王 遠(yuǎn)，孫兆鵬，李永勝，姜 杰，肖澤儀

（四川大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院，四川 成都 610065）

頁(yè)巖氣壓裂返排液的分析與雙效MVR處理

王 遠(yuǎn)，孫兆鵬，李永勝，姜 杰，肖澤儀

（四川大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院，四川 成都 610065）

對(duì)西南地區(qū)某頁(yè)巖氣田壓裂返排液進(jìn)行了分析，在此基礎(chǔ)上采用雙效機(jī)械蒸汽再壓縮（MVR）系統(tǒng)對(duì)其進(jìn)行處理，建立了完整的計(jì)算模型，并對(duì)影響系統(tǒng)的主要參數(shù)進(jìn)行了探討。壓裂返排液分析結(jié)果表明：蒸發(fā)濃縮液黏度與相同濃度氯化鈉溶液的黏度相近，可排除因有機(jī)物富集導(dǎo)致其在蒸發(fā)器內(nèi)壁附著而影響傳熱系數(shù)及堵塞蒸發(fā)器的可能。模型計(jì)算結(jié)果表明：進(jìn)料含鹽率由2%增至6%時(shí)，壓縮機(jī)比功耗與壓縮機(jī)進(jìn)氣量的降幅均小于4.0%，兩效蒸發(fā)器面積分別減小約4.3%和18.5%；傳熱溫差由4 ℃升至8 ℃時(shí)，壓縮機(jī)比功耗增加約51.0%，兩效蒸發(fā)器面積均減小約49.6%；在系統(tǒng)安全運(yùn)行的前提下，提高蒸發(fā)溫度可降低系統(tǒng)能耗。

壓裂返排液；頁(yè)巖氣；機(jī)械蒸汽再壓縮；蒸發(fā)結(jié)晶；熱力學(xué)模型

頁(yè)巖氣壓裂返排液通常指頁(yè)巖氣開采過(guò)程中水力壓裂施工完成后返排至地面的液體與產(chǎn)氣液的統(tǒng)稱［1］。壓裂返排液具有總?cè)芙夤腆w（TDS）濃度高、COD高、成分復(fù)雜等特點(diǎn)［2］，直接排放會(huì)對(duì)當(dāng)?shù)丨h(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重影響。同時(shí)，返排液水質(zhì)指標(biāo)隨地區(qū)差異可能存在較大變化，進(jìn)一步增加了其處理難度。我國(guó)對(duì)頁(yè)巖氣的勘探開發(fā)尚處于探索階段，對(duì)壓裂返排液的處理研究也大多處于實(shí)驗(yàn)階段［3］。

目前國(guó)內(nèi)外處理壓裂返排液的方法主要分為物理法、化學(xué)法、生物法及聯(lián)合工藝法［4］。物理法主要去除油脂與懸浮物；化學(xué)法包括氧化法、電解法等，通常只對(duì)特定的污染物有效，且使用的化學(xué)藥劑可能成為新的污染物；生物法是去除COD較為有效的方法，但存在處理周期長(zhǎng)、對(duì)操作條件要求嚴(yán)格等弊端；聯(lián)合工藝法由于具有較強(qiáng)的針對(duì)性，通用性不高。

機(jī)械蒸汽再壓縮（MVR）技術(shù)是處理返排液的新技術(shù)之一，通過(guò)回收二次蒸汽的潛熱來(lái)提高能源效率，可顯著降低運(yùn)行成本［5-7］。MVR技術(shù)還具有運(yùn)行穩(wěn)定、配套設(shè)施少、占用空間小等特點(diǎn)，可撬裝運(yùn)行［8］，美國(guó)已有公司在壓裂返排液處理工程中實(shí)現(xiàn)了該技術(shù)的推廣應(yīng)用。而雙效MVR系統(tǒng)相比單效系統(tǒng)可進(jìn)一步降低能耗［9-10］。

