李長英，陳明功，盛楠，劉啟飛，胡祖和，方敏，張濤

（安徽理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，安徽 淮南 232001）

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揮發(fā)性有機物處理技術(shù)的特點與發(fā)展

李長英，陳明功，盛楠，劉啟飛，胡祖和，方敏，張濤

（安徽理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，安徽 淮南 232001）

摘要：揮發(fā)性有機物（VOCs）產(chǎn)生于有機化工生產(chǎn)過程及有機產(chǎn)品被使用的自身揮發(fā)過程，對環(huán)境和人類健康有害。本文綜述了VOCs的定義、來源、危害、相關(guān)法律法規(guī)和排放情況。介紹了現(xiàn)有VOCs處理技術(shù)，包括化學(xué)氧化法、物理分離法、生物分解法、光解法、電化學(xué)法以及新興復(fù)合型處理技術(shù)等的特點。闡述了這些技術(shù)的原理、工藝流程、優(yōu)勢、使用限制和市場的占有率，其中吸附法應(yīng)用最為廣泛，催化燃燒法和低溫等離子法發(fā)展最快，復(fù)合型處理技術(shù)處理效果最好且無二次污染是VOCs處理技術(shù)發(fā)展的一個重要方向。選擇合適VOCs處理工藝應(yīng)依據(jù)其主要成分的濃度、氣體流量、物化性質(zhì)等因素并考慮到整個處理工藝的經(jīng)濟(jì)效益。并對新興復(fù)合型處理技術(shù)的發(fā)展趨勢作了展望，指出降低成本、簡化操作是該技術(shù)進(jìn)一步推廣的關(guān)鍵。

關(guān)鍵詞：揮發(fā)性有機物；技術(shù)特點；復(fù)合型處理技術(shù)

工業(yè)化快速發(fā)展使人們生活質(zhì)量不斷提高，但帶來的環(huán)境污染日益危害人類健康，整個社會開始關(guān)注大氣污染問題。揮發(fā)性有機物（volatile organic compounds，VOCs）是大氣污染物重要組成部分，2010年國務(wù)院就將揮發(fā)性有機物列為需重點防控的大氣污染物。VOCs一般具有惡臭味，破壞臭氧層，引起霧霾天氣，產(chǎn)生光化學(xué)煙霧，對人體健康十分有害。世界各國對該問題也日益重視，不斷研發(fā)新的VOCs處理技術(shù)，同時通過立法形式嚴(yán)格控制排放。我國近年來頒布了一些限制VOCs排放的法律法規(guī)。VOCs成分復(fù)雜，濃度、流量等因素不同，每種VOCs處理技術(shù)都有其自身的優(yōu)勢和使用限制，如何選擇合適的技術(shù)是VOCs處理工作者必須面對的問題。

第一作者：李長英（1987—），女，碩士研究生，主要研究揮發(fā)性有機物處理。聯(lián)系人：陳明功，教授，博士，主要研究環(huán)境化學(xué)工程。E-mail mgchen@aust.edu.cn

1 VOCs的定義、來源、危害

不同國家和組織對VOCs定義不同。美國ASTM D3960—1998定義為：任何能參加大氣光化學(xué)反應(yīng)的有機化合物稱為VOC（揮發(fā)性有機化合物）。美國聯(lián)邦環(huán)保署（EPA）定義為：揮發(fā)性有機化合物是除CO、CO2、H2CO3、金屬碳化物、金屬碳酸鹽和碳酸銨外任何參加大氣光化學(xué)反應(yīng)的碳化合物。中國國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 18883—2002 《室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中定義：利用Tenax GC和Tenax TA采樣，非極性色譜柱（極性指數(shù)小于10）進(jìn)行分析，保留時間在正己烷和正十六烷之間的揮發(fā)性有機化合物[1]。北京市DB11/501—2007《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》中對VOCs的定義為：在20℃時蒸汽壓大于0.01kPa或在特定適用條件下具有相應(yīng)揮發(fā)性的全部有機物總稱。現(xiàn)在被大家廣泛采用的是世界衛(wèi)生組織定義：VOC是熔點低于室溫而沸點在50～260℃之間的揮發(fā)性有機化合物總稱。VOCs主要來自于工業(yè)生產(chǎn)和社會生活中。工業(yè)產(chǎn)生VOCs排放量最多，例如醫(yī)藥行業(yè)、石油化工行業(yè)、印刷業(yè)、電子行業(yè)、制造業(yè)等伴生大量VOCs。其次是有機材料使用過程中自身揮發(fā)或轉(zhuǎn)變而成，例如建筑材料、油漆、地板、家具等自身揮發(fā)出VOCs以及交通運輸中尾氣的排放等。

