張明偉，辛　樂

(1. 山東理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，山東 淄博 255049；2. 淄博師范高等?？茖W(xué)校 初等教育系，山東 淄博 255130)

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MgO含量對(duì)Ba0.55Sr0.45TiO3的摻雜/復(fù)合效果研究*

張明偉1，辛樂2

(1. 山東理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，山東 淄博 255049；2. 淄博師范高等?？茖W(xué)校 初等教育系，山東 淄博 255130)

摘要：采用傳統(tǒng)的固相反應(yīng)法制備得到MgO摻雜Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷，并對(duì)其相結(jié)構(gòu)、微結(jié)構(gòu)以及介電性能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。隨著MgO含量的增加，陶瓷樣品的居里峰被明顯的抑制和展寬，同時(shí)居里溫度向低溫方向移動(dòng)，表明一定量的Mg2+進(jìn)入BST晶格。探明了當(dāng)加入少量MgO時(shí)導(dǎo)致在微波頻段損耗因子增加的原因；而隨著MgO含量的進(jìn)一步增加，微波頻段的介電損耗降低主要是由于介電相MgO的“復(fù)合”作用。結(jié)合拉曼光譜明顯地觀察到Mg2+進(jìn)入BST晶格破壞材料的微波性能，這來源于Mg2+破壞了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中B位有序度。在鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中，Q值強(qiáng)烈的依賴于A1(TO)延展模式的拉曼峰寬。同時(shí)，氧八面體對(duì)材料微波性能的影響起到了非常重要的作用。

關(guān)鍵詞：功能陶瓷；介電性能；微波可調(diào)；摻雜；復(fù)合；拉曼光譜

0引言

國內(nèi)外很多課題組已經(jīng)對(duì)BST基鐵電-介電微波介電復(fù)合陶瓷材料進(jìn)行了大量的研究，得到了規(guī)律性的結(jié)果和一些性能優(yōu)化的復(fù)合材料體系。本課題組也經(jīng)過大量的研究發(fā)現(xiàn)，低介電常數(shù)高Q值的微波材料與BST材料復(fù)合后，會(huì)不同程度的增加微波頻段的損耗，這違背了我們加入高Q材料提高復(fù)合陶瓷的Q值的初衷。

在微波陶瓷材料中，陶瓷材料的介電損耗與其晶體結(jié)構(gòu)有密切的關(guān)系。晶體結(jié)構(gòu)的有序度、氧八面體的對(duì)稱性及其傾斜程度等結(jié)構(gòu)特征都成為影響材料微波介電性能的主要因素，因此對(duì)陶瓷材料結(jié)構(gòu)的表征就顯得尤為重要。

拉曼(Raman)散射光譜被廣泛用于鐵電材料的研究。對(duì)微波陶瓷材料的Raman光譜研究已取得了一定的成果，許多研究結(jié)果表明，它可以較好地探測(cè)復(fù)合鈣鈦礦陶瓷晶體中B位的長(zhǎng)程有序。對(duì)于B位具有不同配比的陶瓷體，其氧八面體結(jié)構(gòu)特征在研究微波陶瓷介電常數(shù)、介電損耗等性能中起到了重要的作用。Chia等[1]采用Raman光譜研究了xBaTiO3-(1-x)Ba(Mg1/3Ta2/3)O3陶瓷材料的微波介電性能，發(fā)現(xiàn)B位1∶2有序結(jié)構(gòu)的降低使Q×f值減小。Anderson等[2]用Raman光譜對(duì)A位取代的Ca5-xBaxNb2TiO12和Ca5-xBaxTa2TiO12復(fù)合鈣鈦礦材料進(jìn)行研究。他們發(fā)現(xiàn)A位取代使得短程有序結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)，其造成陶瓷材料介電損耗增加。另外，Anderson等還用Raman研究了A位取代的Ca5-xSrxA2TiO12(A=Nb,Ta))復(fù)合鈣鈦礦陶瓷材料，結(jié)果表明，短程有序結(jié)構(gòu)會(huì)造成陶瓷材料介電損耗增加，而長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu)使陶瓷材料的介電損耗降低。可見，在微波介電陶瓷材料的性能與材料分子結(jié)構(gòu)的關(guān)系方面，振動(dòng)光譜的理論和實(shí)驗(yàn)研究已經(jīng)取得了一些進(jìn)展，為進(jìn)一步改善材料的介電性能提供有力的幫助。

