董冰巖，張鵬，聶亞林，謝寅寅，何俊文，王暉（江西理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，江西 贛州 34000；江西省礦冶環(huán)境污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江西 贛州 34000）

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針-板式高壓脈沖氣液兩相放電降解廢水中的苯酚

董冰巖1，2，張鵬1，聶亞林1，謝寅寅1，何俊文1，王暉1
（1江西理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，江西 贛州 341000；2江西省礦冶環(huán)境污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江西 贛州 341000）

摘要：為了提高脈沖放電對(duì)有機(jī)物的降解效果，以苯酚為處理對(duì)象建立了單針-板電極形式的脈沖放電體系，考察了各因素對(duì)苯酚降解的影響并分析了降解過程中間產(chǎn)物及其濃度變化。結(jié)果表明，脈沖電壓、電極間距、針-液間距、脈沖頻率、曝氣量等影響因素對(duì)苯酚降解率有很大影響；隨著脈沖電壓的增大，苯酚降解率增大，電壓達(dá)到一定值后，苯酚降解率增大不再明顯，趨于穩(wěn)定；隨著電極間距、針-液間距、脈沖頻率、曝氣量的增大，苯酚降解率增大，但當(dāng)這些因素達(dá)到一定值后繼續(xù)增大，苯酚降解率反而降低。100mL濃度為100mg/L的苯酚廢水在電極間距10mm、針-液間距7.5mm、脈沖電壓26kV、脈沖頻率70Hz、曝氣量1.5L/min的最佳條件下，放電60min時(shí)苯酚降解率為64.63%，放電140min時(shí)達(dá)到了85.02%。中間產(chǎn)物間苯二酚、對(duì)苯二酚、對(duì)苯醌、鄰苯二酚在放電過程中濃度隨著放電時(shí)間的延長(zhǎng)先增大后減小，最后濃度都趨于零。其中，間苯二酚濃度最低并且分段出現(xiàn)，對(duì)苯醌濃度最大，鄰苯二酚最先消失，考察產(chǎn)物變化規(guī)律以提高苯酚降解的徹底性。

關(guān)鍵詞：廢水；脈沖放電；單針-板電極；降解；中間產(chǎn)物；環(huán)境

第一作者及聯(lián)系人：董冰巖（1974—），男，博士，教授，碩士生導(dǎo)師。從事脈沖放電低溫等離子體在環(huán)境保護(hù)方面的應(yīng)用研究。E-mail dongbingyan1@sina.com。

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，工業(yè)生產(chǎn)廢水逐漸出現(xiàn)了水質(zhì)復(fù)雜、有機(jī)物多、濃度高、毒性大、難生物降解等新的特點(diǎn)，傳統(tǒng)的生化方法已經(jīng)難以滿足處理要求。20世紀(jì)80年代形成的高級(jí)氧化技術(shù)是處理難生物降解有毒污染物的新技術(shù)，主要有Fenton法、臭氧氧化法、超臨界水氧化法、光催化氧化法、低溫等離子體氧化法等。高壓脈沖放電低溫等離子體技術(shù)是高級(jí)氧化技術(shù)的一種，在放電水處理過程中伴隨著高能電子輻射、自由基氧化、O3氧化、H2O2氧化、超聲降解、超臨界水氧化和紫外光降解等多種高級(jí)氧化過程[1]。基于這一特性與傳統(tǒng)的生化水處理方法相比，高壓脈沖放電等離子體技術(shù)優(yōu)點(diǎn)突出，具有條件可控性強(qiáng)、應(yīng)用范圍廣、反應(yīng)速度快、降解徹底無二次污染、可與其他技術(shù)聯(lián)用等特征[2-7]。

近年來，采用高壓脈沖放電等離子體處理有機(jī)廢水成為研究熱點(diǎn)，研究多集中于反應(yīng)器設(shè)計(jì)以及影響降解效果的因素方面，對(duì)處理過程的產(chǎn)物變化規(guī)律研究比較少。孫明等[8]采用噴嘴-筒式氣液兩相脈沖放電反應(yīng)器，在酸性橙Ⅱ染料廢水的降解過程中觀察到液面上形成較均勻的氣、液兩相放電，為多噴嘴-筒式電極形式的等離子體體系研究提供了依據(jù)。胡淑恒等[9]研究了多種因素對(duì)高壓脈沖介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體法處理印染廢水效果的影響，還研究了溶液pH值以及投加光催化劑對(duì)脫色效果的影響。本文采用單針-板高壓脈沖放電降解模擬苯酚廢水，考察了電極間距D、針-液間距d、脈沖電壓U、脈沖頻率f、曝氣量Q等因素對(duì)苯酚降解率的影響，在此基礎(chǔ)上重點(diǎn)研究了苯酚降解過程的中間產(chǎn)物種類及其濃度變化，并分析了苯酚與產(chǎn)物以及不同產(chǎn)物間的轉(zhuǎn)化規(guī)律，為脈沖放電協(xié)同其他技術(shù)對(duì)苯酚進(jìn)行徹底降解提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

