李　慶, 姜在興，由雪蓮，趙賢正，張銳鋒

(1.中國石油大學(xué)(北京) 地球科學(xué)學(xué)院，油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京　102249；2.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院，北京　100083；3.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)海洋學(xué)院，北京　100083; 4.中國石油 華北油田公司，河北 任丘　062552)

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基于成因機(jī)理的地層有機(jī)質(zhì)孔隙度的計(jì)算
——以冀中束鹿凹陷泥灰?guī)r非常規(guī)儲(chǔ)層為例

李慶1, 姜在興2，由雪蓮3，趙賢正4，張銳鋒4

(1.中國石油大學(xué)(北京) 地球科學(xué)學(xué)院，油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京102249；2.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院，北京100083；3.中國地質(zhì)大學(xué)(北京)海洋學(xué)院，北京100083; 4.中國石油 華北油田公司，河北 任丘062552)

近年來有機(jī)質(zhì)孔隙在泥頁巖及泥灰?guī)r致密儲(chǔ)層中被發(fā)現(xiàn), 成為非常規(guī)油氣藏中一種重要的儲(chǔ)集空間類型。有機(jī)質(zhì)孔隙度的計(jì)算是非常規(guī)油氣評(píng)價(jià)及勘探中極其重要且急需解決的問題。以冀中坳陷束鹿凹陷泥灰?guī)r為例，從成因角度出發(fā)，提供了計(jì)算有機(jī)質(zhì)孔隙度的方法。束鹿凹陷泥灰?guī)r為自生自儲(chǔ)型非常規(guī)油氣藏，發(fā)育有機(jī)質(zhì)孔隙。有機(jī)質(zhì)孔隙主要為有機(jī)質(zhì)在熱演化過程中，由未成熟固體干酪根向低密度烴類流體轉(zhuǎn)化所產(chǎn)生。根據(jù)束鹿泥灰?guī)r現(xiàn)今有機(jī)地化特征(Ⅰ型及Ⅱ型干酪根、TOC平均1.66%、氫指數(shù)(HI)平均451 mg/g、Tmax平均444 ℃)，推算出其初始?xì)渲笖?shù)(HIo)平均561 mg/g、初始有機(jī)碳TOCo平均1.9%、可轉(zhuǎn)換碳占48%、轉(zhuǎn)化率為31%。最終利用質(zhì)量平衡方程求得該區(qū)有機(jī)質(zhì)在此演化過程中產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)孔隙度為0.68%。

有機(jī)質(zhì)孔隙；非常規(guī)油氣藏；初始有機(jī)碳；生烴動(dòng)力；束鹿凹陷

0　引　言

隨著北美Bakken致密油及Barnett頁巖氣的成功開采，頁巖油氣等非常規(guī)油氣資源呈現(xiàn)出其廣闊的前景，同時(shí)泥頁巖也從傳統(tǒng)上的烴源巖轉(zhuǎn)變?yōu)橐嗫勺鳛轫搸r油氣的儲(chǔ)集層[1-2]。致密油氣儲(chǔ)層中的孔隙類型及分布是理解非常規(guī)油氣藏特征的基礎(chǔ)，成為近年來研究的熱點(diǎn)[3-6]。目前在泥頁巖及泥灰?guī)r儲(chǔ)層中識(shí)別出了一系列可供油氣儲(chǔ)存的微米-納米級(jí)孔隙類型[3-4]。尤其是Loucks 等2009年在對(duì)北美Fort Worth 盆地密西西比Barnett頁巖研究時(shí)，在樣品處理過程中引入Ar離子剖光處理技術(shù)，首次在掃描電鏡下發(fā)現(xiàn)了有機(jī)質(zhì)孔隙“intraparticle organic nanopores”，即存在于有機(jī)質(zhì)內(nèi)部的孔隙，表明致密頁巖油氣儲(chǔ)層中，孔隙不僅可以存在于無機(jī)基質(zhì)內(nèi)，也可以存在于有機(jī)質(zhì)內(nèi)，并且有機(jī)質(zhì)孔隙在致密油氣儲(chǔ)集中具有重要的作用[3]。此發(fā)現(xiàn)對(duì)頁巖儲(chǔ)層的研究起到極大的推進(jìn)作用，此后不同學(xué)者在對(duì)不同地區(qū)的頁巖油氣研究過程中均發(fā)現(xiàn)有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育，如Curtis 等2011年及Milliken等2013年報(bào)道了阿巴拉契亞盆地泥盆系Marcellus頁巖中的有機(jī)質(zhì)孔隙[5-6]，Curtis等2012年及Slatt等2011年報(bào)道Arkoma 盆地早泥盆世晚期密西西比Woodford頁巖中有機(jī)質(zhì)孔隙[7-8]，F(xiàn)ishman等2012年報(bào)道了北海上侏羅統(tǒng)Kimmeridge Clay組富有機(jī)質(zhì)泥巖中有機(jī)質(zhì)孔隙[9]。國內(nèi)近年來也有大量關(guān)于頁巖油氣儲(chǔ)層中有機(jī)質(zhì)孔隙的報(bào)道，如四川盆地寒武系和志留系海相頁巖中的“有機(jī)質(zhì)顆?！眱?nèi)部發(fā)現(xiàn)大量微米-納米級(jí)孔隙[10-12]，渤海灣盆地東營凹陷沙三下亞段和沙四上亞段泥頁巖有機(jī)儲(chǔ)集空間[13]，渤海灣盆地冀中坳陷束鹿凹陷泥灰?guī)r中發(fā)育有機(jī)質(zhì)孔隙[14]?？梢?，不管是國外還是國內(nèi)，古生界還是新生界，海相地層還是陸相地層，泥頁巖還是泥灰?guī)r，都見有機(jī)質(zhì)孔隙存在，體現(xiàn)其普遍性及重要性。

