宋澤峰，段亞敏，蔡 奎，崔邢濤,2，欒文樓,2

1.河北地質(zhì)大學(xué),河北 石家莊 050031 2.河北省水資源可持續(xù)利用與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 石家莊 050031

滄州地區(qū)氟元素在不同介質(zhì)中的分布

宋澤峰1，2，段亞敏1，蔡 奎1，崔邢濤1,2，欒文樓1,2

1.河北地質(zhì)大學(xué),河北 石家莊 050031 2.河北省水資源可持續(xù)利用與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 石家莊 050031

以滄州地區(qū)的地下水、土壤和小麥中的氟元素為研究對(duì)象，探討氟元素在地下水、土壤和小麥等不同介質(zhì)中的含量、空間分布與來源成因。通過繪制各介質(zhì)中氟元素分布圖，獲得氟元素在各介質(zhì)中不同深度的含量及水平空間上的分布特征。結(jié)果顯示，當(dāng)?shù)厣顚拥叵滤科骄鶠?.25 mg/L，高于淺層地下水的平均值0.80 mg/L；深層和淺層土壤氟含量接近，平均值分別為557.18、569.20 mg/kg；小麥中的氟含量最高值為0.96 mg/kg，當(dāng)?shù)匦←湻烤陀趪覙?biāo)準(zhǔn)限值(1.0 mg/kg)。根據(jù)氟元素的分布特點(diǎn)分析，當(dāng)?shù)厣顚拥叵滤c土壤的氟元素來源一致，而不同于淺層地下水中的氟；小麥的氟元素分布受淺層土壤氟影響較大。

氟；元素分布；地下水；土壤；滄州

氟元素是人體必需的微量元素之一。人體中所含的氟元素一直很穩(wěn)定，約為37 mg/kg[1]，其中98.9%分布于骨骼和牙齒之中，其次是人體血液中。適量的氟對(duì)人體是有益的，然而攝入氟不足或過量均會(huì)對(duì)人體健康造成威脅。氟中毒是一種由氟元素引起的地方性疾病，因此常被稱之為地方性氟中毒，簡(jiǎn)稱“地氟病”。該病與病區(qū)的區(qū)域地質(zhì)和地球化學(xué)條件密切相關(guān)。受地質(zhì)、水文、地理、氣候等各種自然條件的影響，區(qū)域飲水、食物和空氣中氟含量過高。有研究證明，土壤、地下水的氟含量與人體氟效應(yīng)在地理分布上一致[2-3]。居民生活在這種環(huán)境中，長期過量攝入氟，氟在人體內(nèi)逐漸蓄積，從而引起以牙齒及骨骼病變?yōu)橹鞯穆匀硇灾卸尽?/p>

地氟病在世界上廣泛分布。據(jù)全國地方病統(tǒng)計(jì)資料[4]，截至2000年,中國約有氟斑牙人數(shù)4 066萬，氟骨癥患者260萬人，病區(qū)人口1.12億人。河北省是氟中毒最嚴(yán)重省份之一，據(jù)河北省疾控中心2001年統(tǒng)計(jì)資料顯示[5]，該省174個(gè)縣(市、區(qū))中126個(gè)為病區(qū)縣，病區(qū)村8 889個(gè)，其中重病區(qū)村851個(gè)，病區(qū)總?cè)丝?30.87萬人，占全省總?cè)丝诘?3.96%。滄州市是地氟病最嚴(yán)重地區(qū)，河北省地方性氟中毒高發(fā)區(qū)以滄州市為中心，分布在滄州、青縣、鹽山縣區(qū)域內(nèi)。

本文利用河北省農(nóng)業(yè)地質(zhì)調(diào)查的土壤和地下水?dāng)?shù)據(jù)，分析滄州地區(qū)的氟元素在土壤、水、植物(農(nóng)作物)等不同介質(zhì)內(nèi)的分布特征及其控制因素，為揭示不同賦存介質(zhì)與地氟病的分布關(guān)系，為查明研究區(qū)地氟病的地球化學(xué)成因提供有益參考。