1　實(shí)驗(yàn)裝置和分析方法

實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)如圖1所示，由高壓脈沖電源、脈沖測(cè)量裝置、放電反應(yīng)器及有機(jī)物分析儀器組成。電源采用大連理工大學(xué)生產(chǎn)的火花間隙高壓窄脈沖電源（電壓0～60kV、頻率0～200Hz連續(xù)可調(diào)）。脈沖測(cè)量裝置包括高壓探頭和數(shù)字示波器（安捷倫DSO-X 3054A）。反應(yīng)器筒體采用有機(jī)玻璃，筒體高12cm、內(nèi)徑7cm，底部設(shè)有的密閉氣室，通過針式不銹鋼放電極向有機(jī)廢水中鼓氣，針、板電極間距可調(diào)，反應(yīng)器結(jié)構(gòu)如圖2所示。實(shí)驗(yàn)過程中液體取樣是在高壓放電停止的狀態(tài)下進(jìn)行的，有機(jī)物濃度及成分分析采用高效液相色譜（Agilent 1260 LC）。

圖1　實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)圖

圖2　反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖

模擬苯酚廢水及待考察4種主要中間產(chǎn)物（對(duì)苯二酚、間苯二酚、鄰苯二酚、對(duì)苯醌）的濃度由高效液相色譜測(cè)定，選用的色譜柱為RP 18.5μm，3.9×150mm Column。苯酚溶液標(biāo)準(zhǔn)曲線如圖3所示，中間產(chǎn)物標(biāo)準(zhǔn)曲線如圖4。

各物質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線圖對(duì)應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)方程是：苯酚S0=4.71C0+3.78，間苯二酚S1=21.49C1+5.86，對(duì)苯二酚S2=11.96C2?10.99，對(duì)苯醌S3=4.90C3?0.64，鄰苯二酚S4=17.25C4?31.27。

圖3　苯酚標(biāo)準(zhǔn)曲線圖

圖4　中間產(chǎn)物標(biāo)準(zhǔn)曲線圖

2　結(jié)果與討論

2.1電極間距對(duì)苯酚降解率的影響

在其他實(shí)驗(yàn)條件一定的情況下研究電極間距D對(duì)苯酚降解率的影響，實(shí)驗(yàn)過程中針尖-液面距離均保持為對(duì)應(yīng)電極間距的一半，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。

由圖5可知，在脈沖電壓27kV、脈沖頻率60Hz、曝氣量1.0L/min、放電時(shí)間60min時(shí)，苯酚降解率隨著電極間距的增加先增大后減小，理論分析該條件下存在最佳電極間距，實(shí)驗(yàn)中以10mm為最佳間距。當(dāng)電極間距較小時(shí)，脈沖放電容易擊穿苯酚廢水液體，不能生成足夠的自由基和活性物質(zhì)，并且生成的自由基和活性物質(zhì)的利用率也大大降低，致使降解率偏低[10]。電極間距過大時(shí)，相同的能量輸入產(chǎn)生較低的電場(chǎng)強(qiáng)度，放電強(qiáng)度減弱，自由基和活性物質(zhì)的生成條件變?nèi)?，生成量減少，導(dǎo)致苯酚降解率降低。

