鄒華生，呂雪營(yíng)

（華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院，廣東廣州510640）

飲用水消毒技術(shù)的研究進(jìn)展

鄒華生，呂雪營(yíng)

（華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院，廣東廣州510640）

由于人類活動(dòng)和工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的快速發(fā)展，水源水質(zhì)的污染日趨加劇。新的環(huán)境污染使傳統(tǒng)的飲用水消毒技術(shù)難以滿足人們對(duì)飲用水水質(zhì)的要求，對(duì)此國(guó)內(nèi)外不斷研究開(kāi)發(fā)出安全高效的飲用水消毒技術(shù)。從消毒滅菌機(jī)理、滅菌效果及其影響因素、消毒副產(chǎn)物安全性等方面對(duì)目前的飲用水消毒技術(shù)進(jìn)行了綜述和剖析，并對(duì)其發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了展望，旨在了解國(guó)內(nèi)外飲用水消毒技術(shù)的現(xiàn)狀和不足，促進(jìn)開(kāi)發(fā)更安全有效的飲用水消毒技術(shù)。

飲用水；細(xì)菌；病毒；消毒技術(shù)

1 城鄉(xiāng)飲用水安全現(xiàn)狀

水是維系生命，保證工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)不可缺少的物質(zhì)。由于人類活動(dòng)，特別是工業(yè)生產(chǎn)的快速發(fā)展和城市人口的過(guò)于集中，水的消耗量急劇增加，同時(shí)大量未經(jīng)處理的工業(yè)廢水和生活污水排入天然水體，超過(guò)了水體的自凈能力，導(dǎo)致水源水質(zhì)普遍受到污染。水污染會(huì)導(dǎo)致細(xì)菌病毒滋生傳播，危害人類健康，如表1所示〔1〕?；魜y、痢疾、SARS、禽流感等疾病的流行都是水中存在致病微生物導(dǎo)致的后果。

我國(guó)自然資源水質(zhì)本就較差，其中華北、西北、東北和黃淮海平原地區(qū)水源存在高氟問(wèn)題，內(nèi)蒙古、山西、新疆、寧夏和吉林等地水源存在高砷問(wèn)題。而且隨著社會(huì)發(fā)展，飲用水源的污染日趨嚴(yán)重，導(dǎo)致致病微生物及其他有害物質(zhì)嚴(yán)重超標(biāo)〔2〕，其中某些污染物還會(huì)與傳統(tǒng)的消毒劑結(jié)合生成大量的有害副產(chǎn)物，影響飲用水處理效果。我國(guó)95%以上的公共供水廠是在《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB 5749—2006）頒布之前建設(shè)的，面對(duì)新的水源污染環(huán)境，這些水廠傳統(tǒng)的處理工藝難以保障處理出水達(dá)到《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB 5749—2006）的要求，存在嚴(yán)重的安全隱患。

表1 飲用水傳播的疾病與飲用水的關(guān)系類型

2 飲用水消毒技術(shù)

由于水廠傳統(tǒng)的處理工藝對(duì)水中的一些微生物（如大腸桿菌、隱孢子蟲(chóng)等）不能有效地滅活，不能對(duì)其傳染擴(kuò)散進(jìn)行有效的控制，就可能導(dǎo)致以飲用水為媒介疫情的爆發(fā)。人群中不斷發(fā)生的經(jīng)水傳播的病毒性傳染病使現(xiàn)有的飲用水消毒技術(shù)受到嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。因此，有必要對(duì)現(xiàn)有的飲用水消毒技術(shù)進(jìn)行分析，并針對(duì)其不足，開(kāi)發(fā)更加有效安全的飲用水消毒工藝。

飲用水消毒技術(shù)主要有物理法和化學(xué)法兩大類。物理法是利用物理能來(lái)破壞細(xì)菌的凝聚或使菌體蛋白發(fā)生解體及變性，從而達(dá)到飲用水消毒的目的，如紫外線消毒法、超聲波消毒法等；化學(xué)法則是利用液態(tài)或氣態(tài)的化學(xué)藥劑滲透到細(xì)菌體內(nèi)，通過(guò)劇烈的氧化反應(yīng)等，使細(xì)菌菌體發(fā)生破壞性的降解而達(dá)到飲用水消毒的目的〔3〕，如臭氧消毒、氯化消毒等。