有機(jī)質(zhì)孔隙(有機(jī)孔)往往呈不規(guī)則、氣泡狀或橢圓形的截面，長度一般納米到微米級(jí)，在二維上呈現(xiàn)孤立的[3,14]。但Ambrose等2010年及Sondergeld等2010年用聚焦離子束掃描電鏡(FIB-SEM)分析證明有機(jī)質(zhì)孔隙在三維上為聯(lián)通的有效孔隙網(wǎng)絡(luò)體系[15-16]。有機(jī)質(zhì)顆粒內(nèi)的孔隙度可以從0到40%[3-4]。在一些泥頁巖中有機(jī)質(zhì)孔隙構(gòu)成了最主要的及最有效的孔隙網(wǎng)絡(luò)，如密西西比Barnett頁巖，Curtis等2010年鑒別出其有機(jī)質(zhì)顆粒內(nèi)有50%的孔隙度[3,17]。

由于泥頁巖/泥灰?guī)r中有機(jī)質(zhì)含量高，有機(jī)孔隙度在泥頁巖儲(chǔ)層中不能忽略，測量及計(jì)算泥頁巖/泥灰?guī)r致密油氣儲(chǔ)層的孔隙度是致密油氣勘探中極其重要的內(nèi)容。而常規(guī)的巖心分析及巖石物性測量手段對(duì)富有機(jī)質(zhì)泥頁巖/泥灰?guī)r往往不能適用。近年來，對(duì)頁巖儲(chǔ)層的孔隙結(jié)構(gòu)及孔隙度的研究也涌現(xiàn)出一系列新方法，如場發(fā)射掃描電鏡觀察、微-納米CT掃描技術(shù)，高壓壓汞、低溫氣體吸附分析、核磁共振、聚焦離子束掃描電鏡(FIB-SEM)，透射電鏡(TEM)等[18-22]，這些方法在研究泥頁巖孔隙系統(tǒng)中取得了較大的成效。然而，這些技術(shù)方法不能將富有機(jī)質(zhì)泥頁巖/泥灰?guī)r中的基質(zhì)孔隙與有機(jī)質(zhì)孔隙區(qū)分開來描述[23]。由于有機(jī)質(zhì)孔隙與基質(zhì)孔隙的潤濕性及甲烷吸附能力有著很大的不同，其相對(duì)含量的大小對(duì)頁巖油氣的產(chǎn)能有較大的影響[24]，故有必要將兩者進(jìn)行分開研究及對(duì)兩種不同孔隙的孔隙度分別進(jìn)行估量。

為了估算泥頁巖中有機(jī)質(zhì)孔隙網(wǎng)絡(luò)，國內(nèi)外一些學(xué)者對(duì)有機(jī)質(zhì)孔隙的成因、有機(jī)質(zhì)孔隙度的測量或估算進(jìn)行了研究，表明有機(jī)質(zhì)孔隙度與初始有機(jī)碳、干酪根類型和成熟度等因素有關(guān)[3,23,25-26]。對(duì)于富有機(jī)質(zhì)巖石中微米及納米級(jí)孔隙度的估算很大程度上取決于初始有機(jī)質(zhì)特征、干酪根的成熟度及估算方法等。

鑒于致密儲(chǔ)層中有機(jī)質(zhì)孔隙占有相當(dāng)重要的部分，對(duì)有機(jī)質(zhì)孔隙度的計(jì)算顯得尤其重要。本文以自生自儲(chǔ)型致密油氣藏——束鹿凹陷泥灰?guī)r為例，旨在從有機(jī)質(zhì)孔隙的成因角度，提出一套有效的方法來計(jì)算有機(jī)質(zhì)孔隙的孔隙度(發(fā)育在有機(jī)質(zhì)中的孔隙體積與巖石總體積的比值)，即根據(jù)現(xiàn)今巖石熱解實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，基于有機(jī)質(zhì)演化過程，生烴動(dòng)力機(jī)制等，推算該烴源巖初始的有機(jī)質(zhì)特征，如初始?xì)渲笖?shù)HIo等，并綜合多種不同方法推算該區(qū)初始有機(jī)碳TOCo，進(jìn)而根據(jù)物質(zhì)質(zhì)量守恒原理，計(jì)算出有機(jī)質(zhì)在此演化過程中產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)孔隙度。本研究對(duì)自生自儲(chǔ)型儲(chǔ)層中有機(jī)質(zhì)孔隙度的計(jì)算有重要借鑒價(jià)值，對(duì)于致密油氣藏評(píng)價(jià)及勘探具有重要意義。

1　地質(zhì)背景

束鹿凹陷位于渤海灣盆地冀中坳陷南部，是古生界基底上發(fā)育起來的單斷箕狀凹陷(圖1(A))。其東以新河大斷裂為界，西向?qū)帟x凸起超覆減薄，南以小劉村陸梁封口，北以衡水?dāng)嗔雅c深縣凹陷相隔，總體呈NNE向展布，面積700 km2(圖1(B))。

