張　闖，　蔡煜琦，　徐　浩，　劉佳林

(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京　100029)

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粵北302鈾礦床成礦機(jī)制探討
——來自流體包裹體的證據(jù)

張闖，蔡煜琦，徐浩，劉佳林

(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京100029)

在對(duì)粵北302鈾礦床巖相學(xué)研究的基礎(chǔ)上，劃分礦物生成世代，并對(duì)成礦期流體包裹體進(jìn)行巖相學(xué)觀察，得出成礦期流體包裹體主要有三種類型，按其成分劃分為鹽水包裹體、含CO2三相包裹體、純CO2包裹體。鹽水包裹體冰點(diǎn)溫度為-0.8～-3.4 ℃，均一溫度為106～254 ℃，鹽度為2.39%～5.55 %wtNaCl equiv；含CO2三相包裹體充填度為20%～90%，均一溫度為198～354 ℃，鹽度為3.76%～9.24%wtNaCl equiv；純CO2包裹體均一溫度為17.8～22.1 ℃。流體包裹體巖相學(xué)觀察結(jié)合顯微測(cè)溫?cái)?shù)據(jù)說明成礦流體經(jīng)歷過沸騰作用，其成礦溫度大約在250 ℃，壓力約為(1.0～1.1)×108Pa，流體沸騰作用可能是導(dǎo)致302鈾礦床成礦的重要機(jī)制。

302鈾礦床；流體包裹體；流體沸騰；成礦機(jī)制

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302鈾礦床位于我國南嶺東段粵北鈾礦聚集區(qū)，是我國花崗巖型鈾礦中規(guī)模較大、埋藏較深的鈾礦床。近年來諸多學(xué)者從成礦時(shí)代(黃國龍等，2010)，礦床成因(金景福等，1985，1992)，成礦流體(金景福，1987；陳培榮等，1990；倪師軍等，1992，1994；郭國林等，2010)，圍巖蝕變以及地球化學(xué)特征(王英穩(wěn)等，2007；張國全等，2008；沈渭洲等，2010；黃國龍等，2010；高飛等，2011；高翔等，2011；)等多方面對(duì)該礦床成礦機(jī)理進(jìn)行了探討，但是依然存在較大爭(zhēng)論。尤其是基于流體包裹體巖相學(xué)特征，顯微測(cè)溫學(xué)特征及其地球化學(xué)特征(倪師軍等，1992，1994；張國全，2010；郭國林等，2010)的成礦流體對(duì)鈾元素運(yùn)移與沉淀機(jī)制的爭(zhēng)論尤為明顯。例如金景福等(1992)，倪師軍等(1992)提出成礦流體經(jīng)歷混合和沸騰作用并導(dǎo)致了礦體的垂直分帶，但是并沒有給出具體證據(jù)，而郭國林等(2010)在流體包裹體研究中并未給出相近的結(jié)論，張國全(2010)則認(rèn)為成礦流體只經(jīng)歷了沸騰作用，并最終導(dǎo)致了鈾成礦。鑒于此，作者依據(jù)礦物世代劃分，挑選結(jié)晶較好的石英顆粒進(jìn)行流體包裹體巖相學(xué)與顯微測(cè)溫學(xué)研究，對(duì)302鈾礦床成礦流體性質(zhì)，成礦溫度和成礦壓力進(jìn)行研究，并剖析其成礦機(jī)制。

1　礦床地質(zhì)概況

302鈾礦床位于粵、湘、贛交界處諸廣山巖體南部，是長江鈾礦田的代表性礦床。礦區(qū)范圍內(nèi)主要出露有印支期二云母花崗巖，燕山期黑云母花崗巖和晚期基性脈巖。礦區(qū)內(nèi)斷裂構(gòu)造主要有北東東向、北西西向和北北西向三組，其中北東東向棉花坑斷裂和北西西向油洞斷裂為主要的控礦構(gòu)造，而北北西向硅化斷裂帶是區(qū)內(nèi)最主要的含礦構(gòu)造(圖1)。

圖1　302鈾礦床主礦區(qū)地質(zhì)圖Fig.1　The geological map of 302 uranium deposit1. 第四系；2. 花崗斑巖脈；3. 燕山晚期二云母花崗巖；4. 燕山早期花崗巖；5. 印支期花崗巖；6. 中基性巖脈；7. 含礦硅化脈(斷裂)；8. 斷裂