1 研究區(qū)概況

滄州地處河北省中東部，東臨渤海，北靠京津，地跨北緯37°29′～38°57′，東經(jīng)115°42′～117°50′，面積1.3萬km2，是河北省重要的糧食產(chǎn)區(qū)。該地區(qū)位于中緯度地區(qū)，為明顯的暖溫帶大陸性季風(fēng)氣候，年平均氣溫12.5 ℃，年平均降水581 mm。年積溫4 785 ℃，無霜期181 d。

滄州地區(qū)為平原地貌，可大致以運(yùn)河為界，西側(cè)為冀中泛濫平原，東側(cè)至渤海為沖積海積平原。此外，在白洋淀附近有局部沖積湖積平原。當(dāng)?shù)氐刭|(zhì)構(gòu)造比較復(fù)雜, 分屬于冀中坳陷、滄縣隆起、黃驊坳陷、埕寧隆起4個(gè)基底構(gòu)造單元。地下水水位較淺，主要賦存于新生界第四系松散地層，為厚度不等含水砂層和弱透水黏土層相互疊加的多層結(jié)構(gòu)的含水巖系。當(dāng)?shù)睾拥腊l(fā)育，多條行洪排瀝河道過境入海，包括南運(yùn)河水系的南運(yùn)河、漳衛(wèi)新河、捷地減河，子牙河水系的子牙河、子牙新河，大清河水系的大清河等。

2 研究方法

2.1 樣品采集

研究區(qū)土壤和地下水樣品數(shù)據(jù)由河北省地質(zhì)調(diào)查院提供。表層土壤樣品采樣密度為1 km2采集1個(gè)土壤樣品，取樣深度為0～20 cm，4個(gè)土壤樣組合成1個(gè)分析樣(即表層土壤每4 km2合成1個(gè)分析樣)。共取得分析組合樣3 520件；深層土壤樣品密度為4 km2采集1個(gè)土壤樣品，取樣深度為150～200 cm，4個(gè)土壤樣組合成1個(gè)分析樣(即表層土壤每16 km2合成1個(gè)分析樣)，共取得分析組合樣907件。

地下水在枯水期采集，淺層地下水采樣井水埋深一般為10～50 m，采樣密度為32 km2采集1個(gè)土壤樣品，深層地下水采樣埋深在200～400 m，平均埋深300 m。采樣點(diǎn)均勻分布，采樣時(shí)測(cè)定地下水的水位埋深、水溫，24 h內(nèi)測(cè)定pH。研究區(qū)內(nèi)共采集淺層地下水樣品471件，深層地下水樣品3 836件。

植物樣品由河北地質(zhì)大學(xué)采集。選擇大宗農(nóng)作物小麥，采集樣品290件。以對(duì)角線法分別選取4點(diǎn)(距離地邊大于1 m)，每點(diǎn)取1 m×1 m面積麥穗，采集籽實(shí)。返回室內(nèi)后，從每個(gè)點(diǎn)位樣品隨機(jī)取5株籽實(shí)穗，數(shù)取各穗的籽實(shí)數(shù)量，記錄平均數(shù)；將麥穗脫粒，蒸餾水洗滌，自然風(fēng)干。將各樣點(diǎn)樣品編號(hào)后送實(shí)驗(yàn)室進(jìn)一步分析。

2.2 分析方法

樣品測(cè)試由河北省地礦中心實(shí)驗(yàn)室完成，土壤樣品共分析了氟(F)等52個(gè)元素和pH、有機(jī)碳等54項(xiàng)指標(biāo)，其中氟元素采用離子選擇性電極法測(cè)定；水樣測(cè)定了28項(xiàng)指標(biāo)，氟化物(F-)由離子選擇性電極法測(cè)定。所有樣品分析檢出限符合《多目標(biāo)區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范》(DD 2005—01)要求。

數(shù)據(jù)處理利用Excel軟件計(jì)算原始數(shù)據(jù)平均值(X)、標(biāo)準(zhǔn)差(S)，將元素含量分別按小于(X-2S)、(X-2S)～(X-0.5S)、(X-0.5S)～(X+0.5S)、(X+0.5S)～(X+2S)、大于(X+2S)劃分為顯著低值區(qū)、低值區(qū)、平均值區(qū)、高值區(qū)、顯著高值區(qū)，便于對(duì)比分析不同介質(zhì)中的元素相對(duì)高低；利用ArcGis9.3軟件的運(yùn)用反距離權(quán)重法對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行插值計(jì)算，制作氟元素在各介質(zhì)中的空間分布圖件。