圖1　束鹿凹陷位置及構(gòu)造圖Fig.1　Location and structural map of the Shulu Sag(A)束鹿凹陷位于渤海灣盆地冀中坳陷南部，其中Ⅰ為冀中坳陷，Ⅱ?yàn)辄S驊坳陷，Ⅲ為濟(jì)陽坳陷，Ⅳ為渤中坳陷，Ⅴ為遼河坳陷，Ⅵ為臨清坳陷；(B)束鹿凹陷構(gòu)造圖及井位

束鹿凹陷基底地層為寧晉凸起的向東延伸，基底頂部主要為寒武系及奧陶系地層，新生代蓋層主要發(fā)育了古近系地層，自下而上分別是沙三段、沙二段、沙一段和東營組(圖2)。凹陷東、南、西三面均被碳酸鹽巖隆起區(qū)所包圍，這三個(gè)方向的古生界碳酸鹽巖隆起區(qū)成為束鹿凹陷的主要物源區(qū)[27]。古近紀(jì)沙河街期沙三段早中期為斷陷擴(kuò)張深陷期，邊界同沉積斷層強(qiáng)烈活動(dòng)，各湖盆快速下陷，是區(qū)內(nèi)主要成湖期和烴源巖發(fā)育期，在西高東低的背景上，形成了深水湖盆[28]。

沙三段沉積早期，由于凹陷內(nèi)荊丘、臺(tái)家莊兩個(gè)古隆起以及相應(yīng)的斷陷活動(dòng)，湖盆被分割成南、中、北三個(gè)水體不完全暢通的洼槽，南部閉塞，水體由北向南逐漸咸化，形成了砂巖，到泥巖、泥灰?guī)r，再到膏鹽巖的沉積序列，使束鹿凹陷在平面上具有南北分區(qū)和東西分帶的特點(diǎn)[29]。

圖2　束鹿凹陷中洼構(gòu)造、地層及巖性剖面圖Fig.2　Transverse section across the middle segment of the Shulu Sag

束鹿凹陷中洼槽區(qū)沉積了巨厚的以淺湖、較深湖亞相為主的碳酸鹽質(zhì)礫巖及暗色泥灰?guī)r。總體而言，沙三下亞段的下部為碳酸鹽角礫巖，中上部為泥灰?guī)r。束鹿凹陷泥灰?guī)r富含有機(jī)質(zhì)，主要發(fā)育在中部洼槽及其周邊，分布廣，環(huán)束鹿中洼槽分布范圍超過200 km2。在縱向剖面上，沙三下亞段泥灰?guī)r總體呈東部厚、西部薄的地層展布特征，多呈致密狀產(chǎn)出，埋深一般為3.0～5.0 km，厚度一般大于50 m，往凹陷中心其厚度逐漸增大，地震預(yù)測最大厚度約1.0 km[14,27-30]。

2013年華北油田在束鹿凹陷泥灰?guī)r段完鉆的束探1井獲得重大突破，試油平均日產(chǎn)43.64 m3。 與美國Bakken致密油不同，束鹿凹陷泥灰?guī)r為自生自儲(chǔ)型，且厚度大(在凹陷中部厚度可達(dá)1 km)[14]，成為華北油田致密油勘探的重要目標(biāo)。

2　束鹿泥灰?guī)r巖石學(xué)及有機(jī)地化特征

2.1礦物及巖性特征

薄片觀察和X射線衍射分析顯示束鹿凹陷泥灰?guī)r主要的礦物成分是碳酸鹽(包括方解石和白云石)。樣品中碳酸鹽的含量17%～94% (平均值61.5%)，其中方解石含量4%～90% (平均值47.2%)，白云石含量3%～56%(平均值14.3%)。 粘土含量(包括伊利石、高嶺石、綠泥石、伊利石/蒙脫石) 2%～44%(平均值19.6%)。石英含量3%～32% (平均值14.5%)。泥灰?guī)r中的碳酸鹽顆粒通常是粘土-粉砂級(jí)(圖3)。

根據(jù)沉積物的結(jié)構(gòu)，束鹿凹陷泥灰?guī)r主要分為兩種：紋層狀泥灰?guī)r，塊狀泥灰?guī)r。紋層狀泥灰?guī)r呈灰黑色，由規(guī)則到不規(guī)則、連續(xù)到非連續(xù)紋層組成(圖3(A)和(C))。層理是由富碳酸鹽層(微晶/亮晶)和富粘土及有機(jī)質(zhì)紋層組成。此類巖石形成于半濕潤到濕潤氣候條件下，缺氧、分層的深湖環(huán)境[27,31-32]。塊狀泥灰?guī)r也呈灰黑色，但無層狀結(jié)構(gòu)(圖3(B)和(D))。碳酸鹽礦物含量高，通常超過50%。顯微鏡下可見隱晶質(zhì)方解石與粘土礦物及有機(jī)質(zhì)混雜，也可見少量黃鐵礦、介形蟲碎片及陸源粉砂顆粒。