礦區(qū)內(nèi)巖石普遍發(fā)生強(qiáng)烈熱液蝕變作用，多種蝕變類型同時(shí)發(fā)育，且分帶性特征明顯(圖2)。按照蝕變強(qiáng)度及距離礦體的距離，將蝕變分為內(nèi)、中、外三帶。蝕變內(nèi)帶，靠近斷裂帶發(fā)育，距離含礦斷裂一般不超過20 m，蝕變作用強(qiáng)烈，以硅化、赤鐵礦化為標(biāo)志，且發(fā)育強(qiáng)綠泥石化和水云母化。蝕變中帶，距離含礦斷裂20～50 m左右，相比較蝕變內(nèi)帶，其蝕變強(qiáng)度明顯變?nèi)酰跃G泥石化和水云母化為主。蝕變外帶，距離含礦斷裂一般大于50 m，蝕變較弱，以弱水云母化和綠泥石化為特征。此外，在含礦斷裂中一般可見黃鐵礦化、碳酸鹽化、螢石化等蝕變?？傮w而言，自構(gòu)造帶中心向兩側(cè)依次為硅化→赤鐵礦化→綠泥石化→水云母化→高嶺土化→未蝕變花崗巖等。

圖2　302鈾礦床33號(hào)勘探線剖面圖Fig.2　The profile of 33 exploration line in 302 uranium deposit

礦區(qū)內(nèi)鈾礦石主要有二種礦物組合：赤鐵礦-膠黃鐵礦-瀝青鈾礦-石英組合和膠黃鐵礦-瀝青鈾礦-石英-紫黑色螢石組合。鈾的主要礦石礦物為瀝青鈾礦，其次有少量次生鈾礦物硅鈣鈾礦和鈣鈾云母零星發(fā)育，伴生和共生的主要金屬礦物有黃鐵礦、赤鐵礦以及少量方鉛礦、白鐵礦等。脈石礦物主要為石英、螢石和方解石。

根據(jù)礦床和礦體特征、礦石結(jié)構(gòu)構(gòu)造、各種礦脈的相互關(guān)系以及礦物共生組合等特點(diǎn)，將302鈾礦床成礦過程劃分為成礦前期、成礦期、成礦后期三個(gè)階段(圖3)。

成礦前期主要為印支期、燕山期花崗巖中的成巖礦物，主要有鉀長石、斜長石、黑云母、白云母、石英等礦物。這些巖漿礦物是成礦期熱液蝕變的基礎(chǔ)，例如，在成礦期熱液蝕變中，鉀長石和斜長石蝕變?yōu)榧?xì)粒水云母和石英，黑云母蝕變?yōu)榫G泥石等。成礦期礦物主要有石英、黃鐵礦、赤鐵礦、瀝青油礦、綠泥石、水云母等礦物。而成礦后期，礦物多為螢石、方解石，赤鐵礦等礦物。

圖3　302鈾礦床礦物生成次序Fig.3　The mineral paragenetic sequence of 302 uranium deposit

2　流體包裹體巖相學(xué)特征

由以上礦物生成序列可知，石英為礦床成礦期最發(fā)育的透明礦物，是本次流體包裹體研究的主要對(duì)象，通過石英中流體包裹體的研究可獲得成礦流體的全面信息。

包裹體巖相學(xué)觀察在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院地質(zhì)礦產(chǎn)研究所的巖礦鑒定實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行，實(shí)驗(yàn)室內(nèi)溫度保持在20 ℃左右。所用儀器為LEICA-DM2500P型顯微鏡，目鏡10×，物鏡20×和50×兩種。觀察和測(cè)量的程序?yàn)椋合仁褂?0×物鏡尋找包裹體群和較大的包裹體，然后轉(zhuǎn)換為使用50×物鏡觀察單個(gè)的包裹體并對(duì)其進(jìn)行描述。