VOCs是有毒有害且易燃易爆的揮發(fā)性有機物，對動植物和人類都是有害的，其易燃易爆的性質(zhì)給企業(yè)生產(chǎn)帶來一定的安全隱患。VOCs中碳?xì)浠衔锖偷趸镌陉柟庾贤饩€作用下會發(fā)生一系列復(fù)雜光化學(xué)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，在該反應(yīng)過程中會產(chǎn)生臭氧、過氧乙酰硝酸酯和高活性的自由基以及醛類、酮類、有機酸等二次污染[2]。一次污染物和二次污染物與反應(yīng)產(chǎn)物一起構(gòu)成光化學(xué)煙霧。除此之外，高活性自由基和其他中間產(chǎn)物和甲苯、二甲苯等進(jìn)一步反應(yīng)產(chǎn)生有機氣溶膠以及霧霾，近一步破壞生態(tài)環(huán)境，影響人類健康[3-4]。世界衛(wèi)生組織研究表明，人類60%以上的疾病都和室內(nèi)環(huán)境中建筑材料、家具、清潔劑等釋放的揮發(fā)性有機物有關(guān)，主要是甲醛、苯、甲苯和二甲苯等，由于這些物質(zhì)濃度低不易引起注意，導(dǎo)致人產(chǎn)生慢性中毒、癌變危及生命[5-7]。車內(nèi)有機污染物和室內(nèi)環(huán)境有機污染相似，但是當(dāng)車輛在戶外受陽光照射會加劇有機物揮發(fā)的速度，短時間內(nèi)就能造成更大的危害[8]。

2 VOCs的法律法規(guī)與排放清單

世界各國對毒害性VOCs排放限值和治理制定了相關(guān)法律法規(guī)，而且標(biāo)準(zhǔn)日趨嚴(yán)格。美國相繼頒布了《國家環(huán)境政策法》（NEPC）、《清潔空氣法》（CAA）、《清潔空氣州際法規(guī)》（CAIR）和《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（NAAQS）等，采取多層次管理手段進(jìn)行VOCs管控[9]。同時各國對污染物分類更加詳細(xì)，相應(yīng)的限制也更加明確。雖然中國對VOCs的管理開始比較晚，但隨著工業(yè)化快速發(fā)展，相應(yīng)的政策也逐漸成熟和完善。在《中華人民共和國環(huán)境保護(hù)法》和《中國人民共和國大氣污染防治法》的基礎(chǔ)上逐步對不同行業(yè)制定了專項規(guī)定，如《乘用車內(nèi)空氣質(zhì)量評價指南》等[10-12]。2013實施的《揮發(fā)性有機物污染防治技術(shù)政策》對揮發(fā)性有機物管治的源頭做了范圍規(guī)定，并對產(chǎn)生的源頭和過程以及末端治理與綜合利用作了相應(yīng)規(guī)范。

為進(jìn)一步研究管控VOCs，近年來上海、北京、大連等城市建立了VOCs排放清單，HE等[13]分別對人為源和工業(yè)源VOCs的排放清單做了調(diào)查研究。楊威等[14-17]在此基礎(chǔ)上分別對大連、北京、珠三角洲、杭州等地的VOCs排放現(xiàn)狀做了研究?？梢缘贸?，VOCs組成復(fù)雜，濃度和成分隨地區(qū)和時間段具有較大差異，甚至在不同季節(jié)或一天中不同時間大氣中VOCs濃度和成分也有區(qū)別；地區(qū)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展模式主要決定VOCs主要排放源。綜上所述，在不同地區(qū)建立并及時更新VOCs排放清單，可以使環(huán)保工作者根據(jù)VOCs特性，結(jié)合 VOCs 處理技術(shù)、經(jīng)濟(jì)性能、排放標(biāo)準(zhǔn)等因素選擇最優(yōu)及合適的處理技術(shù)。

3 VOCs處理技術(shù)

席勁瑛等[18]對工業(yè)VOCs處理技術(shù)應(yīng)用狀況的調(diào)查分析可知，催化氧化、吸附、生物法是國內(nèi)外工業(yè)VOCs處理技術(shù)市場占有率較大的3種技術(shù)，其次是等離子體技術(shù)和熱力學(xué)燃燒。目前VOCs處理技術(shù)發(fā)展較快、種類繁多，根據(jù)其基本原理加以分類，主要有化學(xué)氧化法、物理分離法、生物法、光（催化）氧化法等。不同處理技術(shù)原理和設(shè)備不同，各具特點和技術(shù)限制。

3.1 化學(xué)氧化法

化學(xué)氧化法是用氧化性物質(zhì)在一定條件下通過化學(xué)反應(yīng)把揮發(fā)性有機物氧化成對環(huán)境無害的物質(zhì)。

3.1.1 燃燒法

燃燒法指具有可燃性揮發(fā)性有機物和一定氧化劑（或一定的輔助燃燒劑）在一定溫度下發(fā)生燃燒反應(yīng)，最終生成對環(huán)境無害的物質(zhì)。所有VOCs都可以用燃燒法處理，尤其是一些碳?xì)鋼]發(fā)性有機物最終變成CO2和H2O。工業(yè)領(lǐng)域中常見燃燒法主要有三大類：直接燃燒法、蓄熱燃燒法和熱力學(xué)燃燒法[19]。其中蓄熱式燃燒法中催化氧化發(fā)展迅速，應(yīng)用廣泛，有逐漸取代直接燃燒法的趨勢。