圖3　束鹿凹陷泥灰?guī)r巖石學(xué)特征Fig.3　Lithology characteristics of marlstone in the Shulu Sag(A)灰黑色紋層狀泥灰?guī)r，束探1H井，4 212 m；(B)灰黑色塊狀泥灰?guī)r，束探1H井，4 083.56 m；(C)碳酸鹽礦物與粘土礦物及有機(jī)質(zhì)組成的紋層，單偏光, 束探1H井，4 208.93 m；(D)塊狀泥灰?guī)r，單偏光, 束探1H井，4 077.3 m

2.2微觀孔隙特征

束鹿凹陷泥灰?guī)r具有極低的孔隙度及滲透率。如表1所示，對(duì)束鹿凹陷沙三下亞段55個(gè)泥灰?guī)r樣品孔隙度及滲透率的測試分析結(jié)果表明，其孔隙度0.4%～3.2%，平均1.26%；滲透率0.04×10-3～38.3×10-3μm2，平均3.0×10-3μm2。

通過顯微鏡及掃描電鏡觀察，束鹿凹陷泥灰?guī)r中的孔隙主要為微米-納米級(jí)孔隙?？紫额愋椭饕蟹浇馐чg孔、白云石晶間孔、粘土礦物晶間孔、粒內(nèi)孔(草莓狀黃鐵礦粒內(nèi)孔、粒內(nèi)溶孔等)及有機(jī)質(zhì)孔隙等(圖4)。方解石晶體之間存在晶間孔，孔隙一般2～5 μm，在研究區(qū)各類巖石中均有發(fā)育，但其非均質(zhì)性較強(qiáng)(圖4(A))。白云石晶間孔隙較發(fā)育(圖4(B))，泥灰?guī)r中白云石區(qū)域的孔隙度往往好于周圍的方解石區(qū)域，儲(chǔ)存空間主要為微孔，粒徑從<0.1 μm到近5 μm。粘土礦物中發(fā)育粒間微孔，粒間孔大小為1～10 μm，可以作為滲濾通道(圖4(C))。在泥灰?guī)r中還發(fā)育有粒內(nèi)孔隙，如草莓狀黃鐵礦粒內(nèi)孔以及粒內(nèi)溶蝕孔隙等，孔隙直徑約為1～3 μm(圖4(D))。

通過場發(fā)射電子顯微鏡發(fā)現(xiàn)束鹿凹陷泥灰?guī)r中發(fā)育有機(jī)質(zhì)孔隙(圖4(E)、(F))。有機(jī)質(zhì)孔隙形狀通常呈近圓形、略微不規(guī)則的橢圓形，一些呈多邊形及不規(guī)則形等?？紫吨睆郊s為1.0 μm，有些直徑小于0.5 μm，表明主要為納米孔及微米孔?？紫队休^清晰的邊界(圖4(E)、(F))。

在掃描電鏡下觀察到，束鹿凹陷泥灰?guī)r中干酪根受熱發(fā)生排烴，烴類排出后形成有機(jī)質(zhì)孔隙(圖5)。表明有機(jī)質(zhì)孔隙是有機(jī)質(zhì)熱成熟和轉(zhuǎn)換的結(jié)果，主要為有機(jī)質(zhì)在熱演化中，由未成熟固體干酪根向低密度烴類流體轉(zhuǎn)化并排出過程所產(chǎn)生[3]。

2.3有機(jī)地化特征

實(shí)驗(yàn)測得束鹿凹陷沙三下亞段泥灰?guī)r樣品TOC值為0.12%～7.97%，平均值1.66%。巖石熱解分析中測得游離烴(S1)含量為0.03～2.32 mg/g，平均值0.5 mg/g。熱解烴(S2)值為0.08～57.08 mg/g，平均值9.06 mg/g。氫指數(shù)(HI)值為 55～749 mg/g，平均值464 mg/g (表2)。束鹿凹陷泥灰?guī)r干酪根主要為Ⅰ型及Ⅱ型，含少量Ⅲ型干酪根。

束鹿凹陷泥灰?guī)r的Tmax值較均一，424～452 ℃，平均444 ℃，表明該區(qū)泥灰?guī)r主要位于成熟階段。 Jarvie等提出Ro值與最大熱解峰溫Tmax有一定的對(duì)應(yīng)關(guān)系，可用Tmax值計(jì)算出Ro[2]：

Ro=0.018×Tmax-7.16

(1)

束鹿凹陷泥灰?guī)rTmax值為424～452 ℃，平均444 ℃，由此計(jì)算得出本區(qū)Ro值為0.47%～0.98%，平均0.83%，位于成熟階段。碳優(yōu)勢指數(shù)(CPI)也廣泛用來作為干酪根成熟度的指標(biāo)[33-34]。該區(qū)泥灰?guī)rCPI值為0.88～1.52(平均值1.13)，也表明樣品中有機(jī)質(zhì)達(dá)到成熟(表2)。

