石　成，陳　穎，李登峰

(重慶郵電大學(xué) 理學(xué)院，重慶　400065)

?

可變外場(chǎng)中非線性系統(tǒng)熱輸運(yùn)理論與計(jì)算方法

石成，陳穎，李登峰

(重慶郵電大學(xué) 理學(xué)院，重慶400065)

摘要：可變外場(chǎng)對(duì)低維納米非線性體系熱輸運(yùn)的調(diào)控研究有利于新型熱控制器件的設(shè)計(jì)。本論文比較分析了用于熱輸運(yùn)理論研究的玻爾茲曼方法、格林-庫(kù)伯方法、非平衡格林函數(shù)法和量子主方程的優(yōu)勢(shì)和局限性，發(fā)現(xiàn)非平衡格林函數(shù)方法可處理弱耦合體系在可變外場(chǎng)作用下非線性體系的熱輸運(yùn)，4階量子主方程可處理耦合系數(shù)在0.45以內(nèi)的中等程度耦合體系。

關(guān)鍵詞：非線性系統(tǒng)；熱輸運(yùn)；非格林平衡函數(shù)；量子主方程

伴隨“聲子學(xué)”新興領(lǐng)域不斷發(fā)展和微量分析技術(shù)和實(shí)驗(yàn)測(cè)量手段的不斷改進(jìn)[1,2]，低維納米結(jié)構(gòu)的熱輸運(yùn)控制受到人們的重視，熱輸運(yùn)調(diào)控研究有助于解決高集成電子器件的散熱問(wèn)題、改善超高速飛行器以及大功率發(fā)動(dòng)機(jī)等高技術(shù)裝備的隔熱問(wèn)題、尋找熱電材料提供清潔能源以及設(shè)計(jì)高效熱控制器件。

眾所周知，控制電流的電子二極管、晶體管的發(fā)明直接導(dǎo)致了現(xiàn)代半導(dǎo)體產(chǎn)業(yè)的誕生，極大地促進(jìn)了工業(yè)技術(shù)的進(jìn)步。如能像控制電流這樣靈活的控制熱流，將會(huì)使“聲子學(xué)”領(lǐng)域快速發(fā)展。由于聲子是沒(méi)有質(zhì)量且不帶電的準(zhǔn)粒子，不受重力和電磁力的直接影響，從而控制熱流難于控制電流。近幾年低維納米結(jié)構(gòu)熱控制研究受到廣泛重視，從理論上設(shè)計(jì)出一些熱控制器件模型，比如熱整流器、熱晶體管、熱邏輯門(mén)和熱存儲(chǔ)器等[3]；實(shí)驗(yàn)中制備出了固態(tài)熱二極管、多壁碳納米管的熱變阻器、固態(tài)熱存儲(chǔ)器和熱晶體管等熱控制器件[4]。目前熱控制器件大多在穩(wěn)恒外場(chǎng)作用下調(diào)控恒定熱流，當(dāng)可變外場(chǎng)作用于低維納米結(jié)構(gòu)時(shí)，不僅可用于研究暫態(tài)過(guò)程，而且還可以產(chǎn)生穩(wěn)恒外場(chǎng)下不可能產(chǎn)生的新的物理現(xiàn)象，比如熱泵[5]，Berry相引起的熱流等。另外，可變外場(chǎng)可以大幅度提高熱控制器件的性能，可變門(mén)電壓使得兩極為金屬的量子點(diǎn)熱電性能提高40%[6]，因此，可變外場(chǎng)下熱控制研究是“聲子學(xué)”領(lǐng)域的一個(gè)重要分支，有利于新型熱控制器件的研究。