（1）直接燃燒法 工業(yè)上把有機廢氣直接作為燃料燃燒的方法叫作直接燃燒法。該方法主要處理濃度比較高，難以再回收利用的揮發(fā)性有機廢氣，氧化劑是空氣中的氧氣，要求有機廢氣與恰當(dāng)濃度空氣混合才能得到理想的處理效果。高濃度有機廢氣如果不能與空氣充分混合并充分燃燒，產(chǎn)物中含有二英類物質(zhì)等有害成分，造成二次污染；空氣比例過高時，燃燒溫度要求較高。一般直接燃燒溫度在1100℃左右，溫度升高意味安全隱患的增加[19]。尤其火炬燃燒會產(chǎn)生有害氣體和熱輻射，浪費能量的同時因燃燒不完全造成二次污染，應(yīng)盡量減少和預(yù)防，因此直接燃燒對操作要求嚴(yán)格。對于低濃度有機廢氣不適合直接燃燒，需進(jìn)行濃縮后再燃燒。

（2）蓄熱燃燒法 蓄熱燃燒法是對低濃度大流量有機廢氣進(jìn)行預(yù)熱處理后，在少量燃燒輔助劑作用下燃燒，冷卻凈化氣體預(yù)熱廢氣，屬自供熱系統(tǒng)，能耗低，處理效率達(dá)99%。目前主要有兩種燃燒系統(tǒng)：蓄熱式熱力學(xué)氧化器（RTO）和蓄熱式催化氧化器（RCO）。這兩種反應(yīng)器的組成系統(tǒng)相似，均由閥門系統(tǒng)、蓄熱室、燃燒室三部分組成，采用的都是變流向操作。蓄熱燃燒可采用一室（蓄熱室）、二室或多室系統(tǒng)，蓄熱室數(shù)目越多，相應(yīng)閥門靈敏度要求越高，否則廢氣和凈化氣體一起排出。目前工業(yè)上多采用兩室系統(tǒng)，閥門切換可控制在0.5s內(nèi)。該方法在國外興起于20世紀(jì)70年代，現(xiàn)技術(shù)已成熟應(yīng)用[20]，但在我國仍屬新型技術(shù)。如圖1所示為雙室蓄熱式熱力學(xué)燃燒工藝流程，先把蓄熱室1預(yù)熱到800～1000℃，然后通入經(jīng)阻熱器等預(yù)處理的VOCs進(jìn)行預(yù)熱，達(dá)到可燃溫度后通入燃燒室和輔助燃料一起燃燒，燃燒后的凈化氣體通過蓄熱室2進(jìn)行熱交換后排出，熱量用于下一次廢氣的預(yù)熱。兩者不同的是RCO中蓄熱室固定床多了一層催化劑[21-22]，催化劑降低了起始活化能，從而降低燃燒溫度，屬無焰燃燒，只需預(yù)熱到400～600℃，熱量利用率高，不會產(chǎn)生氮氧化物等二次污染，將逐漸代替直接燃燒。但催化燃燒RCO也有自身的局限，處理成分復(fù)雜的有機廢氣易造成催化劑中毒，降低處理效果；而且一般是貴金屬催化劑，增加成本。有效處理復(fù)雜有機氣體需要進(jìn)一步研究完善。

圖1 雙室蓄熱式熱力學(xué)燃燒工藝流程

（3）熱力學(xué)燃燒法 熱力學(xué)燃燒針對揮發(fā)性有機物含量很低，且廢氣本身不可燃情況。用其他燃料燃燒產(chǎn)生高溫氣體與廢氣混合停留足夠時間，使廢氣中有機物到達(dá)一定溫度后氧化分解成無害物質(zhì)。該方法把有機廢氣當(dāng)做輔助燃料而不是燃料，所以需要持續(xù)不斷輸入能量，這是和直接燃燒和蓄熱式燃燒的最大區(qū)別。但是熱力學(xué)燃燒起燃溫度大大降低，在400～600℃之間，屬于無焰燃燒，降低溫度就是提高了操作的安全性。3種燃燒工藝的特點見表1。