本工作對(duì)西南地區(qū)某頁(yè)巖氣田壓裂返排液進(jìn)行了分析，在此基礎(chǔ)上采用雙效MVR系統(tǒng)對(duì)其進(jìn)行處理，建立了完整的計(jì)算模型，并對(duì)影響系統(tǒng)的主要參數(shù)進(jìn)行了探討。

1 壓裂返排液的分析

1.1 材料和儀器

壓裂返排液1：西南地區(qū)某頁(yè)巖氣田某平臺(tái)的返排液；壓裂返排液2：四川長(zhǎng)寧頁(yè)巖氣田201#平臺(tái)產(chǎn)氣液5-7號(hào)井的產(chǎn)氣液，產(chǎn)氣時(shí)間11個(gè)月；壓裂返排液3：四川長(zhǎng)寧頁(yè)巖氣田201#平臺(tái)1-4號(hào)井的產(chǎn)氣液，產(chǎn)氣時(shí)間2個(gè)月。壓裂返排液成分見表1。由TDS可估算出水樣的含鹽率在2%～6%之間。

RE-52AA型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器：上海亞榮生化儀器廠；NDJ-5S/8S型數(shù)顯黏度計(jì)：邦西儀器科技（上海）有限公司；UB200i系列生物顯微鏡：重慶奧浦光電技術(shù)有限公司；5B-3（B）型COD多元速測(cè)儀：北京連華科技發(fā)展有限公司。

表1 壓裂返排液成分 mg/L

1.2 旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)

蒸發(fā)濃縮過(guò)程中，有機(jī)物的富集沉積可能導(dǎo)致濃縮液黏度的迅速增大，干擾系統(tǒng)正常運(yùn)行。為探究所取壓裂返排液中油脂及其他有機(jī)添加劑對(duì)蒸發(fā)濃縮過(guò)程的影響，以經(jīng)定性濾紙過(guò)濾后的壓裂返排液1模擬實(shí)際工程中預(yù)處理（去除懸浮物和油脂）后的清液，對(duì)其進(jìn)行旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)，并對(duì)相關(guān)參數(shù)進(jìn)行測(cè)定。

采用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器在0.01 MPa和75 ℃水浴中進(jìn)行蒸發(fā)濃縮，清液與濃縮液質(zhì)量之比即為濃縮倍數(shù)。在取出濃縮液時(shí)，用濃縮液母液對(duì)旋蒸瓶進(jìn)行多次清洗，以確保取出全部的沉淀物與結(jié)晶。于18℃下用黏度計(jì)測(cè)定水樣黏度。

1.3 分析結(jié)果

不同濃縮倍數(shù)所得濃縮液的顯微照片見圖1。由圖1可見，濃縮倍數(shù)為12時(shí)濃縮液中可明顯觀察到晶核，濃縮倍數(shù)為15時(shí)濃縮液中含有大量結(jié)晶。濃縮液與相同濃度氯化鈉溶液的黏度對(duì)比見表2。由表2可見，濃縮液黏度與相同濃度氯化鈉溶液的黏度相近，故可忽略有機(jī)物對(duì)濃縮液物性的影響，排除因有機(jī)物富集導(dǎo)致其在蒸發(fā)器內(nèi)壁附著影響傳熱系數(shù)及堵塞蒸發(fā)器的可能。

圖1 不同濃縮倍數(shù)所得濃縮液的顯微照片

表2 濃縮液與相同濃度氯化鈉溶液的黏度對(duì)比

由于可溶性固體主要成分為氯化鈉，且氯化鈉溶解度隨溫度變化不大，根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，模型中飽和濃縮液含鹽率取24%，雙效MVR系統(tǒng)中蒸發(fā)結(jié)晶后所得混合物的含鹽率取30%（過(guò)飽和）。實(shí)驗(yàn)所得晶體的含鹽率為62%，考慮到雙效MVR系統(tǒng)的出料（晶漿）中除結(jié)晶固體外還有部分母液，故設(shè)定計(jì)算模型中系統(tǒng)出料含鹽率為50%。