較多研究都是關(guān)于Mg離子摻雜BST陶瓷和薄膜低頻介電性能的，但是在微波頻段的研究還未見報(bào)道。拉曼光譜研究可以很好的反應(yīng)離子無序度，通過聲子振動(dòng)頻率的改變以及拉曼峰寬變化來體現(xiàn)。Wada[3]曾用Raman光譜研究了BaTiO3中的有序-無序度對(duì)介電性能的影響。本文中我們結(jié)合Raman光譜對(duì)MgO摻雜改性Ba0.55Sr0.45TiO3(BST55)陶瓷材料進(jìn)行研究，通過拉曼光譜體現(xiàn)出的有序度與微波介電性能關(guān)系，著重探討在不同MgO添加量下體現(xiàn)出的離子摻雜、兩相復(fù)合對(duì)晶體結(jié)構(gòu)的影響，為進(jìn)一步優(yōu)化材料性能提供幫助。

1實(shí)驗(yàn)

采用固相反應(yīng)法制備(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3-xMgO(x=0，0.005，0.01，0.015，0.02，0.025，0.03，0.035)陶瓷樣品。采用高純BaCO3(99.8%)，SrCO3(99.0%)，TiO2(99.9%)和MgO(99.9%)按照各自的化學(xué)計(jì)量比稱量，并將已稱好的各種原料放入球磨罐中，加入無水乙醇用行星球磨機(jī)球磨24h，然后將料取出烘干，再將混合料裝入氧化鋁坩堝，放入高溫爐中預(yù)燒。再次球磨24h后將料取出烘干，將烘干的粉末研磨后，加入8%～10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的聚乙烯醇(PVA)水溶液粘結(jié)劑，在瑪瑙研缽內(nèi)研磨、混合均勻，造粒過篩，然后在液壓機(jī)上壓模，以約10MPa的壓力成型，壓制成不同尺寸(D=10mm，h約1mm用于低頻介電性能測(cè)試。D=10mm，h約5mm；D=12mm，h約6mm；D=15mm，h約7mm；D=18mm，h約8mm用于微波介電性能測(cè)試)的生料胚體。先將生料胚體在550 ℃保溫5h以除去粘合劑，然后放入高溫爐進(jìn)行燒結(jié)，燒結(jié)溫度為1 350 ℃。

采用德國Bruker公司的D8AdvancedX射線衍射儀對(duì)材料的相結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，衍射條件為Cu靶，Kα射線，管電壓40kV，管電流40mA，掃描速度為3°/min。采用日本電子株式會(huì)社JSM-5510掃描電子顯微鏡(SEM)觀察樣品的顯微組織形貌，分析試樣的晶粒大小、晶粒分布情況以及燒結(jié)致密度等顯微結(jié)構(gòu)信息。試樣的低頻介電性能與溫度的關(guān)系采用HP4284ALCR介電溫譜測(cè)試系統(tǒng)來完成，介電偏壓特性測(cè)試采用Keithley2410電壓源和TH2816型寬頻LCR數(shù)字電橋。陶瓷材料的微波介電特性測(cè)試采用美國Agilent公司生產(chǎn)的E5071C網(wǎng)絡(luò)分析儀，其頻率范圍為9kHz～8.5GHz，樣品微波介電特性測(cè)試按照GB7265.2-87標(biāo)注規(guī)定的開腔諧振法[4]進(jìn)行。顯微拉曼光譜儀是法國HORIBA公司生產(chǎn)的LABRIM-1B型拉曼光譜儀。激發(fā)光源是輸出功率為3mW的He-Ne激光器，波長(zhǎng)為632.8nm。

2結(jié)果與討論

2.1xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷的物相結(jié)構(gòu)與顯微形貌

圖1為xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3(x=0, 0.005, 0.01, 0.015, 0.02, 0.025, 0.03, 0.035)陶瓷樣品的XRD圖譜。

