牟福生，謝品華，李 昂，王 楊，吳豐成，徐 晉，張 杰，陳 浩，孫友文

1.中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所, 環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點實驗室, 安徽 合肥 230031 2.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院，安徽 合肥 230031 3.淮北師范大學(xué)物理與電子信息學(xué)院，安徽 淮北 235000

MAX-DOAS儀器觀測大氣Ring效應(yīng)及對氣溶膠參數(shù)的敏感性研究

牟福生1, 3，謝品華1, 2，李 昂1，王 楊1，吳豐成1，徐 晉1，張 杰1，陳 浩1，孫友文1

1.中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所, 環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點實驗室, 安徽 合肥 230031 2.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院，安徽 合肥 230031 3.淮北師范大學(xué)物理與電子信息學(xué)院，安徽 淮北 235000

Ring效應(yīng)是指大氣中O2和N2分子對太陽光的轉(zhuǎn)動拉曼散射致使太陽夫瑯禾費結(jié)構(gòu)變淺(被填充)的現(xiàn)象。大氣氣溶膠能夠改變光子在大氣中的光程和大氣散射性質(zhì)，進(jìn)而影響到光子發(fā)生轉(zhuǎn)動拉曼散射的幾率(RSP)，最終影響填充效應(yīng)。通過觀測RSP在不同氣溶膠狀態(tài)下的變化，可以反演得到氣溶膠參量信息。采用地基多軸差分吸收光譜(multi-axis differential optical absorption spectroscopy, MAX-DOAS)方法在晴朗無云天氣下對Ring效應(yīng)進(jìn)行了觀測，并把測量值和模型值進(jìn)行了對比，兩者一致性較好；選取大氣輻射傳輸模型McArtim研究了在不同大氣條件下Ring效應(yīng)對氣溶膠參數(shù)等的靈敏度，結(jié)果表明在大多數(shù)測量情況下，氣溶膠光學(xué)厚度和邊界層高度對RSP影響較大，在90°仰角時，AOD從0.1增加到1，RSP減少了24.6%，邊界層高度從1 km增加到3 km，RSP增加了4.4%。研究表明，Ring效應(yīng)對氣溶膠光學(xué)厚度和邊界層高度較為敏感，這為反演氣溶膠的垂直分布提供了一種新方法。

MAX-DOAS；Ring效應(yīng)；轉(zhuǎn)動拉曼散射幾率；氣溶膠參量

引 言

十九世紀(jì)六十年代研究人員發(fā)現(xiàn)了地球大氣系統(tǒng)中散射光中夫瑯禾費結(jié)構(gòu)相比直射太陽光中變淺的現(xiàn)象，后被稱為Ring效應(yīng)[1]。自發(fā)現(xiàn)以來在過去幾十年間其一直是大量理論和觀測研究的熱點，近年來研究者才較為一致認(rèn)為大氣分子對太陽光的轉(zhuǎn)動拉曼散射是產(chǎn)生這種填充效應(yīng)的主要原因[2-4]。由于Ring效應(yīng)通常比很多大氣痕量氣體吸收造成的光譜結(jié)構(gòu)變化更明顯，因此在利用被動DOAS技術(shù)[5]獲取痕量氣體濃度信息時，精確的Ring效應(yīng)糾正在光譜解析過程中具有關(guān)鍵作用[6]。

在DOAS分析中一般將Ring效應(yīng)作為一種偽大氣吸收結(jié)構(gòu)[7]參與擬合過程從而排除其干擾，對Ring效應(yīng)自身及應(yīng)用研究較少。近些年利用Ring效應(yīng)來測量云高和云壓已經(jīng)成功運用于TOMS, GOME和OMI等衛(wèi)星觀測儀器上[8-10]，但利用地基儀器遙測大氣Ring效應(yīng)并根據(jù)觀測結(jié)果研究大氣氣溶膠和云性質(zhì)方面研究較少。2007年德國馬普化學(xué)所Wagner提出了利用McArtim[11]模型定量模擬Ring效應(yīng)，并給出了Ring譜有效吸收截面的計算方法[12]。2009年又利用MAX-DOAS測量Ring效應(yīng)并和大氣輻射傳輸模型McArtim模擬結(jié)果進(jìn)行了定量對比，研究了通過測量Ring效應(yīng)獲取氣溶膠性質(zhì)的可能性[13]。

