郝　杰，常智慧，段小春

(1.北京林業(yè)大學(xué) 草坪研究所,北京　100083； 2.北京環(huán)球奧世高爾夫球場(chǎng)管理有限公司,北京　100085)

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草坪再生水灌溉揮發(fā)性有機(jī)物健康風(fēng)險(xiǎn)研究

郝杰1，常智慧1，段小春2

(1.北京林業(yè)大學(xué) 草坪研究所,北京100083； 2.北京環(huán)球奧世高爾夫球場(chǎng)管理有限公司,北京100085)

采用熱脫附-氣相色譜-質(zhì)譜法，對(duì)北京某高爾夫球場(chǎng)草坪利用再生水灌溉后空氣中的揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)進(jìn)行了檢測(cè)和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，再生水灌溉草坪后空氣中存在20種揮發(fā)性有機(jī)物，主要是1,1,2-三氯乙烷、三甲基苯、四氯乙烯和甲苯等芳香烴、鹵代烴物質(zhì)。再生水灌溉草坪后3.5 h，空氣中揮發(fā)性有機(jī)物健康風(fēng)險(xiǎn)變化顯著(P<0.05)，其中，灌溉2 h后，揮發(fā)性有機(jī)物健康風(fēng)險(xiǎn)達(dá)到最大值，健康風(fēng)險(xiǎn)比空白值大2.3倍。再生水灌溉草坪后揮發(fā)性有機(jī)物總非致癌風(fēng)險(xiǎn)為4.75×10-7，總致癌風(fēng)險(xiǎn)為2.55×10-8，總健康風(fēng)險(xiǎn)為7.86×10-7，高于可忽略水平(10-8)，有潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)。

再生水；草坪；揮發(fā)性有機(jī)物；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

再生水是污水經(jīng)適當(dāng)再生工藝處理后具有一定使用功能的水[1]。近年來由于城市水資源供需矛盾越來越突出，利用再生水灌溉已成為城市綠地最重要的灌溉水源之一。北京市將再生水用于綠化始于1985年，北京市環(huán)保所建成一套污水處理裝置，將污水進(jìn)行二級(jí)處理和消毒后，供該所洗車、綠化和沖洗廁所。1990年作為亞運(yùn)會(huì)配套工程建立的北小河污水處理廠，開始使用二級(jí)處理水灌溉廠內(nèi)綠地。2001年，北京大觀園、陶然亭、天壇公園等均開始使用再生水灌溉綠地，有效緩解了用水緊張的局面。為實(shí)現(xiàn)“綠色奧運(yùn)”的承諾，2008年北京市對(duì)奧運(yùn)村100%的污水進(jìn)行回收生化處理，然后用于灌溉綠地，沖洗廁所。2010年北京市再生水管網(wǎng)覆蓋內(nèi)公園綠地已全部使用再生水進(jìn)行灌溉[2]，多家高爾夫球場(chǎng)也開始使用再生水進(jìn)行噴灌[3]，再生水灌溉綠地的用水量已達(dá)到6.8×108m3。

再生水灌溉綠地的核心問題是安全問題，即在確保公共健康的前提下，最大限度的發(fā)揮再生水的作用[4]。再生水用于城市綠地灌溉時(shí)，其中含有的一些微量物質(zhì)，如揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)會(huì)蒸發(fā)到空氣中，因而公眾擔(dān)心可能帶來的健康風(fēng)險(xiǎn)，這是城市綠地普及再生水灌溉的主要障礙[5-7]。目前有關(guān)再生水利用后揮發(fā)性有機(jī)物健康風(fēng)險(xiǎn)研究主要集中于有較高健康風(fēng)險(xiǎn)的特定地區(qū)，如工業(yè)區(qū)、市中心車流密集區(qū)等[8]，研究者認(rèn)為芳香烴和鹵代烴等是主要的污染物[9]，揮發(fā)性有機(jī)物與污染源變化相關(guān)性高[10]，通過呼吸途徑的健康風(fēng)險(xiǎn)占總健康風(fēng)險(xiǎn)的80%以上[11]，受再生水影響的空氣揮發(fā)性有機(jī)物對(duì)人體的健康影響以致癌風(fēng)險(xiǎn)為主[12]。對(duì)于城市綠地再生水灌溉健康風(fēng)險(xiǎn)隨時(shí)間的變化目前研究較少。以北京某高爾夫球場(chǎng)草坪綠地灌溉為例，對(duì)其利用再生水灌溉后揮發(fā)性有機(jī)物健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，以期為再生水灌溉城市綠地提供支撐。