圖1xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷樣品的XRD圖譜

Fig1XRDofthexMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3

通過XRD圖譜發(fā)現(xiàn)只有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的BST相，并沒有探測(cè)到MgO相。根據(jù)Jade5.0軟件計(jì)算得到得晶胞參數(shù)如圖2中所示。明顯的看出圖中所示的晶胞參數(shù)由于MgO的摻雜開始增加，當(dāng)增加到一個(gè)最大值后進(jìn)而減小。通過離子替代情況可以作出合理解釋。由于6配位下Mg2+的離子半徑為0.067nm，大于Ti4+的0.0605nm[5]，Mg2+占據(jù)B位替代Ti4+使得鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的晶格擴(kuò)張，晶胞參數(shù)變大。此外，Mg2+的替代同時(shí)造成氧空位的產(chǎn)生，這同樣會(huì)使晶胞參數(shù)增大[6]。隨著Mg2+濃度繼續(xù)增加，當(dāng)x>0.01時(shí)，Mg2+不再繼續(xù)取代B位Ti4+，此時(shí)達(dá)到了Mg2+在B位的固溶限。進(jìn)而Mg2+取代A位離子，為了減小BST晶格畸變，Mg2+取代A位Ba2+，這是因?yàn)锽a2+的離子半徑要大于Sr2+的離子半徑，易于使BST晶格恢復(fù)[7]。當(dāng)x>0.02時(shí)，晶格參數(shù)不再明顯的變化，這是由于此時(shí)已經(jīng)接近了Mg2+在BST中的固溶限。

圖2xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷樣品的晶格常數(shù)

Fig2CellparameterofthexMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45-TiO3ceramics

圖3為(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3-xMgO陶瓷樣品的SEM照片。圖中看出所有樣品的晶粒都分布均勻致密，對(duì)比純BST55樣品，晶粒尺寸明顯減小，并且分布均勻。并且注意到，Mg2+取代B位時(shí)對(duì)晶粒尺寸的影響更明顯，取代A位時(shí)晶粒尺寸減小的并不明顯。

2.2xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷的介電性能

圖4給出了10kHz頻率下xMgO-(1-x)Ba0.55-Sr0.45TiO3陶瓷的介電溫譜，由溫譜曲線得到(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3-xMgO陶瓷的相關(guān)介電性能參數(shù)，將其歸納于表1中。對(duì)比純的BST55樣品，由于晶粒尺寸的減小，MgO摻雜樣品的居里峰被逐漸抑制和展寬，晶界成分的增加以及疇壁釘扎作用使得介電常數(shù)降低。同時(shí)，居里溫度也逐漸降低，需要注意的是，當(dāng)x>0.02時(shí)，居里溫度不再隨MgO含量的增加而繼續(xù)往低溫方向移動(dòng)。在低的MgO摻雜量時(shí)，居里溫度的降低是由于Mg2+的加入破壞了BST的自發(fā)極化和鐵電長(zhǎng)程有序性[8]以及晶粒尺寸減小帶來的非鐵電相的晶界比例增加造成的[9]。這也很好的吻合了XRD和SEM結(jié)果?？梢姡捎贛g2+占據(jù)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的B位時(shí)直接影響到Ti—O鍵的協(xié)同振動(dòng)[10]，因此Mg2+占據(jù)B位比占據(jù)A位時(shí)對(duì)居里溫度的影響更明顯。當(dāng)x>0.025時(shí)，隨MgO增加居里溫度不再繼續(xù)往低溫方向移動(dòng)，僅僅表現(xiàn)為介電常數(shù)的逐漸降低。這表現(xiàn)為純的“復(fù)合”效果[11]。由圖中還可以得到，由于Ti4+協(xié)同振動(dòng)被破壞抑制了疇壁移動(dòng)，因此隨MgO的含量增加介電損耗峰被有效的抑制。

圖3xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷樣品的SEM照片

Fig3SEMmicrographofthexMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3

圖4　10kHz下xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷樣品的介電溫譜

研究表明，損耗峰起源于疇壁的運(yùn)動(dòng)能力，疇壁移動(dòng)越容易，損耗峰越強(qiáng)[12]。高溫區(qū)域損耗增加的原因是由于離子替代造成氧空位的產(chǎn)生以及離子電導(dǎo)的作用[13]。

在室溫下測(cè)得的微波介電數(shù)據(jù)如表1中所示。Q值由未摻雜時(shí)的313逐漸降低到x=0.02時(shí)的最小值215，之后開始隨MgO含量的增加而逐漸增加。對(duì)于低摻雜量的陶瓷樣品，Q值的降低來源于離子替代帶來的鐵電長(zhǎng)程有序性的破壞；而高M(jìn)gO添加量時(shí)陶瓷樣品Q值增加是微波材料復(fù)合作用的體現(xiàn)。