圖5　電極間距對(duì)苯酚降解率的影響

2.2針-液間距對(duì)苯酚降解率的影響

在一定實(shí)驗(yàn)條件下，保持電極間距10mm不變，通過針板整體移動(dòng)來改變針尖到液面的距離，考察針-液間距對(duì)苯酚降解的影響。

由圖6可知，針-液間距的變化對(duì)苯酚的降解有一定的影響，當(dāng)針-液間距為零時(shí)，放電過程較強(qiáng)烈，并能夠產(chǎn)生大量的自由基和活性物質(zhì)，但是產(chǎn)生的自由基和活性物質(zhì)存在于液面之上，并被氣體攜帶走，沒有與苯酚廢水充分反應(yīng)，所以利用率很低，降解效果較差。隨著針-液間距的增大，放電火花存在于氣液兩相中，這種放電形式既能保證放電一定的強(qiáng)度，產(chǎn)生大量的自由基和活性物質(zhì)，又能保證自由基和活性物質(zhì)與苯酚廢水充分接觸，利用率得到提高，苯酚降解率升高。針-液間距達(dá)到一定值7.5mm時(shí)，苯酚降解率最大。當(dāng)接地極繼續(xù)接近液面，放電過程接近液相放電，放電強(qiáng)度降低，產(chǎn)生的自由基和活性物質(zhì)相對(duì)減少，導(dǎo)致苯酚降解率下降。

圖6　針-液間距對(duì)苯酚降解率的影響

2.3脈沖電壓對(duì)苯酚降解率的影響

在針-液間距7.5mm、電極間距10 mm、脈沖頻率60Hz、曝氣量1.0L/min、放電時(shí)間60min不變的條件下，脈沖電壓對(duì)苯酚降解率的影響如圖7所示。

由圖7可以看出，脈沖電壓較低時(shí)，苯酚降解率很低，隨著脈沖電壓的升高，苯酚降解率近似成比例增大。當(dāng)脈沖電壓達(dá)到一定值時(shí)，繼續(xù)升高電壓，苯酚降解率不再大幅度增大，說明一定的放電條件下存在最佳脈沖電壓值。當(dāng)脈沖電壓從23kV升高到26kV時(shí)，苯酚降解率從20.71%增大到43.48%，但是電壓從26kV升高28kV，降解率只增加了1.05%，是因?yàn)樵诘碗妷憾紊厢槹咫姌O間的平均電場(chǎng)強(qiáng)度隨著電壓升高而增大，放電注入反應(yīng)器的能量逐漸增大，因此反應(yīng)器內(nèi)能產(chǎn)生更多的自由基和活性物質(zhì)，苯酚降解率增大；但當(dāng)電壓到達(dá)一定值后繼續(xù)升高電壓，火花放電太強(qiáng)烈引起能量利用率降低、能量消耗增大，致使苯酚降解率不會(huì)提高。綜合考慮本實(shí)驗(yàn)最佳脈沖電壓值選擇為26kV。

2.4脈沖頻率對(duì)苯酚降解率的影響

脈沖頻率對(duì)苯酚降解率的影響較大，在針-液間距7.5mm、電極間距10mm、曝氣量1.0L/min、放電時(shí)間60min的條件下，調(diào)整頻率分別為40Hz、50Hz、60Hz、70Hz、80Hz時(shí)苯酚降解率如圖8所示。

圖8　脈沖頻率對(duì)苯酚降解率的影響

由圖8可以看出，苯酚降解率隨著頻率的增加先增大后減小。在40～70Hz頻率段內(nèi)，頻率增加使單位時(shí)間內(nèi)放電次數(shù)增加，從而使反應(yīng)器單位時(shí)間內(nèi)向廢水體系注入的能量增多，所以苯酚降解率在這一頻率段內(nèi)隨頻率的增加而增大；當(dāng)頻率達(dá)到一定值即本實(shí)驗(yàn)的頻率為70Hz時(shí)，繼續(xù)增加頻率就會(huì)因單次脈沖放電時(shí)間過短，電源成形電容的能量不能迅速完全釋放，致使能量利用率降低，從而苯酚降解率減小。

2.5曝氣量對(duì)苯酚降解率的影響

曝氣量是針-板式脈沖放電降解苯酚的一個(gè)重要影響因素，曝氣量對(duì)苯酚降解率的影響如圖9所示。其他實(shí)驗(yàn)條件分別是：針-液間距7.5mm，電極間距10mm，脈沖電壓26kV，脈沖頻率70Hz，放電時(shí)間60min。

由圖9可以看出，曝氣量對(duì)苯酚降解率的影響很大，降解率隨著曝氣量的增加先增大后減小，本實(shí)驗(yàn)最佳曝氣量為1.5L/min。曝氣量較小時(shí)，針板電極間的廢水體系內(nèi)氣泡量較少，不容易放電，脈沖擊穿難度大，致使自由基和活性物質(zhì)生成量少，降解效果差。隨著曝氣量的增加，體系內(nèi)氣泡量增大，脈沖擊穿變得容易，強(qiáng)烈放電生成的自由基和活性物質(zhì)增多，所以苯酚降解率隨之增大。當(dāng)曝氣量達(dá)到一定值后繼續(xù)增加，雖然能生成更多的自由基和活性物質(zhì)，但是過大的氣體流速不能保證自由基和活性物質(zhì)在廢水體系中有充足的停留時(shí)間，從而降低了自由基和活性物質(zhì)的利用率，致使苯酚降解率減小。

