郭華清，徐冬梅

(徐州工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江蘇徐州 221140)

3D打印用高分子材料的研究進(jìn)展*

郭華清，徐冬梅

(徐州工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江蘇徐州 221140)

綜述了通用塑料、工程塑料、生物塑料和光敏樹脂等3D打印用材料的研究進(jìn)展，分析了3D打印高分子材料面臨的發(fā)展問題，提出了相應(yīng)的對策。

3D打??；快速成型技術(shù)；高分子材料

3D打印技術(shù)是一種通過三維數(shù)據(jù)采用材料逐層累加的方法制造實體的快速成型技術(shù)。這種以數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)將材料自動累加起來成為實體的方法稱為增材制造[1]。3D打印技術(shù)綜合了諸多領(lǐng)域的前沿技術(shù)，是目前最為領(lǐng)先的制造技術(shù)。3D打印技術(shù)的優(yōu)勢在于制造周期短，適合單件個性化需求高、結(jié)構(gòu)復(fù)雜、大型薄壁、鈦合金等難加工易熱成型零件的制造。可廣泛應(yīng)用于醫(yī)療、航空、軍事等領(lǐng)域。

決定3D打印技術(shù)應(yīng)用的不是3D打印技術(shù)本身，而是3D打印材料的發(fā)展。目前，3D打印材料主要包括高分子材料、金屬材料和無機(jī)非金屬材料。用于3D打印的高分子材料主要包括通用塑料、工程塑料、生物塑料、光敏樹脂等，筆者現(xiàn)將其研究進(jìn)展作一介紹。

1　通用塑料

通用塑料具有產(chǎn)量大、價格低、用途廣等特點，同時具有易加工、易改性、良好的耐化學(xué)藥品性和電絕緣性的優(yōu)點，被廣泛的應(yīng)用于民用領(lǐng)域。常見的3D打印通用塑料有聚烯烴和丙烯腈–丁二烯–苯乙烯共聚物(ABS)等。但通用塑料的力學(xué)性能、熱性能不能滿足3D打印技術(shù)的要求，需進(jìn)行改性。

1．1聚烯烴塑料

肖建華[2]采用長碳纖維增強低密度聚乙烯(PE–LD)和聚丙烯(PP)，并通過單螺桿擠出機(jī)和自制長碳纖維增強樹脂模具制備應(yīng)用于3D打印的復(fù)合材料，制備出的復(fù)合材料的拉伸強度是純樹脂的20多倍，大大的改善了PE–LD和PP的力學(xué)性能。

馬云鵬等[3]用溶劑沉淀法和誘導(dǎo)成球方法制備的PP粉末，可用于激光燒結(jié)快速成型技術(shù)。其中用誘導(dǎo)成球方法制備的PP粉末的外形有很大改善，同時表面性能和成球性均高于溶劑沉淀法。

1．2ABS塑料

ABS的打印溫度為210～260℃，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為105℃，具有良好的抗沖擊性、耐熱性、耐低溫、絕緣性、著色性和易加工等優(yōu)點，3D打印過程穩(wěn)定，制品強度理想，韌性好[4–5]。不足的是ABS具有較高的成型收縮率，打印產(chǎn)品易收縮變形，并且打印過程中有異味產(chǎn)生。

仲偉虹等[6]利用短切玻璃纖維對ABS進(jìn)行改性，通過短切玻璃纖維與ABS的復(fù)合可以顯著改善ABS的成型收縮率，減少成型制品的形變，同時提高ABS樹脂的硬度和強度，但會使材料的脆性變大，在基體中加入適量的增韌劑與相容劑，能夠顯著提升材料的力學(xué)性能和韌性，短切玻璃纖維增強的ABS復(fù)合材料適應(yīng)熔融沉積快速成型技術(shù)(FDM)。方祿輝等[7]采用熱塑性彈性體苯乙烯–丁二烯–苯乙烯塑料(SBS)對ABS進(jìn)行熔融共混改性，提高了材料的加工流動性和熔體強度。劉廣華等[8]采用碳納米管與ABS塑料通過熔融共混法進(jìn)行復(fù)合，制備的復(fù)合材料力學(xué)性能得到大幅度提升，拉伸強度提高近48%，彈性模量提高近127%。