3 結(jié)果與分析

不同介質(zhì)中F含量基本參數(shù)統(tǒng)計(jì)如表1所示。氟元素在各介質(zhì)中的分布如圖1～圖5所示。一般而言，元素的遷移方向是地下水-土壤-植物-人體。地下水中的F元素分布會(huì)影響到土壤和農(nóng)作物中F的含量分布特征。統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，當(dāng)?shù)厣顚拥叵滤瓼元素含量高于淺層地下水，這與雷德林等[6]對(duì)滄州地區(qū)地下水含氟量的垂直分布研究結(jié)果一致。滄州深層地下水氟平均含量接近某鋁廠周圍淺層地下水氟平均含量(2.56 mg/L)[7]。淺層地下水與淮北平原的-50 m以上的淺層地下水氟平均含量(0.84 mg/L)[8]接近，但低于亳州(1.74 mg/L)、阜陽(1.59 mg/L)、宿州(1.51 mg/L)等地區(qū)的淺層地下水氟離子平均濃度[9]，含量變化范圍大于太原盆地淺層地下水(0.24～3.30 mg/L)[10]。

表1 不同介質(zhì)中F含量基本參數(shù)統(tǒng)計(jì)

注：地下水中氟含量的平均值、含量范圍、標(biāo)準(zhǔn)差單位為mg/L，土壤和小麥為mg/kg。

淺層和深層地下水中氟的空間分布具有明顯差異(圖1、圖2)，大致可以青縣—泊頭縣城連線為界，將滄州地下水中氟的分布分為東西兩部分。淺層地下水中該線以西為氟的高值區(qū)、以東多為低值區(qū)，深層地下水則呈現(xiàn)出明顯的東高西低的特點(diǎn)。20世紀(jì)80年代，田級(jí)生[11]對(duì)滄州地區(qū)地下水中氟離子調(diào)查結(jié)論亦為在水平方向上淺層淡水分布西高東低，深層西低而東高，主要分布在京滬鐵路沿線及以東地區(qū)。其結(jié)論與本研究結(jié)果相似。

圖1 滄州淺層地下水氟分布圖

圖2 滄州深層地下水氟分布圖

滄州地區(qū)農(nóng)田淺層土壤和深層土壤的氟含量均值均高于中國土壤(A層)氟背景值478 mg/kg[12]。當(dāng)?shù)販\層土壤和深層土壤的氟含量均值相差無幾，但淺層土壤的含量范圍很大，最大值是最小值的14.29倍，達(dá)到了2 958 mg/kg。滄州地區(qū)土壤氟含量高于太原盆地(519.73 mg/kg)[13]和皖北地區(qū)(423.7 mg/kg)[14]土壤，低于貴陽西郊高氟土壤(2 024.7 mg/kg)[15]。

在空間分布上，氟在深層與淺層土壤空間分布特點(diǎn)相似(圖3、圖4)。低值區(qū)分布于滄州西部和東部的孟村、南皮、東光、吳橋一帶，高值區(qū)和顯著高值區(qū)均在滄州北部和中部泊頭市、滄縣、青縣及沿海地帶分布，沿東部低值區(qū)域形成圍裹的態(tài)勢(shì)。本課題組曾在滄州地區(qū)土壤氟的濃集中心采集土壤柱進(jìn)行土壤垂向剖面研究[16]。結(jié)果顯示，垂直向上土壤質(zhì)地與氟元素含量具有較密切相關(guān)性。相對(duì)于其他土類，黏土、粉黏土對(duì)元素具有更強(qiáng)的吸附性。因此，對(duì)于滄州地區(qū)土壤中氟分布的相似性，有可能是高值區(qū)為粘性較大土類，對(duì)氟元素的吸附性較好所致，但這一推論有待于對(duì)當(dāng)?shù)赝寥李愋妥鲞M(jìn)一步研究。