2.1 化學(xué)法

2.1.1 氯化消毒

氯化消毒是世界各國(guó)多年以來(lái)飲用水的主要消毒措施。氯化消毒劑主要有液氯、次氯酸鈉、次氯酸鈣等。飲用水氯化消毒起主要消毒作用的是投入到水中的氯化消毒劑與水作用形成的次氯酸。次氯酸分解形成的氫離子和次氯酸根離子可以破壞微生物細(xì)胞的通透性，破壞細(xì)胞核酸及酶，進(jìn)而殺死微生物〔4〕。

但是，由于目前水體中有機(jī)污染普遍較為嚴(yán)重，在整個(gè)消毒過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生各種消毒副產(chǎn)物（DBPs），包括三鹵甲烷、四氯乙烯等。氯消毒制劑加入水中后水解生成的次氯酸具有強(qiáng)氧化性，這有利于殺滅水中的微生物，但也易于氧化水中的Br-，與水中的有機(jī)物反應(yīng)生成氯化DBPs或溴化DBPs。短期生物學(xué)試驗(yàn)、動(dòng)物致癌試驗(yàn)、流行病學(xué)調(diào)查結(jié)果〔5〕以及M.I.Cedergren等〔6〕對(duì)出生缺陷影響因素的研究均表明，飲用水中含DBPs會(huì)對(duì)人體健康構(gòu)成危害。表2列出了幾種常見(jiàn)DBPs的毒性作用〔7〕。因此，在研究新的消毒工藝時(shí)，要盡量減少甚至避免氯化消毒藥劑的使用。

2.1.2 二氧化氯消毒

二氧化氯對(duì)常見(jiàn)的致病微生物、真菌以及病毒等均具有高效、迅速的滅活能力，能氧化水體中的有機(jī)物，降低水體的BOD，不與水體中有機(jī)物發(fā)生取代或加成反應(yīng)，不會(huì)生成三鹵甲烷和其他有機(jī)鹵副產(chǎn)物〔8〕。

表2 幾種常見(jiàn)的DBPs的毒性（美國(guó)環(huán)?？偩?，1999年）

然而隨著研究的不斷深入，發(fā)現(xiàn)二氧化氯消毒產(chǎn)生的非有機(jī)副產(chǎn)物也會(huì)威脅人類健康。在水處理過(guò)程中，大約70%參與反應(yīng)的二氧化氯會(huì)立即以形式〔9〕殘留在水體中，另外二氧化氯水溶液遇光分解或在高pH、有游離次氯酸存在時(shí)會(huì)生成0〕，二氧化氯與在機(jī)體內(nèi)可迅速轉(zhuǎn)換成在人體內(nèi)作用于紅細(xì)胞形成正鐵血紅蛋白可導(dǎo)致溶血性貧血，且殘留的二氧化氯可抑制動(dòng)物體內(nèi)元素碘的代謝和生理活性，降低動(dòng)物甲狀腺素分泌量〔11〕。

2.1.3 氯胺消毒

氯胺消毒起消毒作用的是其緩慢釋放的HClO，其反應(yīng)機(jī)理如下：

這些反應(yīng)均存在著動(dòng)態(tài)平衡，當(dāng)HClO因消耗而減少時(shí)，NH2Cl、NHCl2按逆反應(yīng)方向生成HClO，從而實(shí)現(xiàn)消毒的目的。

氯胺消毒的致突變性低于氯氣，氯胺的余氯量達(dá)到1mg/L時(shí)，就可以完全達(dá)到飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)的要求〔12〕。此外，氯胺在水中的穩(wěn)定性高于氯氣，其半衰期約為氯氣的100倍，因而持續(xù)消毒的效果更好。

但是，使用氯胺消毒會(huì)產(chǎn)生亞硝胺、亞硝酸鹽等副產(chǎn)物，對(duì)人類的健康有一定影響。氯胺殺滅病原微生物時(shí)會(huì)增加水中的AOC（Assimilable Organic Carbon），使水呈現(xiàn)生物不穩(wěn)定性〔13〕。此外，氯胺消毒需要專門(mén)設(shè)加氨間和加氯間，氨氯投加比例控制不好時(shí)，會(huì)激活水中的氨氧化細(xì)菌，從而使出水中亞硝酸鹽和氨氮超標(biāo)。