3.1.2 臭氧法

臭氧具有強氧化性，能把大部分的單質(zhì)和化合物氧化成最高氧化態(tài)或產(chǎn)生活性粒子打開分子鏈，生成單質(zhì)分子或固體微粒，強烈快速分解有機物。臭氧法就是利用臭氧把難溶于水、難降解的揮發(fā)性有機物氧化成易溶于水的小分子，剩余O3轉(zhuǎn)化為O2對環(huán)境無污染。該技術(shù)主要用于工業(yè)水處理，對有機氣體處理在國內(nèi)外屬于研究階段，一般與吸附法或吸收法結(jié)合處理工業(yè)廢氣[23]。工業(yè)臭氧發(fā)生器一般是間隙放電，在一定氧氣濃度條件下，在高壓電極區(qū)間的間隙內(nèi)，氧氣電離產(chǎn)生臭氧，集中收集輸出高濃度臭氧。如圖2，由臭氧發(fā)生器產(chǎn)生的O3和降溫到110℃左右的VOCs通入氧化反應(yīng)塔，在氧化塔中反應(yīng)后的氣體由頂部輸送到吸收塔，吸收塔的頂部噴淋系統(tǒng)向下噴灑液體，剩余O3遇水溶解后迅速分解為O2，若氧化產(chǎn)物為SO2、NO2、CO2等酸性氣體，則吸收塔中采用堿性液體吸收；若氧化產(chǎn)生的為NH3等堿性氣體，吸收塔中采用弱酸性液體，氧化后氣體經(jīng)吸收塔由頂端排出。也有些工藝直接用活性炭吸附，吸附層代替吸收塔對O3、SO2、NO2、CO2等直接吸附，進(jìn)一步凈化。

表1 3種燃燒工藝特點的比較

圖2 臭氧氧化工藝流程

低濃度臭氧處理有機廢氣時與金屬、金屬氧化物、復(fù)合金屬鹽等催化劑（主要為錳化物和鋁氧化物）聯(lián)合使用，在蜂窩狀陶瓷等載體上發(fā)生氣相催化，避免了剩余臭氧產(chǎn)生二次污染。該技術(shù)操作簡單，只需一臺臭氧發(fā)生器和少量催化劑。低濃度臭氧和有機廢氣混合后先發(fā)生臭氧分解反應(yīng)，這個過程只有少量有機物分解，但產(chǎn)生的中間產(chǎn)物活性氧或過氧化物和催化劑共同作用下發(fā)生有機催化氧化，把有機物徹底分解[24-25]。

3.2 物理分離法

物理分離法指利用VOCs各組分的物理性質(zhì)不同進(jìn)行分離，一般分離出來的有機物能夠回收再利用。

3.2.1 冷凝法

冷凝法利用揮發(fā)性有機物和空氣凝液點不同，通過加壓冷卻分離揮發(fā)性有機物。該法一般處理高濃度有機廢氣，低濃度有機廢氣需要濃縮后再進(jìn)行處理。工業(yè)上一般與其他技術(shù)聯(lián)用處理高濃度油氣回收[26]。冷凝過程主要分兩步：廢氣預(yù)冷和廢氣冷凝。經(jīng)壓縮器把冷凝劑壓縮后通入冷凝器和有機廢氣進(jìn)行氣液熱交換進(jìn)行冷卻，達(dá)到一定溫度后氣相揮發(fā)性有機物變成液相分離出來[27]。該技術(shù)原理簡單、操作簡便，是VOCs處理的基礎(chǔ)技術(shù)，一般與其他方法聯(lián)合使用，在國內(nèi)外發(fā)展較為成熟[28]。

3.2.2 膜分離法

20世紀(jì)60年代，伴隨材料科學(xué)中膜材料和膜技術(shù)發(fā)展，膜分離法已廣泛應(yīng)用于工業(yè)領(lǐng)域，主要為印染、醫(yī)藥、石油化工、食品加工等行業(yè)廢水處理和有機溶劑回收。膜分離法利用揮發(fā)性有機物各組分通過膜的傳質(zhì)速率不同實現(xiàn)分離，在低壓常溫條件下氣相有機物傳質(zhì)速率是空氣的10～100倍，能高效分離有機物與空氣，操作簡單、節(jié)能、無相變、無二次污染，尤其適用如一些酶、藥品等熱敏性物質(zhì)的分離回收。如圖3所示，膜分離系統(tǒng)一般由冷卻器和膜單元組成，有機廢氣經(jīng)壓縮機加壓后進(jìn)入冷卻器，一小部分冷凝成液相直接作為溶劑繼續(xù)使用，未液化部分進(jìn)入膜分離器，不能通過膜的氣體為潔凈空氣直接排出；通過膜的有機氣體繼續(xù)循環(huán)冷凝。膜分離法的核心單元是膜，運行費用與VOCs濃度無關(guān)，與氣體流速成正比。因此，該方法適用于處理低濃度大流量VOCs。目前工業(yè)應(yīng)用的膜有平板膜、中空纖維膜、卷式膜，分別對應(yīng)不同膜分離裝置。幾種膜分離裝置的特點見表2。

圖3 膜分離技術(shù)工藝原理

表2 膜分離裝置特點

膜分離工藝主要有蒸氣滲透、氣體膜分離、膜基吸收。蒸氣滲透是冷卻的有機物蒸氣直接通過膜進(jìn)行分離，不破壞有機物的化學(xué)結(jié)構(gòu)，尤其適用于有機溶劑回收。氣體膜分離是氣體在一定壓差推動下使廢氣通過膜單元，分離速度較快。膜基吸收是氣-液或液-液接觸兩相分別在膜兩側(cè)，吸收相通過膜對有機廢氣吸收，強化了膜分離效果。該處理技術(shù)無污染，回收效率高。分離膜與VOCs有很強的相互作用，需要膜的耐受性很高，降低制造和運行成本是該技術(shù)進(jìn)一步推廣應(yīng)用的關(guān)鍵[29-30]。