取濃縮倍數(shù)為12時(shí)產(chǎn)生的冷凝水用COD速測(cè)儀測(cè)定COD，兩次測(cè)量結(jié)果分別為4.7 mg/L和11.5 mg/L，符合GB 18918—2002《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》［11］的一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn)，產(chǎn)生的冷凝水可直接排放。

2 雙效MVR工藝流程

設(shè)計(jì)采用雙效MVR蒸發(fā)結(jié)晶工藝處理預(yù)處理后的清液，最終得到晶漿和蒸餾水。雙效MVR系統(tǒng)的工藝流程見圖2。流程中，兩效蒸發(fā)器均采用板式換熱器。板式換熱器具有換熱系數(shù)高、末端溫差小、換熱面積可調(diào)整等特點(diǎn)［12］，其單位體積的換熱面積約為管殼式換熱器的兩倍，適用于撬裝裝置等對(duì)空間要求嚴(yán)格的場(chǎng)合，且易于拆裝維護(hù)，產(chǎn)生結(jié)垢時(shí)便于清洗?；亓饕旱韧谠黾佣д舭l(fā)器進(jìn)口料液的濃度與流量，除非特別需要，一般可取Mb=0［13］。為避免二效蒸發(fā)器濃縮倍數(shù)過(guò)高帶來(lái)的負(fù)面影響，同時(shí)使兩效蒸發(fā)器內(nèi)液體流動(dòng)狀態(tài)相近，本系統(tǒng)中仍設(shè)置了回流液，回流液流量由計(jì)算求得。

圖2 雙效MVR系統(tǒng)的工藝流程

3 熱力學(xué)計(jì)算模型

計(jì)算模型的基本思想是建立進(jìn)料濃度、壓縮機(jī)性能和蒸發(fā)-結(jié)晶換熱器結(jié)構(gòu)性能間的熱力學(xué)關(guān)系。模型中，料液物性參數(shù)均以相同濃度的氯化鈉溶液替代，氯化鈉溶液物性參數(shù)參照相關(guān)文獻(xiàn)與物性手冊(cè)［14-17］。在計(jì)算中做出如下假設(shè)：1）系統(tǒng)處于穩(wěn)定運(yùn)行狀態(tài)；2）忽略蒸發(fā)器、預(yù)熱器與管路熱損失；3）兩效冷凝水均不含鹽；4）蒸汽壓縮過(guò)程為絕熱壓縮過(guò)程；5）忽略泵功率對(duì)系統(tǒng)的影響。

3.1 質(zhì)量守恒

3.1.1 系統(tǒng)質(zhì)量守恒與鹽平衡

計(jì)算過(guò)程中，取兩效蒸發(fā)量相等，即Mw1= Mw2=（1/2）Mw。

3.1.2 沉降罐質(zhì)量守恒與鹽平衡

式中：按1.3節(jié)的結(jié)果，二效結(jié)晶混合物含鹽率Xc2=30%；晶漿含鹽率Xe=50%；回流液含鹽率Xb=24%。

系統(tǒng)中其他操作單元的質(zhì)量守恒關(guān)系式可參照式（1）～（4），此處不再逐一列出。

3.2 能量守恒

3.2.1 預(yù)熱器

料液進(jìn)入預(yù)熱器由冷凝水預(yù)熱，冷凝水放出的熱量應(yīng)等于料液吸收的熱量，能量關(guān)系可表示為：

計(jì)算中進(jìn)料溫度恒為20 ℃，預(yù)熱后的料液溫度均假設(shè)為料液沸點(diǎn)溫度，當(dāng)預(yù)熱不能滿足上述要求時(shí)，所需熱量將由電加熱器補(bǔ)充。