在進(jìn)行測(cè)溫工作時(shí)，流體包裹體的產(chǎn)出特征是判別流體包裹體世代的重要參考標(biāo)志，是進(jìn)行后續(xù)工作的基礎(chǔ)。通過鏡下觀察，發(fā)現(xiàn)蝕變花崗巖中流體包裹體主要呈帶狀、群狀、串珠狀分布于蝕變石英中，表明流體包裹體與蝕變期石英基本同時(shí)形成。而在石英-瀝青鈾礦脈中，則主要呈群分布，少部分呈孤立狀產(chǎn)出，多為原生包裹體。對(duì)于成礦后期的方解石和螢石脈體，其流體包裹體多呈群分布，少量獨(dú)立產(chǎn)出，或呈假次生狀態(tài)產(chǎn)出于寄生礦物中(圖4，圖5)。

圖4　流體包裹體產(chǎn)出特征示意圖Fig.4　The occurrence features of fluid inclusion of 302 uranium depositA. 蝕變花崗巖中流體包裹體產(chǎn)出特征；B. 成礦期石英-瀝青鈾礦脈中包裹體產(chǎn)出特征；C. 礦后期方解石脈中流體包裹體產(chǎn)出特征；D.礦后期螢石脈中流體包裹體產(chǎn)出特征

3　流體包裹體類型

根據(jù)流體包裹體成分組成以及在室溫狀態(tài)下的相態(tài)特征，將成礦期原生包裹體分為如下三種類型：純CO2包裹體、含CO2三相包裹體、鹽水包裹體。

圖5　302礦床流體包裹體顯微照片F(xiàn)ig.5　Micro photos of fluid inclusions in 302 uranium depositA. 成礦期石英中的含CO2三相包裹體；B. 成礦期石英中的鹽水、純CO2與含CO2三相包裹體；C. 礦后期方解石中的鹽水包裹體；D.礦后期螢石中純CO2包裹體

(1)純CO2包裹體：室溫下呈單相(VCO2)或兩相產(chǎn)出(LCO2+VCO2)產(chǎn)出，形狀多為長條形、橢圓形、圓形及不規(guī)則狀等，大小一般<10 μm。此類型包裹體在石英中分布較少，一般呈孤立狀分布(圖5B)。

(2)含CO2三相包裹體：在室溫下(25 ℃)可見到液相CO2圍繞氣泡作環(huán)狀分布，在富CO2液相中包有氣相CO2，有時(shí)氣相CO2有晃動(dòng)現(xiàn)象，常見的相組合為LH2O+ LCO2+ VCO2(圖5A，B)。形態(tài)多為(長)橢圓形、圓形，少數(shù)為不規(guī)則狀, 粒徑為5～25 μm。液相CO2一般為褐色或橘紅色，其體積約為包裹體體積的20%～90%。此類型包裹體較發(fā)育，但分布不均勻，主要賦存在成礦期石英中及部分礦后期礦物中。

(3)鹽水包裹體：相態(tài)組合為液相(L)+氣相(V)，以液相為主，包裹體中經(jīng)常出現(xiàn)有一個(gè)小的蒸汽泡，氣液比(V氣/(V氣+V液))<20%：在室溫下可見部分小氣泡跳動(dòng)的現(xiàn)象。少部分為次生包裹體。多為橢圓形、圓形及不規(guī)則形(圖5A，B)，包裹體大小一般在5～10 μm，多呈孤立狀、分散狀、群狀分布。

4　成礦期流體包裹體測(cè)溫結(jié)果

流體包裹體顯微測(cè)溫工作在中國地質(zhì)大學(xué)(北京)地球化學(xué)教研室流體包裹體實(shí)驗(yàn)室完成。使用儀器為LINK THMSGS 600型冷熱臺(tái)，顯微測(cè)溫采用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(KNO3，K2CrO3，CCl4)以及人工配制的NaCl標(biāo)準(zhǔn)溶液對(duì)儀器進(jìn)行溫度標(biāo)定：400 ℃時(shí)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)誤差為±2 ℃，-20 ℃時(shí)為±2 ℃。測(cè)溫精度：測(cè)量溫度在-100 ℃～+25 ℃范圍時(shí)為±0.1 ℃；在25 ℃～250 ℃范圍時(shí)為±0.5 ℃；而溫度為400 ℃時(shí)誤差增大至±1.0 ℃。實(shí)驗(yàn)基本在-120 ℃～+400 ℃之間進(jìn)行。