2.3xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷的拉曼光譜分析

一般認(rèn)為，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中，B位離子有序度越高其微波性能越好,復(fù)合樣品在微波頻段的Q會(huì)隨B位有序度的降低而減小[14-16]。最近研究還證明有序結(jié)構(gòu)中的氧八面體對(duì)材料的微波性能有重要影響[17-18]。因此，拉曼譜中的氧八面體的延展模式能反映材料微波性能的變化?？梢姡庾V是一種研究陶瓷材料B位有序度的有效手段。

表1　xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷樣品的高低頻介電性能

圖5是常溫下MgO摻雜BST55陶瓷樣品的拉曼譜圖。

圖5常溫下xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷樣品的拉曼譜圖

Fig5RoomtemperatureRamanspectraofthexMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3ceramics

根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，100～200cm-1范圍的Raman峰對(duì)應(yīng)于Ba2+/Sr2+離子相對(duì)于TiO6氧八面體的振動(dòng)；200～300cm-1范圍的Raman峰對(duì)應(yīng)于TiO6氧八面體內(nèi)Ti相對(duì)于O的振動(dòng)；500～600cm-1范圍的Raman峰對(duì)應(yīng)于O—Ti—O沿c軸方向和ab平面內(nèi)的振動(dòng)。約760cm-1處Raman峰對(duì)應(yīng)于TiO3扭轉(zhuǎn)振動(dòng)。所有樣品中，在約231cm-1[A1(TO)]附件的最強(qiáng)拉曼峰說明氧八面體旋轉(zhuǎn)和B位有序度[2, 19]，并且約293cm-1附近的肩峰也被觀察到。468～700cm-1為氧八面體延展模式，一個(gè)相對(duì)寬化峰出現(xiàn)在約581cm-1[A1，E(TO)]處，約503cm-1對(duì)應(yīng)Ti—O鍵對(duì)稱伸縮振動(dòng)[20-21]。約766cm-1附近對(duì)應(yīng)Ti—O—Ti鍵角的變化[22]。

對(duì)比純的BST55陶瓷樣品的拉曼光譜，約231和581cm-1附近的拉曼峰寬化意味著鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中B位有序度的降低[20]。

圖6中所示的是所有陶瓷樣品在約581cm-1附近[A1，E(TO)]拉曼峰的半高寬，半高寬隨MgO的加入量顯示有一個(gè)明顯的升高，這意味著Q值的迅速降低，半高寬的最大值出現(xiàn)在x=0.015，預(yù)示此時(shí)陶瓷樣品具有最小的Q值。MgO添加量大于0.015時(shí)，隨MgO含量的增加半高寬逐漸減小。

圖6xMgO-(1-x)Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷樣品的拉曼譜圖中[A1，E(TO)]峰半高寬[A1(TO)]和[A1，E(TO)]峰的歸一化強(qiáng)度和Q值的關(guān)系

Fig6CompositionalvariationsinFWHMvaluesofRamanphononsatA1,E(TO)andnormalizedintensityofRamanphononsatA1(TO),A1,E(TO)andQvaluewithx

由于Mg2+對(duì)A位Ba2+的取代，使得晶格畸變的程度降低，減少了晶格的偏離，提高晶格振動(dòng)一致性，影響到B位的有序度，從圖中看出此時(shí)的有序度有一個(gè)明顯的下降；而隨著MgO含量的進(jìn)一步增加，當(dāng)x>0.025時(shí)，半高寬值略微上升，這是由于MgO含量的增加影響到B位有序度。高M(jìn)gO含量的陶瓷樣品表現(xiàn)出的Q值增加來源于微波材料帶來的“復(fù)合”效果。

在MgO摻雜BST55陶瓷樣品中，對(duì)微波性能的影響主要是由于Mg2+對(duì)Ti4+的替代造成對(duì)B位有序度的影響。由于Mg2+和Ti4+之間不同的離子半徑和力常數(shù)，使得兩個(gè)相鄰的氧八面體不再等價(jià)，使得聲子振動(dòng)頻率更加彌散，反映到拉曼圖譜上表現(xiàn)為拉曼峰寬化。約231和581cm-1附近拉曼峰寬化說明B位有序度的降低，尤其在x<0.02時(shí)更為明顯。

約231cm-1[A1(TO)]和約581cm-1[A1，E(TO)]附近拉曼峰的歸一化強(qiáng)度和Q值的關(guān)系如圖所示。其歸一化強(qiáng)度和Q值的變化規(guī)律一致，Q值隨歸一化強(qiáng)度的增加而增加。純的BST的強(qiáng)度高，表明其具有好的B位有序度，微波能量的傳播延遲時(shí)間會(huì)更長(zhǎng)，說明樣品在微波頻段下良好的微波性能。我們也觀察到在MgO加入量小于0.02時(shí)，[A1(TO)]拉曼峰隨MgO含量增加略微向低波束方向移動(dòng)(紅移)，這是由于大離子半徑的Mg2+與O2-離子結(jié)合較為疏松造成的。