3.2.2 一效蒸發(fā)器

蒸發(fā)器中，料液定性濃度取出料濃縮液濃度，料液沸點(diǎn)溫度為對(duì)應(yīng)操作壓力下水的沸點(diǎn)溫度與料液沸點(diǎn)溫升之和，產(chǎn)生的二次蒸汽溫度與料液沸點(diǎn)溫度相等，即Tv1=Tc1=Te1+BPE1。料液蒸發(fā)所需熱量由二效二次蒸汽冷凝釋放的潛熱提供。蒸汽冷凝溫度為對(duì)應(yīng)壓力下飽和水溫度。蒸發(fā)過(guò)程的能量關(guān)系如下：

3.2.3 混合器

一效濃縮后的濃縮液全部排出并與回流液混合，此過(guò)程中，混合溶液的焓值應(yīng)等于混合前兩股料液的焓值之和。故有：

3.2.4 二效蒸發(fā)器

混合液進(jìn)入二效蒸發(fā)器后繼續(xù)蒸發(fā)濃縮至過(guò)飽和，并析出結(jié)晶，沉積于二效蒸發(fā)器底部的晶體將隨部分二效濃縮液輸送至沉降罐。參考一效蒸發(fā)器，二效蒸發(fā)器能量平衡如下：

3.2.5 沉降罐

經(jīng)濃縮結(jié)晶后的混合物進(jìn)入沉降罐沉降，在忽略熱量損失時(shí)，回流液及出料溫度等于二效濃縮液溫度，即Tc2=Tb。其能量平衡方程為：

3.2.6 壓縮機(jī)

根據(jù)能量平衡，壓縮機(jī)輸入功率理論值應(yīng)為壓縮后過(guò)熱蒸汽焓值與一效蒸汽焓值之差，即：

壓縮機(jī)比功耗則為：

式中，壓縮機(jī)效率η取0.8。

壓縮機(jī)進(jìn)氣量為：

3.3 蒸發(fā)器換熱面積

蒸發(fā)器換熱面積可由下式計(jì)算：

傳熱溫差取決于蒸發(fā)側(cè)與冷凝側(cè)的操作壓力。為簡(jiǎn)化計(jì)算，計(jì)算模型中假定兩效傳熱溫差相等，即ΔT1=ΔT2。

總傳熱系數(shù)U則由下式確定：

由于兩相流流態(tài)復(fù)雜，雖有較多有關(guān)板式換熱器沸騰與冷凝對(duì)流傳熱膜系數(shù)的計(jì)算，但都未獲公認(rèn)［12］。本工作中冷凝對(duì)流傳熱膜系數(shù)采用下式［18］計(jì)算：

蒸發(fā)傳熱膜系數(shù)則采用料液?jiǎn)蜗嗔鲃?dòng)換熱時(shí)的對(duì)流傳熱系數(shù)進(jìn)行估算［19］：

4 計(jì)算結(jié)果與討論

系統(tǒng)性能指標(biāo)主要包括投資成本與運(yùn)行成本兩部分。其中，壓縮機(jī)與蒸發(fā)器大小直接決定系統(tǒng)投資成本，壓縮機(jī)比功耗則是系統(tǒng)運(yùn)行成本的重要影響因素之一。利用上述計(jì)算模型，在系統(tǒng)進(jìn)料流量為1 kg/s，出料含鹽率為50%的操作條件下，計(jì)算進(jìn)料含鹽率Xf及傳熱溫差ΔT對(duì)壓縮機(jī)性能與蒸發(fā)器結(jié)構(gòu)參數(shù)的影響。不同地區(qū)及相同地區(qū)不同時(shí)間的壓裂返排液的含鹽率均可能存在變化，參照1.1節(jié)的分析數(shù)據(jù)，取Xf變化范圍為2%～6%，考察其對(duì)壓縮機(jī)比功耗W、壓縮機(jī)進(jìn)氣量V、一效換熱面積A1和二效換熱面積A2的影響。