在測(cè)量過程中，實(shí)驗(yàn)室溫度始終保持在25 ℃左右。先以較大速率(如20℃/min)將需要測(cè)試的包裹體冷凍或加熱；等進(jìn)程過半后再以10 ℃/min或5 ℃/min的速率繼續(xù)冷凍或加熱；最后估計(jì)接近相變點(diǎn)溫度時(shí)，改用較小速率(如1 ℃/min 、0.5 ℃/min等)進(jìn)行，直至相變點(diǎn)出現(xiàn)或者消失。

關(guān)于測(cè)溫，筆者只選擇成礦期流體包裹體進(jìn)行研究，共有九個(gè)樣品，包括強(qiáng)烈蝕變的礦化花崗巖和石英+瀝青鈾礦脈。測(cè)溫結(jié)果(表)1顯示：純CO2包裹體，其固體CO2熔化溫度為-57.4～-61.0 ℃，低于其三相點(diǎn)溫度-56.6 ℃，表明該包裹體類型中含有其它成分。其均一溫度集中為17.8～22.1℃。與純CO2包裹體相比，含CO2三相包裹體的固相CO2熔化溫度略高，為-56.8～-58.6℃，其籠型物消失溫度介于4.9～8.1 ℃，CO2部分均一溫度為24.5～30.0 ℃，明顯高于純CO2包裹體。該類型流體包裹體鹽度為3.76%～9.24%wtNaCl(Roedder, 1984)，完全均一溫度為198～354℃。鹽水兩相包裹體均一溫度則明顯低于含CO2三相包裹體，為106～254 ℃(圖6)，其冰點(diǎn)溫度集中于-0.8～-3.4℃，對(duì)應(yīng)鹽度范圍為2.39%～5.55 %wtNaCl(Hall et al., 1988)。

5　成礦溫度及壓力探討

鹽水兩相包裹體的巖相學(xué)特征為，氣泡較小，一般為10%或是15%左右，表明流體在被捕獲時(shí)，為均一相。對(duì)于同一樣品之中的不同流體包裹體，其冰點(diǎn)溫度變化范圍較小，一般為1～2 ℃，對(duì)應(yīng)鹽度變化范圍小于3%wt，在2.39%～5.55%wtNaCl之間，為低鹽度流體。而且其均一溫度變化范圍一般在100 ℃以內(nèi)。在200 ℃左右形成峰值。以上特征表明流體在被捕獲時(shí)為均一狀態(tài)，即捕獲時(shí)的溫度和壓力大于等于該流體包裹體類型的均一溫度和壓力。

圖6　302鈾礦床流體包裹體均一溫度頻率直方圖Fig.6　Homogenization temperature histogram of fluid inclusions in 302 uranium deposit

而關(guān)于含CO2三相包裹體，CO2的充填度從10%左右到90%不等，甚至是在同一個(gè)包裹體群中，其CO2充填度的差異也在50%以上。以上產(chǎn)出特征存在三種可能的解釋：①富CO2的流體包裹體在被捕獲時(shí)發(fā)生不均一現(xiàn)象，富H2O的部分被捕獲，形成鹽水包裹體，而富CO2部分則形成含CO2三相包裹體或是純CO2包裹體(Robert et al., 1987; Sherlock et al., 1993; Dugdale et al., 2001; Neumayr et al., 2002)；②兩種類型流體的混合，至少有一種流體包裹體是富CO2的，但是混合的結(jié)果并不均一，且在此時(shí)被捕獲，富H2O的部分被捕獲，形成鹽水包裹體，而富CO2部分則形成含CO2三相包裹體或純CO2包裹體(Xavier et al., 1999)；③流體以均一的狀態(tài)被捕獲，但是遭受到后期構(gòu)造作用嚴(yán)重改造，使流體包裹體發(fā)生泄漏，或是形態(tài)大小發(fā)生變化(Hall et al., 1993; Bakker et al., 1994; Johnson et al., 1995)。例如，當(dāng)富含CO2的流體包裹體遭受后期改造和破壞，其中H2O部分發(fā)生泄漏，并被周邊的礦物所捕獲形成鹽水包裹體，而原包裹體則變?yōu)楹珻O2三相包裹體或純CO2包裹體。