3.2.3 吸附法

吸附法可分為物理吸附和化學(xué)吸附，利用吸附性物質(zhì)對有機廢氣進(jìn)行吸附凈化，對復(fù)雜VOCs的處理可物理和化學(xué)方法聯(lián)合使用。一般有機廢氣吸附為物理過程，吸附劑為比表面積大、內(nèi)部疏松多孔固體。如活性炭、分子篩、氧化鋁等，這些吸附劑進(jìn)行吸附后可進(jìn)行解析脫附循環(huán)使用?；钚蕴恳约盎钚蕴祭w維是工業(yè)上多用的吸附劑。常見吸附劑的比較見表3。吸附法操作簡單，選擇性比高，凈化率高，可用于有機物回收利用和廢氣預(yù)處理。常見工業(yè)吸附裝置有轉(zhuǎn)子吸附器、流化床吸附器、固定床吸附器和移動床吸附器。根據(jù)揮發(fā)廢氣成分不同，預(yù)處理后改變溫度、壓力等因素，提高吸附效率。一般活性炭吸附脫附系統(tǒng)組成如圖4所示，由氣體預(yù)處理、吸附、循環(huán)加熱脫附、冷凝回收和自主控制閥門等。VOCs通過熱阻器等預(yù)處理后進(jìn)入吸附段達(dá)標(biāo)后排出，吸附段一般有兩個或兩個以上的吸附罐并聯(lián)，實現(xiàn)氣體吸附連續(xù)操作。吸附層飽和后切換再生循環(huán)回路，通入惰性氣體N2，加熱器進(jìn)行加熱形成高溫循環(huán)氣流對吸附層進(jìn)行脫附，通過分流冷凝器對有機氣體進(jìn)行冷凝回收利用。

該工藝一次性投入較少，但吸附劑一般壽命不長，需要不斷更換，運行成本高，解析脫附過程可產(chǎn)生二次污染[31-33]，因此吸附劑脫附技術(shù)是降低成本和減少二次污染的關(guān)鍵，目前工業(yè)采用活性炭吸附集中再生技術(shù)解決這個問題。吸附劑吸附VOCs同時極易吸收氣體中的水分，導(dǎo)致吸附飽和，故工業(yè)上吸附法處理的氣體濕度不能太大。對一些低濃度、大氣量的有機廢氣可初步吸附濃縮后再進(jìn)行冷凝回收或催化燃燒等，與其他技術(shù)一起聯(lián)合使用，消除其弊端[34]。

表3 常見吸附材料比較

圖4 吸附工藝原理

3.2.4 吸收法

吸收法有物理和化學(xué)吸收兩種途徑。物理吸收法是利用物理性質(zhì)差異進(jìn)行分離，根據(jù)相似相溶和溶解度原理，吸收劑一般選用與揮發(fā)性有機物性質(zhì)相近的非極性或弱極性液體，沸點高、揮發(fā)性低且化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，能夠長期使用。常見吸收劑有以柴油和洗油為主的礦物油、水型復(fù)合溶劑（例如水-洗油、水-表面活性劑-助劑）及高沸點有機溶劑[35]。除易溶于水的有機揮發(fā)性氣體以水或液相有機物為溶劑進(jìn)行物理吸收外，其他情況以酸液、堿液為溶劑進(jìn)行化學(xué)吸收。主要吸收劑特點見表4。

吸收法工藝成熟，操作簡便，吸收效率高，絕大多數(shù)揮發(fā)性有機物都能處理，廣泛應(yīng)用于工業(yè)領(lǐng)域。除水溶性較好的有機物直接用水作溶劑吸收外，大部分吸收劑為具有一定毒性和污染性的有機溶劑，在吸收后續(xù)工藝產(chǎn)生二次污染，因此選擇合適溶劑至關(guān)重要[36-37]。填料吸收塔和噴淋吸收塔為工業(yè)上常見的兩種吸收設(shè)備。圖5為填料吸收塔工藝流程，循環(huán)吸收劑經(jīng)泵送到吸收塔頂部噴淋到填料上，底部通入的廢氣經(jīng)過填料和吸收劑充分接觸后排出，該工藝的關(guān)鍵是選擇填料，一般選用通量大、壓降小、效率高，可在低壓下使用的填料。圖6為噴淋吸收塔工藝流程，循環(huán)利用的吸收液由頂部與液體逆向流噴淋，增加氣液的傳質(zhì)面積和接觸時間，氣相通過旋風(fēng)除塵器進(jìn)一步凈化后排出。

