唐志剛　張　力　陳　曦　尚會超　唐剛志

(重慶大學(xué)汽車工程學(xué)院, 重慶 400044)

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添加劑對微型內(nèi)燃機甲醇燃燒影響的機理分析

唐志剛張力陳曦尚會超唐剛志

(重慶大學(xué)汽車工程學(xué)院, 重慶 400044)

針對電熱塞點火微型內(nèi)燃機燃用甲醇(CH3OH)燃料時失火率高、循環(huán)變動大等問題,提出了采用雙氧水(質(zhì)量分數(shù)30%H2O2)和硝基甲烷(CH3NO2)改善微空間甲醇燃燒的方法,并進行試驗測試. 試驗結(jié)果顯示,甲醇添加雙氧水未能改善燃燒,并使燃燒惡化,加重失火;而甲醇添加硝基甲烷可改善甲醇燃燒,使得循環(huán)變動顯著降低,并提高了燃燒穩(wěn)定性. 燃燒動力學(xué)分析表明,雙氧水和硝基甲烷2種添加劑存在類似的助燃機理,都是通過貢獻羥基(OH),改善著火性能以及燃燒穩(wěn)定性.雙氧水通過H2O2分解產(chǎn)生自由基OH,而硝基甲烷通過自身分解產(chǎn)生CH3和NO2并與HO2/H反應(yīng)產(chǎn)生OH,從而改善微空間甲醇燃燒.由于試驗中雙氧水質(zhì)量分數(shù)較低,在添加H2O2的同時,混合氣中水分增加,降低了初始混合氣溫度,一定程度上抑制了燃燒,使得雙氧水喪失助燃效果.

微型發(fā)動機;雙氧水;硝基甲烷;助燃

微動力裝置在生物醫(yī)學(xué)、微型泵、抗震救災(zāi)以及軍事等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景. 而基于液態(tài)碳氫類燃料的微動力能源系統(tǒng)可實現(xiàn)微尺度超高能量密度的動力輸出[1],理論上只要熱效率超過1%,性能將優(yōu)于傳統(tǒng)電池系統(tǒng),且體積更小[2]. 微型內(nèi)燃機結(jié)構(gòu)可靠[3-4],并且制造出來的可運行樣機能達到一個較小的尺度[5-6],因而微型內(nèi)燃機是具有實用化前景的微動力結(jié)構(gòu)形式.

為適應(yīng)微型化的要求,微型內(nèi)燃機大多采用二沖程電熱塞點火模式,在內(nèi)燃機結(jié)構(gòu)尺寸縮小的過程中,面容比增大,淬熄現(xiàn)象明顯.在微空間條件下燃燒,其燃燒循環(huán)變動、不完全燃燒、失火等非正常燃燒現(xiàn)象嚴重,燃燒放熱緩慢[7],因而提出通過添加劑對燃料進行改性,以改善微空間燃燒特性,提高燃燒效率以及動力性能.

甲醇作為一種未來的替代燃料已有諸多研究,但是針對微空間下甲醇以及含有添加劑的甲醇混合燃料的燃燒測試并不多,添加劑的作用效果以及作用機理并不十分明確.本文在對甲醇燃料分別添加雙氧水和硝基甲烷的情況下，對混合燃料的燃燒特性進行了測試,以此分析添加劑對甲醇燃燒的影響,并對2種添加劑下甲醇燃燒的動力學(xué)進行了分析.

1　甲醇燃料微空間燃燒測試及分析

1.1試驗平臺以及測試方案

1—燃燒分析儀； 2—變頻器； 3—電機； 4—角標儀； 5—自制缸頭；6—壓力傳感器安裝孔； 7—電熱塞；8—缸套；9—化油器/油針；10—微型發(fā)動機；11—節(jié)氣門控制器;12—電子秤； 13—流量計；14—轉(zhuǎn)速計；15—功率測試臺架

圖1微空間甲醇燃燒測試平臺

1.2試驗結(jié)果及分析

圖2為不同添加劑的甲醇燃料120個燃燒循環(huán)平均指示壓力Pmi的循環(huán)變動情況.可以看出,燃用CH3OH-雙氧水燃料時失火循環(huán)增多、燃燒穩(wěn)定性變差. 而燃用CH3OH-CH3NO2燃料時,燃燒穩(wěn)定性明顯改善,失火次數(shù)也明顯降低. 其中,純甲醇燃燒的Pmi循環(huán)變動率σpmi在60%左右,而CH3OH-雙氧水燃燒的σpmi為116%,增加了近1倍.相比而言,燃用CH3OH-CH3NO2時,σpmi僅為19%. 可見甲醇添加硝基甲烷可改善燃燒的穩(wěn)定性,降低循環(huán)變動,而雙氧水的添加使得甲醇燃燒惡化,甚至不能維持燃燒.

