泥頁巖；生烴潛力；上古生界煤系

頁巖氣作為一種自生自儲的非常規(guī)天然氣資源，因其資源儲量豐富，分布范圍廣泛，逐漸成為能源礦產(chǎn)研究的熱點(diǎn)［1-8］。目前頁巖氣研究大都集中在海相地層中［1-3，9-10］，其次是陸相湖泊泥頁巖［11-12］，對煤系中頁巖氣的研究極為薄弱［4-5］。煤系泥頁巖主要有單層厚度大、層數(shù)多、分布穩(wěn)定性差、累計(jì)厚度大，有機(jī)碳含量高但變化快等特點(diǎn)；海相和陸相湖泊泥頁巖一般單層厚度較大、層數(shù)少、分布穩(wěn)定性好，有機(jī)碳含量中等但穩(wěn)定性好等特點(diǎn)［4-5，10，13］，是頁巖氣賦存的有利層位。臨清坳陷上古生界石炭二疊紀(jì)煤系發(fā)育了較為豐富的煤系泥頁巖。一些學(xué)者［14-16］也認(rèn)為該區(qū)石炭-二疊紀(jì)煤系泥頁巖可能為良好的烴源巖或儲層，且具有一定的頁巖氣勘探潛力。2007年，在臨清坳陷高堂凸起鉆高古4井太原組中發(fā)現(xiàn)煤系頁巖氣并通過壓裂得到工業(yè)氣流。為了查明煤系頁巖氣的生烴特征與潛力，以臨清坳陷東部石炭二疊系為研究對象，研究煤系泥頁巖的生烴特征與潛力，為煤系頁巖氣勘探提供一定的理論支持。

1區(qū)域地質(zhì)概況

臨清坳陷位于山東、河南、河北三省交界處，包括聊城、德州、南宮、邯鄲、邢臺等地市，其位于渤海灣盆地西南收斂端，為渤海灣盆地的一部分；臨清坳陷西鄰滄縣隆起，東靠魯西隆起，北連黃驊坳陷和埕寧隆起、濟(jì)陽坳陷等，南北長約140 km，東西寬約130 km，總面積18 000 km2。臨清坳陷是一中新生代大陸裂谷盆地，盆地基底由前中生代地層組成，蓋層主要由中-新生代地層組成。

本文研究區(qū)為臨清坳陷東部地區(qū)，即臨清坳陷在山東境內(nèi)部分，包括莘縣凹陷、德州凹陷和高唐-堂邑凸起3個(gè)三級構(gòu)造單元（圖1）。

圖1　臨清坳陷東部區(qū)域構(gòu)造位置圖［17］Figure 1 Regional tectonic setting of eastern Linqing depression［17］

2上古生界煤系賦存特征

2.1地層特征

通過對臨清坳陷石炭系-二疊系煤系進(jìn)行地震反射特征的研究，發(fā)現(xiàn)坳陷區(qū)內(nèi)除個(gè)別潛山和古隆起的局部剝蝕殆盡外，其余地區(qū)均有地層分布，地層殘余厚度600～1200 m。臨清坳陷石炭系-二疊系自下而上可分為五個(gè)組，即本溪組、太原組、山西組、下石盒子組、上石盒子組（圖2）。

頁巖氣的并非僅存在于頁巖中，也有很大一部分儲存在泥巖、炭質(zhì)泥巖、粉砂質(zhì)巖中，一般習(xí)慣將可以儲存頁巖氣的這些細(xì)粒沉積物合稱為泥頁巖［4］。因此，泥頁巖的發(fā)育是頁巖氣富集的前提條件。研究區(qū)石炭二疊紀(jì)煤系發(fā)育了多層泥頁巖。

本溪組主要為黑色泥巖、頁巖、中-細(xì)粒石英砂巖夾薄層海相灰?guī)r，偶夾煤線。底部是中奧陶風(fēng)化剝蝕面上的一套殘積層，主要為褐色及雜色鋁土巖和鋁土質(zhì)泥巖。上部為深灰色泥巖、泥灰?guī)r夾灰色砂質(zhì)泥巖和薄煤層。未見生物化石。

圖2　臨清坳陷東部上古生界綜合柱狀圖Figure 2 Comprehensive column of upper Paleozoic in eastern Linqing depression