圖3 滄州淺層土壤氟分布圖

圖4 滄州深層土壤氟分布圖

作為河北省重要的糧食產(chǎn)區(qū)，將主要大田作物小麥做為農(nóng)作物的代表，研究小麥中氟的分布。滄州地區(qū)小麥中的氟除個(gè)別區(qū)域外，其他地區(qū)均為平均值區(qū)和高值區(qū)(圖5)。其中東部縣域和南部吳橋縣的絕大部分面積為高值區(qū)，西部零星有高值區(qū)分布，表現(xiàn)出與土壤相似的東高西低的態(tài)勢(shì)。

圖5 滄州地區(qū)小麥氟含量分布圖

農(nóng)作物的高氟含量會(huì)直接或間接導(dǎo)致人患氟地方病。根據(jù)國標(biāo)《食品中污染物限量》(GB 2762—2005)，小麥中氟含量限量為1.0 mg/kg，研究區(qū)小麥中氟含量全部低于該限值，顯示出當(dāng)?shù)丶Z食處于安全狀態(tài)。與重慶類似研究結(jié)果[17]相比，滄州市的小麥氟含量平均值(0.67 mg/kg)低于重慶三大區(qū)域的小麥氟含量均值。

4 討論

4.1 氟在地下水中的分布

與其他介質(zhì)相比，地下水中F含量變異程度最大，其中淺層地下水變異系數(shù)達(dá)到112.50%，深層地下水為70.67%，說明F在淺層地下水比深層地下水中含量分布離散程度更大。這是因?yàn)闇\層地下水中淡水和咸水并存，兩類水體中F含量不同，并且可能與當(dāng)?shù)貙?duì)淺層淡水開發(fā)利用時(shí)間早，使得淺層地下水的分布不均勻有關(guān)，此外淺層地下水受地貌變化的影響更大是變異系數(shù)高的原因之一。

不同深度的地下水中氟的空間分布差異原因?yàn)橹饕镔|(zhì)來源的不同。滄州地下水體系自西向東分屬大清河地下水系、子牙河地下水系統(tǒng)、漳衛(wèi)河地下水系統(tǒng)、古黃河地下水系統(tǒng)，4個(gè)系統(tǒng)均為南北走向，并列排布。研究區(qū)淺層地下水氟的高值區(qū)、顯著高值區(qū)主要分布于任丘、河間一帶，地下水體系屬大清河、子牙河系統(tǒng)，當(dāng)?shù)販\層地下水高氟的原因主要是源于地下水的陸相物質(zhì)來源，并受地貌影響。大清河、子牙河源于河北平原西部太行山區(qū)，片巖、片麻巖、石灰?guī)r等高氟巖石是太行山的主要巖石類型，流經(jīng)這類巖石的河流水系因此攜帶大量陸源氟離子，以至地勢(shì)低凹的冀中坳陷而流動(dòng)緩慢，形成西部高氟地下水的分布特征。而東部的漳衛(wèi)河、古黃河系統(tǒng)則或不經(jīng)太行山區(qū)或距離山區(qū)物源地距離遙遠(yuǎn)，所攜帶溶解物質(zhì)沉淀較早，因此東部淺層地下水氟含量相對(duì)較低。

深層高氟水的產(chǎn)生原因主要是海侵和火山噴發(fā)。進(jìn)入第四紀(jì)以來，滄州境內(nèi)發(fā)生6次海侵和多次火山活動(dòng)，海水中大量氟化物進(jìn)入地下水系統(tǒng)，并形成了高鈉水的環(huán)境，利于氟的溶解；火山噴發(fā)使大量的氟從地殼深部帶出。海進(jìn)的距離和火山分布位置是深層地下水東西部含量不同的原因。海水中的氟化物和含氟火山巖是滄州東部地下水氟的主要物質(zhì)來源。由于深層地下水堿性更強(qiáng)，利于巖石中氟溶解和氟的富集，因此深層地下水氟含量高于淺層。