(a) CH3OH

(b) CH3OH添加雙氧水和CH3NO2

圖3為采用不同添加劑,甲醇燃燒累積放熱5%時對應(yīng)曲軸轉(zhuǎn)角θ05與最大燃燒壓力Pmax以及最大燃燒壓力相位Apmax的關(guān)系.圖3(a)表明，燃用純甲醇時,θ05在0～20°范圍內(nèi),Apmax隨θ05的延遲而滯后,對應(yīng)的Pmax降低,這是由活塞處于下行狀態(tài)所致;當(dāng)θ05滯后于20°后,Apmax維持在上止點附近,而對應(yīng)的Pmax基本保持不變,可見此時的燃燒循環(huán)主要為失火循環(huán). 由圖3(b)可以看出,當(dāng)燃用CH3OH-雙氧水燃料時,其燃燒循環(huán)θ05主要都出現(xiàn)在20°以后,燃燒循環(huán)主要為失火循環(huán),燃燒狀況惡化.而燃用CH3OH-CH3NO2燃料時, 燃燒循環(huán)θ05主要集中在0～20°范圍內(nèi),θ05有了較大的提前, 失火循環(huán)明顯減少. 燃用純甲醇燃料時,有相當(dāng)一部分失火循環(huán),添加雙氧水后,延遲了θ05,使得失火更為嚴重,而甲醇添加硝基甲烷后,使得θ05較大提前,改善了燃燒,使得失火現(xiàn)象明顯減少.

(a) CH3OH

(b) CH3OH-雙氧水和CH3OH-CH3NO2

圖4為不同添加劑甲醇燃燒θ05循環(huán)變動情況.可以看出,純甲醇燃燒時,θ05均值為20°,添加雙氧水后θ05明顯滯后,平均θ05延遲至30°.θ05滯后,燃燒速度變慢,燃燒穩(wěn)定性變差，動力特性和熱效率也將下降.甲醇添加硝基甲烷后,θ05明顯提前,平均θ05為10°. 可見甲醇添加劑的作用機制在于調(diào)節(jié)θ05,提前θ05有利于其著火燃燒并改善燃燒穩(wěn)定性.

(a) CH3OH

(b) CH3OH-CH3NO2

(c) CH3OH-雙氧水

2　甲醇燃料燃燒機理分析

2.1CH3OH-雙氧水燃燒機理分析

為了能對CH3OH-雙氧水進行燃燒動力學(xué)分析,本文選用了Lindstedt等[8-9]提出的甲醇簡化機理，該機理包含雙氧水分解子機理[10-11].甲醇簡化機理由32個組分和167個基元反應(yīng)組成. 利用Chemkin程序中提供的封閉均勻混合燃燒器模型對CH3OH-雙氧水進行燃燒模擬,圖5為當(dāng)量比φ=1、初始溫度和壓力分別為800 K和3 MPa條件下,甲醇和CH3OH-雙氧水(體積分數(shù)為10%)燃燒時,反應(yīng)物和完全燃燒產(chǎn)物摩爾分數(shù)變化曲線. 純甲醇燃燒結(jié)束時刻為48 ms,而CH3OH-雙氧水燃燒結(jié)束時刻提前到16 ms,縮短了3倍,可見添加的雙氧水明顯加速了甲醇的燃燒. 圖6為采用最大值歸一化后燃燒溫度敏感性分析,圖6(a)表明對純甲醇燃燒溫度影響最大的反應(yīng)為

CH3OH+O2=CH2OH+HO2

(1)

CH3OH+HO2=CH2OH+H2O2

(2)

反應(yīng)(1)、(2)都為甲醇的脫氫反應(yīng),并具有正敏感系數(shù),對燃燒溫度起著促進作用. 甲醇添加雙氧水后,對燃燒溫度影響較大的基元反應(yīng)發(fā)生改變,如圖6(b)所示,基元反應(yīng)為

(a) CH3OH

(b) CH3OH-雙氧水

(a) CH3OH

(b) CH3OH-雙氧水

(3)

CH2O+HO2=CHO+H2O2

(4)

H2O2+M=2OH+M

(5)

2HO2=H2O2+O2

(6)

式中，M為第3體.圖6中，CH2(S),CH2(T)表示不同自由基.