2　工程塑料

工程塑料是抗拉強度、耐沖擊性、耐熱性、耐候性和硬度均優(yōu)良的塑料，廣泛應(yīng)用于工程領(lǐng)域，常用于3D打印的工程塑料有聚碳酸酯(PC)、聚酰胺(PA)、聚醚醚酮(PEEK)等。

2．1PC

PC是一種比ABS性能更為優(yōu)異的熱塑性工程塑料，無味、無毒、成型收縮率低、阻燃性良好、力學(xué)性能優(yōu)異，幾乎具有了工程塑料的所有優(yōu)點[9]。但內(nèi)含的雙酚A被認(rèn)為有潛在的致癌風(fēng)險，且顏色單一(白色)，價格偏高。為了獲得性價比高的3D打印材料，多采用將PC與其他樹脂共混的方式。邱軍等[10]將PC與ABS進(jìn)行熔融共混制備用于3D打印的高分子合金，使材料具有ABS的韌性和PC的高強度和耐熱性，獲得性價比高的3D打印材料。柏蓮桂等[11]發(fā)明并公布了一種用于3D打印技術(shù)的PC組合物及其制備方法，該發(fā)明通過PC與SAN–GMA的反應(yīng)縮短了PC的熔融過程、加入納米級的二氧化硅提高材料的傳熱性能，解決了3D打印過程的翹曲問題，同時提高了材料的沖擊性能和3D打印的效果。中國科學(xué)院化學(xué)研究所公開了一種3D打印芳香族聚酯材料及其制備方法[12]，該發(fā)明利用芳香族PC和芳香族聚酯進(jìn)行共混改性以提高材料抗沖擊性能，共混物經(jīng)牽引拉伸成細(xì)條后，再用一定劑量的電子束輻射照射使其發(fā)生一定程度的交聯(lián)，達(dá)到本體增強的目的，同時保持良好的熔融加工性能，使芳香族聚酯在3D打印材料中具有更廣闊的前景。

2．2PA

PA具有良好的柔韌性和較好的強度，3D打印出的產(chǎn)品有良好的力學(xué)強度及較好的彈性和韌性。周朝輝等[13]公開了一種氧化石墨烯增強PA材料及其制備方法與應(yīng)用，該發(fā)明通過對氧化石墨烯進(jìn)行處理，解決氧化石墨烯團(tuán)聚和分散不均勻的問題，并將氧化石墨烯與PA進(jìn)行復(fù)合，在不添加其他助劑的情況下使材料的拉伸強度、彎曲強度、沖擊韌性分別提高了41.8%，50%，88.9%。楊剛[14]采用特定黏度的無定型PA共聚物PA6I／6T與長鏈PA或嵌段聚醚酰胺進(jìn)行共混改性，再加入特定的相容劑／擴(kuò)鏈劑，制得的材料兼具兩種原材料的高強度、低收縮率、低吸水性和柔韌性的優(yōu)點，并且具有極相近的折光率，可生產(chǎn)出高透明、高強度、低收縮率、高韌性的產(chǎn)品。由于他具有非常高的物理力學(xué)性能、打印性能和光澤度，打印出的物品耐用性遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過現(xiàn)行的PA12材料、ABS材料以及PLA材料。此外，因為PA樹脂具有優(yōu)異的粘結(jié)性并且容易制成均勻的球形微細(xì)粉體，也可以作為選擇性激光燒結(jié)(SLS)工藝中的粘結(jié)劑，也可以直接應(yīng)用于SLS打印[15]。聶建華等[16]以通用的PA樹脂和聚乙烯醇為原料，無需經(jīng)過化學(xué)處理，直接配成粉末材料，并以去離子水為粘結(jié)液，制備出工藝簡單、成本低、綠色環(huán)保適應(yīng)于打印彈性產(chǎn)品。