國內(nèi)學(xué)者在Ring效應(yīng)研究中，通常將其作為反演痕量氣體的干擾進(jìn)行扣除，少有對Ring效應(yīng)自身應(yīng)用進(jìn)行研究[14-15]。為研究基于地基MAX-DOAS觀測的Ring效應(yīng)反演氣溶膠性質(zhì)的可行性，本文首先基于地基MAX-DOAS觀測大氣Ring效應(yīng)并和模型結(jié)果進(jìn)行了對比，驗證儀器測量Ring效應(yīng)的能力。其次選取了大氣輻射傳輸模型McArtim在不同大氣條件下對Ring效應(yīng)進(jìn)行了較為全面的模擬，并開展了Ring效應(yīng)對氣溶膠各參量的靈敏度分析。

1 原 理

1.1 Ring光譜有效吸收截面的計算

通常Ring光譜定義為測量光強(qiáng)中非彈性散射光強(qiáng)與彈性散射光強(qiáng)之比[16]

(1)

其中Rel(λ)表示假設(shè)彈性散射的輻射強(qiáng)度，Rinel, in(λ)表示入射太陽光中從其他波長發(fā)生非彈性散射至波長λ的輻射強(qiáng)度，Rinel, out(λ)表示波長λ處散射到其他波長的輻射強(qiáng)度。進(jìn)一步推導(dǎo)后公式可簡化為

f(λ)=PRaman(λ0)fnorm(λ)

(2)

右式第一項是轉(zhuǎn)動拉曼散射幾率(PRaman(λ)，RSP), 第二項是Ring譜的有效吸收截面fnorm(λ)。由于模型輸出結(jié)果為拉曼散射幾率(RSP)，因此將Ring光譜有效吸收截面fnorm(λ)代入到擬合過程中，擬合結(jié)果即為RSP并可以直接和模型結(jié)果進(jìn)行對比。

1.2 Ring效應(yīng)的模擬

選用全球形大氣輻射傳輸模型McArtim[17]，該模型基于統(tǒng)計分析可直接給出所有光子中發(fā)生轉(zhuǎn)動拉曼散射光子所占的比率(RSP)且與其他輻射傳輸模型相比具有較好的一致性，因此極為適合進(jìn)行Ring效應(yīng)的模擬。McArtim計算需要很多輸入?yún)?shù), 其中溫度、壓力以及痕量氣體廓線均采用美國標(biāo)準(zhǔn)大氣，其他設(shè)置如表1。

表1 McArtim模型參數(shù)設(shè)置(標(biāo)準(zhǔn)情況)

注：SSA: 單次散射反照率；g: 非對稱因子；bh: 氣溶膠邊界層高度；bw: 邊界層內(nèi)氣溶膠權(quán)重；β: 自由對流層高度

2 實驗部分

圖1為搭建的二維MAX-DOAS系統(tǒng)，望遠(yuǎn)鏡將天空散射光匯聚到光纖束中，經(jīng)光纖束傳導(dǎo)到光譜儀，經(jīng)光譜儀分光和CCD的采集，獲得光譜信息。它能夠在0°～90°的俯仰角和0°～360°范圍的方位角內(nèi)任意掃描。系統(tǒng)參加了外場實驗并和其他儀器進(jìn)行了對比驗證，一致性較好[18-19]。實驗地點位于合肥，選擇了無云天氣下觀測，時間為2013年11月29日和12月2日。望遠(yuǎn)鏡指向正北方向，高度角分別為 3°，6°，8°，10°和90°(天頂)，測量波段為295.7～385.1 nm，光譜分辨率約為0.34 nm(FWHM)。為了獲取準(zhǔn)確AOD, 測量地點還安裝了太陽光度計CE318。