2.1.4 臭氧消毒

臭氧對(duì)微生物內(nèi)部結(jié)構(gòu)有極強(qiáng)的氧化破壞性，尤其是對(duì)囊腫和原生動(dòng)物病原體的卵囊具有高效的殺滅作用，而且臭氧能去除有機(jī)污染物。

臭氧極不穩(wěn)定，分解時(shí)會(huì)釋放出自由基態(tài)氧。自由基態(tài)氧的活性是氯的600倍〔14〕，具有強(qiáng)氧化能力和生物膜擴(kuò)散能力，其作用機(jī)制：（1）可穿透細(xì)胞壁，氧化分解細(xì)菌的葡萄糖氧化酶等，使細(xì)菌滅活；（2）可直接與細(xì)菌、病毒發(fā)生作用，破壞其細(xì)胞器、DNA和RNA，分解蛋白質(zhì)等大分子聚合物，使細(xì)菌新陳代謝遭到破壞，導(dǎo)致死亡；（3）可滲透細(xì)胞膜組織，侵入細(xì)胞膜內(nèi)作用于外膜脂蛋白和內(nèi)部的脂多糖，促進(jìn)細(xì)胞的溶解死亡，并且將死亡菌體內(nèi)的遺傳基因、寄生菌種、噬菌體等溶解變性滅亡〔15〕。

盡管臭氧消毒具有較強(qiáng)的滅活能力，但臭氧的發(fā)生設(shè)備昂貴，生產(chǎn)效率低，成本較高，同時(shí)其自身分解速度快，穩(wěn)定性差，半衰期短，受有機(jī)物影響較大，無(wú)法維持管網(wǎng)中的消毒效果，易產(chǎn)生二次污染。

2.2 物理法

2.2.1 紫外線消毒

紫外線滅菌的原理主要是基于核酸對(duì)紫外線的吸收，其吸收范圍為240～280 nm〔16〕。紫外線照射微生物，會(huì)輻射損傷生物細(xì)胞，破壞微生物核酸功能，抑制微生物的復(fù)制繁殖，從而達(dá)到消毒的目的。

紫外線的消毒效果受光源及水中有機(jī)物、無(wú)機(jī)顆粒物及一些特殊離子等因素的影響：（1）脈沖紫外線的滅菌效果較好，而低壓紫外線滅菌效果較差〔17〕；（2）由于水中存在的有機(jī)物和無(wú)機(jī)顆粒物會(huì)影響紫外線到達(dá)微生物表面的光強(qiáng)度，一般情況下，隨著有機(jī)物濃度的增加、水體濁度的增大，紫外線消毒效果會(huì)變差〔18〕；（3）銀離子對(duì)紫外線消毒有協(xié)同作用，而鐵離子是紫外線的強(qiáng)吸收體，會(huì)降低紫外線的穿透力，降低紫外線的消毒效果〔19〕。

紫外線飲用水消毒不需投加化學(xué)藥劑，不會(huì)殘留毒副產(chǎn)物，是一種環(huán)保的消毒方法。但是，紫外線消毒存在光復(fù)活現(xiàn)象〔20〕，沒(méi)有持續(xù)消毒能力。近年來(lái)，為避免單獨(dú)紫外線消毒沒(méi)有持續(xù)消毒能力的缺陷，不少學(xué)者〔21〕將目光轉(zhuǎn)向?qū)⒆贤饩€消毒與其他消毒法聯(lián)合使用，這或許將是飲用水消毒工藝的發(fā)展方向。