太原組是一套海陸交互相含煤沉積，主要由砂巖、砂質(zhì)泥巖、粉砂巖、泥巖、頁巖、石灰?guī)r、煤層所組成，一般含有5～7層灰?guī)r-煤層組合。下部主要發(fā)育灰色泥巖。頂部發(fā)育淺灰色粉砂巖、褐色灰?guī)r、深灰色泥巖、頁巖、炭質(zhì)泥巖及薄煤層等呈不等厚互層，其中黑色泥巖頂界即為太原組與山西組的分界。太原組灰?guī)r中含種類繁多的化石，主要為豐富的Pseudoschwagerina帶蜓類，單調(diào)的牙形石，腕足、雙殼、腹足、頭足、珊瑚等達(dá)十余類的其他動物化石，以及可建立Neuropteris ovata-Lepidodendorn posthumii組合帶的植物化石。

山西組主要發(fā)育砂巖、泥巖，并夾多層煤層，缺少灰?guī)r。山西組多呈灰色、暗灰色、灰黑色、灰綠色，主要發(fā)育由黑色泥巖、粉砂巖、細(xì)砂巖、多層煤層組成的多旋回韻律層。底部以厚層長石石英砂巖與太原組整合接觸。山西組含動物化石極少，主要含有植物化石與孢粉，其中孢粉化石組合為Gulisporites-Sinulatisporites組合。

下石盒子組為一套黃綠色、灰綠色砂巖、泥巖、粉砂巖和砂質(zhì)泥巖互層，夾有不可采煤層；頂部發(fā)育紫色含錳鐵質(zhì)、鋁土質(zhì)泥巖層，底部發(fā)育含礫砂巖或細(xì)粒砂巖夾薄煤層或煤線，與山西組暗色泥巖分界。下石盒子組動物化石不發(fā)育，植物化石極為豐富，與山西組的孢粉組合相比，下石盒子組的匙唇孢與費(fèi)氏粉含量較高，下石盒子組裸子植物的花粉含量也比山西組高。

上石盒子組為灰色、紫紅、紅色泥巖、硅質(zhì)泥巖、鋁土質(zhì)泥巖、泥質(zhì)白云巖與灰白色石英砂巖、細(xì)砂巖略等厚互層，橫向分布比較穩(wěn)定，為一套陸相為主的碎屑巖建造。其底部以一套灰色鋁土巖與下石盒子組分界。上石盒子組的植物化石可建立位于萬山段的Gigantonoclea-Lobatannularia ensifolia-ChiroPeris reniformis組合帶和位于奎山段與孝婦河段的GigantoPteris-Lobatannularia heianensis-Rhipidopsis lobata組合帶。

研究區(qū)石炭二疊系有利含頁巖氣層并非單一的傳統(tǒng)頁巖，通常為頁巖、泥巖、炭質(zhì)泥巖、泥質(zhì)粉砂巖等不同類型細(xì)粒沉積混合發(fā)育［3］，且不同層位和地區(qū)巖相分異較大，這里統(tǒng)稱泥頁巖。

從各組地層發(fā)育情況來看，太原組泥頁巖最為發(fā)育，其次為山西組和太原組，也是本區(qū)主要的是本區(qū)主要的海陸過渡相煤系，是頁巖氣資源最可能有潛力的層位。

2.2沉積環(huán)境

研究區(qū)石炭-二疊系經(jīng)歷了由海陸過渡相到陸相沉積的轉(zhuǎn)換；本溪期發(fā)育濱淺海相沉積，發(fā)育了數(shù)層海相黑色泥巖和頁巖；太原期主要為濱岸潟湖-潮坪沉積，發(fā)育了厚度較大、較穩(wěn)定的潟湖泥頁巖，二疊紀(jì)山西期主要為淺水三角洲沉積，在三角洲平原沼澤、湖泊內(nèi)發(fā)育了煤層、炭質(zhì)泥巖、暗色泥巖等，這三個(gè)時(shí)期氣候溫暖潮濕，利于有機(jī)質(zhì)的發(fā)育與保存，發(fā)育的煤、黑色泥頁巖和炭質(zhì)泥巖，構(gòu)成了上古生界的主力氣源巖［18］；二疊紀(jì)石盒子期后，研究區(qū)氣候逐漸變得干燥，發(fā)育了紅色的陸相泥巖和砂巖沉積，泥頁巖基本停止發(fā)育。