第一種解釋，可以較好地解釋測(cè)溫結(jié)果，在同一個(gè)包裹體群中，其均一溫度比較相近，溫度差一般小于50 ℃，盡管存在個(gè)別現(xiàn)象，均一溫度差異較大，但是整體溫度差異較小。

第二種解釋在302礦床并不成立，測(cè)溫?cái)?shù)據(jù)不支持這種觀點(diǎn)。測(cè)溫結(jié)果變化范圍較小，表明為沸騰或是不混溶的結(jié)果，而不是流體混合的結(jié)果。同樣不可能是第三種情況，作者所選取的樣品當(dāng)中包含石英+瀝青鈾礦脈樣品，樣品中石英顆粒保存完好，并未見到明顯的遭受后期構(gòu)造作用改造的痕跡，所以說，第三種解釋不通。

以上分析得出，流體包裹體在捕獲時(shí)發(fā)生不混溶現(xiàn)象，對(duì)于不混溶現(xiàn)象有三種解釋：第一種為減壓沸騰；第二種為升溫沸騰；第三種即為兩者同時(shí)作用。在同一個(gè)樣品中發(fā)現(xiàn)含CO2包裹體和鹽水包裹體，它們分布于同一個(gè)包裹體群，這樣就證明它們?yōu)橥瑫r(shí)捕獲的流體包裹體。據(jù)此，可以大致獲得流體包裹體被捕獲時(shí)的溫度和壓力(圖7)。其捕獲時(shí)平均溫度為250 ℃左右，壓力為1.1×108Pa左右，均小于含CO2三相包裹體的均一溫度和壓力(Angus et al.,1979; Bodnar et al.,1994)，表明流體主要為減壓沸騰(不混溶)，這個(gè)可以從其產(chǎn)于斷裂中得到側(cè)面反映。

6　結(jié)論

通過對(duì)302鈾礦床成礦期流體包裹體的巖相學(xué)特征、顯微測(cè)溫以及熱力學(xué)計(jì)算研究，獲得如下認(rèn)識(shí)：

(1)與鈾礦石共生石英脈中含有大量氣液包裹體，包裹體類型主要包括純CO2包裹體、含CO2三相包裹體、鹽水包裹體。這些相互共生的多類型包裹體說明成礦流體經(jīng)歷了流體沸騰作用(CO2的大量析出)，可能會(huì)導(dǎo)致鈾物質(zhì)的大量沉淀，并最終成礦。

(2)包裹體均一溫度、流體鹽度、壓力研究表明，成礦期流體被捕獲時(shí)的溫度大約為250 ℃，壓力約為(1.0～1.1)×108Pa。

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Mineralization Mechanism of 302 Uranium Deposit, North Guangdong Province：Evidence from Fluid Inclusions

ZHANG Chuang,CAI Yu-qi,XU Hao,LIU Jia-lin

(Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing 100029, China)

The studies of petrography, mineral paragenesis, and fluid inclusion of 302 uranium deposit show there are three types of fluid inclusion that include H2O-type, H2O-CO2-type, and CO2-type, occur in pitchblende-quartz veins and alteration quartz grains. The melting of ice of H2O inclusions is from -0.8 ℃ to -3.4 ℃, corresponding to the salinities between 2.39 %wtNaClequiv and 5.55%wtNaClequiv, the homogenization temperatures range from 106 ℃ to 254 ℃. About the H2O-CO2inclusions, their filling degree are commonly from 20% to 90%, with total homogenization temperatures are from 198 ℃ to 354 ℃, and salinities span from 3.76%wtNaClequiv to 9.24%wtNaClequiv. The homogenization temperatures of CO2inclusions are from 17.8 to 22.1 ℃. The petrography observation and microthermometry of fluid inclusion suggest the ore-forming fluid has experienced CO2effervescence which is probably the important mineralization mechanism. The mineralization temperature is about 250 ℃, with pressure is about (1.0～1.1)×108Pa.

302 uranium deposit; fluid inclusion; fluid hoiling; mineralization mechanism

2015-04-24

國家自然科學(xué)基金(41302062)

張闖(1985—)，男，工程師，博士，主要從事鈾礦地質(zhì)工作。E-mail:zhangc198506@126.com

10.3969/j.issn.1674-3504.2016.02.009

P619.14

A

1674-3504(2016)02-0156-09