反應(yīng)(3)～(5)有較大的正溫度敏感系數(shù),而反應(yīng)(6)具有最大的負溫度敏感系數(shù),對燃燒溫度起抑制作用.在這些基元反應(yīng)中,H2O2分解成OH的基元反應(yīng)對燃燒溫度影響最大. 雙氧水的添加加強了基元反應(yīng)(4)～(6)對整個燃燒的影響,并削弱了基元反應(yīng)(1)的作用.

為進一步分析雙氧水對甲醇燃燒的影響機理,對一些主要組分進行了生成速率分析并繪制了流程圖(見圖7).由圖可見，甲醇氧化燃燒主要始于與OH/HO2發(fā)生脫氫反應(yīng)，并產(chǎn)生CH2OH,因此甲醇的氧化燃燒需要有足夠的活性自由基OH/HO2,而這2種活性自由基依賴于其上游組分CH2OH,而CH2OH主要來源于CH3OH與OH以及HO2之間的脫氫反應(yīng).因此純甲醇燃燒的主要反應(yīng)路徑受阻,組分CH2OH在整個反應(yīng)起著重要的作用，而CH2OH主要由基元反應(yīng)(1)生成,因此反應(yīng)(1)有著最高的溫度敏感性. 當(dāng)加入雙氧水后,提供了外來H2O2,并通過基元反應(yīng)(5)產(chǎn)生OH,進而改善甲醇的燃燒. 顯然雙氧水的加入改變了基元反應(yīng)(1)對甲醇燃燒的誘導(dǎo)作用,縮短了初始燃燒反應(yīng)鏈,加速了燃燒,因此雙氧水分解反應(yīng)溫度敏感性最強. 由此可見，雙氧水對甲醇燃燒的作用機制在于,雙氧水為整個反應(yīng)貢獻了活性自由基OH.

圖7　CH3OH-雙氧水主要反應(yīng)路徑

圖8為當(dāng)量比φ=1、初始壓力3 MPa、不同溫度T條件下,不同雙氧水添加至甲醇的比例以及不同雙氧水質(zhì)量分數(shù)對點火延遲的影響.顯然，添加了雙氧水的甲醇燃料,其點火延遲比純甲醇短,且在研究范圍內(nèi)雙氧水的質(zhì)量分數(shù)越高,添加比例越大，對著火越有利.

(a) 雙氧水不同添加比例(雙氧水質(zhì)量分數(shù)為30%)

(b) 雙氧水不同質(zhì)量分數(shù)(雙氧水添加比例為10%)

初始溫度和初始壓力分別為700 K和3 MPa時,不同雙氧水質(zhì)量分數(shù)以及添加比例對甲醇層流火焰速度的影響見圖9.由圖可以看出，在當(dāng)量比φ=0.8～1.2范圍內(nèi),當(dāng)量比越大,層流火焰速度越快;同時,對于不同當(dāng)量比的混合氣,雙氧水質(zhì)量分數(shù)以及添加比例對層流火焰速度的影響規(guī)律相似,但當(dāng)量比越大,影響越顯著.雙氧水的質(zhì)量分數(shù)為10%時,隨著雙氧水添加比例的增加,層流火焰速度越慢,與純甲醇層流火焰速度的差距也越大,對火焰?zhèn)鞑ピ讲焕?當(dāng)雙氧水的質(zhì)量分數(shù)為20%時,雙氧水添加比例對層流火焰速度影響不大,并且和純甲醇層流火焰速度接近; 當(dāng)雙氧水的質(zhì)量分數(shù)為30%時,雙氧水的添加比例越高,層流火焰速度越大,助燃效果越突出, 對于添加的雙氧水質(zhì)量分數(shù)更高,這種優(yōu)勢更明顯. 雙氧水對甲醇層流火焰速度的影響,主要是水對火焰?zhèn)鞑サ囊种谱饔靡约癏2O2對燃燒促進作用的綜合結(jié)果,雙氧水質(zhì)量分數(shù)越低,混合氣含水量越大,對燃燒越不利,當(dāng)水的抑制作用大于雙氧水中H2O2的助燃效果時,添加的雙氧水將對燃燒起著反作用. 分析發(fā)現(xiàn)，當(dāng)雙氧水的質(zhì)量分數(shù)為30%時,有良好的助燃效果.但試驗測試采用質(zhì)量分數(shù)為30%的雙氧水時，并沒有表現(xiàn)出好的燃燒效果,主要原因在于,雙氧水的汽化潛熱高于甲醇,雙氧水的注入使得初始混合氣的溫度降低. 因此理論上添加質(zhì)量分數(shù)高于30%的雙氧水才能克服上述影響,對燃燒起較好的助燃效果. 綜上表明,雙氧水的加入為甲醇燃燒貢獻了OH,使得甲醇著火燃燒不再依賴于反應(yīng)活性一般的基元反應(yīng)(1),縮短了滯燃期并改善甲醇燃燒;同時要使得加入的雙氧水發(fā)揮助燃作用,雙氧水的質(zhì)量分數(shù)應(yīng)高于30%.