3　有機(jī)質(zhì)孔隙度的計(jì)算

研究表明只有成熟度達(dá)到一定程度(Ro>0.6%)，有機(jī)質(zhì)內(nèi)才開始發(fā)育有機(jī)孔，而此時(shí)正是油氣開始大量生成的階段[3]。低成熟有機(jī)質(zhì)(Ro<0.6%)有機(jī)質(zhì)孔隙不發(fā)育或發(fā)育較少[4]。有機(jī)質(zhì)類型對(duì)有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育會(huì)產(chǎn)生影響，Ⅲ型干酪根即使在成熟階段，也較難形成有機(jī)質(zhì)孔隙[3-4]。由于束鹿凹陷泥灰?guī)r中有機(jī)質(zhì)孔隙是有機(jī)質(zhì)熱成熟和轉(zhuǎn)換的結(jié)果，主要為有機(jī)質(zhì)在熱演化中，由未成熟固體干酪根向低密度烴類流體轉(zhuǎn)化并排出過程所產(chǎn)生，這使從有機(jī)質(zhì)孔隙的成因角度尋找有效的方法來計(jì)算有機(jī)質(zhì)孔的孔隙度成為可能。根據(jù)現(xiàn)今巖石熱解實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，基于有機(jī)質(zhì)演化過程、生烴動(dòng)力機(jī)制等，推算該烴源巖初始的有機(jī)質(zhì)特征，如HIo和TOCo等，進(jìn)而根據(jù)物質(zhì)質(zhì)量守恒原理，計(jì)算出有機(jī)質(zhì)在此演化過程中產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)孔隙度。有機(jī)質(zhì)孔隙的影響因素主要包括初始有機(jī)質(zhì)豐度、成熟度、干酪根類型和生烴動(dòng)力機(jī)制等。

表1　束鹿凹陷束探1H井沙三下亞段取心段泥灰?guī)r孔隙度及滲透率數(shù)值

注：平均有效孔隙度為1.26%，平均滲透率為3.0×10-3μm2。

初始有機(jī)質(zhì)豐度是有機(jī)孔隙發(fā)育的一個(gè)重要控制因素[6]。毫無疑問初始有機(jī)質(zhì)含量越高，可供有機(jī)質(zhì)孔隙發(fā)育的物質(zhì)基礎(chǔ)越多。烴源巖初始有機(jī)碳的恢復(fù)是定量估算該烴源巖能夠生成烴類的總量及產(chǎn)生有機(jī)質(zhì)孔隙的基礎(chǔ)[2]。若某地區(qū)烴源巖干酪根類型相似，成熟度跨度較大，從未成熟到成熟皆有發(fā)育，可以采取其中未成熟的樣品，測其TOC含量，作為該區(qū)初始TOCo的值。然而大部分勘探區(qū)烴源巖均已達(dá)到成熟或過成熟階段，實(shí)驗(yàn)室所測得的TOC值乃是其現(xiàn)今的TOC值而非初始的TOCo值。故需要通過成熟后的TOC值恢復(fù)其初始TOCo。理解初始有機(jī)碳的各部分組成對(duì)于利用成熟烴源巖現(xiàn)今TOC還原為初始的TOCo具有重要的意義。

圖4　束鹿凹陷泥灰?guī)r微觀孔隙特征Fig.4　Microscopic pore characteristics of marlstone in the Shulu Sag(A)方解石晶間孔，束探1H井, 4 077.5 m ；(B)白云石晶間孔，束探1H井, 3 992 m；(C)粘土礦物晶間孔，束探3井，3 688.72 m；(D)草莓狀黃鐵礦粒內(nèi)孔，束探3井，3 971.32 m；(E)有機(jī)孔，束探1H井, 4 077.5 m；(F)有機(jī)孔，束探1H井, 4 031.3 m

編號(hào)井深/mTOC/%S1/(mg/g)S2/(mg/g)Tmax/℃HI/(mg/g)CPI13949.121.430.457.084474951.2623971.362.830.5516.584455861.0833972.741.600.567.564464731.3543976.911.250.584.344423471.5253987.491.200.383.724453101.5264072.371.330.296.204474661.1274076.851.480.938.624475821.1684081.152.820.6318.364466511.1594084.260.990.525.534475601.13104204.132.110.6114.124526691.06114208.331.300.276.944475341.07124212.441.810.7510.694485911.00133702～37170.600.060.684401131.07143730～37461.030.113.034472941.03153811～38250.690.081.284441851.23163843～38641.150.313.924423401.15173885～38951.300.415.084443901.15184145～41554.110.5727.374476661.02194145～41553.150.8122.414447121.08204145～41552.540.8319.024447491.03214240～42500.930.742.464452630.99224240～42501.010.852.354372320.95平均1.660.59.064444641.13

圖6　有機(jī)碳組成及演化示意圖Fig.6　Composition and evolution of TOC components

烴源巖初始有機(jī)碳主要由三部分組成[2](圖6)：(1)殘留在烴源巖內(nèi)的瀝青中所含的有機(jī)碳(CHC)；(2)可轉(zhuǎn)換碳(Cc)，即干酪根中可以通過熱演化轉(zhuǎn)化成烴類的那部分有機(jī)碳；(3)惰性碳(CR)，不能夠產(chǎn)生烴類的碳質(zhì)殘余。隨著有機(jī)質(zhì)的逐漸成熟，可轉(zhuǎn)換碳(Cc)會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)闊N類及碳質(zhì)殘?jiān)?即惰性碳CR)，并由于烴類的排出，使得總體TOC值降低。有機(jī)質(zhì)孔隙乃是從未成熟階段到成熟階段，部分固態(tài)的干酪根生成液態(tài)及氣態(tài)的烴類，烴類排出后便在有機(jī)質(zhì)中留下孔隙(圖6)。