表4 主要吸收劑特點

圖5 填料吸收塔工藝流程

圖6 噴淋吸收塔工藝流程

3.3 生物法

歐洲國家用燃燒法處理低濃度、毒性VOCs時燃料費用很高，而工藝簡單、無二次污染等優(yōu)勢的生物法興起解決了該問題。將VOCs通過有孔、潮濕的附有微生物的濾料介質(zhì)，有機物作為能源物質(zhì)參與微生物的新陳代謝被分解成CO2和H2O。濾料介質(zhì)一般為疏松多空、適宜微生物生長、對水分有很強保持能力的物質(zhì)，如肥料、活性泥、合成材料（顆?；钚蕴?、塑料濾料、陶瓷濾料等）。該技術(shù)剛開始用于工業(yè)VOCs處理時濾料介質(zhì)為土壤或肥料，但是土壤和肥料在使用后期會出現(xiàn)軟化，濾床發(fā)生開口和斷裂，影響處理效果，逐漸被合成濾料介質(zhì)取代。合成濾料維護(hù)管理方便，但對接種條件、水量、pH值的控制以及營養(yǎng)物質(zhì)要求升高。該方法無二次污染，能耗低，適用于處理低濃度的有機廢氣。工業(yè)生產(chǎn)中主要有3種工藝：①生物滴濾池，如圖7所示，生物池頂部有一個噴灑系統(tǒng)保持濾料介質(zhì)濕度，底部有一個廢液池，廢氣通過廢液池增濕后經(jīng)過濾料介質(zhì)時被微生物分解成為凈化氣體排出，濾料介質(zhì)有流動的液相通過對pH值和營養(yǎng)物質(zhì)容易控制[38]；②生物過濾池與生物滴濾池的結(jié)構(gòu)相似，如圖8所示，VOCs先通過循環(huán)噴淋的蓄液池增濕后通入填料介質(zhì)的底部，凈化后的氣體由生物池頂部排除[39]；③生物洗滌池是在前兩種工藝基礎(chǔ)上發(fā)展而來，由惰性填料的傳質(zhì)洗滌池和生物循環(huán)再生池組成，如圖9所示，VOCs直接由生物洗滌池的底部經(jīng)循環(huán)液進(jìn)入過濾床與微生物接觸，凈化后從洗滌池上部排出，循環(huán)液直接進(jìn)入再生循環(huán)池再生后循環(huán)使用[40]。在這3種工藝中，過濾床厚度約1m，面積大小取決于處理廢氣的濃度和流量。濾料介質(zhì)性質(zhì)決定處理效果。其次，菌群的培養(yǎng)需要時間長且要連續(xù)操作，對溫度、壓強、液相酸堿性、營養(yǎng)物質(zhì)等要求嚴(yán)格。目前菌種對復(fù)雜、化學(xué)穩(wěn)定性強的有機物難以降解。例如芳香族化合物、有機氯化物、有機硫化物等難降解，故該技術(shù)的發(fā)展趨勢是培養(yǎng)和篩選出適應(yīng)能力強、分解能力高、培養(yǎng)周期短的菌群。

圖7 生物滴濾池[38]

圖8 生物過濾池[39]

圖9 生物洗滌池[40]

3.4 光解法

光解法是在光照射下直接或通過一定光催化劑分解有機廢氣的方法，主要有紫外光分解法和光催化氧化法，是處理多種難降解、低濃度有機化合物的新技術(shù)，可使目標(biāo)污染物結(jié)構(gòu)和物化性質(zhì)發(fā)生變化，同時生成H2O、CO2和其他小分子物質(zhì)。紫外光解法一般作為化學(xué)預(yù)處理手段，可顯著改善難降解有機物的水溶性和可生物降解性[41]，光催化氧化則常作為廢氣處理的后續(xù)工序消除二次污染的產(chǎn)生。

紫外光分解法是直接通過高能紫外光線所激發(fā)的光能降解有機污染物。激發(fā)后紫外光輻射出大量高密度光量子，且波長越短能量越高。有機廢氣與光量子碰撞會發(fā)生開環(huán)、斷裂等生成對環(huán)境無害的小分子或中間體。該技術(shù)核心在于能產(chǎn)生穩(wěn)定波長和強度的紫外光，目前真空紫外光分解法等處理效果較好。

光催化氧化法是光催化劑在光照下把有機物進(jìn)行分解為H2O和CO2等無害物質(zhì)。光催化劑一般是化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、光催化活性高、無毒、抗化學(xué)和光腐蝕的納米半導(dǎo)體，常見光催化劑有CdS、WO3、Fe2O3、ZnO、TiO2等，目前TiO2應(yīng)用最廣泛。光子能量大于催化劑吸收能量，催化劑表面價帶電子發(fā)生能量躍遷產(chǎn)生光電子和電子空穴，電子空穴具有強氧化性，把催化劑表面吸附的有機污染物氧化分解。當(dāng)催化劑表面環(huán)境中有O2和H2O時，光電子與O2結(jié)合形成超氧負(fù)離子O2?，與H2O結(jié)合形成活性自由基OH·，O2?和OH·具有強氧化性，進(jìn)一步加強對有機物氧化分解。具體的氧化反應(yīng)如式(1)～式(6)。

電子空穴＋有機物大分子—→小分子物質(zhì) (2)

e＋H2O—→OH·＋H (4)