1熱輸運(yùn)理論研究方法

對(duì)于熱輸運(yùn)的研究，傳統(tǒng)的方法有玻爾茲曼(Boltzmann)方法和格林-庫(kù)伯(Green-Kubo)方法。玻爾茲曼方法是研究體材料熱輸運(yùn)的重要工具，是完全基于擴(kuò)散輸運(yùn)的理論。但是，納米結(jié)構(gòu)的聲子平均自由程與結(jié)構(gòu)尺寸可比擬時(shí)，熱輸運(yùn)并不是擴(kuò)散輸運(yùn)。而且，玻爾茲曼方法完全忽略了量子相干性，然而當(dāng)退相干長(zhǎng)度小于結(jié)構(gòu)尺寸時(shí)，量子相干性對(duì)微觀結(jié)構(gòu)的熱輸運(yùn)具有重要作用。因此，玻爾茲曼方法不適應(yīng)于非線性體系熱輸運(yùn)研究。格林-庫(kù)伯方法基于線性響應(yīng)理論，能有效計(jì)算熱導(dǎo)、ZT因子等熱輸運(yùn)參數(shù)，但它不能處理遠(yuǎn)離平衡態(tài)的體系，難以準(zhǔn)確得到非線性體系的延遲格林函數(shù)，從而需要附加各種近似方法來(lái)處理。因此，傳統(tǒng)的熱輸運(yùn)研究方法已經(jīng)不適用于研究非線性體系的熱輸運(yùn)。

隨著納米技術(shù)的迅速發(fā)展，迫切需要發(fā)展新的研究微觀結(jié)構(gòu)熱輸運(yùn)的方法。因此,Landauer公式被廣泛的用于描述介觀體系中的量子輸運(yùn)過(guò)程，它不關(guān)心體系的內(nèi)部特征，將量子輸運(yùn)過(guò)程簡(jiǎn)單的看成載流子的透射，透射率是它主要關(guān)心的物理量。Landauer公式最早被用來(lái)研究電輸運(yùn)，但它也可以描述聲子、光子等其他載流子的介觀輸運(yùn)。它幫助人們更好的理解介觀體系中的輸運(yùn)，并成功的預(yù)測(cè)了由彈道輸運(yùn)引起的量子電導(dǎo)和量子熱導(dǎo)。Landauer公式能夠?yàn)榻橛^輸運(yùn)提供簡(jiǎn)單清晰的物理圖像，但它本身無(wú)法給出透射率，因此，它必須借助其他方法為其提供透射信息，才能在納米體系熱輸運(yùn)的研究中發(fā)揮出更廣泛的作用。

過(guò)去10年里，非平衡格林函數(shù)法(Nonequilibrium Green’s Function Method，NEGF)成為了研究微觀結(jié)構(gòu)熱輸運(yùn)的一個(gè)重要工具[7]。NEGF是一個(gè)量子理論，能得到納米材料的所有量子特性，而且對(duì)于線性模型可以精確求解，所以廣泛應(yīng)用于電輸運(yùn)和熱輸運(yùn)的研究，但NEGF擅長(zhǎng)于處理線性體系，它可處理可變外場(chǎng)作用下線性體系的量子輸運(yùn)，而且可得到精確解。對(duì)于非線性體系在可變外場(chǎng)作用下的量子輸運(yùn)，NEGF必須進(jìn)行微擾處理，因此只能適應(yīng)于弱耦合情況。Bagchi等人分析了含時(shí)可變磁場(chǎng)對(duì)一維自旋鏈熱輸運(yùn)的影響[8]，把自旋態(tài)進(jìn)行了經(jīng)典處理，作為矢量，丟失了其中的量子相干性。

對(duì)于處理可變外場(chǎng)作用下非線性體系的量子輸運(yùn)，量子主方程(Quantum Master Equation，QME)提供了實(shí)現(xiàn)這個(gè)目標(biāo)的可能性[9]，它是通過(guò)研究熱源對(duì)微觀結(jié)構(gòu)的影響，計(jì)算在熱源影響下微觀結(jié)構(gòu)的約化密度矩陣，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)熱流的計(jì)算。QME方法是對(duì)微觀結(jié)構(gòu)本身進(jìn)行數(shù)值精確解，原則上它能有效處理任何非線性體系。但是，目前的大多數(shù)QME利用了Markov近似，只能研究穩(wěn)恒系統(tǒng)。Knezevic等人基于QME研究含時(shí)量子輸運(yùn)[10]，分析靜外場(chǎng)作用于多體量子體系后趨于穩(wěn)定狀態(tài)的暫態(tài)過(guò)程。另外，QME方法只能處理熱源與系統(tǒng)之間的弱耦合情況，如要處理強(qiáng)耦合體系，必須引入高階微擾理論得到高階QME，基礎(chǔ)理論已經(jīng)初步成型[11]，通過(guò)引入高階微擾理論處理中度耦合的熱流。圖1展示了不同熱輸運(yùn)理論研究方法擅長(zhǎng)處理的體系。