推算烴源巖初始有機(jī)碳TOCo應(yīng)首先確定其初始?xì)渲笖?shù)(HIo)。初始?xì)渲笖?shù)(HIo)即烴源巖未成熟時(shí)所具有的氫指數(shù)。不同類型的干酪根具有不同的初始?xì)渲笖?shù)。初始的氫指數(shù)HIo值可以由不同干酪根類型所占的比例來計(jì)算，計(jì)算公式如下[2]：

(2)

ρⅠ、ρⅡ、ρⅢ、ρⅣ為Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型和Ⅳ型干酪根相對(duì)含量，%。對(duì)束鹿泥灰?guī)r140個(gè)測試樣品分析結(jié)果顯示， Ⅰ型干酪根占57.9%，Ⅱ型干酪根占22.9%， Ⅲ型干酪根占19.3%。由公式(2)計(jì)算得出束鹿凹陷泥灰?guī)r原始?xì)渲笖?shù)HIo為561 mg/g。

干酪根隨著熱演化程度的增大，僅有可轉(zhuǎn)換碳才能向烴類轉(zhuǎn)化，進(jìn)而在烴源巖內(nèi)部產(chǎn)生有機(jī)質(zhì)孔隙。故有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育程度與可轉(zhuǎn)換有機(jī)碳有重要關(guān)系，推斷烴源巖中可轉(zhuǎn)換碳占初始有機(jī)碳比例非常具有必要性。Daly和Edman 1987年實(shí)驗(yàn)證明初始可轉(zhuǎn)化碳(Cc)與初始的氫指數(shù)(HIo)有關(guān)(圖7)[35]。Orr 1981年提出一個(gè)簡單的初始可轉(zhuǎn)化碳(Cc，%)與初始?xì)渲笖?shù)的關(guān)系式[36]：

Cc=0.085×HIo

(3)

圖7　可轉(zhuǎn)換碳與初始?xì)渲笖?shù)關(guān)系圖(據(jù)Modica等[26]2012修改)Fig.7　Relationship between initial hydrogen index (HIo) and convertible carbon Cc fraction (after Modica et al., 2012)

圖7中實(shí)線代表根據(jù)此公式做出的線，散點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)結(jié)果數(shù)據(jù)?？梢钥闯觯P(guān)系式(3)與實(shí)驗(yàn)測的數(shù)據(jù)非常吻合，具有可靠性。束鹿凹陷泥灰?guī)r原始?xì)渲笖?shù)(HIo)值為561 mg/g，根據(jù)公式(3)及圖7得出束鹿凹陷泥灰?guī)r有機(jī)質(zhì)初始可轉(zhuǎn)化碳(Cc)為48%。

轉(zhuǎn)換率(TRHI)反映的是初始?xì)渲笖?shù)HIo到現(xiàn)今氫指數(shù)HIpd的變化，也包含了早期游離烴含量從初始生產(chǎn)指數(shù)(PIo)到現(xiàn)今含烴量(PIpd)的變化?？梢岳肅laypool公式計(jì)算轉(zhuǎn)化率[37]，即：

(4)

式中：HIpd為現(xiàn)今的氫指數(shù)，其值為464 mg/g，HIo為計(jì)算的初始?xì)渲笖?shù)，為561 mg/g；PIpd為現(xiàn)今的生產(chǎn)指數(shù)，平均為0.08；PIo取值為0.02[37]。由公式(4)算出TRHI為31%。

對(duì)初始有機(jī)碳TOCo的計(jì)算，前人做了大量研究，可以利用不同的公式及方法對(duì)初始有機(jī)碳TOCo進(jìn)行恢復(fù)。

方法1：利用現(xiàn)今有機(jī)碳TOCpd，現(xiàn)今氫指數(shù)HIpd，初始?xì)渲笖?shù)HIo及轉(zhuǎn)化率TRHI，計(jì)算初始有機(jī)碳含量TOCo，公式如下[2]：

TOCo=

(5)

其中，83.33為烴類中平均有機(jī)碳含量。k為修正系數(shù)，其值為TRHI×50%=0.31×0.5=0.15[2]。由公式(5)得出該區(qū)泥灰?guī)r初始有機(jī)碳TOCo=1.8%。

方法2：通過已推算出的初始有機(jī)質(zhì)中可轉(zhuǎn)化碳的含量(Cc)、轉(zhuǎn)化率(TRHI)以及現(xiàn)今的TOCpd，計(jì)算出初始有機(jī)碳TOCo的含量，推算公式如下[35]：

(6)

束鹿凹陷泥灰?guī)r現(xiàn)今TOCpd平均值為1.66%，初始可轉(zhuǎn)化碳(Cc)所占的比例為48%，可轉(zhuǎn)化碳的轉(zhuǎn)化率(TRHI)為31%。由此計(jì)算出束鹿凹陷泥灰?guī)r初始有機(jī)碳(TOCo)平均含量為1.9%。

圖8　不同干酪根演化過程生產(chǎn)率及TOC變化趨勢線(據(jù)Jarvie[25]，2012修改)Fig.8　Plot of generation potential vs.TOC of different kerogen (after Jarvie, 2012)