2.3泥頁巖分布

臨清坳陷東部已有多口鉆井穿透石炭-二疊系，鉆井揭露顯示該套地層區(qū)域上分布較穩(wěn)定。從臨清坳陷內(nèi)泥頁巖厚度展布來看（圖3，圖4），石炭二疊紀(jì)煤系泥頁巖總體厚度在170～230 m，總體上北東部較西南部厚，黑色泥頁巖15～28層，厚度50～80 m，主要為海灣-潮坪相、三角洲相及沼澤相沉積，富含有機(jī)質(zhì)。其中山西組、太原組和本溪組炭質(zhì)泥巖和黑色泥巖均有發(fā)育，累計(jì)厚度為100～180 m，占地層厚度的50%～60%［17］。

3泥頁巖埋藏史與生烴史

圖3　臨清坳陷東部石炭二疊紀(jì)太原組泥頁巖厚度等值線圖Figure 3 Isopach map of Permo-Carboniferous Taiyuan Formation argillutite in eastern Linqing depression

圖4　臨清坳陷東部石炭二疊紀(jì)山西組泥頁巖厚度等值線圖Figure 4 Isopach map of Permo-Carboniferous Shanxi Formation argillutite in eastern Linqing depression

臨清坳陷屬于華北板塊的一部分，由于華北板塊經(jīng)歷了多期抬升-沉降，石炭-二疊紀(jì)煤系泥頁巖在中-晚三疊世、晚白堊世、古近紀(jì)和新近紀(jì)、第四紀(jì)發(fā)生了4次生烴過程。海西-印支期構(gòu)造活動穩(wěn)定，熱演化主要受控于三疊紀(jì)的原始沉積分異，而研究區(qū)的中三疊世末期，石炭-二疊系埋深3000～3500 m，熱演化程度整體偏低，鏡質(zhì)體反射率在0.6%左右，基本進(jìn)入生油門限；印支運(yùn)動構(gòu)造抬升，中止了石炭-二疊紀(jì)煤系泥頁巖的一次生烴過程；燕山運(yùn)動早期研究區(qū)內(nèi)發(fā)生了填平補(bǔ)齊作用，中生代接受了2 000～3000 m、局部可達(dá)4 500 m的侏羅-白堊紀(jì)的巨厚沉積，使得石炭-二疊紀(jì)煤系埋深達(dá)3000～4000 m，受地溫梯度的影響，早白堊世末期煤系演化程度不高，Ro為0.8%（高古7井），石炭-二疊紀(jì)煤系泥頁巖進(jìn)入二次生烴過程，但生烴量不大；古近系斷陷作用改造了臨清坳陷的構(gòu)造格局［19-20］，接受3000～8 000 m的沉積，石炭-二疊紀(jì)煤系埋深達(dá)4500 m，超過了生烴門限，泥頁巖鏡質(zhì)體反射率在（Ro值）1.1%左右（圖5），進(jìn)入第三次生烴過程；斷陷作用末期的東營運(yùn)動使古近系普遍遭受抬升剝蝕；新近紀(jì)以來，接受的沉積超過了東營運(yùn)動造成的剝蝕量，石炭-二疊紀(jì)泥頁巖進(jìn)入第四次生烴階段［16］。臨清坳陷石炭二疊紀(jì)煤系泥頁巖第一次生烴量小、可忽略不計(jì)，第二次生烴量也未超過總生烴量的10%，生烴高峰（第三次生烴、第四次生烴）主要發(fā)生在新生代，具有晚期成烴特征［16］。

圖5　高古5井煤系泥頁巖埋藏-生烴史（據(jù)［16］，有修改）Figure 5 Well GG No.5 coal measures argillutite burialhydrocarbon generation history（modified from［16］）

4泥頁巖的地球化學(xué)特征

4.1有機(jī)質(zhì)豐度

暗色泥巖有機(jī)碳含量是衡量巖石有機(jī)質(zhì)豐度的重要指標(biāo)和頁巖氣形成的基礎(chǔ)。有經(jīng)濟(jì)開采價(jià)值的頁巖氣遠(yuǎn)景區(qū)的頁巖必須富含有機(jī)質(zhì)，才能形成足夠的天然氣。頁巖中的吸附氣量一般與有機(jī)碳含量呈正比，較高有機(jī)碳含量的頁巖地層通常具較高的含氣性和頁巖氣資源。

有機(jī)碳含量是決定頁巖含氣性和資源前景的重要指標(biāo)，根據(jù)美國頁巖氣勘探經(jīng)驗(yàn)，成為有利頁巖氣遠(yuǎn)景區(qū)帶的最低總有機(jī)碳含量為2.0%～3.0%。