1　材料和方法

1.1試驗(yàn)球場(chǎng)概況與樣地選擇

試驗(yàn)在北京市朝陽區(qū)某高爾夫球場(chǎng)草坪上進(jìn)行，球場(chǎng)位于E 116°31′48″，N 39°52′48″，為典型的暖溫帶半濕潤大陸性季風(fēng)氣候，夏季高溫多雨，冬季寒冷干燥。高爾夫球場(chǎng)年均氣溫11～13℃，年均降水量500～600 mm。球場(chǎng)于2005年開始營業(yè)，占地面積100 hm2。球場(chǎng)球道草坪以草地早熟禾(Poapretensis)為主，果嶺草坪以匍匐翦股穎(Agrostisstolonifera)為主。該球場(chǎng)開業(yè)以來一直以高碑店污水處理廠的二級(jí)再生水作為球場(chǎng)景觀和綠地灌溉的水源，其水質(zhì)達(dá)到城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

為保證與實(shí)際情況盡量相近，試驗(yàn)采用最大暴露量情形，檢測(cè)點(diǎn)選擇在球場(chǎng)15號(hào)球洞果嶺旁的長(zhǎng)草區(qū)，將儀器架設(shè)在腳架上，離地面高度1.5 m；3個(gè)樣點(diǎn)等間距平均分布在采樣區(qū)域的草坪上。

1.2取樣方法及時(shí)間

2014年7～11月，選擇晴朗無風(fēng)清潔的天氣進(jìn)行采樣。采樣流量根據(jù)美國EPA固體吸附-GC/MS測(cè)定有害氣體的方法[13]，確定為0.5 L/min。采樣時(shí)長(zhǎng)1 h，間隔時(shí)間0.5 h，采樣4次/d，每次采平行樣3個(gè)。首先采集空白樣品，時(shí)間為8∶50～9∶50；完成后開始對(duì)草坪使用再生水灌溉，時(shí)間10 min，灌溉完成后0.5，2.0和3.5 h取樣3次。取樣完成后立即將樣品管用樹脂模和錫紙封裝帶回實(shí)驗(yàn)室，放入-40℃冰箱，7 d完成樣品的解析。

1.3樣品分析方法

1.3.1主要分析設(shè)備主要設(shè)備有TQ-1000雙路大氣采樣器(鹽城天悅儀器有限公司)；Tenax TA熱脫附管(德國Gerstel科技有限公司)；7890A/5975C氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(美國Agilent科技有限公司)；色譜柱(DB-17M30×0.25×0.25)；TDS自動(dòng)進(jìn)樣熱脫附儀(德國Gerstel科技有限公司)；標(biāo)準(zhǔn)樣品準(zhǔn)備系統(tǒng)(德國Gerstel科技有限公司)。

1.3.2測(cè)定方法參照HJ-644國標(biāo)方法[14]和國際標(biāo)準(zhǔn)方法ISO15680[15]進(jìn)行，Gerstel的TDS熱脫附儀冷阱溫度-120℃，熱脫附溫度200℃(2 min)，升溫程序從40℃以40℃/min升到200℃，保持2 min，CIS升溫程序?yàn)閺?120℃以12℃/s升到200℃，保持2 min。

Agilent 7890A-5975C氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀以不分流方式，通過液氮熱脫附冷阱進(jìn)樣，載氣為氦氣。升溫程序?yàn)槌跏紲囟?0℃，保持3 min，再以10℃/min升溫到260℃，保持2 min。接口溫度為280℃。

1.3.3定量方法根據(jù)總離子流圖和標(biāo)準(zhǔn)氣體中目標(biāo)物的保留時(shí)間及質(zhì)譜圖進(jìn)行目標(biāo)VOCs的定性。采用特征離子外標(biāo)法定量。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)樣品的出峰時(shí)間和峰面積對(duì)樣品進(jìn)行分析并按照公式(1)計(jì)算濃度：

Cx=Ax/Ai·Ci

(1)

式中：Cx為樣品的濃度值(ng/L)；Ax為樣品的峰面積響應(yīng)值；Ai為標(biāo)樣的峰面積響應(yīng)值；Ci為標(biāo)樣的濃度值(ng/L)。