2．3PEEK

PEEK既有熱固性塑料的耐高溫性、優(yōu)異的力學(xué)強度、化學(xué)穩(wěn)定性耐輻射和電氣性能，又具有熱塑料材料的易加工性。由于PEEK具有優(yōu)異的生物相容性，其彈性模量與金屬相比更接近人骨的彈性模量，并且力學(xué)性能完全能夠滿足人體正常的需要，是一種理想的可以替代金屬材料的人體植入材料。利用FDM技術(shù)將PEEK材料制造仿生人工骨，具有安全、便捷、無需使用激光器、后處理簡單等優(yōu)點[17]。吳文征等[18]公開了鉭涂層多級孔PEEK人工骨支架的3D打印制造方法，利用PEEK優(yōu)良的生物相容性可替代金屬材料，制造出符合人體骨骼微觀結(jié)構(gòu)并且對人體無害的仿生人工骨。Wang Y等[19]系統(tǒng)研究石墨片增強PEEK粉末復(fù)合材料，添加5%質(zhì)量分?jǐn)?shù)的石墨片后材料的拉伸強度提高了36%，但是如果繼續(xù)增加石墨片的質(zhì)量份數(shù)，會使制品出現(xiàn)大量氣泡。但是石墨片的加入導(dǎo)致了體系流動性的下降。李志波等[20]公開了一種3D打印改性PEEK材料及其制備方法，該發(fā)明通過利用混料機(jī)，將擴(kuò)鏈劑、封端劑、交聯(lián)劑等改性劑在相互協(xié)同的作用下與PEEK進(jìn)行共混、接枝、交聯(lián)改性，再經(jīng)過擠出造粒、拉絲等工藝技術(shù)，制得的PEEK樹脂材料韌性得到顯著提高、打印時的溫度大幅度下降。

3　生物塑料

隨著人們環(huán)境保護(hù)意識的不斷提升，生物降解的熱塑性樹脂也逐漸應(yīng)用于3D打印材料，生物塑料主要有聚乳酸(PLA)、聚己內(nèi)酯(PCL)、聚對苯二甲酸乙二酯–1，4–環(huán)己烷二甲酯(PETG)等。與傳統(tǒng)工程塑料相比，生物塑料的力學(xué)強度較低、耐熱性和耐候性也比較差，但是生物塑料的生產(chǎn)和使用過程都比較環(huán)保，符合人類綠色發(fā)展的要求，更難得的是大多數(shù)生物塑料都具有較好的生物相容性，并且生物塑料具有良好的流動性和快速凝固特性，因此它們的3D打印產(chǎn)品在醫(yī)療行業(yè)具有廣泛的應(yīng)用前景。

3．1PLA

PLA的打印溫度為180～220℃，也可以在較低的溫度有效成型，因為其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度只由60℃左右。PLA熔化后容易附著和延展，打印后制品幾乎不會收縮變形，因此即使是用結(jié)構(gòu)簡單的開放式打印機(jī)也能打印較大的零件[21]。與工程塑料相比，PLA的力學(xué)性能較差，韌性和抗沖擊性能較低，不宜做承重的部件。為了獲得性能更好的PLA打印件，開展了針對PLA改性的研究并取得一些研究成果。

董先明等[22]公開了一種用于3D打印的竹纖維增強PLA復(fù)合材料及其制備方法。該發(fā)明通過將PLA、化學(xué)改性處理過的竹纖維、PP、增塑劑和相容劑進(jìn)行共混，獲得了力學(xué)性能高、韌性好且具有優(yōu)異降解性能的3D打印材料。鄢國強等[23]發(fā)明了一種應(yīng)用于3D打印的改性PLA復(fù)合材料，該材料的沖擊強度、耐熱性、韌性和斷裂伸長率都得到很大的提升，同時打印出來的產(chǎn)品表面光潔、尺寸穩(wěn)定。蔣燦等[24]發(fā)明了一種用于3D打印的PLA／PC合金材料，通過將PLA、芳香族PC和一些助劑進(jìn)行兩次共混改性，改善了材料的熱穩(wěn)定性和加工性，降低了材料體積收縮率，并且該制備方法具有成本低和性能高的優(yōu)點。楊明山等[25]公開了一種用于熱熔成型3D打印的PLA復(fù)合材料的制備方法，該發(fā)明通過將PE與PLA進(jìn)行共混，再添加相容劑、成核劑、潤滑劑制備出的復(fù)合材料具有高流動性、快速結(jié)晶性和高韌性，且具有低收縮率、打印精度高的特點，適合于熔融沉積3D打印快速型。