研究區(qū)石炭-二疊系富有機(jī)質(zhì)總有機(jī)碳含量（TOC）處于高-特高等級（級別劃分依據(jù)DZ/T0254-2014），整體表現(xiàn)為自西北部向東南部增高（圖6，圖7）。但不同時(shí)期泥頁巖總有機(jī)碳含量差異較大（表1），本溪組黑色泥巖總有機(jī)碳含量屬中等；太原組黑色泥巖總有機(jī)碳含量屬高含量；炭質(zhì)泥巖總有機(jī)碳含量屬特高含量；山西組黑色泥巖總有機(jī)碳含量屬低含量；炭質(zhì)泥巖總有機(jī)碳含量屬特高含量。

圖6　臨清坳陷東部石炭系泥頁巖總有機(jī)碳含量等值線圖Figure 6 Isogram of Carboniferous argillutite TOC in eastern Linqing depression

圖7　臨清坳陷東部二疊系泥頁巖總有機(jī)碳含量等值線圖Figure 7 Isogram of Permian argillutite TOC in eastern Linqing depression

表1　臨清坳陷東部石炭-二疊系泥巖有機(jī)質(zhì)豐度統(tǒng)計(jì)表Table 1 Statistics of Permo-Carboniferous argillutite organic matter abundances in eastern Linqing depression

4.2鏡質(zhì)組反射率

有機(jī)質(zhì)成熟度是確定有機(jī)質(zhì)生油、生氣或向烴類轉(zhuǎn)化程度的關(guān)鍵指標(biāo)，鏡質(zhì)體反射率是應(yīng)用最多、最可靠的成熟度指標(biāo)。對臨清坳陷東部石炭-二疊紀(jì)煤系泥頁巖熱演化程度研究發(fā)現(xiàn)，泥頁巖有機(jī)質(zhì)鏡質(zhì)體反射率（Ro）值多分布在0.5%～1.1%，已經(jīng)進(jìn)入生烴門限，處于低成熟-成熟階段，尤其是現(xiàn)今凹陷內(nèi)鉆井（高古4、德古2）的上古生界煤系泥頁巖Ro值均大于1%，已進(jìn)入成熟階段，具備生氣的條件。石炭-二疊紀(jì)泥頁巖的熱解峰溫度一般在442～448℃，處于成熟階段［14］?？梢?，研究區(qū)有機(jī)質(zhì)的熱演化程度較低，與美國密執(zhí)安盆地Antrim頁巖熱演化程度相當(dāng)，頁巖氣以生物氣和熱解氣混合氣為主。

4.3有機(jī)質(zhì)類型與生烴效率

對臨清坳陷東部石炭-二疊系泥頁巖的顯微組分分析發(fā)現(xiàn)（表2），太原組泥頁巖的有機(jī)質(zhì)顯微組組分含量變化大，鏡質(zhì)組含量在15%～92.7%，腐泥組含量在7.3%～83.7%，殼質(zhì)組和惰質(zhì)組含量低；雖然各個(gè)組分含量變化大，但綜合考慮，太原組泥頁巖以鏡質(zhì)組為主，平均含量大于60%。山西組泥頁巖腐泥組含量增多，均大于50%，德古2井腐泥組甚至高達(dá)93.7%。總體而言，研究區(qū)石炭-二疊系泥頁巖的有機(jī)質(zhì)以Ⅱ-Ⅲ型干酪根為主，易于生氣、生油。

表2　臨清東部泥頁巖顯微組分統(tǒng)計(jì)Table 2 Statistics of argillutite macerals in eastern Linqing depression

研究區(qū)石炭-二疊系泥頁巖的生烴效率（S1+S2）變化較大，整體偏低（表1）。其中，本溪組黑色泥巖生烴效率在0.16～3.1，平均1.13，為差的烴源巖；太原組黑色泥巖生烴效率在0.42～7.7，平均2.25，為中等烴源巖；炭質(zhì)泥巖生烴效率在0.66～27.60，平均9.13，為好的烴源巖；山西組炭質(zhì)泥巖生烴效率在1.60～30.70，平均11.33，為好的烴源巖。