方法3：Jarvie 2012年提出可以用圖表法來恢復(fù)初始有機(jī)碳TOCo(圖8)[25]。圖中灰色虛線為干酪根的演化趨勢線?？梢姼衫腋莼^程中，生產(chǎn)率的值不斷降低，TOC的值也會(huì)降低。最后交于橫坐標(biāo)，相交點(diǎn)數(shù)值代表干酪根中無法生成烴類的惰性碳的含量。束鹿凹陷泥灰?guī)r現(xiàn)今TOCpd為1.66%，生產(chǎn)率為7.5 mg/g，對(duì)應(yīng)于圖中的黑色圓點(diǎn)。沿著干酪根的演化趨勢線(平行于灰色虛線)反推，交于其初始?xì)渲笖?shù)線561 mg/g(黑色點(diǎn)線)，交點(diǎn)代表初始干酪根(灰色圓點(diǎn))，其對(duì)應(yīng)的TOC值代表初始有機(jī)碳TOCo為1.9%。

可見，由三種不同方法得出的該區(qū)初始有機(jī)碳TOCo的值相差不大，分別為1.8%、1.9%、1.9%，三個(gè)結(jié)果比較吻合，具有可靠性。

在獲得了初始有機(jī)碳含量(TOCo)，可轉(zhuǎn)化有機(jī)碳比例(Cc)，及轉(zhuǎn)換率(TRHI)值之后，有機(jī)質(zhì)在此演化過程中產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)孔隙度可以利用質(zhì)量平衡方程來求得[26]：

(7)

圖9　干酪根密度隨Ro變化曲線(據(jù)Romero-Sarmiento等[23]2013修改)Fig.9　Evolution of kerogen density as a function of thermal maturity (after Romero-Sarmiento et al., 2013)

其中，Po代表有機(jī)質(zhì)孔隙度。TOCo×Cc代表初始可轉(zhuǎn)化有機(jī)碳的質(zhì)量，束鹿凹陷初始有機(jī)碳TOCo為1.9%，初始可轉(zhuǎn)化碳(Cc)為48%。TRHI是指初始可轉(zhuǎn)化有機(jī)碳的轉(zhuǎn)化率，束鹿凹陷泥灰?guī)r中該轉(zhuǎn)化率為31%。TOCo×Cc×TRHI代表從初始未成熟階段到現(xiàn)今成熟階段，干酪根中轉(zhuǎn)換成烴類的有機(jī)碳的質(zhì)量。K是個(gè)無量綱系數(shù)，用來將有機(jī)碳質(zhì)量轉(zhuǎn)換成有機(jī)質(zhì)質(zhì)量，對(duì)于Ⅱ型干酪根K值取1.118[26]。公式的最后一項(xiàng)密度轉(zhuǎn)化，將質(zhì)量百分?jǐn)?shù)轉(zhuǎn)化為體積百分?jǐn)?shù)。ρr是巖石的平均密度，束鹿凹陷泥灰?guī)r的密度平均為2 570 kg/m3。ρo是干酪根的平均密度。干酪根的密度會(huì)隨著其成熟度的變化而發(fā)生變化(圖9)。如Ⅱ型干酪根的密度從未成熟時(shí)的1 180 kg/m3，到過成熟時(shí)可達(dá)1 350 kg/m3[23,38]。干酪根密度的變化主要是由于從未成熟到成熟過程中未成熟有機(jī)質(zhì)會(huì)有部分轉(zhuǎn)化為密度較大的固體組分。圖9指示干酪根密度與成熟度的關(guān)系[23]。束鹿凹陷泥灰?guī)r平均Ro值為0.83%，對(duì)應(yīng)的干酪根密度ρo為1 200 kg/m3。最后，由公式(7)計(jì)算得束鹿凹陷泥灰?guī)r有機(jī)質(zhì)演化到現(xiàn)今所產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)孔隙度為0.68%。

有機(jī)質(zhì)孔隙主要為納米級(jí)及微米級(jí)，受上覆壓實(shí)應(yīng)力的影響很小。且有機(jī)質(zhì)孔隙在干酪根達(dá)到成熟后才發(fā)育，地層埋深一般大于2 km，此時(shí)巖層已經(jīng)被充分壓實(shí)成巖。并且觀察到的有機(jī)質(zhì)孔隙多呈近圓形及不規(guī)則形，沒有被壓實(shí)變形的痕跡。故壓實(shí)作用對(duì)有機(jī)質(zhì)孔隙的孔隙度影響較小。

對(duì)泥頁巖/泥灰?guī)r中有機(jī)質(zhì)孔隙度的測量目前還沒有十分有效的方法，為了驗(yàn)證本文對(duì)有機(jī)質(zhì)孔隙度計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，對(duì)束鹿凹陷束探1H井不同深度泥灰?guī)r的場發(fā)射掃描電鏡(FE-SEM)照片進(jìn)行分析，結(jié)合圖像處理軟件，統(tǒng)計(jì)有機(jī)質(zhì)孔隙的面孔率。對(duì)16個(gè)典型樣品的FE-SEM圖片有機(jī)質(zhì)孔隙的面孔率分析結(jié)果表明，有機(jī)質(zhì)孔隙度為0～2.0%，平均0.6%(表3)，略低于根據(jù)有機(jī)質(zhì)孔隙成因所計(jì)算結(jié)果?？赡苁怯捎赟EM圖片分辨率的因素，一些小的孔隙未能被分辨識(shí)別，所以利用SEM圖片分析得出的面孔率小于實(shí)際的孔隙度，應(yīng)代表有機(jī)質(zhì)孔隙度的下限。整體來看本文對(duì)有機(jī)質(zhì)孔隙度的計(jì)算方法具有可行性及可靠性。計(jì)算結(jié)果顯示有機(jī)質(zhì)孔隙在富有機(jī)質(zhì)泥灰?guī)r孔隙系統(tǒng)中占有較大的比例，為重要的儲(chǔ)集空間類型。