3．2PCL

PCL是一種具有形狀記憶特性的生物可降解聚酯，其熔點較低，只有60℃左右，所以在3D打印過程不需要很高的打印溫度，同時可以避免人員操作時的燙傷，是一種節(jié)能的3D打印材料。與其他的生物塑料一樣具有良好的生物相容性，常常把它用作藥物傳輸設(shè)備、縫合劑等。成都新柯力化工科技有限公司[26]公開了一種3D打印用PCL改性微球，該發(fā)明在3D打印材料中采用了硼化鉬改性PCL微球，使其性能提高，得到的材料流動性好，顯著提高了材料的力學(xué)性能和熱穩(wěn)定性，并且該制備方法操作簡單、成本低。李志波等[27]公開了一種3D打印PCL材料及其制備方法，利用有機(jī)小分子催化ε–CL開環(huán)聚合制備得到PCL后，與小分子交聯(lián)劑、擴(kuò)鏈劑及其它組分按配比進(jìn)行熔融共混，以實現(xiàn)交聯(lián)、增韌、增強等改性，制備的3D打印材料具有很好的沖擊強度和耐蠕變性能，打印的制品具有良好的尺寸穩(wěn)定性和耐沖擊性能。

3．3PETG

PETG是一種新型的生物基塑料，其具有較高的韌性、沖擊強度和良好的疏水性，以及無毒和環(huán)保的特點，同時是一種收縮度低的共聚酯，適合強度較高的3D打印零件[28]。PETG因為這些優(yōu)異的性能和特點，使其在3D打印領(lǐng)域具有更為廣闊的應(yīng)用前景。PTEG可以與PC等工程塑料共混，獲得具有較高耐熱性、力學(xué)強度和良好打印性能的新型高分子合金打印材料[29]。

4　光敏樹脂

光敏樹脂即UV樹脂，主要由四個部分組成，分別是光引發(fā)劑、聚合物單體、預(yù)聚物、填料和助劑，光敏樹脂的性能由上述四個部分決定。3D打印出的光敏樹脂產(chǎn)品具有尺寸精確度高、表面質(zhì)量優(yōu)良等優(yōu)點，并且3D打印速度快、噪音小，具有廣闊的應(yīng)用前景。

目前光敏樹脂成本依舊很高，并且力學(xué)強度、耐熱性和耐候性大多數(shù)低于熔融沉積制造用的工程塑料，在一定程度上限制了材料的應(yīng)用范圍。為了解決這些問題，學(xué)術(shù)界對此展開了研究并取得很多成果，例如，高延敏等[30]公開了一種含有大分子彈性體的3D打印光敏樹脂材料及其制備方法，該發(fā)明使用含有雙鍵的苯基鋰作為引發(fā)劑，形成以異戊二烯為A嵌段、環(huán)氧乙烷為B嵌段的彈性高分子大單體，因含有端基乙烯基，所以可直接用于紫外光固化。制得材料的最大拉伸強度為14.98 MPa、斷裂伸長率為82%，提高了光敏樹脂的力學(xué)性能。楊桂生等[31]發(fā)明了一種尼龍微球改性光敏樹脂。該方法制得的光敏樹脂材料彎曲強度提高了75%、成型收縮率降低了53%，同時成型速度也變快了。黃筆武等[32]研究了一種3D打印立體光刻快速成型光敏樹脂的制備及性能，通過采用脂肪族縮水甘油酯、雙酚A型環(huán)氧樹脂、環(huán)氧丙烯酸酯、脂肪族環(huán)氧樹脂、1，4–環(huán)已基二甲醇二乙烯基醚、聚丙二醇二縮水甘油醚二丙烯酸酯與適當(dāng)引發(fā)劑共混，制備的光敏樹脂黏度適中，具有較好的光敏性、力學(xué)性能、熱性能和較低的成型收縮率，適應(yīng)快速打印成型制程。尤慶亮等[33]發(fā)明了一種用于3D打印的阻燃型SLA光敏樹脂。該發(fā)明使用含有阻燃基團(tuán)的含磷丙烯酸酯預(yù)聚物與聚氨酯丙烯酸酯、催化劑、助劑形成具有阻燃性的光敏樹脂，制得的光敏樹脂同時滿足了黏度低、固化速度快、成型收縮率小等優(yōu)點。