1.3.4暴露評(píng)價(jià)的計(jì)算再生水用于綠地灌溉過程中，VOCs主要通過呼吸系統(tǒng)進(jìn)入人體,對(duì)人體潛在的危害可以量化為致癌的和非致癌的健康風(fēng)險(xiǎn)。終生日均暴露劑量的估算:

LADD吸入=(Ci×IR×ET吸入×AF×ED)÷(BW×LT)

(2)

LADC=(Ci×ET×AF×ED)÷(24×IT)

(3)

式中：LADD為空氣中揮發(fā)性有機(jī)物呼吸途徑下終生日均暴露劑量，mg/(kg·d)；LADC為空氣中揮發(fā)性有機(jī)物呼吸途徑下終生日均暴露濃度，mg/m3；Ci為空氣中揮發(fā)性有機(jī)物的濃度，mg/m3；IR為呼吸速率，m3/h。中度體力活動(dòng)時(shí)男性是1.9 m3/h，女性是1.5 m3/h[16]；ET為日均吸入暴露時(shí)間，h/d。根據(jù)文獻(xiàn)并結(jié)合實(shí)際情況，設(shè)定室外活動(dòng)時(shí)間為5 h/d；AF為人體對(duì)空氣中揮發(fā)性有機(jī)物的吸收系數(shù)，值為0.63；ED為終生暴露天數(shù)，d。

ED=年平均暴露天數(shù)(d/a)×暴露年限(a)

暴露天數(shù)取300 d/a，暴露年限為30 a；BW為平均體重，北京市20～59歲成年男性體重平均為73 kg，女性為60 kg；LT為預(yù)期壽命，以北京市平均期望壽命計(jì)，為81×365 d。

1.3.5風(fēng)險(xiǎn)值計(jì)算

(1)人群終生非致癌風(fēng)險(xiǎn)值為：

R(N)=(LADC×10-6)÷RfD

(4)

式中：R(N)為某揮發(fā)性有機(jī)物終生非致癌風(fēng)險(xiǎn)值；LADC為某揮發(fā)性有機(jī)物終生日均暴露濃度，mg/ m3；RfD為某VOCs的長(zhǎng)期吸入暴露非致癌健康危害的參考劑量，mg/(kg·d)；10-6為RfD相應(yīng)的可接受風(fēng)險(xiǎn)度。

(2)人群終生致癌風(fēng)險(xiǎn)值為：

R(C)=LADC×IUR

(5)

R(C)=LADD×SF

(6)

式中：R(C)為某VOCs終生暴露的致癌風(fēng)險(xiǎn)值； 吸入單位風(fēng)險(xiǎn)，(mg/m3)-1，表示個(gè)體終生暴露在含有某化合物濃度為1 mg/m3的空氣中的致癌風(fēng)險(xiǎn)值斜率因子，(mg/kg·day)-1，表示致癌斜率因子。

實(shí)現(xiàn)定流量自動(dòng)控制，即上下游水位變化后，可以自動(dòng)調(diào)節(jié)閘門高度，保證實(shí)際流量符合調(diào)度要求，同時(shí)可保證水閘的自身穩(wěn)定和河道安全。當(dāng)然，水閘的控制運(yùn)用首先須符合控制運(yùn)用的相關(guān)規(guī)范，因此提出了感潮河段沿江引水閘引流自動(dòng)控制策略如下：

人群終生總危險(xiǎn)度為：

R(S)=∑R(i)

(7)

式中：R(i)為各VOCs的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值或致癌風(fēng)險(xiǎn)值。

2　結(jié)果與分析

2.1揮發(fā)性有機(jī)物成分

對(duì)采集到的空氣樣品進(jìn)行定性分析，試驗(yàn)期5個(gè)月共檢測(cè)到20種揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)。主要分為芳香烴、鹵代烴兩類。其中，芳香類9種，為甲苯、乙苯、1-乙基-3-甲基苯、對(duì)二甲苯、1,3,5-三甲基苯、鄰二甲苯、苯乙烯、1,2,4-三甲基苯、萘。鹵代烴11種，為六氯丁二烯、四氯乙烯、1,1,2-三氯乙烷、1,4-二氯苯、1,3-二氯苯、1,2-二氯苯、1,2,4-三氯苯和1,2,3-三氯苯、1,3,5-三氯苯、1,2-二溴-3-氯丙烷、1,1-二溴-氯丙烷(表1)。

表1　VOCs物質(zhì)