圖1 MAX-DOAS實驗裝置結(jié)構(gòu)圖

3 結(jié)果與討論

3.1 Ring效應(yīng)獲取

利用MAX-DOAS反演Ring效應(yīng)的過程中，擬合波段為335～367 nm，選取90°方向測量譜為參考譜。除了Ring結(jié)構(gòu)外，擬合過程中包含氣體種類有O4(296 K, Hermans)，NO2(298 K, vanDaele)，O3(223 K, Bogumil)。為將測量結(jié)果和模型結(jié)果進(jìn)行對比，將模型獲取的參考譜RSP與擬合結(jié)果相加，獲取Ring效應(yīng)的測量絕對值并和模型值相比。由太陽光度計的結(jié)果知(圖3所示)，11月29日和12月2日的AOD分別為0.2～0.3和0.5～0.9，取0.3和0.6分別作為這兩天的AOD值并帶入模型中，獲得了11月29日和12月2日的Ring模擬結(jié)果。其中兩天參考光譜的RSP分別為5.9×10-2和5.4×10-2。2013年11月29日11:11合肥站10°仰角光譜的擬合結(jié)果如圖2所示。

圖2 測量光譜反演示例

從圖2的反演過程中得到Ring效應(yīng)的dRSP為8.24×10-3，11月29日參考譜的RSP為5.9×10-2，該測量光譜的絕對RSP為5.98×10-2。按以上方法處理兩天測量數(shù)據(jù)，獲得Ring效應(yīng)的RSP結(jié)果如圖4。

圖3 太陽光度計(CE318)測量的340 nm的氣溶膠光學(xué)厚度日變化

3.2 測量結(jié)果和模型對比

圖5給出了正北指向望遠(yuǎn)鏡在兩天內(nèi)測量RSP和模型RSP對比，結(jié)果一致性較好。由圖可知各仰角RSP一般隨著AOD的增加而減少，這主要是AOD增加后沿望遠(yuǎn)鏡視線方向吸收路徑長度減少所致。早晚測量值要高于模擬值，這主要是由于云和氣溶膠的時空變化所引起的。此外模型中假設(shè)的單次散射反照率SSA(0.9)和非對稱因子g(0.68)可能與實際情況有差異，也會對結(jié)果產(chǎn)生影響。

3.3 氣溶膠參數(shù)的敏感性分析

3.3.1 AOD對RSP影響

圖6中給出了其他氣溶膠參量不變時不同氣溶膠光學(xué)厚度RSP和AOD=0.1時RSP的差異。結(jié)果表明各仰角RSP強(qiáng)烈依賴AOD，RSP隨AOD的增加而降低，以12:00天頂方向為例，由圖可知AOD從0.1到1，RSP減少了24.1%，結(jié)果表明RSP對AOD十分敏感且隨AOD的增加而減少，這主要是因為氣溶膠光學(xué)厚度增加后有效光程減少，非彈性散射概率隨之降低。

圖4 2013年11月29和12月2日Ring效應(yīng)測量結(jié)果

Fig.4 Measurement results of Ring effect on two selected days(29 November and 2 December 2013)

圖5 不同AOD下測量值和模擬值對比

圖6 模擬一天內(nèi)OD對RSP日變化

(a)：diagram the simulation for AOD=0.1 and standard situation (bh: 1.5km, bw: 0.8, SSA: 0.9, g: 0.68, albedo: 5%) for other parameters is shown; (b)—(d)：diagrams the differences between different AOD(0.3, 0.6, 1) and AOD=0.1 are shown