5　結(jié)語與展望

近些年，3D打印技術(shù)得到了迅速發(fā)展，但是，3D打印高分子材料的研究仍處于初始階段，沒有深入到研究打印材料的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)與打印技術(shù)的聯(lián)系，缺乏相關(guān)的質(zhì)量測試和方法研究，也沒有相關(guān)規(guī)范性的標(biāo)準(zhǔn)，限制了3D打印技術(shù)的應(yīng)用。由于3D打印材料需要與特定的打印工藝配合，這些高分子材料的研發(fā)通常傾向于犧牲材料本身的力學(xué)性能、熱穩(wěn)定性能、耐候性等性質(zhì)，而盡量確保材料的可加工性，因此打印產(chǎn)品的性能與傳統(tǒng)技術(shù)制造的產(chǎn)品有一定的差距。

從材料自身的角度出發(fā)，要解決這些問題，首先要深入研究打印材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)與打印技術(shù)的聯(lián)系，在材料的研究過程中與設(shè)備制造商配合建立材料結(jié)構(gòu)與打印工藝的數(shù)據(jù)庫。同時，打印材料的研究應(yīng)該進(jìn)入標(biāo)準(zhǔn)化、體系化的軌道，并完善打印材料的標(biāo)準(zhǔn)，這樣才能促進(jìn)3D打印材料的技術(shù)發(fā)展。

解決這些問題的方法是：(1)推進(jìn)3D打印材料的研究進(jìn)入標(biāo)準(zhǔn)化和體系化。(2)完善3D打印材料的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)。(4)建立3D打印材料的數(shù)據(jù)庫。(4)加大對3D打印材料研究和產(chǎn)業(yè)化的技術(shù)和資金支持。只有這樣才能促進(jìn)我國3D打印技術(shù)的發(fā)展，從而促進(jìn)我制造業(yè)的升級換代，使我國成為制造強國。

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2026年全球包裝市值將沖破1萬億美元關(guān)卡

據(jù)市場研究公司Smithers Pira稱，全球包裝市場在2016到2026年期間的復(fù)合年增長率為3.8%，將從8 063億美元增長到11 621億美元。其中，包裝設(shè)計將促進(jìn)該市場的增長。

研究報告“未來的包裝設(shè)計：到2026年的長期戰(zhàn)略預(yù)測”中指出，包裝行業(yè)的未來和過去一樣，將受到一般的政治、經(jīng)濟(jì)、社會和技術(shù)因素的影響。此外，便利、消費者收入、健康安全等市場因素都會在未來的包裝設(shè)計中被列入考慮。與此同時，2026年未來包裝的設(shè)計將由供應(yīng)方的技術(shù)所主導(dǎo)，并符合消費趨勢方面的需求。

該研究報告的作者Ashley Gange指出，在過去十年中，可持續(xù)發(fā)展已經(jīng)成為許多領(lǐng)域一個非常重要的考慮因素，尤其在包裝行業(yè)是一個大問題。像一次性包裝便面臨著非常激烈的競爭和日益增長的壓力，這些壓力來自于消費者、零售商、供應(yīng)商、政府、監(jiān)管機(jī)構(gòu)、非政府組織、環(huán)保組織和一些其他環(huán)保解決方案的發(fā)展協(xié)會。

(塑料新聞中國)

Research Progress of Polymer Materials for 3D Printing

Guo Huaqing， Xu Dongmei
(Xuzhou College of Industrial Technology， Xuzhou 221140， China)

The research progresses of 3D printing materials modified by general plastics，engineering plastics，bioplastics and photosensitive plastics were reviewed. The problems of 3D printing polymer material countered were analyzed，and the corresponding countermeasures were put forward accordingly.

3D printing；rapid prototyping technology；polymer material

TB324

A

1001-3539(2016)11-0118-04

10.3969/j.issn.1001-3539.2016.11.026

*江蘇高校品牌專業(yè)建設(shè)工程項目(PPZY2015B181)

聯(lián)系人：徐冬梅，副教授，研究方向為高分子材料加工與改性2016-08-16