當(dāng)ΔT為5 ℃時(shí)，Xf對(duì)W、V、A1和A2的影響見圖3。由圖3可見：當(dāng)Xf由2%增至6%時(shí)，W與V呈線性遞減，降幅均小于4.0%；A1和A2均隨Xf的上升而下降，其中A1減小約4.3%，A2降幅可達(dá)18.5%，Xf變化對(duì)A2的影響更加明顯；相同Xf下，隨Teva2的提高，各項(xiàng)參數(shù)均呈下降趨勢(shì)，二效蒸發(fā)溫度Teva2由90 ℃升至110 ℃時(shí)，W下降約1.4%，A1和A2降幅可達(dá)6.2%，V降幅可達(dá)51.6%，說(shuō)明在系統(tǒng)安全運(yùn)行的前提下，提高蒸發(fā)溫度可降低系統(tǒng)能耗。

傳熱溫差是系統(tǒng)運(yùn)行的重要參數(shù)之一，直接決定蒸發(fā)器換熱面積與壓縮機(jī)功耗。當(dāng)Xf為2%時(shí)，ΔT對(duì)W、V、A1和A2的影響見圖4。

圖3 Xf對(duì)W、V、A1和A2的影響

圖4 ΔT對(duì)W、V、A1和A2的影響

由圖4可見：ΔT由4 ℃升至8 ℃時(shí)，W上升約51.0%，對(duì)應(yīng)A1和A2均減小約49.6%，說(shuō)明選取適當(dāng)傳熱溫差可減小蒸發(fā)器換熱面積而使設(shè)備更加緊湊；隨ΔT增大，其對(duì)換熱面積的影響逐漸減小；ΔT由4 ℃升至8 ℃時(shí)，V上升了13.8%～17.6%；Teva2由90 ℃升至110 ℃時(shí)，W的變化小于1.6%，A1和A2減小約6.2%，V下降約51.5%。

有關(guān)雙效MVR的研究目前相對(duì)較少，且由于工藝流程與蒸發(fā)溫度、蒸發(fā)量等操作條件不盡相同，很難進(jìn)行嚴(yán)格比較。由計(jì)算結(jié)果可知，當(dāng)Teva2為90 ℃、ΔT為5 ℃時(shí)W約為15 kW·h/t，數(shù)值高于Nafey等［9］以海水為料液進(jìn)行計(jì)算所得約9.9 kW·h/t的W，遠(yuǎn)低于Liang等［10］在濃縮液熱量未回收利用情況下所得58.6 kW·h/t的W。Zhou等［19］利用單效MVR處理2%（w）硫酸鈉溶液的計(jì)算模型中，在Teva為90 ℃、ΔT為5 ℃時(shí)W約為15 kW·h/t；李清方等［13］利用單效MVR處理油田污水，當(dāng)Teva為100 ℃、ΔT為5 ℃時(shí)W約為14 kW·h/t。在回收蒸餾水與濃縮液熱量的前提下，本工作的模型計(jì)算結(jié)果及各參數(shù)變化規(guī)律均與所列文獻(xiàn)相近。

5 結(jié)論

a）蒸發(fā)濃縮液黏度與相同濃度氯化鈉溶液的黏度相近，可排除因有機(jī)物富集導(dǎo)致其在蒸發(fā)器內(nèi)壁附著而影響傳熱系數(shù)及堵塞蒸發(fā)器的可能。表明采用雙效MVR工藝對(duì)壓裂返排液進(jìn)行全蒸發(fā)濃縮結(jié)晶處理是可行的。

b）進(jìn)料含鹽率由2%增至6%時(shí)，壓縮機(jī)比功耗與壓縮機(jī)進(jìn)氣量的降幅均小于4.0%，兩效蒸發(fā)器面積分別減小約4.3%和18.5%；傳熱溫差由4 ℃升至8℃時(shí)，壓縮機(jī)比功耗上升約51.0%，兩效蒸發(fā)器面積均減小約49.6%；在系統(tǒng)安全運(yùn)行的前提下，提高蒸發(fā)溫度可降低系統(tǒng)能耗。