2.2揮發(fā)性有機(jī)物日含量變化

試驗(yàn)表明，11月的VOCs含量變化較其他月份明顯。所以選取了在11月穩(wěn)定存在的12種物質(zhì)，進(jìn)行定量分析(表2)。結(jié)果表明，在灌溉前，空白樣品VOCs含量較少；在灌溉后，樣品VOCs含量呈現(xiàn)增加趨勢(shì)，灌溉后2 h(12∶00～13∶00)VOCs含量達(dá)到當(dāng)日極大值；之后逐漸減小，在灌溉后3.5 h(13∶30～14∶30)，VOCs含量趨近于空白樣品的含量。根據(jù)定量分析、含量比較，甲苯、1,1,2-三氯乙烷、二氯苯、三甲基苯和四氯乙烯是此次試驗(yàn)中空氣中含量占主要的VOCs。

表2　11月樣品VOCs含量

注：同列不同小寫字母表示差異顯著(P<0.05)

2.3健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1風(fēng)險(xiǎn)因子選取根據(jù)表2，參照并結(jié)合國際癌癥研究中心和美國環(huán)保局制定的空氣污染物參考規(guī)范，對(duì)12種物質(zhì)進(jìn)行了風(fēng)險(xiǎn)因子鑒定。對(duì)各VOCs致癌性進(jìn)行了分類及毒性鑒定(表3)。

2.3.2暴露評(píng)價(jià)依據(jù)暴露評(píng)價(jià)計(jì)算方法計(jì)算出終生日均暴露濃度與終生日均暴露劑量(表4)。

2.3.3劑量反應(yīng)關(guān)系根據(jù)美國環(huán)保局(USEPA)對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)的研究，參照綜合風(fēng)險(xiǎn)信息系統(tǒng)(IRIS)的數(shù)據(jù)[17]，對(duì)VOCs進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)的計(jì)算。致癌及非致癌的劑量反應(yīng)關(guān)系來自IRIS，各物質(zhì)的劑量反應(yīng)系數(shù)見表5。

2.3.4評(píng)價(jià)結(jié)果根據(jù)表4、5 VOCs劑量反應(yīng)關(guān)系，使用健康風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算方法計(jì)算得出再生水用于綠地灌溉VOCs總健康風(fēng)險(xiǎn)(表6)。結(jié)果表明：(1)草坪空氣VOCs健康風(fēng)險(xiǎn)值較大的是1,1,2-三氯乙烷、三甲基苯、四氯乙烯和甲苯。

表3　12種VOCs致癌等級(jí)

注：美國EPA將致癌物分為5類：1 人類致癌物；2 高可能性人類致癌物，動(dòng)物資料“致癌證據(jù)充分”；3 動(dòng)物“致癌數(shù)據(jù)充分”但人類資料“無”或“不足”；4 不能確定是否為人類致癌物；5對(duì)人類致癌性無證據(jù)。“-”表示未在美國EPA數(shù)據(jù)庫中找到

表4　終生日均暴露劑量與終生日均暴露濃度

表5　VOCs劑量反應(yīng)關(guān)系

表6　11月各物質(zhì)終生總健康風(fēng)險(xiǎn)值

(2)灌溉后2 h(12∶00～13∶00)時(shí)VOCs濃度最大，同時(shí)VOCs健康風(fēng)險(xiǎn)最大(表7)。分別對(duì)總健康風(fēng)險(xiǎn)、總非致癌風(fēng)險(xiǎn)、總致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行方差分析，得出PH=0.035，PN=0.036 769，PC=0.026 302，均滿足P<0.05。說明再生水灌溉對(duì)草坪空氣健康風(fēng)險(xiǎn)有顯著影響。

表7　11月健康風(fēng)險(xiǎn)值

(3)根據(jù)USEPA規(guī)定，人體健康風(fēng)險(xiǎn)管理的目標(biāo)是將物質(zhì)的致癌、非致癌風(fēng)險(xiǎn)控制在安全范圍內(nèi)，最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平為10-6～10-4，可忽略水平為10-8～10-7。試驗(yàn)分別選取10-6、10-8為最大可接受水平和可忽略水平?？梢缘贸鼋Y(jié)論，草坪空氣中揮發(fā)性有機(jī)物總非致癌風(fēng)險(xiǎn)為4.75×10-7，總致癌風(fēng)險(xiǎn)為2.55×10-8，總健康風(fēng)險(xiǎn)為7.86×10-7，高于可忽略水平(10-8)，但仍未超過可接受水平(10-6)，有潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)(表7)。