圖9　曝氣量對(duì)苯酚降解率的影響

2.6苯酚降解及中間產(chǎn)物分析

在上述脈沖放電條件優(yōu)化的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步研究了苯酚降解的幾種中間產(chǎn)物及其濃度變化規(guī)律。中間產(chǎn)物共4種：間苯二酚、對(duì)苯二酚、對(duì)苯醌、鄰苯二酚。優(yōu)化后的實(shí)驗(yàn)條件為：針尖-液面距7.5mm，電極間距10mm，脈沖電壓26kV，脈沖頻率70Hz，曝氣量1.5L/min。在最優(yōu)放電條件下，苯酚降解率隨時(shí)間變化如圖10所示，中間產(chǎn)物濃度變化如圖11所示，苯酚廢水TOC變化及礦化率如圖12所示。

圖10　放電時(shí)間對(duì)苯酚降解率的影響

圖11　中間產(chǎn)物濃度變化曲線

由圖10可以看出，苯酚降解率隨著放電時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸增大，但是增加幅度逐漸變小。放電60min時(shí)苯酚降解率為64.63%，繼續(xù)延長(zhǎng)放電時(shí)間，雖然降解率增加，但在60～140min時(shí)間段內(nèi)增幅僅為20.39%。這是因?yàn)榉烹姵跗诒椒訚舛雀撸烹姰a(chǎn)生的自由基和活性物質(zhì)與苯酚分子碰撞的機(jī)會(huì)較大，自由基和活性物質(zhì)的利用率高，降解效果較好，隨著放電進(jìn)行，中間產(chǎn)物總量增大，部分自由基和活性物質(zhì)繼續(xù)參與對(duì)中間產(chǎn)物的降解，所以出現(xiàn)苯酚降解率隨著時(shí)間延長(zhǎng)而緩慢增大的現(xiàn)象。放電140min苯酚降解率最大達(dá)到85.02%。

圖11是放電過程中間產(chǎn)物濃度變化曲線圖。由圖11可以看出，中間產(chǎn)物濃度的總體趨勢(shì)是隨著反應(yīng)時(shí)間先增大后減小，最終濃度都接近零。間苯二酚的濃度最低，出現(xiàn)在80min前后兩個(gè)階段，分段出現(xiàn)的原因可能與苯酚濃度、其他中間產(chǎn)物變化有關(guān)。鄰苯二酚只出現(xiàn)在放電過程的前80min內(nèi)，在20min時(shí)達(dá)到最大值，之后逐漸降至零，消失時(shí)間最早。對(duì)苯二酚濃度在放電60min達(dá)到峰值，對(duì)苯醌濃度峰值出現(xiàn)遲于對(duì)苯二酚40min，圖中60min時(shí)對(duì)苯二酚和對(duì)苯醌濃度曲線都出現(xiàn)轉(zhuǎn)折，對(duì)苯二酚開始減少，對(duì)苯醌增幅變大。出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因是苯酚易于羥基化變?yōu)閷?duì)苯二酚，生成的對(duì)苯二酚最終又被氧化為對(duì)苯醌和水[11]。100min時(shí)對(duì)苯醌濃度開始下降，因?yàn)榇藭r(shí)苯酚濃度較低，對(duì)苯醌濃度超過了苯酚濃度，致使對(duì)苯醌的生成速率低于自由基和活性物質(zhì)對(duì)其氧化速率。

由圖12可以看出，苯酚廢水中TOC隨放電時(shí)間的延長(zhǎng)而逐漸降低。從礦化率方面來講，放電140min礦化率接近12%，礦化率比較低，說明苯酚具有難以徹底降解的特點(diǎn)。從廢水中TOC變化以及苯酚的難氧化性質(zhì)可以推測(cè)在放電過程中降解苯酚存在兩個(gè)途徑：一部分苯酚分子直接被徹底氧化成CO2和水（即礦化）；另一部分苯酚分子需先被氧化成中間產(chǎn)物，隨著時(shí)間的延長(zhǎng)再被徹底氧化成CO2和水。這既體現(xiàn)出脈沖放電可以實(shí)現(xiàn)苯酚的徹底降解，又表明對(duì)放電時(shí)間的高要求，因此要實(shí)現(xiàn)苯酚的徹底降解，還需與其他技術(shù)聯(lián)用來實(shí)現(xiàn)，比如加入催化劑等。