由上面分析可知，陶瓷的兩相復(fù)合體系中，復(fù)合樣品中Q值的降低是由于離子替代引起的B位有序度降低造成的，而隨復(fù)合量的增加，Q值增加是由于微波介電材料“復(fù)合”作用引起的。

3結(jié)論

采用拉曼光譜對(duì)不同添加量的MgO摻雜Ba0.55Sr0.45TiO3陶瓷對(duì)其結(jié)構(gòu)和介電性能的影響進(jìn)行了分析，得到如下結(jié)論：

(1)MgO進(jìn)入B位替代Ti4+時(shí)對(duì)晶粒尺寸大小的影響要大于其進(jìn)入A位。Mg2+進(jìn)入B位使晶粒尺寸減小，而隨著MgO含量的進(jìn)一步增大，晶粒尺寸變化不再明顯。

(2)不同MgO加入量對(duì)介電性能影響可明顯分為兩個(gè)階段：MgO添加量較少，在固溶限以下時(shí)，體現(xiàn)了Mg2+的摻雜效果，介電峰被抑制展寬的同時(shí)居里溫度逐漸往低溫方向移動(dòng)；隨著MgO含量的進(jìn)一步增加，居里峰不再繼續(xù)變化，僅僅是介電常數(shù)逐漸下降，Q值增加，調(diào)制降低，表明是單純的復(fù)合作用。

(3)陶瓷材料的微波性能與B位有序關(guān)系密切。Mg2+替代B位Ti4+造成B位有序度降低，帶來Q值降低。當(dāng)Mg2+替代A位離子時(shí)，使得晶格畸變的程度降低，減少了晶格的偏離，提高晶格振動(dòng)一致性，影響到B位的有序度，使Q值增加。

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StudyonMgOdoped/compositeBa0.55Sr0.45TiO3ceramics

ZHANGMingwei1,XINLe2

(1.SchoolofMaterialsScienceandEngineering,ShandongUniversityofTechnology，Zibo255049,China；2.PrimaryEducation,ZiboNormalCollege,Zibo255130,China)

Abstract：MgO-dopedBa0.55Sr0.45TiO3ceramicswerepreparedbysolid-statereactiontechniqueandtheirphasecompositions,microstructureanddielectricpropertiesweresystematicallycharacterized.Theirdielectricpeaksweremarkedlysuppressed,broadened,andshiftedtolowtemperatureswithincreasingMgOcontent,indicatingthatcertainamountofMg2+incorporatedintoBSTlattice.ThereasonwhythelosstangentatmicrowavefrequenciesincreasedwiththeadditionofMgOatlowconcentrationswasidentified.ThedecreaseinlosstangentatmicrowavefrequenciesofthesampleswithhighcontentsofMgOwasresultedfromthe‘composite’effectofthedielectriccomponent.RamanspectraanalysisclearlyindicatedthattheincorporationofMg2+degradedqualityfactor(Qvalue)ofBST,whichwasascribedtothedeteriorationofB-siteorderingoftheABO3perovskitestructure.ItwasfoundthatQvaluewasstronglycorrelatedwiththeRamanpeakwidthofA1(TO)stretchmodesinperovskitematerials.Alsooxygenoctahedronplayedanimportantroleindeterminingthematerial’smicrowaveperformance.

Keywords:functionalceramics;dielectricproperties;microwavetunability;doped;composite;Ramanspectroscopy

文章編號(hào)：1001-9731(2016)06-06146-06

* 基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金青年基金資助項(xiàng)目(51402174)；山東省優(yōu)秀中青年科學(xué)家科研獎(jiǎng)勵(lì)基金資助項(xiàng)目(2013BSB01020)；山東理工大學(xué)青年教師發(fā)展支持計(jì)劃資助項(xiàng)目(201418)

作者簡(jiǎn)介：張明偉(1982-)，男，山東莒縣人，博士研究生，講師，從事電子陶瓷材料與器件研究。

中圖分類號(hào)：TB332

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

DOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.06.026

收到初稿日期：2015-07-10 收到修改稿日期：2016-01-10 通訊作者：張明偉，E-mail:zhang6666666@163.com