2.2.2 超聲波消毒

超聲波對(duì)微生物的作用是多樣化的。超聲波“空化”效應(yīng)在液體中產(chǎn)生的瞬間高溫及溫度變化、瞬間高壓及壓力變化，可以瓦解細(xì)胞〔22〕；氣泡內(nèi)爆產(chǎn)生的高剪切力和液體噴射也可能有足夠的力量來(lái)破壞細(xì)胞壁膜〔23〕；超聲波能使微生物細(xì)胞內(nèi)容物受到劇烈的震蕩而使細(xì)胞遭到破壞；在水溶液內(nèi)，超聲波作用產(chǎn)生的過(guò)氧化氫自由基也具有殺菌能力〔24〕。超聲波對(duì)微生物的作用效果主要受到超聲作用參數(shù)、微生物特性以及介質(zhì)等因素的影響。

超聲強(qiáng)度、頻率、作用時(shí)間、溫度是影響超聲波滅菌效果的主要超聲作用參數(shù)。研究表明，超聲滅菌效果與其作用時(shí)間成正比，但隨著時(shí)間的增加，介質(zhì)的溫度會(huì)升高，且時(shí)間過(guò)長(zhǎng)是不經(jīng)濟(jì)的〔1〕；聲強(qiáng)增大，空化強(qiáng)度增大，但達(dá)到一定值后，則會(huì)產(chǎn)生大量無(wú)用的氣泡，從而降低了空化強(qiáng)度，進(jìn)而影響殺菌效果；低頻率、高功率的超聲波產(chǎn)生非常高的聲能量，可以通過(guò)物理、機(jī)械和化學(xué)等作用滅活微生物〔25〕。E.Joyce等〔26〕的研究表明，20、40 kHz超聲波下細(xì)胞更敏感，死亡細(xì)胞一直在增多，而580 kHz下的超聲波只能破壞細(xì)胞團(tuán)簇而不能損壞細(xì)胞膜。

超聲波對(duì)不同微生物的影響是不同的，S.Gao等〔27〕研究發(fā)現(xiàn)，在相同的超聲作用條件下，大腸桿菌更敏感，而葡萄球菌幾乎不受影響，他們認(rèn)為這與微生物的膠囊有關(guān)。

S.Z.Salleh-Mack等〔22〕研究了介質(zhì)、溫度、pH（pH為2.5、4.0）等對(duì)超聲波殺滅大腸桿菌效果的影響，發(fā)現(xiàn)低pH（pH=2.5）下的大腸桿菌對(duì)超聲波更敏感；超聲作用引起的介質(zhì)溫度變化對(duì)大腸桿菌的敏感度也有一定的影響；并指出介質(zhì)不同，大腸桿菌對(duì)超聲波的敏感度也不同。另外，二氧化硅、綠色凝灰?guī)r等懸浮物對(duì)超聲波的滅菌效果也會(huì)產(chǎn)生一定影響〔28〕。

超聲波單獨(dú)作用短時(shí)間滅菌效果有限，雖然提高超聲時(shí)間可以提高殺毒率，但是超聲時(shí)間過(guò)長(zhǎng)，耗電量增大，不經(jīng)濟(jì)〔1〕。因此，不少學(xué)者對(duì)超聲波聯(lián)合其他技術(shù)滅菌進(jìn)行了研究。S.Giannakis等〔29〕研究證實(shí)，超聲技術(shù)耦合photo-Fenton可以顯著提高滅菌效果；P.M.M.Fonsecaa等〔30〕研究證實(shí)，超聲技術(shù)聯(lián)合臭氧可以提高滅菌效果，減少滅菌時(shí)間和化學(xué)藥劑用量。在實(shí)際的水處理應(yīng)用中，可考慮將超聲技術(shù)與其他技術(shù)聯(lián)合使用以提高滅菌率和經(jīng)濟(jì)性。

3 發(fā)展趨勢(shì)——聯(lián)合消毒法

由于飲用水水源受污染的程度及廣度日趨擴(kuò)大，以及人們對(duì)飲用水水質(zhì)的要求不斷提高，水處理過(guò)程中的消毒滅菌面臨挑戰(zhàn)。世界各國(guó)加快了對(duì)飲用水消毒方法的研究。近年來(lái)，不少學(xué)者對(duì)聯(lián)合消毒法做了大量的研究。