3　討論與結(jié)論

3.1主要揮發(fā)性有機(jī)物

試驗(yàn)實(shí)測(cè)了使用再生水灌溉的高爾夫球場(chǎng)草坪揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)，并進(jìn)行了定量分析。發(fā)現(xiàn)草坪空氣中的VOCs主要有鹵代烴和芳香烴，分別為1,1,2-三氯乙烷、四氯乙烯；三甲基苯和甲苯，這與相關(guān)研究者[9-18]的研究結(jié)論有共同之處。表明在再生水灌溉的典型城市綠地的空氣VOCs物質(zhì)，與其他典型環(huán)境如城市城區(qū)等相類似。同時(shí)四氯乙烯也在其他關(guān)于水的健康風(fēng)險(xiǎn)研究中涉及[19]，潛在的關(guān)系有待進(jìn)一步的研究。

3.2健康風(fēng)險(xiǎn)日變化

對(duì)這些VOCs進(jìn)行了定量分析，并使用四步法實(shí)測(cè)得到了健康風(fēng)險(xiǎn)，發(fā)現(xiàn)VOCs健康風(fēng)險(xiǎn)受灌溉影響顯著。VOCs健康風(fēng)險(xiǎn)隨灌溉時(shí)間有明顯的變化。灌溉后2 h時(shí)，VOCs健康風(fēng)險(xiǎn)最大。李雷等[10]對(duì)中心城區(qū)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)的研究也有類似的發(fā)現(xiàn)，VOCs濃度日變化與“排放源”密切相關(guān)。推測(cè)此次試驗(yàn)中，VOCs在噴灌2 h后達(dá)到極大值，是由于VOCs進(jìn)入環(huán)境后揮發(fā)進(jìn)入空氣這需要一個(gè)過程。然而如何系統(tǒng)的闡釋這一過程，需要進(jìn)一步的研究。

3.3健康風(fēng)險(xiǎn)不可忽視

長(zhǎng)期使用再生水灌溉草坪，其VOCs健康風(fēng)險(xiǎn)不可忽略。更值得注意的是，在2 h風(fēng)險(xiǎn)值最大時(shí)，總健康風(fēng)險(xiǎn)超過空白值2倍，雖低于可接受水平下限(10-7)，但長(zhǎng)期暴露在這種環(huán)境下，會(huì)對(duì)暴露人群健康造成顯著影響。健康風(fēng)險(xiǎn)管理的目標(biāo)是將致癌物質(zhì)的致癌風(fēng)險(xiǎn)控制在安全范圍，如果在灌溉后這一時(shí)段內(nèi)，即超出安全的致癌風(fēng)險(xiǎn)范圍，進(jìn)入球道及其長(zhǎng)草區(qū)，需要做好防護(hù)措施，以確保健康。

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Health risk assessment of volatile organic pollutants from turf irrigated with reclaimed water

HAO Jie1,CHANG Zhi-hui1,DUAN Xiao-chun2

(1.InstituteofTurfgrassScience，BeijingForestryUniversity,Beijing100083,China; 2.BeijingGlobalAoshiGolfCourseManagementCo.,Ltd.Beijing100085,China)

The gas chromatography and mass spectrometry method was used to determine and analyze volatile the organic compounds (VOCs) in golf course and the health risk was assessed.The result indicated that there were 20 kinds of VOCs in the air above turf irrigated by reclaimed water.The main VOCs were 1,1,2- three ethyl chloride,three methyl benzene,four vinyl chloride,toluene and other aromatic hydrocarbons,halogenated hydrocarbon substance.After 3.5 hours of irrigation,the health risk caused by volatile organic in air increased significantly (P<0.05).After 2 hours of irrigation,the risk reached the maximum value and was 2.3 times larger than the blank value.The non-carcinogenic risk index was 4.75×10-7while the carcinogenic risk indexes are 2.55×10-8.The summation of the carcinogenic and non-carcinogenic risk was 7.86×10-7,which was higher than negligible value of USEPA (1×10-8).

reclaimed water;turf;volatile organic compounds;health risk assessment

2015-10-13；

2016-01-18

北京高等學(xué)?！扒嗄暧⒉庞?jì)劃”項(xiàng)目(YETP 0742)資助

郝杰(1990-)，男，山東濟(jì)南人，在讀碩士。

E-mail：393337891@qq.com

S 688.4

A

1009-5500(2016)03-0060-07

常智慧為通訊作者。