O2?＋有機物大分子/小分子物質(zhì)—→H2O＋CO2(5)

OH·＋有機物大分子/小分子物質(zhì)—→H2O＋CO2(6)

由于光催化劑無污染，對部分有機物效率很高，但是當(dāng)催化劑表面有機物濃度過高時，會造成催化劑失去活性，因此該方法適用于低濃度、小氣量的室內(nèi)空氣凈化，不適用大規(guī)模的工業(yè)應(yīng)用。該技術(shù)的關(guān)鍵是對光催化劑改性，提高對光的普適性和抗毒性，提高使用壽命，降低成本[41-42]。

3.5 低溫等離子體法

等離子體法通過高能電子或其他活性離子對揮發(fā)性有機物通過激發(fā)、電解等一系列反應(yīng)降解成中間小分子甚至是CO2和H2O等環(huán)境友好型小分子。目前處理VOCs等離子體工藝有兩種主要工藝：電子束輻射工藝和高壓氣體放電工藝。兩種工藝的主要區(qū)別是高能電子產(chǎn)生途徑不同。電子束輻射工藝通過電子加速器，例如電子束二極管等產(chǎn)生穩(wěn)定電子束，能量利用率相對較高。高壓氣體放電工藝是利用高能電場放電電離氣體，產(chǎn)生包括電子在內(nèi)的活性物質(zhì)和中間活性物質(zhì)等高濃度離子體，實現(xiàn)對有機物降解過程，但等離子體不穩(wěn)定，若條件控制不好，則相應(yīng)的產(chǎn)物不穩(wěn)定。

3.5.1 電子束輻射工藝

在一定電場中產(chǎn)生的高能電子束被有機廢氣中的N2、O2、水蒸氣等吸收變成O、OH、N等初級活性離子和次級電子后，與揮發(fā)性有機物相互作用發(fā)生一系列鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。揮發(fā)性有機物發(fā)生電離和激發(fā)，從而分解成小分子，尤其針對低濃度鹵代烴、苯系物和多環(huán)芳香烴處理效果明顯。該技術(shù)電子發(fā)生器電壓、頻率、反應(yīng)器結(jié)構(gòu)、廢氣流速和濃度以及濕度都影響處理效果；如果有機物不能徹底分解，則中間副產(chǎn)物毒性更大，因此控制產(chǎn)物的穩(wěn)定是該技術(shù)的發(fā)展方向[43-44]。

3.5.2 高壓氣體放電工藝

常壓下通過脈沖放電、輝光放電、介質(zhì)阻擋放電、滑弧放電、微波放電等放電形式產(chǎn)生一定的高壓電場，激發(fā)出高能電子（2～20eV）和一些活性自由基（O、OH、N），這些高能電子和活性自由基和空氣中的揮發(fā)性有機物相互作用使其裂解，最終成為CO2和H2O對環(huán)境和人體無害的物質(zhì)。低溫等離子處理技術(shù)目前工業(yè)實用領(lǐng)域主要在煙氣中污染物的處理，如脫硫和對氮氧化物處理。近年來在苯系物這類難降解有機物處理中也取得不錯成效，尤其對低濃度VOCs處理效果較好。但低溫等離子體同樣最終產(chǎn)物不易控制，設(shè)備生產(chǎn)成本較高，需要對等離子體的反應(yīng)機理作更深研究，達(dá)到在較低電壓下產(chǎn)生密度大且穩(wěn)定的等離子體流以提高廢氣處理效果，同時改進(jìn)設(shè)備，降低成本[45-46]。

4 展 望

綜上所述，各種VOCs處理技術(shù)應(yīng)根據(jù)VOCs的基本理化性質(zhì)、濃度和氣體流量首要因素選擇合適的工藝。當(dāng)氣體濃度較大時，一般考慮物理分離法回收再利用。對于不能回收利用的有機廢氣，在濃度大于1000mg/m3時采用燃燒法；濃度小于500mg/m3采用等離子體技術(shù)和吸收法。吸附法的使用濃度范圍相對其他技術(shù)較大，吸附法可以處理500～10000mg/m3濃度范圍內(nèi)的VOCs，生物法可以處理500～2000mg/m3濃度范圍的有機廢氣。冷凝法和膜處理技術(shù)對廢氣流量的限制要求較大（一般處理流量小于3000m3/h），其他處理技術(shù)對流量的范圍限制不大，催化燃燒法、吸附法、生物法等都能處理1000～50000m3/h流量范圍的有機廢氣[18]。根據(jù)濃度和流量兩個因素可以初步選擇處理方法，最終處理方法需綜合考慮VOCs的性質(zhì)來決定。VOCs主要成分為含硫化物或胺類等有臭味氣體時，首選方法是吸附法或生物法進(jìn)行除臭。對于含硫、氮VOCs，為了避免終產(chǎn)物SO2、NO2的二次污染，除采用催化燃燒法之外，一般不采用化學(xué)氧化法進(jìn)行處理，而是通過低溫等離子體進(jìn)行脫硫、脫硝反應(yīng)，再結(jié)合催化劑吸附氣體或者吸收法對產(chǎn)生的酸性或堿性氣體進(jìn)行吸收。光解法、化學(xué)氧化法主要適用于氧化后終產(chǎn)物為CO2和H2O的碳?xì)浠衔?。而對于含有苯系物這類難降解的VOCs，主要采用臭氧法或電化學(xué)技術(shù)。單一的處理技術(shù)只有在VOCs的成分主要是碳?xì)浠衔飼r，才能達(dá)到理想的處理效果。由于吸附法和吸收法等操作簡單、運行費用較低，而新型的處理技術(shù)一次投入和運行的費用相對較高，因此目前工業(yè)上大部分仍采用傳統(tǒng)的處理技術(shù)。而新興企業(yè)通常采用幾種技術(shù)聯(lián)合處理，取長補短。這是VOCs處理技術(shù)的一個發(fā)展趨勢。