4.2 氟在土壤中的分布

深層土壤一般被認(rèn)為屬于未受人類活動(dòng)影響，代表自然背景的情況。土壤氟的高值區(qū)分布與深層地下水相似而異于淺層地下水。這代表了土壤氟與深層地下水中氟元素的物質(zhì)來源可能相似，即滄州深層土壤氟可能主要來源于海侵和火山。冀中南平原土壤的氟元素含量變化為太行山前到東部濱海區(qū)域的深層土壤氟含量呈現(xiàn)逐漸增高的趨勢(shì)，這與海相沉積密切相關(guān)。具體而言，自西向東土壤剖面明顯呈現(xiàn)出陸相沉積物→陸海交互相→海陸交互相→海相氟含量逐漸增高的趨勢(shì)，可以斷定土壤深層氟的分布受第四紀(jì)海侵影響控制。第四紀(jì)火山噴發(fā)使大量高氟物質(zhì)保留在代表自然狀態(tài)的深層土壤中，也是深層土壤氟的重要來源。

另外，淺層土壤屬于耕作層，受外界人為影響巨大，并且土壤淋濾、蒸發(fā)作用等因素破壞了土壤的原始狀態(tài)，淺層土壤中的元素更大程度上受到外源輸入的影響。通過實(shí)地調(diào)研，當(dāng)?shù)刂饕峭ㄟ^機(jī)井抽取地下水進(jìn)行農(nóng)田灌溉。由于淺層地下水淡水、咸水并存，且開發(fā)歷史久遠(yuǎn)，當(dāng)?shù)卦缫焉釛墱\層地下水，主要使用深層地下水灌溉。因此，淺層土壤氟元素分布受到深層地下水控制。必須指出的是，淺層土壤除了受納灌溉水中的氟，還受到其他因素影響，例如大氣干濕沉降、化肥的施用等。特別是化肥對(duì)土壤氟的貢獻(xiàn)率占人為源的89.37%，遠(yuǎn)大于大氣干濕沉降和灌溉水[18]。由此預(yù)計(jì)未來淺層土壤氟的分布將逐漸趨向化肥施用的分布范圍，農(nóng)田氟含量的增加量將受控于化肥的使用量。

4.3 氟在農(nóng)作物中的分布

研究選擇小麥做為大田作物的代表進(jìn)行研究。與淺層土壤氟元素分布對(duì)比發(fā)現(xiàn)，農(nóng)作物與淺層土壤中氟的分布具有一定相似性。特別是西部任丘、河間、獻(xiàn)縣等縣市均有相似位置的局部高值特征，顯示出兩者之間的相關(guān)性。但多數(shù)地區(qū)小麥中的氟含量等級(jí)相對(duì)于土壤更高。這是由于營養(yǎng)供給關(guān)系，農(nóng)作物對(duì)元素的吸收受土壤影響巨大，使小麥氟含量的分布與淺層土壤有關(guān)聯(lián)性。另外，植物不僅利用根系吸收土壤元素，而且能夠利用葉片吸收大氣中的元素。大部分氟化物氣體通過葉片的氣孔進(jìn)入植物體內(nèi)，小部分通過表皮滲透或莖上的氣孔進(jìn)入[19]。孔慶芳[20]研究認(rèn)為，大氣中的氟化物容易被小麥葉組織吸收，在大氣氟濃度大的區(qū)域小麥中葉片的氟含量最高，在非污染區(qū)小麥葉片中的氟含量也僅次于根部而大于其他器官。根據(jù)本課題組之前的研究結(jié)論，土壤氟不是小麥中氟元素的唯一來源，大氣氟也是小麥氟分布的重要影響因素[21]。由于滄州是河北省重要的化工基地，建有多個(gè)特大型化工企業(yè)，因此大氣污染對(duì)當(dāng)?shù)剞r(nóng)田的影響不可忽視，小麥氟的分布與淺層土壤的區(qū)別可能是受到大氣氟化物的影響。作為人類的主要糧食類型，小麥中的氟含量必須受到嚴(yán)格控制。當(dāng)?shù)匦←溨蟹m暫未超標(biāo)，但由于小麥氟的上游物質(zhì)來源深層地下水和化肥的高氟性質(zhì)會(huì)使其產(chǎn)生累積作用，應(yīng)采取措施對(duì)氟的輸入途徑進(jìn)行監(jiān)控和治理。