圖1　熱輸運(yùn)理論研究方法比較

2基本研究方法

基于以上分析可知，處理可變外場(chǎng)對(duì)非線性體系的量子輸運(yùn)主要可以通過(guò)量子主方程以及弱耦合條件下的NEGF方法。下面對(duì)該兩種方法進(jìn)行比較分析。

2.1非平衡格林函數(shù)方法

非平衡格林函數(shù)是處理非平衡態(tài)和相互作用系統(tǒng)最有力的方法。它的理論基礎(chǔ)源于量子場(chǎng)理論。 Schwinger、Kadanoff和Baym等人建立了非平衡格林函數(shù)早期的公式和理論，其中最有代表的是Keldysh，他創(chuàng)造了著名Keldysh定理，Keldysh圖像展開(kāi)法是一種能處理任意初始態(tài)的普適方法[12]。Meir等[13]用此方法研究了通過(guò)異質(zhì)結(jié)的電子輸運(yùn)，成功應(yīng)用于電輸運(yùn)性質(zhì)的研究之中。非平衡格林函數(shù)在熱輸運(yùn)中的應(yīng)用是過(guò)去十幾年間發(fā)展起來(lái)的。非平衡格林函數(shù)研究了彈道聲子輸運(yùn)性質(zhì)，然而非平衡格林函數(shù)的真正優(yōu)點(diǎn)在原理上能?chē)?yán)格處理非線性效應(yīng)。本文將介紹聲子非平衡格林函數(shù)的基本理論及其數(shù)值實(shí)現(xiàn)的方法，圖2為熱輸運(yùn)示意圖。

處理利用非平衡格林函數(shù)方法的問(wèn)題，首先介紹格林函數(shù)方面的有關(guān)知識(shí)。六種實(shí)時(shí)格林函數(shù)，將其定義為

以上6個(gè)式子分別表示推遲、前進(jìn)、大于、小于、時(shí)序、反時(shí)序格林函數(shù)。在海森堡匯景中，U(T)表示粒子位移的組成列矢量。θ(T)表示階梯函數(shù)，定義為

同時(shí)，以上6種實(shí)時(shí)格林函數(shù)之間的關(guān)系如下

由此發(fā)現(xiàn)，以上6式中的3個(gè)是線性獨(dú)立的，選取其中的三式因此就具有很大的任意性。常用的是:① G>,G<一般稱其為關(guān)聯(lián)函數(shù)，它們與可觀察量及其動(dòng)力學(xué)性質(zhì) (如態(tài)密度，熱流等)息息相關(guān); ② Gr,GA考慮其解析性質(zhì)的良好性，因此用來(lái)計(jì)算物理的響應(yīng)，比如散射速率，態(tài)密度和聲子譜等。

圖2　熱輸運(yùn)示意圖

如果得到了非平衡格林函數(shù)，接下來(lái)與熱輸運(yùn)相關(guān)的物理量就相應(yīng)計(jì)算出來(lái)，例如聲子透射譜、聲子態(tài)密度、熱導(dǎo)、熱流等。在處理量子熱輸運(yùn)問(wèn)題中，這些物理量便可以提供詳細(xì)的物理圖像。

因而，總的聲子態(tài)密度就表示為:

聲子在頻率空間和實(shí)空間的分布，通過(guò)聲子態(tài)密度和局域態(tài)密度來(lái)得到，在求解量子熱輸運(yùn)的問(wèn)題中，二者起到至關(guān)重要的作用。