表3束探1H泥灰?guī)r有機(jī)孔面孔率統(tǒng)計(jì)表

Table 3Porosities calculated in well ST1H of Shulu marlstone from SEM images

井名深度/m有機(jī)孔面孔率/%束探1H39920.20束探1H39920.40束探1H39920.00束探1H4031.32.00束探1H4031.30.68束探1H4077.51.69束探1H4077.50.66束探1H4077.50.37束探1H4082.20.36束探1H4082.21.21束探1H4084.60.45束探1H4205.10.44束探1H4205.10.62束探1H4213.40.11束探1H4213.40.30束探1H4213.40.04平均0.6

4　結(jié)　論

束鹿凹陷富有機(jī)質(zhì)泥灰?guī)r中有油氣產(chǎn)出，為自生自儲(chǔ)型油氣藏。巖性主要為灰黑色富有機(jī)質(zhì)紋層狀及塊狀泥灰?guī)r，發(fā)育有機(jī)質(zhì)孔隙。束鹿凹陷泥灰?guī)r現(xiàn)今TOC平均1.66%；氫指數(shù)(HI)平均451 mg/g；Tmax值平均444 ℃，Ro值平均0.83%，干酪根類型主要為Ⅰ型及Ⅱ型。

有機(jī)質(zhì)孔隙主要為有機(jī)質(zhì)在熱演化中，由未成熟固體干酪根向低密度烴類流體轉(zhuǎn)化過程所產(chǎn)生。本文以束鹿凹陷泥灰?guī)r為例，從成因角度出發(fā)，提供了定量計(jì)算有機(jī)質(zhì)孔隙度的方法。經(jīng)計(jì)算得出束鹿凹陷泥灰?guī)r中初始有機(jī)碳含量TOCo為1.9%。其中可轉(zhuǎn)化碳所占的比例為48%；熱演化到現(xiàn)今可轉(zhuǎn)化有機(jī)碳的轉(zhuǎn)化率為31%。轉(zhuǎn)化的烴類排出后會(huì)產(chǎn)生有機(jī)質(zhì)孔隙。利用質(zhì)量平衡方程求得該研究層位有機(jī)質(zhì)在演變過程中產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)孔隙度為0.68%。

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Evaluation of Organic Porosity Based on Its Formation Mechanism：An Example from an Unconventional Marlstone Reservoir in the Shulu Sag, Jizhong Depression

LI Qing1, JIANG Zaixing2, YOU Xuelian3, ZHAO Xianzheng4, ZHANG Ruifeng4

(1.StateKeyLaboratoryofPetroleumResourcesandProspecting,CollegeofGeosciences,ChinaUniversityofPetroleum,Beijing102249,China;2.SchoolofEnergyResources,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China;3.SchoolofOceanSciences,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China;4.PetroChinaHuabeiOilfieldCompany,Renqiu,Hebei062552,China)

In recent years, organic matter pores have been identified in shale and marlstone tight reservoirs, and act as an important reservoir space type in unconventional reservoirs. Evaluation of organic porosity is an urgent problem that needs to be solved in unconventional petroleum evaluation and exploration. This study takes marlstone in the Shulu Sag as an example, providing a method to evaluate organic porosity from the aspect of formation mechanism of organic pores. The marlstone in the Shulu Sag acts as both a source rock and a reservoir for petroleum and organic pores have been identified. Organic porosity is produced as the result of evolution of organic matter from solid immature kerogen to less dense fluid hydrocarbons during thermal maturation. The factors that control organic porosity include kerogen type, thermal maturity, initial total organic carbon, and source rock kinetics. The organic matter in the Shulu marlstone is predominantly Type Ⅰ and Type Ⅱ kerogen, and in a thermally mature zone. Test data show that the average present-day TOC is 1.66% and the average hydrogen index (HI) is 451 mg/g. The average temperature of maximum yield of pyrolysis (Tmax) values is 444 ℃. Based on the test data, some other parameters were estimated. The average initial hydrogen index (HIo) is 561 mg/g. The initial total organic carbon (TOCo) is 1.9%. The convertible carbon accounts for 48% of TOCo. The transformation ratio of convertible organic carbon is 31%. Using a mass-balance relation, the organic porosity was estimated, which is approximately 0.68%.

organic matter pore; unconventional reservoir; TOCo; source rock kinetics; Shulu Sag

2015-06-11；改回日期：2015-09-20；責(zé)任編輯：孫義梅。

中國石油大學(xué)(北京)科研基金項(xiàng)目(2462015YJRC022)；國家青年科學(xué)基金項(xiàng)目(41402102)；國家科技重大專項(xiàng)(2016ZX05049006-001-002)。

李慶，男，博士，講師，1985年出生，能源地質(zhì)工程專業(yè)，主要從事沉積儲(chǔ)層及非常規(guī)油氣勘探開發(fā)等研究。Email：liqing@cup.edu.cn。

TE122.2

A

1000-8527(2016)02-0394-12