綜上所述，由于滄州地區(qū)特殊的地質(zhì)、水文背景決定了當(dāng)?shù)胤氐姆植继卣鳌＞唧w如下：1)由于溶解的太行山高氟巖石由水流攜帶至冀中凹陷，形成滄州地區(qū)淺層地下水西高東低的布局。2)深層地下水與深層土壤中的氟元素具有相同的物質(zhì)來源，其主要源于海侵所沉積的海相物質(zhì)與火山噴發(fā)所攜帶的地球深部氟元素，由于海侵的范圍與火山分布位置決定了深層地下水與深層土壤內(nèi)的氟元素在當(dāng)?shù)貣|部含量高、西部含量低的特點(diǎn)。3)由于人類農(nóng)業(yè)耕作過程中抽取深層地下水與化肥施用等活動(dòng)，淺層土壤中的氟受控于深層地下水氟的分布，將來則受施肥等農(nóng)業(yè)活動(dòng)影響大。4)因種植關(guān)系和農(nóng)作物對(duì)外來物質(zhì)吸收的特性，農(nóng)作物中氟的分布可能受到淺層土壤和大氣的雙重影響，如不嚴(yán)加控制就有可能對(duì)人產(chǎn)生危害。

5 結(jié)論

滄州地區(qū)地下水中的氟分布離散程度較大，垂向分布上淺層低、深層高，平面分布上淺層地下水西高東低，深層地下水則相反。在物質(zhì)來源上，淺層地下水中的氟源于河北平原西部太行山區(qū)的高氟巖石，深層地下水主要受海侵和火山控制。

深層與淺層土壤的氟含量接近，空間分布也較為一致，物質(zhì)來源相似，但形成原因不同。深層土壤與深層地下水的氟同源，均為海相沉積物和火山攜帶的地球深部的氟元素。而淺層土壤的氟主要由深層地下水灌溉攜帶，并且可能受到施肥和大氣沉降等的影響。

當(dāng)?shù)匦←溨械姆吭趪鴺?biāo)限值以內(nèi)，為安全食品。小麥氟的來源為淺層土壤和大氣中的氟元素。

滄州地區(qū)氟的遷移途徑為深層地下水→淺層土壤→農(nóng)作物。由于深層地下水的氟含量很高，隨著灌溉和施肥必然使得淺層土壤及農(nóng)作物不斷累積氟元素，最終通過食用進(jìn)入人體，危害人體健康。為了糧食安全，應(yīng)對(duì)小麥氟的輸入途徑進(jìn)行檢測(cè)和治理。

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Distribution of Fluorine in Multiple Environmental Media in Cangzhou, China

SONG Zefeng1,2，DUAN Yamin1，CAI Kui1，CUI Xingtao1,2，LUAN Wenlou1,2

1.Hebei GEO University, Shijiazhuang 050031, China 2.Hebei Key Laboratory of Sustained Utilization and Development of Water Resources, Shijiazhuang 050031, China

Cangzhou is one of the most serious fluorosis areas in China. Chose groundwater, soil, wheat of Cangzhou as research objects, by the map of fluorine in multiple environmental media, the article discussed the content, distribution and material sources of fluorine in different depth and horizontal space. The result showed that the average fluorine content of local deep groundwater was 2.25 mg/L, which was higher than that of shallow groundwater (0.80 mg/L); fluorine content in deep soil and topsoil were similar, the average content in deep soil was 557.18 mg/kg and that in topsoil was 569.20 mg/kg; the highest fluorine content in wheat was 0.96 mg/kg, which means that fluorine contents in all wheat did not exceed the limits of national standard(1.0 mg/kg). According to the distribution of fluorine, the fluorine source of deep groundwater was as same as that of soil, different from that of shallow groundwater, and fluorine in wheat was influenced significantly by topsoil.

fluorine; element distribution；groundwater；soil；Cangzhou

2015-09-07;

2016-02-20

國土資源部與河北省人民政府合作項(xiàng)目“河北省局部生態(tài)地球化學(xué)評(píng)價(jià)”(20041420007-3)

宋澤峰(1980-)，男，河北邯鄲人，碩士，副研究員。

X824

A

1002-6002(2016)06- 0070- 06

10.19316/j.issn.1002-6002.2016.06.11