熱導(dǎo)與聲子透射譜分別表示為：

2.2量子主方程方法

目前主方程方法被廣泛應(yīng)用于納米結(jié)構(gòu)穩(wěn)流的研究，對(duì)這個(gè)方法進(jìn)行拓展和延伸得到含時(shí)Redfield QME，不僅能處理任何非線性系統(tǒng)，還能處理納米結(jié)構(gòu)在任意含時(shí)外場(chǎng)下的熱輸運(yùn)計(jì)算[14]。從含時(shí)的哈密頓函數(shù)出發(fā)，利用含時(shí)Redfield QME方法推導(dǎo)隨時(shí)間改變的約化密度矩陣，從而得到非穩(wěn)態(tài)熱流表達(dá)式。

傳統(tǒng)的主方程方法用到 Markov 近似，只能研究穩(wěn)態(tài)情況，因此利用Markov近似之前的Redfield QME 方法研究任意含時(shí)的外場(chǎng)對(duì)非簡(jiǎn)諧體系的熱輸運(yùn)影響[15]。總的哈密頓量為：

根據(jù)矩陣：

可求得熱流分布。

以上只適用于較弱的耦合體系，得到的是2階量子主方程以及2階熱流公式，目前可利用高階微擾理論得到4階量子主方程以及4階熱流處理中等程度的耦合。4階量子主方程

4階熱流公式為：

2.3計(jì)算方法的模擬比較分析

圖3給出了利用NEGF、2階和4階量子主方程(2ndQME和4thQME)得到通過(guò)量子點(diǎn)電流與電極和系統(tǒng)之間的耦合系數(shù)關(guān)系，從圖中可以看出，NEGF可以得到精確解，2階量子主方程僅適合于耦合系數(shù)在0.2以內(nèi)的情況，4階量子主方程可適用于耦合系數(shù)在0.45以內(nèi)。因此，4階QME方法能很好處理中等程度耦合時(shí)電輸運(yùn)。

圖3基于非平衡格林函數(shù)法(NEGF)、2階和4階量子主方程(2ndQME和4thQME)得到通過(guò)量子點(diǎn)電流與電極和系統(tǒng)之間的耦合系數(shù)關(guān)系。左溫度T=0.02(kB/eV)，左電極和右電極化學(xué)勢(shì)分別為1.5 eV和0.5 eV，位勢(shì)能為1 eV。

圖3　基于非平衡格林函數(shù)法

3結(jié)束語(yǔ)

研究外場(chǎng)調(diào)控低維納米非線性體系熱輸運(yùn)時(shí)不僅能發(fā)現(xiàn)新的物理現(xiàn)象，有利于新型熱控制器件的研發(fā)，而且也是“聲子學(xué)”的重要分支領(lǐng)域，因此有必要對(duì)熱輸運(yùn)控制的理論和計(jì)算方法進(jìn)一步研究和總結(jié)。本論文在分析熱輸運(yùn)研究方法的基礎(chǔ)上，重點(diǎn)比較分析了非平衡格林函數(shù)、2階量子主方程和4階量子主方程，給出每種研究方法的優(yōu)勢(shì)和局限性，而且通過(guò)模擬計(jì)算得到4階量子主方程可處理耦合系數(shù)在0.45以內(nèi)的中等程度耦合體系。為了處理任意耦合程度的非線性體系在外場(chǎng)作用下的量子輸運(yùn)，需要發(fā)展更高階的量子主方程。研究方法的發(fā)展有助于新型熱控制器件的設(shè)計(jì)和實(shí)現(xiàn)，從而推動(dòng)“聲子學(xué)”領(lǐng)域快速發(fā)展。

參考文獻(xiàn)：

[1]LI N B,REN J,WANG L,et al.Phononics: Manipulating heat flow with electronic analogs and beyond[J].Rev Mod Phys,2012,84(3):1045-1066.

[2]LEE W,KIM K,JEONG W,et al.Heat dissipation in atomic-scale junctions[J].Nature,2013,498(7453):209.

[3]CHEN X K,XIE Z X,ZHOU W X,et al.Thermal rectification and negative differential thermal resistance behaviors in graphene/hexagonal boron nitride heterojunction[J].Carbon,2016,100: 492-500.

[4]LI S Z,DING X D,REN J,et al.Strain-controlled thermal conductivity in ferroic twinned films[J].Scientific Reports,2014(4):6375.