符 號(hào) 說(shuō) 明

變量：

A 換熱面積，m2

BPE 沸點(diǎn)溫升，℃

Cp定壓比熱，kJ/（kg·K ）

D 當(dāng)量直徑，m

H 比焓，kJ/kg

h 對(duì)流傳熱膜系數(shù)，W/（m2·K）

k 板片導(dǎo)熱系數(shù)，W/（m·K）

M 質(zhì)量流量，kg/s

Nu 努塞爾數(shù)

P 壓力，Pa

Pr 普朗特?cái)?shù)

Q 熱交換功率，kW

Reeq當(dāng)量雷諾數(shù)

r 污垢熱阻，m2·K/W

T 溫度，℃

ΔT 傳熱溫差，℃

U 總傳熱系數(shù)，W/（m2·K）

V 壓縮機(jī)進(jìn)氣量，m3/s

v 蒸汽比體積，m3/kg

W 壓縮機(jī)比功耗，kW·h/t

Wt壓縮機(jī)輸入功，kW

X 含鹽率，%

δ 板片壁厚，m

η 壓縮機(jī)效率

λ 料液導(dǎo)熱系數(shù)，W/（m·K）

μ 黏度，mPa·s

下標(biāo)：

1 一效 l 液相

2 二效 m 混合物

b 回流 o 排出

c 濃縮液 pr 預(yù)熱

con 冷凝 s 過(guò)熱

e 出料 v 蒸汽

eva 蒸發(fā) w 水

f 進(jìn)料

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［19］ Zhou Yasu，Shi Chengjun，Dong Chengjun. Analysis of a mechanical vapor recompression wastewater distillation system［J］. Desalination，2014，353：91 - 97.

（編輯 魏京華）

Analysis and double-effect MVR treatment of shale gas fracturing flow-back fluid

Wang Yuan，Sun Zhaopeng，Li Yongsheng，Jiang Jie，Xiao Zeyi

（School of Chemical Engineering，Sichuan University，Chengdu Sichuan 610065，China）

Based on analysis of fracturing fl ow back fl uid from a shale gas fi eld in southwest region，a double-effect mechanical vapor recompression （MVR） system was used to treat the flow-back fluid. A complete mathematical model was developed and the main parameters affecting the system were calculated. The analysis results show that the dynamic viscosity of the concentrated fl uid is closed to that of sodium chloride solution with same concentration，and the possibility that the concentrated fl uid may adhere to the inner wall of evaporator or even block the evaporator due to organics accumulation can be ruled out. The calculation results show that：As the salt content of the feed increases from 2% to 6%，the specifi c power consumption and the air input of compressor both decrease less than 4.0%，and the fi rst and the second effect evaporator heat transfer areas are reduced about 4.3% and 18.5% respectively；When the heat transfer temperature difference rises from 4 ℃ to 8 ℃，the specifi c power consumption increases about 51.0%，and both of the two effect heat transfer areas are reduced approximately 49.6%；On the premise of assuring the safe operation，a higher evaporation temperature is recommended in order to reduce power consumption.

fracturing flow-back fluid；shale gas；mechanical vapor recompression；evaporation crystallization；thermodynamic model

X741

A

1006-1878（2016）05-0511-07

10.3969/j.issn.1006-1878.2016.05.007

2016 - 03 - 04；

2016 - 06 - 27。

王遠(yuǎn)（1990—），男，河北省廊坊市人，碩士生，電話 13880722581，電郵 wangyuan_scu@163.com。聯(lián)系人：肖澤儀，電話 028 - 85401057，電郵 mgch@scu.edu.cn。

國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2013BAC12B01）；四川大學(xué)德陽(yáng)校市科技合作專項(xiàng)（HZYF201513）。