(a) 當(dāng)量比φ=0.8

(b) 當(dāng)量比φ=1.0

(c) 當(dāng)量比φ=1.2

2.2CH3OH-CH3NO2燃燒機理分析

構(gòu)建了CH3OH-CH3NO2混合燃料的化學(xué)動力學(xué)機理(包括了甲醇、硝基甲烷子機理以及甲醇與氮氧化物氧化反應(yīng)子機理),該機理由52個組分和240個基元反應(yīng)[12]組成. 當(dāng)量比φ=1、初始溫度和壓力分別為800 K和3 MPa時,最大值歸一化后,CH3OH-CH3NO2(體積分數(shù)為10%)燃燒溫度敏感性見圖10.可見基元反應(yīng)(3)～(5)對燃燒溫度有最大的正敏感系數(shù),而基元反應(yīng)(6)對燃燒溫度有最大的負敏感系數(shù),這種影響和甲醇添加雙氧水的影響類似,同時添加硝基甲烷使如下基元反應(yīng)：

NO2+CH3OH=HONO+CH2OH

(7)

CH3+NO2=CH3O+NO

(8)

NO+OH(+M)=HONO(+M)

(9)

CH3NO2(+M)=CH3+NO2(+M)

(10)

也對燃燒溫度有著較大的正溫度敏感性,對燃燒溫度起著促進作用.可見硝基甲烷的加入改變了甲醇的燃燒特性.

圖11為反應(yīng)物和部分主要燃燒產(chǎn)物的摩爾分數(shù)變化情況,反應(yīng)結(jié)束時刻為36.7 ms,而純甲醇反應(yīng)結(jié)束時刻為48 ms,顯然硝基甲烷的添加加速了甲醇的燃燒.圖12為不同當(dāng)量比及不同硝基甲烷添加比例對點火延遲的影響.圖12(a)表明，當(dāng)量比在0.8～1.2范圍內(nèi),當(dāng)量比越大點火越提前,并且隨著溫度的升高,當(dāng)量比的影響也越減弱. 圖12(b)表明添加硝基甲烷能降低甲醇的點火延遲,對點火有利,但當(dāng)硝基甲烷的添加比例超過20%后,對點火延遲的改進不明顯.

為進一步分析硝基甲烷對甲醇燃燒的影響機理,對CH3OH-CH3NO2燃燒的主要成分進行了反應(yīng)路徑分析.由圖13可見,添加硝基甲烷對甲醇的主要反應(yīng)途徑影響不大,但增加了許多重要的支鏈反應(yīng),如基元反應(yīng)為

圖10　CH3OH-CH3NO2基元反應(yīng)的溫度敏感系數(shù)

圖11　反應(yīng)物與完全燃燒產(chǎn)物摩爾分數(shù)變化

(a) 混合氣不同當(dāng)量比

(b) 硝基甲烷不同添加比例(φ=1)

NO+HO2=NO2+OH

(11)

NO+CH3O=HNO+CH2O

(12)

NO+CHO=HNO+CO

(13)

NO2+CHO=HONO+CO

(14)

CH3+HO2=CH3O+OH

(15)

NO2+H=NO+OH

(16)

使得反應(yīng)鏈更為復(fù)雜.硝基甲烷主要通過分解反應(yīng)(10)消耗,生成CH3和NO2；大部分CH3通過反應(yīng)(8)和(15)消耗，同時生成CH3O和OH；而NO2則主要通過反應(yīng)(8)和(16)消耗，同時生成NO；而NO則主要通過反應(yīng)(11)和(13)消耗，生成OH.由此硝基甲烷最終融入到甲醇的主要反應(yīng)途徑中. 硝基甲烷通過自身分解反應(yīng)生成CH3和NO2,并通過基元反應(yīng)(11)、(15)、(16)為燃燒貢獻OH,而OH直接促進了甲醇燃燒,可見硝基甲烷對于改善甲醇燃燒的機理和雙氧水改善甲醇燃燒的機理相似. 同時添加硝基甲烷也為反應(yīng)貢獻了NO和NO2,它們也具有很強的反應(yīng)活性,能夠參與到基元反應(yīng)(12)～(14)等反應(yīng)中,使得整個反應(yīng)鏈多樣化,從而改善純甲醇的燃燒. 添加硝基甲烷比例過高,對點火延遲的提升不明顯,這可能與硝基甲烷分解反應(yīng)活化能較高有關(guān).