5結(jié)論

通過對臨清坳陷東部地區(qū)石炭二疊紀(jì)煤系泥頁巖的沉積環(huán)境、生烴特征與生烴潛力等進(jìn)行研究，主要獲得如下認(rèn)識：

（1）臨清坳陷東部地區(qū)石炭二疊紀(jì)煤系泥頁巖在各次級凹陷內(nèi)均有發(fā)育，在靠近坳陷軸部及斷裂帶附近泥頁巖最為發(fā)育。本溪組泥頁巖主要發(fā)育在濱淺海環(huán)境，太原組泥頁巖主要發(fā)育在濱岸潟湖-潮坪環(huán)境，山西組泥頁巖主要發(fā)育在淺水三角洲環(huán)境；隨著氣候逐漸由溫濕變?yōu)楦稍?，泥頁巖發(fā)育強(qiáng)度逐漸減小。

（2）研究區(qū)石炭-二疊紀(jì)煤系泥頁巖單層厚度小、累計(jì)厚度較大、橫向穩(wěn)定性差；其中，太原組泥頁巖最為發(fā)育，東北部和西南部厚度最大，超過20 m；其次為山西組、本溪組。

（3）研究區(qū)石炭-二疊紀(jì)煤系泥頁巖有機(jī)質(zhì)含量屬高-特高等級，整體表現(xiàn)為自西北向東南方向逐漸增高；其中，太原組最高，本溪組次之；泥頁巖干酪根類型主要為Ⅱ-Ⅲ；泥頁巖的生烴效率（S1+S2）整體偏低，以太原組最高，本溪組次之。

（4）研究區(qū)石炭-二疊紀(jì)煤系泥頁巖經(jīng)歷了四次生烴過程，前兩次生烴量較小，生烴高峰主要發(fā)生在新生代，具有晚期成烴特征；有機(jī)質(zhì)熱演化處于低成熟-成熟階段，頁巖氣主要為生物氣和熱解氣的混合氣。

（5）整體而言，太原組泥頁巖的生烴能力和生烴潛力最好。

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Analysis of Coal Measures Argillutite Hydrocarbon Generation Conditions—A Case Study of Upper Paleozoic Group in Eastern Linqing Depression

Li Ying1，2，Zhao Luyang1，Wang Xubing1，Huang Xinglong2，Zhang Hui2，Cui Kai2，Dou Fengke2
（1.College of Earth Science and Engineering，Shandong University of Science and Technology，Qingdao，Shandong 266590；2. Shandong Provincial Coal Geological Planning，Exploration and Research Institute，Taian，Shandong 271000）

The shale gas resources are gradually become the mineral energy research hotspot.At present，studies are mostly concentrated on marine and lacustrine facies shale gases，while relatively weak on coal measures shale gas.In the eastern Linqing depression area，Permo-Carboniferous coal measures argillutite was mainly developed in littoral，shallow sea lagoon-tidal flat and shallow water delta environments.The argillutite has mostly developed in the Taiyuan Formation，and thickness is largest in northeastern and southwestern parts.The organic matter content is high-extremely high in argillutite，as a whole，gradually increasing from northwest to southeast，and highest in Taiyuan Formation，while Benxi Formation the second.Kerogen types in argillutite are mainly categories II and III，argillutite hydrocarbon generation efficiency overall on low side，but highest in Taiyuan Formation，then in Benxi Formation.Argillutite has experienced 4 hydrocarbon generation processes，peaked in Cenozoic with late hydrocarbon generation features.Argillutite organic matter thermal evolution is in low mature to mature stages，shale gas is mainly mixture of biogenic gas and pyrolysis gas.Overall，the Taiyuan Formation argillutite has best hydrocarbon generation conditions.

Linqing depression；argillutite；hydrocarbon generation potential；upper Paleozoic coal measures

T122

A

10.3969/j.issn.1674-1803.2016.08.03

1674-1803（2016）08-0012-06

國家自然科學(xué)項(xiàng)目“煤系細(xì)粒沉積微細(xì)結(jié)構(gòu)及其演化機(jī)制（41502151）”、青島市博士后研究人員應(yīng)用研究項(xiàng)目“煤系細(xì)粒沉積模式及頁巖氣成藏基礎(chǔ)”、山東省沉積成礦作用與沉積礦產(chǎn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室資助項(xiàng)目“陸表海環(huán)境下細(xì)粒沉積物微觀結(jié)構(gòu)及其生烴機(jī)制”（DMSM201409）

李瑩（1983—），女，山東沾化人，博士，2013年畢業(yè)于中國石油大學(xué)（華東），現(xiàn)主要從事能源地質(zhì)方面的研究。

2016-05-30

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