3.3.2 其他氣溶膠參量(SSA,g, bh)和地表反照率(Albedo)影響

從圖7可知，其他氣溶膠各參量中氣溶膠邊界層高度對Ring效應(yīng)的影響較大。在這兩種氣溶膠狀態(tài)下，低仰角RSP隨著層高增加而增加，這主要是因為層高增加后，氣溶膠分布在更大高度間隔內(nèi)，沿望遠(yuǎn)鏡視線方向的有效光程變長，入射光子發(fā)生非彈性散射幾率增加。同時注意到天頂方向測量RSP隨邊界層高度增加而減少，主要原因隨邊界層升高，天頂方向散射中米散射增多，而米散射對于轉(zhuǎn)動拉曼散射沒有貢獻(xiàn)。以12:00天頂方向為例，邊界層高度從1.5 km增加到3 km，AOD=0.3和AOD=0.6 RSP分別變化2.5%和4.4%，因此在望遠(yuǎn)鏡指向正北方向時RSP對邊界層高度較為敏感，且敏感性隨AOD增加進(jìn)一步增大。其他條件不變時，SSA，g和Albeo中任意變量改變引起的RSP改變一般都低于2%，該模擬條件下RSP對三者較不敏感。

圖7 不同氣溶膠參量和地表反照率對RSP的影響

結(jié)果表示為和標(biāo)準(zhǔn)情況(邊界層高度為1.5km盒子型權(quán)重0.8，單次散射反照率0.9，非對稱因子0.68，地表反照率0.05)之差；只有一個參量改變(如圖)

Fig.7 Influence of various aerosol properties and the surface albedo

The results are expressed as differences compared to standard situation(bh: 1.5km, bw: 0.8, SSA: 0.9,g: 0.68, Albedo: 5%)；Only one parameter is changed (as indicated in the figures)

3.3.3 高的卷云和平流層氣溶膠影響

除受近地面氣溶膠影響外，由于云對入射太陽光有遮蔽作用且云內(nèi)多次散射能夠強(qiáng)烈增加大氣彈性散射光強(qiáng)，因此RSP也受云的強(qiáng)烈影響。圖8給出了9～10 km處分布有水平均勻的薄的卷云(光學(xué)厚度為0.3或者0.6)時，相比近地面AOD=0.3時的差異。結(jié)果表明隨云光學(xué)厚度增加RSP會減少，仰角越大RSP減少越明顯，以卷云光學(xué)厚度為0.6為例，12:00天頂方向RSP相比無云時減少18.2%，這主要是因為卷云存在時云層上部彈性反射增加，更多光子被散射回上層大氣，此外高海拔卷云使最后一次散射高度增加，減少了大氣散射光程，兩者都會使總散射光強(qiáng)中非彈性散射光強(qiáng)比例降低。因此通過將RSP觀測結(jié)果和無云時相比來鑒別云存在是可能的。

除此之外，RSP也受平流層氣溶膠影響。特別是在曙暮附近，最后一次散射高度可能會受平流層氣溶膠影響，從而改變大氣散射性質(zhì)。由于合肥地區(qū)不存在能夠向平流層進(jìn)行氣溶膠輸入的排放源(如火山等)，因此平流層氣溶膠含量較低，在這里我們假設(shè)15～25 km處存在光學(xué)厚度為0.01和0.02(如圖9)的平流層氣溶膠，并將結(jié)果和近地面AOD=0.3時相比，結(jié)果表明其他氣溶膠參量不變時，平流層氣溶膠改變引起的RSP變化一般低于3%，相比近地面氣溶膠對RSP影響較不明顯。

圖8 高的卷云對RSP的影響

近地面氣溶膠光學(xué)特性如下：AOD=0.3，bh=1.5 km，bw=0.8，SSA=0.9，g=0.68；卷云位于9～10 km，光學(xué)厚度為0.3(a)和0.6(b)，結(jié)果表示為和無卷云標(biāo)準(zhǔn)情況之差

Fig.8 Influence of high cirrus clouds on RSP

The surface aerosol properties are AOD: 0.3, bh=1.5 km, bw=0.8, SSA: 0.9,g: 0.68.The cirrus clouds have optical depths of 0.3 (a) and 0.6 (b) and are located between 9 and 10 km；The results are expressed as differences compared to standard situation with no cirrus