考察高壓脈沖放電降解苯酚的中間產(chǎn)物及其濃度變化可以確定合理的放電時(shí)間，有針對(duì)地選擇協(xié)同催化劑類別，并且對(duì)進(jìn)一步研究苯酚降解機(jī)理有一定參考價(jià)值。

圖12　苯酚廢水TOC變化及礦化率

3　結(jié)　論

（1）單針-板脈沖放電對(duì)苯酚降解效果明顯，在電極間距10mm、針-液間距7.5mm、脈沖電壓26kV、脈沖頻率70Hz、曝氣量1.5L/min的條件下，放電60min時(shí)苯酚降解率為64.63%，放電140min時(shí)苯酚降解率達(dá)到85.02%。

（2）脈沖電壓達(dá)到一定值后，繼續(xù)增大電壓，苯酚降解率不再明顯增大，趨于穩(wěn)定；電極間距、針-液間距、脈沖頻率f、曝氣量Q等因素對(duì)苯酚降解率的影響具有相似性，在一定范圍內(nèi)，各個(gè)因素值的增大有利于苯酚降解率的提高，達(dá)到一定值繼續(xù)增大時(shí)，苯酚降解率反而下降。

（3）放電過程中一部分苯酚直接被氧化為CO2和水，另一部分先被氧化為中間產(chǎn)物，由中間產(chǎn)物再被氧化為CO2和水，隨著放電時(shí)間的延長(zhǎng)，苯酚降解的最終產(chǎn)物為CO2和水。中間產(chǎn)物總趨勢(shì)是濃度先增大后減小，間苯二酚濃度最低并且出現(xiàn)在不同時(shí)間段內(nèi)，對(duì)苯醌濃度最大，鄰苯二酚最先消失?？疾熘虚g產(chǎn)物及其濃度變化，對(duì)于合理確定放電時(shí)間、針對(duì)選擇催化劑類別和研究苯酚降解機(jī)理有一定指導(dǎo)意義。

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·技術(shù)信息·

Phenol wastewater treatment by needle-plate pulsed high voltage discharge in gas-liquid two phase

DONG Bingyan1，2，ZHANG Peng1，NIE Yalin1，XIE Yinyin1，HE Junwen1，WANG Hui1
（1School of Resources and Environmental Engineering，Jiangxi University of Science and Technology，Ganzhou 341000，Jiangxi，China；2Key Laboratory of Environmental Pollution Control in Jiangxi Mining and Mentallurgy，Ganzhou 341000，Jiangxi，China）

Abstract：In order to enhance the effect of pulse discharge on degradation of organic matter，a pulse discharge system of single needle-plate electrode aimed at phenol was established. The paper investigated the effect of various factors on phenol degradation and analyzed the degradation of intermediate products and their concentrations in the degradation process. Such factors，as pulse voltage，electrode spacing，needle-liquid spacing，pulse frequency，and air volume，had a great influence on the degradation rate of phenol. Phenol degradation rate increased with the increase of pulse voltage and tended to stablize while pulse voltage reached a specific value. With the increase of electrode spacing，needle-liquid spacing，pulse frequency，air volume，degradation rate of phenol increased，but，would decrease while each factor was greater than a specific value. Under the best condition of 10mm electrode spacing，7.5mm needle-liquid spacing，26kV pulse voltage，70Hz pulsebook=315,ebook=322frequency and 1.5L/min aeration，phenol degradation rate was 64.63% when 100mL concentration of 100mg/L of phenol wastewater was discharged for 60min. In addition，phenol degradation rate reached 85.02% when wastewater was discharged for 140min. The concentration of byproducts such as resorcinol，hydroquinone，benzoquinone and catechol increased firstly，then decreased gradually and eventually disappeared with the increase of discharge time. Besides，concentration of resorcinol was the lowest and appeared in two stages，that of benzoquinone was the largest，and catechol disappeared first. The completeness of phenol degradation could be improved by studying the change of byproducts.

Key words：waste water；pulse discharge；single needle-plate；degradation；byproducts；environment

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（50867003）。

收稿日期：2015-07-14；修改稿日期：2015-09-13。

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.01.043

中圖分類號(hào)：X 703.1

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1000–6613（2016）01–0314–06