在處理復(fù)雜VOCs的各種工藝中，廢氣的預(yù)處理至關(guān)重要，直接決定處理效率和處理設(shè)備的運行費用和使用壽命。另外，對處理后廢氣的后續(xù)處理也同樣重要，否則帶來二次污染。一般2～3種技術(shù)聯(lián)合處理VOCs，對于低濃度廢氣可采用新興的光解法、等離子體技術(shù)聯(lián)合使用。目前比較成功的復(fù)合型工藝有紫外光解和光催化劑協(xié)同處理技術(shù)、等離子體與光催化劑耦合、等離子體協(xié)同催化處理技術(shù)、等離子體與吸收法相結(jié)合處理有機廢氣以及光催化劑與生物法的聯(lián)合[47-53]。對于濃度較高的有機廢氣，先使用吸附法、吸收法、冷凝法等對氣體進(jìn)行預(yù)處理，再通過處理低濃度有機廢氣的方法進(jìn)行后續(xù)處理，防止二次污染。例如圖10為協(xié)同氧化技術(shù)（synergism oxidation technologies，SOTS），該技術(shù)采用等離子體裂解反應(yīng)、紫外光光解反應(yīng)、O3高級氧化反應(yīng)和光催化反應(yīng)。幾個反應(yīng)之間相互協(xié)同促進(jìn)，相互轉(zhuǎn)化效應(yīng)，處理有機廢氣效果較明顯。

圖10 協(xié)同氧化技術(shù)

在這些聯(lián)用技術(shù)中，催化劑一般都用在后續(xù)處理上，既對殘余氣體進(jìn)一步分解又起到吸附作用。因此對新型催化劑的研究也將是VOCs處理技術(shù)的一個重要研究方向。

5 結(jié) 語

VOCs處理技術(shù)在不斷創(chuàng)新的同時將向復(fù)合型處理工藝發(fā)展，這樣使各種技術(shù)在發(fā)揮自身優(yōu)勢同時，相互協(xié)同突破適用范圍限制，在提高效率的同時減少二次污染。新型處理技術(shù)和傳統(tǒng)處理技術(shù)雖然工藝都已成熟，聯(lián)合使用效果顯著卻未廣泛應(yīng)用于工業(yè)領(lǐng)域的重要原因是一次性投資費用大，運行成本較高，操作難度加大。如何降低成本，使工藝操作趨于簡單化，在高效處理VOCs同時取得最優(yōu)的經(jīng)濟(jì)效益是復(fù)合型處理技術(shù)推廣的一個重要因素。

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綜述與專論

The characteristics and development of volatile organic compounds treatment technology

LI Changying，CHEN Minggong，SHENG Nan，LIU Qifei，HU Zuhe，F(xiàn)ANG Min，ZHANG Tao
（School of Chemical Engineering，Anhui University of Science and Technology，Huainan 232001，Anhui，China）

Abstract：Volatile organic compounds(VOCs) are formed in some organic chemical production processes and the using of these organic products，which are harmful to the environment and human health．In this paper，the definition，sources，harm，relevant laws and regulations，emission conditions of the VOCs were mainly reviewed. The characteristics of existing VOCs treatment technology mainly including the chemical oxidation technique，physical separation technique，biological decomposition technique，light decomposition technique，electrochemical technique，the new type of composite technique etc．were introduced．Then，the principle，process，advantages，restrictions of VOCs treatment technology were expounded．The adsorption technique is one of widely used method. Catalytic combustion and non-thermal plasma are fastest developing approaches．The composite technique is a new developing method and has a good result without second pollution，which is an important direction of VOCs treatment．The choice of the appropriate VOCs treatment should be basedbook=918,ebook=271on the main ingredients of concentration，gas flow rate，physical and chemical properties etc．with the consideration of economic benefits．The outlooks of composite removal techniques were discussed. Cost reduction and simple operation are the key issues of application．

Key words：volatile organic compounds；characteristics of technology；composite technique

收稿日期：2015-09-23；修改稿日期：2015-11-05。

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.03.040

中圖分類號：X 511

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1000–6613（2016）03–0917–09