圖9 RSP受平流層氣溶膠影響

近地面氣溶膠光學(xué)特性如下：AOD=0.3，bh=1.5km，bw=0.8，SSA=0.9，g=0.68.平流層AOD分別為0.01(a)和0.02(b)，均勻分布在15～25 km, 結(jié)果表示為和無平流層氣溶膠標(biāo)準(zhǔn)情況之差

Fig.9 Influence of two different stratospheric aerosols properties on RSP

The surface aerosol properties are AOD: 0.3, bh=1.5 km, bw=0.8, SSA: 0.9,g: 0.68.The stratospheric aerosol has optical depths of 0.01 (a) and 0.02 (b) between 15 and 25 km；The results are expressed as differences compared to standard situation with no stratospheric aerosol

4 結(jié) 論

基于MAX-DOAS在晴朗天氣下對大氣Ring效應(yīng)進(jìn)行了觀測，選取了McArtim大氣輻射傳輸模型對Ring效應(yīng)進(jìn)行模擬，并將測量結(jié)果和模擬結(jié)果進(jìn)行了對比，結(jié)果一致性較好。利用McArtim模型研究了不同大氣條件和氣溶膠狀態(tài)下Ring效應(yīng)強(qiáng)度變化，分析了Ring效應(yīng)對不同氣溶膠參量的靈敏度。研究結(jié)果表明Ring效應(yīng)對氣溶膠光學(xué)厚度和邊界層高度較為敏感，為反演氣溶膠垂直分布提供了一種新方法。

致謝：感謝德國馬普化學(xué)所Wagner T.教授在模型使用以及論文寫作中給予的幫助。

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(Received Mar.2, 2015; accepted Jul.18, 2015)

Sensitivity Study of Aerosol Properties from Observation of Atmospheric Ring Effect

MU Fu-sheng1,3, XIE Pin-hua1,2, LI Ang1, WANG Yang1, WU Feng-cheng1, XU Jin1, ZHANG Jie1, CHEN Hao1,SUN You-wen1

1.Key Lab of Environmental Optics and Technology, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China 2.School of Environmental Science and Optoelectronic Technology University of Science and Technology of China, Hefei 230031, China 3.College of Physics and Electronic Information, Huaibei Normal University, Huaibei 235000, China

Ring effect is defined as the phenomenon that the depth of solar Fraunhofer lines in scattered light is less than those observed in direct sunlight.The aerosol could change the light path and the scattering properties in the atmospheric, and influence Raman Scattering Possibility of the photons, and finally affect the filling-up effect.Aerosol parameters (aerosol optical depth, boundary layer height, single scattering albedo, asymmetric factor) could be obtained by observation of the Ring effect in different aerosol condition.The Ring effect is measured by ground-based MAX-DOAS instrument under clear days and the measurement results is compared with McAritim results.The comparison has a good agreement.Radiation transfer model McArtim is used to study the sensitivity of the Ring effect to the aerosol parameters.The study shows that in most conditions, aerosol optical depth (AOD) and boundary layer (bh) height has a great influence to RSP, and in 90 degree elevation angle, RSP has a decrease of 24.6% when AOD varies from 0.1 to 1, and a decrease of 4.4% when bh varies from 1km to 3 km.The study shows RSP is more sensitive to AOD and boundary layer height, which may provide a new method for aerosol profile.

Multi-axis differential optical absorption spectroscopy；Ring effect；Rotational Raman scattering possibility；Aerosol parameter

2015-03-02，

2015-07-18

國家自然科學(xué)基金項目(41275038，61275151)，環(huán)保公益性項目(201409006)，國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃(863計劃)項目(2014AA06A511，2014AA06A508)，安徽省自然科學(xué)基金項目(1308085QF124)資助

牟福生，1987年生，中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所博士研究生 e-mail: fsmou@aiofm.ac.cn

X122

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)09-2725-07