T.S.Huang等〔31〕研究了ClO2與超聲波結(jié)合對(duì)沙門(mén)氏菌和大腸桿菌的滅活情況，并與單獨(dú)使用ClO2進(jìn)行了對(duì)比，結(jié)果表明，ClO2聯(lián)合超聲波的作用效果更明顯，對(duì)沙門(mén)氏菌的對(duì)數(shù)滅活率由單獨(dú)使用ClO2的3.115升到4.253，對(duì)大腸桿菌的對(duì)數(shù)滅活率由單獨(dú)使用ClO2的2.235升到3.865。這主要是由于超聲波使水中存在的菌團(tuán)微球發(fā)生破碎分散，強(qiáng)化了化學(xué)殺菌劑在水中的傳播，進(jìn)一步增加了病菌與殺菌劑的接觸機(jī)會(huì)。

吳東海等〔32〕研究了UV/O3的復(fù)合滅菌性能，結(jié)果表明，UV/O3較單獨(dú)紫外或臭氧滅菌的效果有所提高，當(dāng)初始臭氧質(zhì)量濃度為5.02mg/L，液面紫外輻射強(qiáng)度為6.5mW/cm2，滅菌時(shí)間為1.5～9.0 s時(shí)，UV/O3對(duì)細(xì)菌總數(shù)的對(duì)數(shù)滅菌率達(dá)3.6～6.4，而單獨(dú)紫外為1.8～4.7，單獨(dú)臭氧則僅為1.6～3.0?？梢?jiàn)，采用聯(lián)合消毒法可以在一定程度上提高微生物的滅活率，具有一定的發(fā)展前景。

聯(lián)合消毒法可以彌補(bǔ)單一消毒法的不足，提高消毒效果。將物理法消毒與化學(xué)藥劑聯(lián)合使用，不但可以減少化學(xué)藥劑的使用量，降低副產(chǎn)物，還可以降低物理法的使用條件限制，降低經(jīng)濟(jì)成本，這將是飲用水消毒的發(fā)展方向。

我國(guó)地域遼闊，飲用水水源水質(zhì)極其復(fù)雜，并且部分地區(qū)的水源受到不同程度的污染。對(duì)致病性病原微生物（包括病毒）的有效殺滅是保障飲水安全的重要措施。然而，大多數(shù)自來(lái)水廠使用氯為主要消毒劑，因傳質(zhì)過(guò)程所限，對(duì)菌團(tuán)滅殺效果不佳。同時(shí)，產(chǎn)生的氯化消毒副產(chǎn)物對(duì)人體健康構(gòu)成潛在威脅。因此，要加強(qiáng)研究飲水的消毒工藝和方法，創(chuàng)新開(kāi)發(fā)和應(yīng)用推廣行之有效的飲水消毒技術(shù)和新的消毒劑。針對(duì)我國(guó)飲用水水源水質(zhì)，可采用多種消毒技術(shù)的聯(lián)合協(xié)同，提高殺菌效果，有效降低消毒成本，得到更加安全、優(yōu)質(zhì)的飲用水，保障人民的飲水安全及人類健康。

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Research progress in the sterilization techniques ofdrinking water

Zou Huasheng，LüXueying
（SchoolofChemistry and Chemical Engineering，South China University of Technology，Guangzhou 510640，China）

Because of the rapid developmentof human activity，industrial and agricultural production，the pollution ofwater quality in water sources becomes seriousmore andmore.The new environmental pollutionmakes the conventional sterilization techniques of drinking water difficult tomeet people's requirements for the water quality of drinkingwater.Aimingat this，safe and effective sterilization techniquesofdrinkingwaterhavebeen researched and developed constantly both in China and abroad.The present drinking water sterilization techniques are summarized and analyzed in the aspects of sterilizationmechanism，sterilization effectand its influential factors，the security of sterilization by-products，etc..In addition，its developing trends are looked ahead，so as to clarify the present status and insufficiency of the sterilization techniquesofdrinkingwater，and to promote the developmentof safer andmore effective sterilization techniquesof drinkingwater.

drinkingwater；bacteria；viruses；sterilization technology

X131.2

A

1005-829X（2016）06-0017-05

鄒華生（1957—），博士，教授。電話：020-22236505，E-mail：cehszou@scut.edu.cn。

2016-02-15（修改稿）

廣東省科技攻關(guān)項(xiàng)目（2013B020800004）