圖13　CH3OH-CH3NO2主要反應(yīng)路徑

3　結(jié)論

1) 燃燒測試表明,添加劑對純甲醇燃燒的作用機制在于調(diào)節(jié)燃燒θ05,θ05越短對燃燒越有利,燃燒穩(wěn)定性也越好. 添加雙氧水使得θ05延長,因而燃燒惡化,加重失火;添加硝基甲烷,縮短了θ05,使得循環(huán)變動顯著降低,燃燒穩(wěn)定性增加.

2) CH3OH-雙氧水燃燒動力學(xué)分析表明,添加雙氧水可降低著火延遲,其作用機理在于雙氧水有效成分H2O2的分解反應(yīng)可為甲醇氧化燃燒直接貢獻OH.

3) 雙氧水質(zhì)量分數(shù)對甲醇層流火焰速度影響顯著,雙氧水質(zhì)量分數(shù)低于20%，將抑制燃燒,添加比例越高,抑制效果越明顯;雙氧水質(zhì)量分數(shù)為30%時,有助燃效果,添加比例越高,效果越明顯,雙氧水質(zhì)量分數(shù)越高，這種優(yōu)勢越突出.

4) 試驗添加30%質(zhì)量分數(shù)的雙氧水并未改善甲醇燃燒,主要原因在于:試驗條件下,添加雙氧水降低了初始混合氣溫度,使得雙氧水喪失助燃效果.

5) 硝基甲烷對甲醇燃燒的作用機理在于其自身分解生成的CH3和NO2,能通過反應(yīng)NO+HO2=NO2+OH，CH3+HO2=CH3O+OH，NO2+H=NO+OH為燃燒貢獻OH,同時反應(yīng)過程中生成的NO和NO2本身也具有較強的反應(yīng)活性,能夠參與到NO+CH3O=HNO+CH2O，NO+CHO=HNO+CO，NO2+CHO=HONO+CO等重要基元反應(yīng)中,進而改善甲醇燃燒.

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Analysis of additive effects on methanol combustion mechanism in miniature IC engine

Tang ZhigangZhang LiChen XiShang HuichaoTang Gangzhi

(College of Automotive Engineering, Chongqing University, Chongqing 400044, China)

Aiming at the high misfire rate and large cyclic fluctuations existing in glow-plug ignition miniature internal combustion (IC) engine fueled with methanol (CH3OH), a method for adding hydrogen peroxide solution (30wt% H2O2) and nitromethane (CH3NO2) was proposed to improve the combustion characteristics of methanol in micro space and experiments were conducted to test their effects. The results show that the hydrogen peroxide solution fails to improve the combustion and makes it worse, meanwhile increases the misfire events. However, compared with hydrogen peroxide solution, the nitromethane can significantly reduce the cyclic fluctuations and improve the combustion stability. The combustion dynamics analysis indicates that these two kinds of additives have a similar combustion-supporting mechanism. By contributing hydroxyl (OH), both of them are conducive to improving the ignition performance and the combustion stability. Hydrogen peroxide solution provides OH by the decomposition of H2O2. By self-decomposition of nitromethane producing CH3and NO2, then reacting with radical HO2/H to generate OH, thus it is beneficial to the combustion of methanol in micro space. Due to the low mass fraction of hydrogen peroxide solution in the experiment, the adding of H2O2(active ingredient) causes a substantial increase of the moisture in methanol-air mixture simultaneously, making the initial temperature of the mixture lower and inhibiting the combustion, thus leading to hydrogen peroxide solution to lose the combustion-supporting effect.

miniature engine; hydrogen peroxide solution; nitromethane; combustion-supporting

10.3969/j.issn.1001-0505.2016.04.011

2015-11-18.作者簡介: 唐志剛(1988—),男,博士生;張力(聯(lián)系人),男,博士，教授,博士生導(dǎo)師,zhangli20@cqu.edu.cn.

國家自然科學(xué)基金重點資助項目(51175530)、高等學(xué)校博士學(xué)科點專項科研基金資助項目(20130191110001).

10.3969/j.issn.1001-0505.2016.04.011.

TK411

A

1001-0505(2016)04-0739-07

引用本文: 唐志剛,張力,陳曦，等.添加劑對微型內(nèi)燃機甲醇燃燒影響的機理分析[J].東南大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2016,46(4):739-745.