[5]CHUMPITAZI B P,SHULMAN R J.Underlying molecular and cellular mechanisms in childhood irritable bowel syndrome[J].Molecular and Cellular Pediatrics,2016,3(1):11.

[6]CREPIEUX A,SIMKOVIC F,CAMBON B,et al.Enhanced thermopower under a time-dependent gate voltage[J].Phys Rev B,2011,83(15): 153417.

[7]WANG J S,AGARWALLAB K,LI H,et al.Nonequilibrium Green’s Function method for quantum thermal transport[J].Front Phys,2013,5:1-24.

[8]BAGCHI D,MOHANTYP K.Thermally driven classical Heisenberg model in one dimension[J].Phys Rev B,2012,86(21): 214302.

[9]LU J T,ZHOU H B,JIANG J W,et al.Effects of electron-phonon interaction on thermal and electrical transport through molecular nano-conductors[J].Aip Advances,2015,5(5):053204.

[10]KNEZEVIC I,NOVAKOVIC B.Time-dependent transport in open systems based on quantum master equations[J].J Comput Electron,2013,12(3):363-374.

[11]THINGNA J,ZHOU H B,WANG J S.Improved Dyson series expansion for steady-state quantum transport beyond the weak coupling limit: Divergences and resolution[J].J Chem Phys,2014,141(19):194101.

[12]WANG J S,AGARWALLA B K,LI H N,et al.Nonequilibrium Green’s Function Method for quantum thermal transport[J].Frontiers of Physics,2014,9(6): 673-697.

[13]DAS S G,DHAR A.Landauer formula for phonon heat conduction: relation between energy transmittance and transmission coefficient[J].European Physical Journal B,2012,85(11):372.

[14]ARRIGONI E,KNAP M,VON DER LINDEN W.Nonequilibrium dynamical mean-field theory: An auxiliary quantum master equation approach[J].Physical Review Letters,2013,110(8):086403.

[15]ZHOU H B,THINGNA J,WANG J S,et al.Thermoelectric transport through a quantum nanoelectromechanical system and its backaction[J].Physical Review B,2015,91(4):045410.

(責(zé)任編輯楊繼森)

本文引用格式：石成，陳穎，李登峰.可變外場(chǎng)中非線性系統(tǒng)熱輸運(yùn)理論與計(jì)算方法[J].兵器裝備工程學(xué)報(bào)，2016(5):161-164.

Citation format:SHI Cheng,CHEN Ying,LI Deng-feng.Research on Theory and Calculation Method of Thermal Transport for Nonlinear Systems via Time-Varying External Fields[J].Journal of Ordnance Equipment Engineering,2016(5):161-164.

Research on Theory and Calculation Method of Thermal Transport for Nonlinear Systems via Time-Varying External Fields

SHI Cheng,CHEN Ying,LI Deng-feng

(College of Science,Chongqing University of Posts and Telecommunications,Chongqing 400065,China)

Abstract:Research on effective control of thermal transport via time-varying external fields for nonlinear systems is beneficial to design the novel thermal control devices.In this paper,we made a comparative analysis for the theoretical research methods of Boltzmann method,Green-Kubo method,nonequilibrium Green’s function method and quantum master equation.We gave the superiority and limitation of them.It is found that the nonequilibrium Green’s function method can deal with the thermal transport of weak-coupling system under the time-varying external fields.The 4-order quantum master equation can study the middle-coupling system when the coupling coefficient is less than 0.45.

Key words:nonlinear system; thermal transport; nonequilibrium Green’s function method; quantum master equation

doi:【基礎(chǔ)理論與應(yīng)用研究】10.11809/scbgxb2016.05.038

收稿日期：2015-12-20；修回日期：2016-01-15

基金項(xiàng)目：國(guó)家青年自然科學(xué)基金(11504038)

作者簡(jiǎn)介：石成(1990—)，男，碩士研究生，主要從事低維納米材料輸運(yùn)性質(zhì)研究。

中圖分類(lèi)號(hào)：O471.4

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：2096-2304(2016)05-0161-04